JPH0415262A - 充填用シリカ、これを配合した樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は樹脂に対し優れた充填性と流動性を示す充填用
シリカおよび無機質充填材の含を量が大きく、かつ成形
性および流動性に優れた樹脂組成物に関する。

〔従来の技術〕

樹脂の補強あるいは性質改良のため、種々の充填材を配
合することが知られている。充填材としては有機質ある
いは無機質があるが、無機質の充填材を比較的多量に配
合したものとして半導体封止材等の種々のエレクトロニ
クス部品用途や歯科用充填材等がある。

例えば集積回路（ＩＣ）、巨大集積回路（ＬＳＩ）等は
半導体素子を外部からの衝撃、湿気、熱、α線等から保
護するため封止されるが、封止材としてセラミックスあ
るいは樹脂が主として用いられている。

樹脂による封止（プラスチック封止）は安価かつ量産性
に優れるという利点があり、中でも気密性、耐熱性に優
れるエポキシ樹脂を用いた低圧トランスファー成形によ
るプラスチック封止が主流になっている。

しかし、プラスチック封止の場合、シリコンチップと樹
脂との熱膨張率の差によって発生する応力により、アル
ミニウム配線やボンディングワイヤーの変形、断線又は
パッシベーションのクランクなどを引き起こして集積回
路の電気特性の変化、耐湿性の劣化の原因となる。その
ためこれらの応力を軽減する目的で樹脂中に無機質充填
材を添加してシリコンチップとの熱膨張率差を小さくす
る方法が考えられている。

樹脂に無４１１１質充填材を添加して熱膨張率差を低減
するためには、添加量が大きい程有効であるが、充填材
添加量が増大するにしたがって、樹脂組成物の溶融粘度
が増大して流動性が低下し成形性に悪影響を及ぼすよう
になる。従って、熱膨張率差を小さくするためより多量
の充填材が配合されしかも成形性も優れた材料が要望さ
れており、この要望は高集積化や素子チップの大型化が
進むにつれ、より強くなっている。

従来、半導体封止用樹脂組成物について、無機質充填材
として球状シリカを使用する方法、あるいは粒径の異な
る２種以上のシリカを用いる方法等が提案されている。

例えば、特開平１−２６６１５２号には、平均粒径７〜
３０μ曙の粗粒シリカ９０〜５０重量％に、平均粒径０
．１〜３μ翔で粒径の異なる２種の単分散微粒シリカを
１０〜５０重量％（単分散微粒シリカの中、平均粒径の
大きいもの１００重量部に対し、平均粒径の小さいもの
５〜５４重量部の割合で用いる）混合使用することが提
案されている。

しかし、かかる方法によっても、流動性を低下させるこ
となく充填量を大きくすることは困難であった。

〔発明が解決しようとする課題〕

本発明は無機質充填材を配合した樹脂組成物において、
樹脂の成形性を損わずに可及的多量の充填材を配合する
ことのできる無機質充填材、および多量の充填材を配合
し、しかも成形性の優れた樹脂組成物の開発を目的とす
るものである。

本発明者らは平均粒径５μｍより大きく１５０μｍ以下
の範囲の大粒径シリカと、平均粒径５μ薄以下で平均粒
径の異なる２群以上の小粒径のシリカを特定割合で用い
ることにより、この目的を達成し得ることを知った。

〔課題を解決するための手段〕

本発明の要旨は平均粒径が５μ糟より大きく１５０μｍ
以下の範囲の球状粒子および又は破砕粒子である大粒径
シリカ５０〜９５重量％と平均粒径が０．０１〜５μＩ
の範囲の球状粒子である小粒径シリカ５〜５０重量％か
らなるシリカ集合体であって、該小粒径シリカが、■平
均粒径の異なる少くとも２群の粒子群からなり、■平均
粒径が互いに近接した２つの粒子群において、平均粒径
の大なる群の粒径の標準偏差値で規定される範囲の最小
粒径と平均粒径の小なる粒子群の粒径が標準偏差値で規
定される範囲の最大粒径の比が２以上であり、かつ■平
均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計量に対する
平均粒径の大なる粒子群の全体積の割合は２５〜６５重
量％であることを特徴とする充填用シリカ、およびかか
るシリカ粒子を無機質充填材粒子として樹脂組成物全体
に対し７５〜９５重量％配合することを特徴とする樹脂
組成物に存する。更に、無機質充填材粒子を、極性液体
中で分散、混合処理した後、樹脂に配合した組成物に関
する。

以下、本発明の詳細な説明する。

本発明では平均粒径が５μ端より大きく１５０μｍまで
の大粒径粒子と平均粒径が０．０１〜５μｍの小粒径粒
子を用いる。平均粒径が１５０μｍより大きい粒子は、
異なる粒径の粒子を混合し、樹脂と混練、溶融成形する
場合に、他の粒径の粒子と分離しやすく、均一混合、均
一成形が困難となるので好ましくない。一方、平均粒径
が０．０１μｍより小さい場合には粒子の比表面積が大
きいため、凝集を起しやすく、粒子を高密度に充填した
樹脂組成物が得られないので好ましくない。

好ましくは大粒径粒子は平均粒径６〜５０μｍの球状も
しくは破砕状粒子が用いられ、小粒径粒子としては０．
１〜５μｍの球状粒子が用いられる。

大粒径粒子は、球状粒子、破砕粒子を夫々単独あるいは
混合して使用することができる。樹脂組成物の流動性や
充填材含有量を大きくしたい場合には球状粒子を用いた
方が望ましく、また、価格の点では破砕粒子を用いた方
が有利である。従って、樹脂組成物の性能と経済性を勘
案しつつ球状粒子、破砕粒子の配合割合を決定すれば良
い。

小粒径粒子は大粒径粒子の間隙に存在して充填材含有量
を増大させると共に、樹脂組成物中で大粒径粒子相互の
すべり性を増大させると考えられる。従って大粒径粒子
間隙に存在し得る粒径の粒子を選ぶ必要がある。また平
均粒径が５μｌより大きくなると大粒子間隙に入り難く
なるので５μｍ以下の粒子から選ばれる。

また本発明で使用する５μｍ以下のシリカ粒子は以下の
条件を満たしている必要がある。

■平均粒径の異なる２群以上の粒子から構成されている
。

■平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において平均
粒径の大なる群の粒径の標準偏差値で規定される範囲の
最小粒径と平均粒径の小なる粒子群の粒径の標準偏差値
で規定される範囲の最大粒径の比は２以上である。

■平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計量に対
する平均粒径の大なる粒子群の割合は２５〜６５重量％
、好ましくは３０〜６０重量％である。

これらの条件について更に説明すると、■　平均粒径の
異なる粒子群の数は各粒子群の粒径分布、粒子群間の粒
径比等を考慮して適宜選択される。

本発明の対象とする平均粒径が０．０１〜５μｍの範囲
の粒子にあっては、■で定める近接粒子の粒径比が２で
、各粒子群が均一粒径（すなわち粒径分布なし）の場合
、理論的に最大９までの粒子群を包含することができる
。しかし粒子群が粒径分布を有する時、例えば粒径分布
の標準偏差値（σ）が１．２の場合、理論的に最大６ま
での粒子群を包含可能である。

また、粒子分布の（σ）＝１．２で■に定める粒径比が
５の場合は理論的に最大３群まで可能である。実用的に
は粒径の異なる２〜３群の粒子が用いられる。

■　平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において平
均粒径の大なる粒子群の粒径分布の標準偏差値で規定さ
れている範囲の最小粒径と平均粒径の小なる粒子群の粒
径分布の標準偏差値で規定される範囲の最大粒径の比が
２より小さくなると大粒子間に生ずる空隙に小粒子が入
りにくくなって好ましくない。

■　平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計量に
対する平均粒径の大なる粒子群の量が２５重量％より少
ないと小粒子が充填している中に大粒子が点在する状態
となり充填効率が悪く、反対に平均粒径の大なる粒子群
の量が６５重量％を超えると大粒子間に生しる空隙の増
大に対してその空隙を埋める小粒子の割合が小さくなる
ので充填効率が悪い、１ なお、各粒子群の粒径分布については一般的には比較的
に狭い方が望ましく、例えば標準偏差値で２以下、より
好ましくは１．５以下、最も好ましくは１．２以下のも
のが選択されるが、個々の具体的状況に於ては必ずしも
これに拘泥する必要はない。

即ち、前記の条件■における粒径比が相当に大きい場合
、つまり２つの粒子群の主部分の粒径に相当の大小差が
ある場合は、各粒子群の粒径分布は比較的広くとも大粒
子間の間隙に小粒子が充分に充填され、問題となる空隙
を生ぜしめないことも有り得る。従って、各粒子群の粒
径分布は、条件■における粒径比を勘案しつつ、各場合
に応じて、好適なものを選択すれば良い。

以上のような粒子の形、平均粒径、粒径分布および粒子
の平均粒径比さらには粒子の割合の条件を満足した無機
質充填材を樹脂およびその他の添加物と混練するならば
、平均粒径の大なる粒子のすき間に平均粒径の小なる粒
子が効率よく充填されることによって、高度に流動性を
保ったまま樹脂組成物全体に対する無機質充填材添加量
を増大させることが可能となる。

本発明樹脂組成物に用いられる樹脂としては熱硬化性樹
脂、光硬化性樹脂などの熱、光、マイクロ波、化学反応
などの手段で硬化される硬化性樹脂あるいは熱可塑性樹
脂のいずれでもよい。硬化性樹脂としては、エポキシ樹
脂、ビスマレイミド樹脂、ウレア樹脂、アクリル樹脂な
どが挙げられる。これらの硬化性樹脂は光増感剤、反応
促進剤、触媒などの硬化促進剤や顔料、離型剤、可撓性
付与側その他の添加物を含んでいても良い。

また熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピ
レンなとのポリオレフィン、ポリスチレン、ポリアミド
、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタ
レート、ポリアセタール、ポリカーボネート、ボリアリ
レート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエ
ーテルエーテルケトン、液晶ポリエステル樹脂、ポリフ
ェニレンサルファイド、ポリアミドイミド、ポリイミド
、ポリエーテルイミド、ポリメチルメタクリレート等の
樹脂が挙げられるが、これらに限定されることはない。

また、顔料その他の添加物を含んでいても良い。

これらは単独で用いてもよいし、２種以上をブレンド、
アロイ化等により複合化して用いてもよい。

樹脂および充填材は得られる樹脂組成物の使用目的、要
求性能に応じ適宜選択される。例えば半導体封止材の場
合は、通常はエポキシ樹脂が用いられ、各種公知のエポ
キシ樹脂を使用し得る。樹脂にはさらに硬化側、硬化促
進剤、必要に応じて顔料、離型剤、可とう性付与剤等の
添加物が加えられる。

本発明に係る充填用シリカは樹脂組成物（樹脂、添加物
、充填剤等の全重量）の９５−ｔ％まで配合することが
可能である。

また充填材の配合量が少ない場合であっても、従来の方
法で得られる充填材配合量が同じ樹脂組成物に対し溶融
粘度の低下した組成物を得ることが可能である。

無機質充填材を樹脂に配合するには、無機質充填材と樹
脂及び必要に応じ硬化側、顔料等の添加物を加え、ミキ
サー等により十分均一に混合し、更に加熱ロール等によ
って溶融混合するか、あるいはニーダ−等により混練し
、次いで冷却固化させて樹脂組成物を得る。

しかし、前述の５μｍ以下の平均粒径の異なる２群以上
の微細な粒子を含む粒子を乾燥状態で上記の様に樹脂に
添加、混合する場合、樹脂中での粒子の分散、特に微細
な粒子の分散が十分に行なわれず均一混合が難しい、ま
た、微細粒子を含む２群以上の粒子を予め乾式で混合し
ようとしても乾燥状態では微細粒子の凝集がはなはだし
く粒子の均一混合は十分に行なわれない。また、ベンゼ
ン、トルエン等の溶媒中での湿式混合を試みたが均一混
合はできなかった。そして、不均一な混合物を樹脂に混
合しても樹脂中での粒子の分散および混合が十分でなく
、したがって、前述のような粒子の高充填性や粒子相互
のすべり性の効果が発揮され難い。

そこで本発明者らは無機質粒子群を極性液体中に分散さ
せ混合した後、樹脂に配合することにより、微細粒子を
含む充填材を均一に分散した樹脂組成物を得ることに成
功した。

用いる極性液体としては、例えば水、メタノール、エタ
ノール、イソプロパツール等のアルコール類、エチレン
グリコール、プロピレングリコール等のグリコール類、
ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等が挙げ
られるが、これらに限られず、充填材粒子を安定に分散
し得る極性液体であれば使用可能である。もっとも、得
られる樹脂組成物の用途によって使用する極性溶媒が制
限される場合がある。例えば樹脂組成物を半導体封止材
に用いる場合にはハロゲン含有の極性液体は好ましくな
い。

極性液体の使用量は充填材粒子が良好に分散し得る量で
あればよく、充填材粒子と極性液体の和に対する充填材
粒子の容量％が５〜８５％好ましくは１０〜６０％位で
ある。

充填材粒子を極性液体中に分散、混合させるにはボール
ミル、超音波分散機など通常の分散あるいは、混合の手
段を使用するのが好ましい。

３群以上の粒子の分散混合は、まず各粒子群それぞれを
極性液体中に十分に分散してから、スラリー状態に各粒
子群分散液を混合してもよいし、あるいは、３群以上の
粒子を全て極性液体に添加してから分散、混合してもよ
い。

極性液体中で分散、混合された充填材粒子は、通常、極
性液体を除去、乾燥した後、前述の方法に従って樹脂に
配合される。

樹脂が充填材粒子の分散、混合に用いた極性液体に溶解
され得る場合は、充填材粒子を分散、混合した極性液体
スラリーに、更に樹脂を溶解し、十分に混合した後、極
性液体を蒸発、除去して樹脂組成物を得ることもできる
。

いずれの場合も、極性溶媒を除去する際には、例えば攪
拌する等により、粒子相互の分離（粒径の相違による沈
降性の差によって分離する慣れがあるので）や樹脂と粒
子の分離が起こらない様に注意する必要がある。

本発明によれば、流動性を低下させることなく、無機質
充填材の含量を高めることができる。それ故、本発明に
依れば無機質充填材含有量が高く、従って熱膨張率が小
さく耐熱性に優れ、しかも流動性が高く、成形性に優れ
た樹脂組成物が得られる。かかる樹脂組成物は半導体封
止材、歯科用充填材など種々の用途に好適である。

例えば本発明に従って得た樹脂組成物を半導体封止材と
して用いる場合は、前述の如く、樹脂としてエポキシ樹
脂を選ぶのが最も一般的である。

その他樹脂とてはイミド樹脂、アクリル樹脂、液晶ポリ
エステル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル
エーテルケトン、ポリアミド等を用いることもある。

充填材を配合した樹脂組成物を用いて半導体素子を封止
する方法としては低圧トランスファー成形、インジエク
シゴン成形、圧縮成形、注型等があるが低圧トランスフ
ァー成形が最も一般的である。低圧トランスファー成形
では、まず、樹脂組成物をポット内で加熱可塑化した後
、低圧（７０ｋｇ／ｃｍ”以下）でモールド内に移送し
て硬化成形するが、加熱可塑化したときの成形材料の流
動性が成形性に大きく影響する。流動性はたとえば、従
来公知の簡便な方法としてスラリー化可能な粒子含有量
及びフローテスターでの粘度測定により評価できる。

次に本発明を実施例により具体的に説明するが本発明は
その要旨を超えない限り、以下の実施例に制約されるも
のではない。

なお、以下の実施例においては樹脂として下記（１）の
樹脂及び添加物の混合物を用いた。また溶融粘度測定は
（２）に従った。

（１）樹脂混合物 下記の樹脂及び添加物を混合した。「部」は「重量部」
である。

樹　脂：クレゾールノボラックエポキシ樹脂１００部 フェノールノボラック系硬化剤 ５０部 改質材：エポキシシランカップリング荊２部 離型材：カルナバワックス　　　　　　　２部間　料：
カーボンブラック　　　　　　　１部（２）溶融粘度の
測定 上記（１）の樹脂、添加物及び充填材であるシリカの混
合物の加熱ロールを用いて８０℃で１５分間混練した。

得られた組成物の粘度をフローテスターにより測定した
。フローテスターはオリフィス１ｍｓφＸ１０＋ｕ＋の
もので、圧力１０　ｋｇ／　ｃｔａ”　、温度１７５℃
で測定した。

実施例１ 平均粒径０．３μｍ、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ９５ｇと平均粒径０．９μｍ、標準偏差
値（σ）＝１．０５の単分散球状シリカ１４３ｇおよび
平均粒径８μ■、標準偏差値（σ）＝１．４の球状シリ
カ６１２ｇを、予め、極性液体中で分散、混合処理する
ことなしに樹脂混合物（１）１５０ｇに添加、混合した
後溶融粘度を測定した。

なお、平均粒径０．３ｕ＊および０．９μｍの粒子合計
量に対する平均粒径０．９μ閣の粒子の割合は６０．１
重量％であった。

実施例２ 平均粒径０．３μ層、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ９５ｇをエタノール９５ｇに添加してボ
ールミルで４０時間分散させたスラリーと、平均粒径０
．９μ鵠、標準偏差値（σ）＝１゜０５の単分散球状シ
リカ１４３ｇをエタノール１４３ｇに添加してボールミ
ルで４０時間分散させたスラリーを混合し、これに、平
均粒径Ｂａｔｓ、！１１！偏差４Ｉ！（σ）＝１．４の
球状シリカ６１２ｇを加えてボールミルで２時間混合し
た後、７０゛Ｃに加熱してエタノールを揮発除去し、さ
らにボールミルで２時間解砕処理して予め、分散、混合
処理された乾燥粒子８５０ｇを得た。該粒子を樹脂混合
物（１）　１５０　ｇに添加、混合した後溶融粘度を測
定した。

実施例３ 平均粒径０．３μ鋼、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ１１９ｇと平均粒径０．９μ■、標準偏
差値（σ）＝１．０５の単分散球状シリカ１１９ｇおよ
び平均粒径８μ■、標準偏差ｆ（σ）＝１．４の球状シ
リカ６１２ｇを予め、極性液体中で分散、混合処理する
ことなしに樹脂混合物（１）１５０ｇに添加、混合した
後溶融粘度を測定した。

実施例４ 平均粒径０．３μ麟、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ１１９ｇをエタノール１１９ｇに添加し
てボールミルで４０時間分散させたスラリーと、平均粒
径０．９μ曙、標準偏差値（σ）＝　ｉ、　ｏ　ｓの単
分散球状シリカ１１９ｇをエタノール１１９ｇに添加し
てボールミルで４０時間分散させたスラリーを混合し、
これに、平均粒径８μ―、標準偏差値（σ）＝１．４の
球状シリカ６１２ｇを加えてボールミルで２時間混合し
た後、７０　’Ｃに加熱してエタノールを揮発除去し、
さらにボールミルで２時間解砕処理して予め、分散、混
合処理された乾燥粒子８５０ｇを得た。該粒子を樹脂混
合？Ｉ（１）　１５０　ｇに添加、混合した後熔融粘度
を測定した。

実施例５ 平均粒径０．３μ■、標準偏差Ｍ（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ１４３ｇと平均粒径０．９μ潮、標準偏
差値（σ）＝１．０５の単分散球状シリカ９５ｇおよび
平均粒径８μｍ、標準偏差値（σ）＝１．４の球状シリ
カ６１２ｇを予め、極性液体中で分散、混合処理するこ
となしに樹脂混合物（１）１５０ｇに添加、混合した後
溶融粘度を測定した。

実施例６ 平均粒径０．３μｍ、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ１４３ｇをメタノール１４３ｇに添加し
てボールミルで４０時間分散させたスラリーと、平均粒
径０．９μｍ、標準偏差値（σ）−１，０５の単分散球
状シリカ９５ｇをメタノール９５ｇに添加してボールミ
ルで４０時間分散させたスラリーを混合し、これムこ、
平均粒径８μ胃、標準偏差値（σ）＝１．４の球状シリ
カ６１２ｇを加えてボールミルで２時間混合した後、６
０°Ｃに加熱してエタノールを揮発除去し、さらにボー
ルミルで２時間解砕処理して予め、分散、混合処理され
た乾燥粒子８５０ｇを得た。該粒子を樹脂混合物ｍ１５
０ｇに添加、混合した後溶融粘度を測定した。

実施例７ 平均粒径０．３μｍ、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ１６７ｇと平均粒径０，９μ蒙、標準偏
差値（σ）＝１．０５の単分散球状シリカ７１ｇおよび
平均粒径８μ信、標準偏差値（グ）−１，４の球状シリ
カ６１２ｇを予め、極性液体中で分散、混合処理するこ
となしに樹脂混合物（ＩＮ５０ｇに添加、混合した後溶
融粘度を測定した。

実施例８ 平均粒径０．３μｍ１標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカ１６７ｇを蒸留水２１２ｇに添加してボ
ールミルで４０時間分散させたスラリーと、平均粒径０
．９μｍ、標準偏差値（σ）＝１゜０５の単分散球状シ
リカ７１ｇを蒸留水９０ｇに添加してボールミルで４０
時間分散させたスラリーに、平均粒径８μ讃、標準偏差
値（σ）＝１．４の球状シリカ６１２ｇを加えてボール
ミルで２時間混合した後、９５℃に加熱して蒸留水を蒸
発除去し、さらにボールミルで２時間解砕処理して予め
、分散、混合処理された乾燥粒子８５０ｇを得た。該粒
子を樹脂混合物（１）　１５０　ｇに添加、混合した後
溶融粘度を測定した。

実施例９ 平均粒径０．３μ園、標準偏差（Ｉ！（σ）＝１．０５
の単分散球状シリカ７９ｇをエタノール７９ｇに添加し
てボールミルで４０時間分散させたスラリーと、平均粒
径０．９μ頂、標準偏差値（σ）＝１゜０５の単分散球
状シリカ７９ｇをエタノール７９ｇに添加してボールミ
ルで４０時間分散させたスラリーと、平均粒径４．２μ
ｍ、標準偏差値（σ）＝１．１の単分散球状シリカ７９
ｇをエタノール７９ｇに添加してボールミルで４０時間
分散させたスラリーに、平均粒径３１μｍ、標準偏差値
（σ）＝１．３の球状シリカ６１３ｇを加えてボールミ
ルで２時間混合した後、７０℃に加熱してエタノールを
揮発除去し、さらにボールミルで２時間解砕処理して予
め、分散、混合処理された乾燥粒子８５０ｇを得た。該
粒子を樹脂混合物（１）　１５０　ｇに添加、混合した
後溶融粘度を測定した。

比較例１〜５ 平均粒径０．３μ鋼、標準偏差値（σ）＝１．０５の単
分散球状シリカと平均粒径０．９μ讃、標準偏差値（σ
）＝１．０５の単分散球状シリカおよび平均粒径８μｍ
、標準偏差値（σ）＝１．４の球状シリカを予め、極性
液体中で分散、混合処理することなしに、表−１に記載
の割合で樹脂混合物（１）に添加、混合した後溶融粘度
を測定した。

以上の結果を表−１に示した。

表−１から明らかなように、５μｍ以下の球状粒子とし
て、０．９μ園と０．３μｍの大、小２群の粒子を大／
小粒子比率＝６５／３５〜３０／７０重量部の範囲に配
合した混合シリカおよび４．２μｍ、０．９μｍ、０．
３μ腸の大、中、小３群の粒子を大／中粒子比率−５０
１５０重量部、中／小粒子比率＝５０１５０重量部に配
合した混合シリカを用いた実施例の樹脂組成物は他の樹
脂組成物に比べ、シリカ充填量が８５重量％と非常に高
いにもかかわらず流動性は良好であり、また、シリカを
予め極性溶媒中で分散、混合処理して用いた樹脂組成物
は、さらに流動性が良好であった。

〔発明の効果〕

本発明によれば特定の粒径のシリカ粒子を少なくとも種
類、組み合わせて樹脂に配合することにより、流動性を
損なうことなく、大量に配合することが可能である。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）平均粒径が５μｍより大きく１５０μｍ以下の範
   囲の球状粒子及び／又は破砕粒子からなる大粒径シリカ
   ５０〜９５重量％と、平均粒径が０．０１〜５μｍの球
   状粒子からなる小粒径シリカ５〜５０重量％からなるシ
   リカ集合体であって、該小粒径シリカが、 ［１］平均粒径の異なる少なくとも２群以上の粒子から
   なり、 ［２］平均粒径が互いに近接した２つの粒子群において
   、平均粒径の大なる粒子群の粒径の標準偏差値で規定さ
   れる範囲の最小粒径と、平均粒径の小なる粒子群の標準
   偏差値で規定される範囲の最大粒径の比が２以上であり
   、かつ ［３］平均粒径が互いに近接した２つの粒子群の合計重
   量に対する平均粒径の大なる粒子群の割合が２５〜６５
   重量％である ことを特徴とする充填用シリカ。
2. （２）請求項第１項記載の充填用シリカを無機質充填材
   粒子として樹脂組成物全量中７５〜９５重量％配合して
   なる樹脂組成物。
3. （３）無機質充填材粒子を予じめ極性液体中に分散、混
   合した後樹脂に配合した請求項２記載の樹脂組成物。