JPH0372570A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野〉 本発明は無機質充填材を配合してなる樹脂組成物に関す
るものである。詳しくは無機質充填材の含有量が大きく
、しかも成形性および流動性に優れた樹脂組成物に関す
る。

（従来の技術） 樹脂の補強あるいは性質改良のため種々の充填材を配合
することが知られている。充填材としては有機質あるい
は無機質があるが、無機質の充填材を比較的多量に配合
したものとして半導体封止材等の種々のエレクトロニク
ス部品用途や歯科用充填材等がある。

例えば集積回路（ＩＣ）、巨大集積回路（ＬＳＩ）等は
半導体素子を外部からの衝撃、湿気、熱、α線等から保
護するため封止されるが、封止材としてセラミックスあ
るいは樹脂が主として用いられている。

樹脂による封止（プラスチック封止）は安価かつ量産性
に優れるという利点があり、中でも気密性、耐熱性に優
れるエポキシ樹脂を用いた低圧トランスファー成形によ
るプラスチック封止が主流になっている。

しかし、プラスチック封止の場合、シリコンチップと樹
脂との熱膨張率の差によって発生する応力により、アル
ごニウム配線やボンディングワイヤーの変形、断線又は
パッシベーションのクランクなどを引き起こして集積回
路の電気特性の変化、耐湿性の劣化の原因となる。その
ためこれらの応力を軽減する目的で樹脂中に無機質充填
材を添加してシリコンチップとの熱膨張率差を小さくす
る方法が考えられている。

樹脂に無機質充填材を添加して熱膨張率差を低減するた
めには、添加量が大きい程有効であるが、充填材添加量
が増大するにしたがって、樹脂組成物の溶融粘度が増大
して流動性が低下し成形性に悪影響を及ぼすようになる
。従って、熱膨張率差を小さくするためより多量の充填
材が配合されしかも成形性も優れた材料が要望されてお
り、この要望は高集積化や素子チップの大型化が進につ
れ、より強くなっている。

従来、半導体封止用樹脂組成物について、無機質充填材
として球状のシリカを使用する（　ＮＩＫＫＩＩ！ＩＮ
Ｅ紳ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ　、　　１９８７年３月３０日
号３２頁）。

あるいは粒径の異なる２種以上のシリカを用いる（例え
ば特開昭６ｌ−３４０５２）ことが提案されているが、
上述の要望を十分満足し得るものではなかった。

（発明が解決しようとする課題） 本発明は無機質充填材を配合した樹脂組成物においてよ
り多くの充填材を配合し、しかも、酸形性能の良好な樹
脂ｍ＊物を得ることを目的に検討し、充填材として特定
の形状で、平均粒径５μ−以下の微細粒子群とこれより
大粒径の粒子群からなる平均粒径の異なる２群以上の粒
子を用いることによりこの目的を達成し得ることを知っ
た。また、充填材粒子を特定の条件で混合した後、配合
した樹脂組成物は溶融粘度が更に改善され得ることを知
った。

（課題を解決するための手段） 本発明の要旨は無機質充填材として平均粒径０゜０５〜
１５０　ｕｔａの粒子を樹脂組成物全体に対して２０〜
８５νｏ１％配合して成る組成物であって、前記粒子は イ、平均粒径の異なる二群以上の粒子群から威り、 口、平均粒径の最も小さい粒子群を構成する粒子は平均
粒径が５μｍより小さい球状粒子であり、 ハ６口よりも平均粒径の大きい粒子群は球状粒子および
破砕粒子から選ばれ、 二、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において平
均粒径の大なる粒子群の粒径分布の標準偏差値で規定さ
れる範囲の最小粒径と、平均粒径の小なる粒子群の粒径
分布の標準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比は２
以上であり、 ホ、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体積
に対する平均粒径の大なる粒子群の体積の割合が２０〜
９５ｖｏｌ％であることを特徴とする樹脂組成物に存す
る。

また本発明は上記イ〜ホで規定される粒子を、極性有機
液体中で分散、混合処理した後、樹脂に配合した組成物
に関する。

以下本発明の詳細な説明する。

本発明樹脂組成物に用いられる樹脂としては熱硬化性樹
脂、光硬化性樹脂などの熱、光、マイクロ波、化学反応
などの手段で硬化される硬化性樹脂あるいは熱可塑性樹
脂のいずれでもよい、硬化性樹脂としては、エポキシ樹
脂、ビスマレイξド樹脂、ウレア樹脂、アクリル樹脂な
どが挙げられる。これらの硬化性樹脂は光増感剤、反応
促進剤、触媒などの硬化促進剤や顔料、離型剤、可撓性
付与剤その他の添加物を含んでいても良い。

また熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピ
レンなどのポリオレフィン、ポリスチレン、ボリアもド
、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタ
レート、ポリアセタール、ポリカーボネート、ボリアリ
レート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエ
ーテルエーテルケトン１、液晶ポリエステル樹脂、ポリ
フェニレンサルファイド、ボリアごトイミド、ポリイミ
ド、ポリエステルイ逅ド、ポリメチルメタクリレート等
の樹脂が挙げられるが、これらに限定されることはない
、また、顔料その他の添加物を含んでいても良い。

これらは単独で用いてもよいし、２種以上をブレンド、
アロイ化等により複合化して用いてもよい。

本発明に使用される無機質充填材粒子としてはシリカ、
アルミナ、チタニア、ジルコニア、チタニウムケイ酸塩
、アルミニウムケイ酸塩、リチウム・アルミニウムケイ
酸塩、マグネシウム・アル逅ニウムケイ酸塩、チタン酸
アルミニウム、窒化アルξ、窒化ケイ素などの球状粒子
および破砕粒子が挙げられるが、これらに限定されるも
のではない、また２種以上の充填材を用いることもでき
る。

樹脂および充填材は得られる樹脂組成物の使用目的、要
求性能に応じ適宜選択される０例えば半導体封止材の場
合は、通常はエポキシ樹脂が用いられ、各種公知のエポ
キシ樹脂を使用し得る。樹脂にはさらに硬化剤、硬化促
進剤、必要に応じて顔料、離型剤、可とう性行与剤等の
添加物が加えられる。

無機質充填材は樹脂に混練してその熱膨張率を低下させ
る目的で使用するのでそれ自身熱膨張率の低いものが好
ましく、この点でシリカが最も好ましい、また、アルミ
ニウム配線の腐食やソフトエラーの発生を防ぐ目的で、
高純度、特に塩素やウラン、トリウムなどの不純物元素
が少ないことが必要である。

本発明樹脂組成物では粒子は平均粒径０．０５〜１５０
／７１１の範囲にあるものを用いる。これは平均粒径が
０．０５μ−より小さい場合には、粒子の比表面積が大
きいために凝集を起こしやすく、したがって粒子を高密
度に充填した樹脂組成物が得られないため好ましくなく
、また、平均粒径が１５０μ−より大きい粒子を用いる
と、異なる粒径の粒子を混合し樹脂と混線、溶融成形す
る場合に他の粒径の粒子と分離しやすく、したがって均
一混合、均−底形が困難となるからである。

本発明で使用する無機質充填材は以下の条件を満たして
いる必要がある。

イ、平均粒径の異なる２群以上の粒子から構成されてい
る。

口、核粒子群中の平均粒径の最も小さい粒子群を構成す
る粒子は平均粒径が５μｍより小さい球状粒子であり好
ましくは２μ−以下、より好ましくは１．０μ−以下で
ある。

ハ２口よりも平均粒径の大きい粒子群は球状粒子および
又は破砕粒子である。

二、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において平
均粒径の大なる粒子群の粒径の標準偏差値で規定される
範囲の最小粒径と、平均粒径の小なる粒子群のね径の標
準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比は２以上であ
り、好ましくは５以上が良い。

ホ、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体積
に対する平均粒径の大なる粒子群の体積の割合は２０〜
９５ｖｏｌ％の範囲にあり、より好ましくは５０〜９０
ｖｏｌ％である。

これらの条件イ０ロ、ハ、二、ホ、について更に説明す
ると、 イ、平均粒径の異なる粒子群の数は各粒子群の粒径分布
、粒子群間の粒径比等を考慮して適宜選択される。

本発明の対象とする平均粒径が０．０５〜１５０μ−の
範囲の粒子にあっては、二で定める近接粒子の粒径比が
２で、各粒子群が均一粒径〈すなわち粒径分布なし）の
場合、理論的に最大１２までの粒子群を包含することが
できる。しかし粒子群が粒径分布を有する時、例えば粒
径分布の標準偏差値（σ〉が１．２の場合、理論的に最
大８までの粒子群を包含可能である。

また、粒子分布の（σ）＝１．２で二に定める粒子比が
５の場合は理論的に最大４群まで可能である。

口、平均粒径の最も小さい粒子群の平均粒径が５μ橿よ
り小さい球状粒子は他の大粒子群の粒子間隙に存在して
充填材１含有量を増大させるとともに、樹脂組成物中に
おける大粒子相互のすべり性を増大させると考えられる
が、該球状粒子の平均粒径が５μ請より大きくなると大
粒子間隙に入りにくくなる。

ハ８口よりも平均粒径の大きい粒子群は球状粒子、破砕
粒子をそれぞれ単独あるいは混合して使用することがで
きる。樹脂組成物の流動性や充填材含有量を大きくした
い場合には球状粒子を用いた方が望ましく、また、コス
トの点では破砕粒子を用いた方が有利であるが、両者を
併用しても良い、すなわち、樹脂組成物の性能とコスト
を勘案しつつ球状粒子、破砕粒子の配合割合を決定すれ
ば良い。

二、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において平
均粒径の大なる粒子群の粒径分布の標準偏差値で規定さ
れている範囲の最小粒径と平均粒径の小なる粒子群の粒
径分布の標準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比が
２より小さくなると大粒子間に生じる空隙に小粒子が入
りにくくなって好ましくない。

ホ、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体積
に対する平均粒径の大なる粒子群の体積が２０ｖｏｌ％
より少ないと小粒子が充填している中に大粒子が点在す
る状態となり充填効率が悪く、反対に平均粒径の大なる
粒子群の体積が９５ｖｏｌ％を超えると大粒子間に生じ
る空隙の増大に対してその空隙を埋める小粒子の体積割
合が小さくなるので充填効率が悪い。

なお、各粒子群の粒径分布については一般的には比較的
に狭い方が望ましく、例えば標準偏差値で２以下、より
好ましくは１．５以下、最も好ましくは１．２以下のも
のが選択されるが、個々の具体的状況に於ては必ずしも
これに拘泥する必要はない。

即ち、前記の条件二における粒径比が相当に大きい場合
、つまり２つの粒子群の主部分の粒径に相当の大小差が
ある場合は、各粒子群の粒径分布は比較的広くとも大粒
子間の間隙に小粒子が充分に充填され、問題となる空隙
を生ぜしめないことも有り得る。従って、各粒子群の粒
径分布は、条件二における粒径比を勘案しつつ、各場合
に応じて、好適なものを選択すれば良い。

以上のような粒子の形、平均粒径、粒径分布および粒子
の平均粒径比さらに粒子の体積割合の条件を満足した無
機質充填材を樹脂およびその他の添加物と混練するなら
ば、平均粒径の大なる粒子のすき間に平均粒径の小なる
粒子が効率よく充填されることによって、高度に流動性
を保ったまま樹脂組成物全体に対する無機質充填材添加
量を増大させることが可能となる。

本発明樹脂組成物においては充填材を樹脂組成物の８５
容量％まで配合することが可能である。

また充填材の配合量が少ない場合であっても、従来の方
法で得られる充填材配合量が同じ樹脂組成物に対し溶融
粘度の低下した組成物を得ることが可能である。

なお、配合量は下式（Ｉ）により計算される。

×１００ ・・・　（１） ＷＩ１１子：充填材の配合重量（ｇ） ρ粒子：充填材の密度（ｇ／ａＪ） Ｗｌｌｌｌｌ：樹脂（含添加物）の配合重量（ｇ）ρ１
１１１：樹脂（含添加物）の密度（ｇ　／ｃｄ）無機質
充填材を樹脂に配合するには、無機質充填材と樹脂及び
必要に応じ硬化剤、顔料等の添加物を加え、ξキサー等
により十分均一に混合し、更に加熱ロール等によって溶
融混合するか、あるいはニーグー等により混練し、次い
で冷却固化させて樹脂組成物を得る。

しかし、前述の５μｍ以下の微細な粒子を含む平均粒径
の異なる２群以上の粒子を乾燥状態で上記の様に樹脂に
添加、混合する場合、樹脂中での粒子の分散、特に微細
な粒子の分散が十分に行なわれず均一混合が難しい、ま
た、微細粒子を含む２群以上の粒子を予め乾式で混合し
ようとしても乾燥状態では微細粒子の凝集がはなはだし
く粒子の均一混合は十分に行なわれない、また、ベンゼ
ン、トルエン等の溶媒中での湿式混合を試みたが均一混
合はできなかった。そして、不均一な混合物を樹脂に混
合しても樹脂中での粒子の分散および混合が十分でなく
、したがって、前述のような粒子の高充填性や粒子相互
のすべり性の効果が発揮され難い。

そこで本発明者らは無機質粒子群を極性液体中に分散さ
せ混合した後、樹脂に配合することにより、微細粒子を
含む充填材を均一に分散した樹脂組成物を得ることに成
功した。

用いる極性液体としては、例えば水、メタノール、エタ
ノール、イソプロパノール等のアルコール類、エチレン
グリコール、プロピレングリコール等のグリコール類、
ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等が挙げ
られるが、これらに限られず、充填材粒子を安定に分散
し得る極性液体であれば使用可能である。もっとも、得
られる樹脂組成物の用途によって使用する極性溶媒が制
限される場合がある。例えば樹脂組成物を半導体封止材
に用いる場合にはハロゲン含有の極性液体は好ましくな
い。

極性液体の使用量は充填材粒子が良好に分散し得る量で
あればよく、充填材粒子と極性液体の和に対する充填材
粒子の容量％が５〜８５％好ましくは１０〜６０％位で
ある。

充填材粒子を極性液体中に分散、混合させるにはボール
ミル、超音波分散機など通常の分散あるいは、混合の手
段を使用するのが好ましい。

２以上の粒子群の分散混合は、まず各粒子群それぞれを
極性液体中に十分に分散してから、スラリー状態の各粒
子群分散液を混合してもよいし、あるいは、２以上の粒
子群を全て極性液体に添加してから分散、混合してもよ
い。

極性液体中で分散、混合された充填材粒子は、通常、極
性液体を除去、乾燥した後、前述の方法に従って樹脂に
配合される。

樹脂が充填材粒子の分散、混合に用いた極性液体に溶解
され得る場合は、充填材粒子を分散、混合した極性液体
スラリーに、更に樹脂を溶解し、十分に混合した後、極
性液体を蒸発、除去して樹脂組成物を得ることもできる
。

いずれの場合も、極性溶媒を除去する際には、例えば撹
拌する等により、粒子相互の分離（粒径の相違による沈
降性の差によって分離する慣れがあるので〉や樹脂と粒
子の分離が起こらない様に注意する必要がある。

本発明によれば、流動性を低下させることなく、無機質
充填材の含量を高めることができる。それ故、本発明に
依れば無機質充填材含有量が高く、従って熱膨張率が小
さく耐熱性に優れ、しかも流動性が高く、成形性に優れ
た樹脂組成物が得られる。かかる樹脂組成物は半導体封
止材、歯科用充填材など種々の用途に好適である。

例えば本発明に従って得た樹脂組成物を半導体封止材と
して用いる場合は、前述の如く、樹脂としてエポキシ樹
脂、充填材としてシリカを選ぶのが最も一般的である。

その他樹脂としてはイミド樹脂、アクリル樹脂、液晶ポ
リエステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテ
ルエーテルケトン、ポリアミド等、また、充填材として
アルξす、チタニウムケイ酸塩、アルミニウムケイ酸塩
、窒化アルξ等を用いることもある。

充填材を配合した樹脂組成物を用いて半導体素子を封止
する方法としては低圧トランスファー底形、インジェク
ション成形、圧縮成形、注型等があるが低圧トランスフ
ァー成形が最も一般的である。低圧トランスファー成形
では、まず、樹脂組成物をポット内で加熱可塑化した後
、低圧（７０ｋｇ／ａＪ以下）でモールド内に移送して
硬化成形するが、加熱可塑化したときの成形材料の流動
性が成形性に大きく影響する。流動性はたとえば、従来
公知の簡便な方法としてスラリー化可能な粒子含有量及
びフローテスターでの粘度測定により評価できる。

次に本発明を実施例により具体的に説明するが本発明は
その要旨を超えない限り、以下の実施例に制約されるも
のではない。

なお、以下の実施例においては無機質充填材としてシリ
カを、樹脂として下記（１）の樹脂及び添加物の混合物
を用いた。また充填材の配合割合（ｖｏｌ％）は（２）
に従い計算した。溶融粘度測定は（３）に従った。

（１）　　樹脂混合物 下記の樹脂及び添加物を混合した。「部」は「重量部」
である。

樹　脂：クレゾールノボラックエポキシ樹脂１００部 フェノールノボラフ系硬化剤 ５０部 改質材：エポキシシランカップリング剤２部 離形材：カルナバワックス　　　　　　２部顔　料：カ
ーボンブラック　　　　　　１部（２）充填材の配合割
合（νｏ１．％）上記（１）の樹脂及び添加物の混合物
の密度ρ樹脂を１．１　（ｇ／ａＪ］シリカの密度９粒
子を２．２（ｇ／ｃｄ）として前記〔■〕式に従って計
算した。

（３）　　溶融粘度の測定 上記（１）の樹脂、添加物及び充填材であるシリカの混
合物を加熱ロールを用いて８０℃で１５分間混練した。

得られた組成物の粘度をフローテスターにより測定した
。フローテスターはオリフィス２ｆｉφ×５閣のもので
、圧力ＩＱｋｇ／ａＪ、温度１７５℃で測定した。

実施例１ 平均粒径０．９μ−１標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ９０ｇを２１５ｇのエタノールに添加し
くシリカ／エタノール体積比＝１３７８７）、ボール２
ルで２４時間分散させた。スラリーに、平均粒径２１μ
−１標準偏差値（σ）＝１．４の破砕シリカ５１０ｇを
加えてスラリー（シリカ／エタノール体積比＝　５０１
５０とした後、タービン翼型攪拌機を用いて攪拌、混合
しながら７０℃に加熱し、エタノールを揮発除去して予
め分散混合処理された乾燥粒子６００ｇを得た。該粒子
６００ｇを、表−１に記載の割合となる様樹脂混合物（
１）　２００　ｇに添加、混練した後、得られた組成物
の溶融粘度を測定した。

実施例２ 平均粒径０．９μ−１（σ）＝１．０５の単分散球状シ
リカ９０ｇと平均粒径２１μｍ、（σ）−１゜４の破砕
シリカ５１０ｇを予め、極液体中で分散、混合処理する
ことなしに樹脂混合物（１）　２００　ｇに添加、混練
した後、溶融粘度を測定した。

比較例１ 平均粒径２１μ■、標準偏差値（σ）＝１．４の破砕シ
リカ６００ｇを予じめ処理することなく樹脂混合物（１
１２００ｇに添加、混練した後溶融粘度を測定した。

実施例３ 平均粒径０．９μ讃、〈σ）＝１．０５の単分散球状シ
リカ１００ｇを２９５ｇの水に添加しくシリカ／水体積
比＝１３／８７）、ボールミルで２４時間分散させた。

得られたスラリーに、平均粒径２１μｍ、標準偏差値（
σ）＝１．４の破砕シリカ５５０ｇを加えてスラリー（
シリカ／水体積比−５０１５０）とし、タービン翼型撹
拌機を用いて攪拌、混合しながら１００℃に加熱し水を
蒸発除去して予め分散混合処理された乾燥粒子６５０ｇ
を得た。該粒子を無機質充填材として、樹脂混合物（１
）　１７５　ｇに添加、混練した後に、得られた組成物
の溶融粘度測定を行った。

比較例２ 平均粒径２１μ園、（σ）＝１．４の破砕シリカ６５０
ｇを予め処理することなく樹脂混合物（１）１７５ｇに
添加、混練し、得られたＭｉ戒酸物溶融粘度を測定した
。

比較例３ 実施例３と同じシリカ粒子を同じ割合で用い（合計６５
０ｇ）、予じめ処理することなく樹脂混合物（１）　１
７５　ｇに添加、混練し、得られた組成物の溶融粘度を
測定した。

比較例４ 平均粒径０．９ｕｍ、（（Ｆ）＝１．０５の単分散球状
シリカ１００ｇを２３１ｇのシクロヘキサンに添加しく
シリカ／シクロヘキサン体積比＝１３／８７〉、ボール
くルで分散しようとしたが、ゲル状になった。さらに平
均粒径２１μｍ、（σ〉＝１、４の破砕シリカ５５０ｇ
を加えたところ（シリカ／シクロヘキサン体積比＝５０
１５０）　、粉が温める程度で、均一なスラリーとはな
らず十分な攪拌、混合はできなかった。これを７０℃に
加熱しシクロヘキサンを揮発除去することによって乾燥
粒子６５０ｇを得た。

該粒子を樹脂混合物（１）　１７５　ｇに添加、混練し
た後溶融粘度測定を行った。

比較例５ 平均粒径０．９μ論、（σ）＝１．０５の単分散球状シ
リカ１００ｇを２６０ｇのベンゼンに添加しくシリカ／
ベンゼン体積比−１３／８７）　、ボールミルで分散し
ようとしたが、ゲル状になった。

さらに平均粒径２１μ讃、（σ）＝１．４の破砕シリカ
５５０ｇを加えたところ（シリカ／ベン４フ体積比＝５
０１５０）、粉が温める程度で、均一なスラリーとはな
らず十分な攪拌、混合はできなかった。これを７０℃に
加熱しベンゼンを揮発除去して乾燥粒子６５０ｇを得た
。

該粒子を樹脂混合物（１）　１７５　ｇに添加、混練し
た後溶融粘度測定を行った。

比較例６ 平均粒径０．９μ銅、（σ）＝１．０５の単分散球状シ
リカ１００ｇを２６０ｇのトルエンに添加しくシリカ／
トルエン体積比＝１３／８７）、ボールもルで分散しよ
うとしたが、ゲル状になり、さらに平均粒径２１μｍ、
（σ）＝１．４の破砕シリカ５５０ｇを加えたところ（
シリカ／トルエン体積比−５０１５０）、粉が温める程
度で、均一なスラリーとはならず十分な攪拌、混合はで
きなかった。これを１００℃に加熱しトルエンを揮発除
去することによって乾燥粒子６５０ｇを得た。

該粒子を樹脂混合物（１）　１７５　ｇに添加、混練し
た後溶融粘度測定を行った。

実施例４ 平均粒径０．５μ−１（σ）＝１．０５の単分散球状シ
リカ８０ｇ及び平均粒径２２μｍ、（σ）＝１．４の球
状シリカ５９０ｇを用い、実施例１と同様にして、予じ
めエタノール中に分散、混合した後、エタノールを留去
して得た乾燥粒子６７０ｇを得た。これを樹脂混合物（
１）　１６５　ｇに添加、混練した。得られた組成物の
溶融粘度を測定した。

実施例５ 平均粒径０．５μ鴎、（σ）＝１．０５の単分散球状シ
リカ１３０ｇ及び平均粒径２２μ−、（σ〉−１，４の
球状シリカ５６０ｇを用い、実施例４と同様にして予じ
めエタノール中で分散、混合して乾燥粒子６９０ｇを得
た０、これを樹脂混合物（１）１５５ｇに添加、混練し
た。得られた組成物の溶融粘度を測定した。

比較例７ 平均粒径２２μ−１（σ）＝１．４の球状シリカを予じ
めエタノール処理することなく、表−１記載の割合とな
る様樹脂混合物（１）に添加、混練した。

得られた組成物の溶融粘度を測定した。

実施例６ 平均粒径０．５μ鴎、（σ）＝１．０５の単分散球状シ
リカ８０ｇを２７４ｇのメタノールに添加しくシリカ／
メタノール体積比１０／９０）、ボールミルで２４時間
分散させたスラリーに、平均粒径７μｍ、（σ）＝１．
２の球状シリカ１９０ｇと平均粒径２６μ階、（σ）＝
１．２の球状シリカ４９０ｇを加えてスラリー（シリカ
／メタノール体積比＝　５０１５０）とした後、タービ
ン翼型攪拌機を用いて攪拌、混合しながら６０℃に加熱
しメタノールを揮発除去して予め、分散、混合処理され
た乾燥粒子７６０ｇを得た。

該粒子を、表−１に記載の割合で樹脂混合物（１１１２
０ｇに添加、混合した後溶融粘度測定を行った。

実施例７ 平均粒径０．９μ鋼、（σ）−１，０５の単分散球状シ
リカ６０ｇを２１５ｇのエタノールに添加しくシリカ／
エタノール体積比９／９１）、ボールミルで２４時間分
散させた。得られたスラリーに平均粒径２６μｍ、（σ
）＝１．２の球状シリカ１５０ｇと平均粒径１３８＃ｍ
、（Ｆ）＝１．４の破砕シリカ３９０ｇを加えてスラリ
ー（シリカ／エタノール体積比−５０１５０’）とした
後、タービン翼型攪拌機を用いて攪拌、混合しながら７
０℃に加熱し、エタノールを揮発除去して予め分散、混
合処理された乾燥粒子６００ｇを得た。該粒子を樹脂混
合物（１３２００ｇに添加、混練した後、得られた組成
物の溶融粘度を測定した。

比較例８ 平均粒径２６μ−１（σ）＝１．２の球状シリカと平均
粒径１３８μ輪、〈σ）−１，，４の破砕シリカを予め
エタノール処理することなく、表−１記載の割合となる
様樹脂混合物（１）に添加、混練した。

得られた組成物の溶融粘度を測定した。

表−１から明らかな様に、充填材を６０ｖｏｌ％含有す
る樹脂組成物において充填材が、１群の破砕粒子のみか
らなる比較例１の組成物の溶融粘度は１１０．３である
が、この粒子の１部を球状の微細粒子（平均粒径０．９
μｍ）に置き換えた実施例２の組成物の溶融粘度は９９
．６と低くなり、更に同じ２群の粒子を同じ組成で用い
、予じめエタノールで処理した実施例１の組成物の溶融
粘度は７９．２と更に低くなり、流動性が向上している
。充填材を６５ｖｏｌ％含有する組成物においても、球
状の微細粒子と破砕粒子の２群の粒子を用い予じめ水で
処理した実施例３の組成物の溶融粘度は１５１．８であ
るが、１種類のシリカを用いた比較例２．２群のシリカ
を用いても前処理をしないかあるいは非極性溶媒で処理
した比較例３〜６の組成物はいずれもオリフィスを通過
せず溶融粘度が測定不可であった。

（発明の効果） 本発明に依れば無機質充填材含量の大きな、しかも、比
較的低粘度の樹脂組成物が得られる。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）無機質充填材として平均粒径０．０５〜１５０μ
   ｍの粒子を樹脂組成物全体に対して２０〜８５ｖｏｌ％
   配合して成る組成物であって、前記粒子は イ、平均粒径の異なる二群以上の粒子群から成り、 ロ、平均粒径の最も小さい粒子群を構成する粒子は平均
   粒径が５μｍより小さい球状粒子であり、 ハ、ロよりも平均粒径の大きい粒子群は球状粒子および
   破砕粒子から選ばれ、 ニ、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において平
   均粒径の大なる粒子群の粒径分布の標準偏差値で規定さ
   れる範囲の最小粒径と、平均粒径の小なる粒子群の粒径
   分布の標準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比は２
   以上であり、 ホ、平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計体積
   に対する平均粒径の大なる粒子群の体積の割合が２０〜
   ９５ｖｏｌ％であることを特徴とする樹脂組成物。
2. （２）無機質充填材粒子を、予じめ極性液体中で分散、
   混合した後、樹脂に配合してなる請求項１記載の樹脂組
   成物。
3. （３）請求項１または２記載の樹脂組成物を主成分とす
   るＩＣ用封止材樹脂組成物。