JPH02289564A - Ｎ，ｎ―ビス（１‐ヒドロキシカルビロキシ‐２，２，６，６‐テトラメチル―ピペリジン‐４‐イル）アミノトリアジン類及び安定化組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は化学線の有害な影響からボリマー盆保護する為
の効果的な安定剤となるＮ，Ｎ−ビス（１−ヒドロカル
ビロキシ−２．　２，　６．　６−テトラメチルビペリ
ジン−４−イル）アミノ基により酋換づれたｓ　−　ト
ＩＪアジン部分に関する。

（従来の技術、発明が解決しようとする課鴎）トリアジ
ン部分を含む立体障害アミン光安定剤は、欧州特許出願
第１　０　７，　６　１　５号及び第２　０　９，１２
７号及び米国特許第４．５３＆６８８号、第４．７４Ｇ
，５４４号、第４．３５へ２８７号及ひ第４．７．６０
，１４１号からわかるようにその分野でＦｉ、公知であ
る。

（課！＠を解決するための手股、発明の効果）本発明は
次式｛１｝、（Ｉ）又は＋１）で表わされる化付物に関
する。

のアルキル基を、又けＧ，及びＧ２はＮ時Ｋペンタメテ
レン基１ｋ表わし、Ｒ１は炭素原子数１〜１８のアルキ
ル基、炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、炭素原
子数２〜１８のアルケニル基、炭素原子数５〜１２のシ
クロアルケニル基、炭素原子数７〜１５のアラルキル基
、炭素原子数７〜１２の飽和又は不飽和二環式父は三環
式炭化水素、又は炭素原子数６〜１０のアリル基、又は
アルキル基置換の炭素原子数６〜１０のアリル基を表わ
し、 Ｒ２及ひＲ３は独立して−ＳＲ，、−ＮＲ，Ｒ，、一Ｎ
ＲＩ−Ｒ９−’ＲＩＯＲｌｌｂ　　ＯＲａｓ　　ＯＣ−
ＲＩ２０）ｎＲＵｓ（式中、Ｇ１及ひＧ２は独立して炭
素原子数１〜４Ｒ４は、Ｒ！と同じ意味を表わし、Ｒ６
は、Ｒ１と同じ意味とさらに付け加えてヒドロキシル基
、炭素原子数１〜１２のアルコキシ基又はシ（炭素原子
数１〜４のアルキル）アミ７基により置換ざｒＬた炭素
原子叡２〜４のアルキル基金表わし、Ｒ６及びＲ８け、
独立して水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル基，
炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、炭素原子数７
〜１５のアラルキル基，又はヒドロキシル基、炭素原子
数１〜１２のアルコキシル基又は次式 冫基ヲ表わし、Ｒ１ｏ及ひＲｌｌ　ｔｉ独立してＲ６と
同じ意味を表わし、又はｔｚ，，及ひＲｌｌは一緒にな
ってＲ６及ひＲ？が一緒になったのと同じ意味を表わす
。

Ｒ１２は、炭素原子数２〜４のアルキレン基を表わし、 Ｒ１ｓ　Ｉｒｉ、水素原子、炭素涼子数１〜１８のアル
キル基、フェニル蘂又は炭素原子数１〜１２のアルキル
基又は、次式で衣わされる官能基によって霞換されるフ
ェニル基奮表わし ０Ｒ． で表わされる基で置換された炭素原子Ｉ５２〜４のアル
キル基を表わし、Ｒ７け、Ｒ６と同じ意味を表わし、父
はＲ６及びＲ７はそれらが結脅している９素原子と一緒
になって１個又は２個の窒素原子又は酸素原子を含む５
〜７員環のへテロ環を形成し、Ｒｓｌｄ、炭素原子数２
＝１２のアルキレ直 ＯＲ， ｎは、２〜２０の幣数全、ｍは２〜４の整数を表わし、
ＸはＲ２と同じ意味全表わし、ＴＩハヒヘラシニル基、
　ＮＲ１４　Ｃ（Ｊｂ）ａＯｃｃ１１ｔ）ｂｏ（ｃＩ１
，）ａＮＲ，，−、−ＮＲ１４−（Ｃ｝ｌｚ）ｄ−ＮＲ
ｎ−または、−ＮＨ　（ＣＨｚ）ａ　Ｎ−（Ｃ｝ｌｘ）
ｂ−Ｎ［（ＣＨｚ）ｃ　Ｎ］（Ｈ−　ｋ表わし、 Ｒ１４は水素原子、臭素原子数１〜１８のアルキル基、
炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、炭素涼子数７
〜１５０アラルキル基、炭素原子数２〜１８のアルカノ
イル基、虚素原子数３〜５のアルケノイル基又はペンゾ
イル基を表わし、ａ，ｂ．ｃ％ｄｉｄ、独立して２又Ｆ
ｉ３’｛ｒ表わし、ｆは０又は１Ｉｔ衣ゎＬ１ Ｔ２及びＴ３は、独立して水素原子又は炭素涼子数１〜
６のアルキル２’ｉｌ：ｋ表わし、Ｔｄｊ：％直接帖台
又はｐ１曲のハイドロカルビル基を衣わし、そしてｐは
２又は３を衣わす。但し、化付物が式１１１１１である
場甘はＲ．けアルキル基金表わさない。） 好ましくは、Ｇ，及ひｃ２Ｆｉ、おのおのメチル基であ
る。

Ｒ１は好ましくは、炭素原子数１〜１２のアルキル基、
ンクロヘキシル基又はアルファーメチルベンジル基：′
Ｍも好１しくは、メチル基、ヘプチル基、オクチル基、
ノニル基、シクロヘキシル基又はアルファーメチルベン
ジル基金表わす。

好１し〈は、Ｒｇ＆ひＲ３は、同じ基で−ＳＲ，、−Ｎ
Ｒ．Ｒ，又は次式で表わされる。

Ｒ，は好ましくは、炭素原子数１〜１８のアルキル基？
表わし、Ｒ６は好寸しくは水素ｊ京子，炭素原子数１〜
１８のアルキル基、又は次式で表わされる官能基金表わ
し、 父は、Ｒ１１及びＲｔＶｉそれらが結合している窒素原
子と一緒になってモルフォリノ基金示し、Ｔ１は好１し
くけ −ＮＨ（ＣＨｚ）ａ−Ｎ−（ＣＨｚ）ｂ　　Ｎ　　［（
ＣＨｚ）ｃ−Ｎ］ｆＨ−ｔ表わす。

ＴａＦｉ好１し〈は直接帖合、又は炭素原子数２〜４の
アルキリデン基を表わす。

本発明の化付９勿Ｖｉ恨用な力゛法で適当なアミン又は
他の又応物と共にシアヌル酸クロリド、置換クロローｓ
−トリアジン誌導体を使用して合ｌ戊される。

反応は、アセトン、メチルエチルケトン、シオキサン、
ベンセン、トルエン、テトラヒドロフラン、千シレン等
の不活牲溶媒中で、置換反応Ｋより生じる塩酸と等量の
有機又は無機塩基好１し〈にナトリウム１たはカリウム
の水酸化物または炭酸塩の存在下で都付良〈実施される
．他の方法として、適当な炭化水素媒体中で水性の第三
ブチルハイドロバーオキサイド、三酸化モリブデン’ｋ
ｌＺ用して、立体障害アミンＳ−トリアジン前駆体から
直接ｈ−ヒドロカルビロキシ化合物を甘成する方法があ
る． 本発明ｉ；ｌ，　２，　２，　６．　６−テトラアルキ
ルビペリジン構造を強調しているが，本発明は、１た、
次のようなテトラアルキル置換ピペラジン又は、ビベラ
シノン部分、 （Ｍ及ひＹは独立してメチレン基又は、カルホニル基、
好筐し〈はＭはメチレン基、Ｙにカルボニル基を表わす
）が上ｄピテトラアルキルビペリジン部分に対して置換
されている化付・吻に関することに留；Ｉｎれるべきで
ある。

そのような化合物に適用されるＩ５Ｊ一の置換基は、窒
素原子に対するｍ侯に適する圃候基であると理解される
。

本化合物を甘成する為に使用される中間体は、大部分四
条的な品目である。

本発四の化付物で特に有効な基質は、ポリエチレン及ひ
ボリプロビレンのようなボリＡレフィン；特に耐衝撃性
ボリスチレンを會むホリス−７−レｙ、ＡＢＳｍ脂、例
えばブタジエンゴム、ＥＰＭ．ＥＰＤＭ％Ｓ　Ｂ　Ｒ　
．及ひニトリルゴムのようなエラストマーである。一般
に安定化され得るホリマーは以下のものを含む。

１．モ／；ｔレフィン及ひジオレフィンのボリマー、例
えは、ポリエチレン（場甘により架橋きれ得る）、ボリ
グロビレン、ポリインブチレン、ホリプテン−１、ポリ
メチルペンテン−１、ボリイソプレン又は、ボリフ゛タ
ジェン並ヒにシクロオレフィン、例えばシクロベンテン
又は、ノルボルネンのボリマー ２．　　１）で述べたボリマーの混合物、例えばホリプ
ロヒレンとポリイソプチレンとの混合物。

＆　モノオレフィンとジＡレフイン相互父に、弛のビニ
ルモノマーとのコボリマー、例えばエチレン／プロピレ
ン、プロピレン／フテンー１、ブロビレン／イソブチレ
ン、エチレン／フ゜テン−１、ブロビレン／フ゛タジエ
ン、インプチレン／インプレン，エチレン／アルキルア
クリレート、エチレン／アルキルメタクリレート、エチ
レン／ピニルアセテート又は、エチレン／アクリル酸コ
ボリマー及び、それらの塩類（アイオノマー）及びエチ
レンとプロビレンとシエン例エば、ヘキサジエン、ジシ
クロベンタジエン又はエチリデンーノルボ〜ネンとのタ
ーボリマー ４．　ホリスチレン、ボリー（ｐ−メチルスチレン） ＆　スチレン又ハ、メチルスチレントシエン又は、アク
リル酸誘導体とのコボリマー、例えは、スチレン／プタ
ジェン、スチレン／アクリロニトリル、スチレン／エチ
ルメタクリレート、スチレン／フ゛タジエン／エチルア
クリレート、スチレン／アクリ口ニトリル／メチルアク
リレート；スチレンコホリマーと他のボリマー、例えは
ホリアクリレート、ジェンボリマー　又ハエチレン／フ
ロビレン／シェンターボリマーからの高耐衝撃性混曾物
：およびスチレンのブロックコボリマー例えばスチレン
／プタジエン／スチレン、スチレン／イソプレン／スチ
レン、スチレン／エチレン／ブチレン／スチレン１たは
スチレン／エチレン／ブロビレン／スチレン。

＆　スチレンのグラフトコボリマー、例えば、ホリフ゛
タジエンにスチレン、ボリフ゜タジエンにスチレン及び
アクリロニトリル、ボリフ゛タシエンにスチレン及ひア
ルキルアクリレート又はメタクリレート、エチレン／プ
ロピレン／シエンのターボリマーにスチレン及びアクリ
ロニトリル、ポリアクリレート又は、ポリメタクリレー
トにスチレン及びアクリロニトリル、アジりレート／プ
タジエンコボリマーにスチレンおよびアクリロニトリル
、亜ひにこれらと５）に夕ＩＪ卒したコボリマーとのｆ
＃．付物、例えばＡＢＳ−　　ＭＢＳ−　　ＡＳＡ−−
！たはＡＥＳ−ボリマーとして知られているコボリマー
混合物。

Ｚ　ハロケン含有ボリマー、例えばポリクロロプレン、
塩素化ゴム、塩素化筐たはクロロスルホン化ポリエチレ
ン、エビクロロヒドリンホモーおよびコボリマー　ハロ
ゲン含有ビニル化合物からのポリマー、例えばポリ塩化
ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ボリ弗化ピニル、ホリ弗
化ビニリデン並びにこれらのコホリマ、例えば塩化ビニ
ル／塩化ビニリデン、塩化ビニル／酢敵ビニル、塩化ビ
ニリデン／酢散ビニルコホリマー　又は弗化ピニル／ビ
ニルエーデルコボリマー ａ　α　β一不飽和酸およびその訪導体から誘導された
ホリマー、例えばポリアクリレートおよひボリメタアク
リレート、ポリアクリルアｉドおよひボリアクリロニト
リル。

２　前ｄピリにφけた七ノマー相互のまたは他の不飽和
モノマーとのコボリマー、例えはアクリロニトリル／フ
゜タシエン、アクリロニトリル／アルキルアクリレート
、アクリロニトリル／アルコキシアルキルアクリレート
１たはアクリロニトリル／ハロゲン化ビニルコボリマー
またはアクリロニトリル／アルキルメタアクリレート／
フ゛タジエンターボリマ−１α不飽和アルコールおよび
アミン筐たにそれらのアシル訪導体またはそれらのアセ
タールから誘導されたボリマー、例えばポリビニルアル
コール、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルステアレート、ポ
リビニルベンゾエート、ポリビニルマレエート、ポリビ
ニルブチラール、ホリアリルフタレート、またはポリア
リルーメラミン。

１１．環状エーテルのホモボリマーおよびコボリマー、
例えばポリアルキレンクリコール、ポリエチレンオキシ
ド、ボリプロビレンオキシド１たほこｔしらとビスーク
リシジルエーテルとのコボリマー １２．ポリアセタール、例えはポリオキシメチレン、３
よひエチレンオキシドをコモノマーとして富むポリオキ
シメチレン。

１＆ボリフェニレンオキシトおよびスルフィド並ヒにボ
リフエニレンオキ・／ドとボリスチレンとの混合物。

１４．一万の成分としてヒドロキシ末端基を含むポリエ
ーテル、ポリエステル１たはポリプタシエンと他方の成
分として脂肪族１たは芳香族ポリイソシアネートとから
誘導されたボリウレタン並びにその前駆物質（ポリイソ
シアネート、ボリオール１たはプレボリマー）。

１５．ジアミンおよびジカルポン酸および／またはアミ
ノカルボン散筐たは相当するラクタムから誘導されたポ
リアミドおよびコボリアミド．　ｆｌＪえはポリアミド
４、ボリアミド６、ボリアミド６／６、ボリアミド６／
１０、ボリアミド１１、ボリアミド１２、ポリ−２．　
４．　４　−トリメチルへキサメチレンテレフタルアミ
ド、ポリーｐ−フェニレンテレフタルアビド又は、ポリ
ーｍ−フェニレンイソフタルアミド、並びにそれらとポ
リエーテルのコボリマー、例えばポリエチレングリコー
ル、ボリプロビレングリコール又は、ポリテトラメチレ
ングリコールとのコボリマー １＆ボリ尿素、ポリイミドおよびポリアミドーイミド。

１７．ジカルボン酸およびジオールおよび／またはヒド
ロキシ．カルポシ＠または相当するラクトンから誘導さ
れたポリエステル、例えばボリエチレンテレフタレート
、ポリプチレンテレフタレート、ポリ−１．　　４−シ
メチロールーシクロヘキサンテレフｌ’Ｖ−ト、ホ＋）
−［２．２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
」テレフタレートおよびポリヒドロキゾベンゾエートＪ
［びにヒドロキシ末端基を七するポリエーテルから誘導
きれたブロックコボリエーテルエステル。

１ａ　　ボリカーホネート。

１９．　　ホｌ７スルホン、ポリエーテルスルホン及び
ポリエーテルケトン。

２α一方の成分としてアルデヒドおよび他方の成分とし
てフェノール、尿素およびメラミンから誘導された架橋
ボリマー、例えばフェノール／ホルムアルデヒド樹脂、
尿素／ホルムアルデヒド樹脂およびメラミン／ホルムア
ルデヒド樹脂。

２１．乾性および不乾性アルキド樹脂。

２２，飽和および不飽和ジカルホン酸と多価アルコール
および架橋剤としてのビニル化合物とのコポリエステル
から訪導された不飽和ポリエステル樹脂並びに燃焼注の
０（いそれらのハロゲン官有変性物。

２３．ｔ［＋ｃ換アクリル酸エステル、例えはエボキシ
アクリレート、ウレタンーアクリレートまた２４．メラ
ミン樹脂、尿素樹脂、ポリインンアネート１たはエボキ
シ柄Ｊ１旨を架橋剤として添加した了ルキド樹脂、ポリ
エステル樹脂１たはアクリレート柄脂。

２５．ポリエボキシド、例えばビスーグリシジルエーテ
ル、または脂環式ジエボキシドから誘導ざれた架倫エボ
キシ樹脂。

２６．天然ホリマー、例えはセルロース、ゴム、ゼラチ
ン、およびこれらの化学的に変性させた重合同族体誘導
体、例えは酢酸セルロース、プロビオン酸セルロースお
よび酪酸セルロース、またはセルロースエーテル、例え
ばメチルセルロースｉ ２７．前述したボリマーの混合物、例えばＰＰ／ＥＰＤ
Ｍ，ボリアミド６／ＥＰＤＭまたはＡＢＳ，ＰＶＣ／Ｅ
ＶＡ．ＰＶＣ／ＡＢＳ，ＰＶＣ／ＭＢＳ，ＰＣ／ＡＢＳ
，ＰＢＴＰ／ＡＢＳ， ２ａ　　純車前体化合物１たはその混百物からなる天然
およひ合成有機材科、例えば、鉱油、＠物およひ４ＩＩ
１ｅｂ　脂肪、オイルおよびワックス１たは合成エステ
ル（例えば、フタレート、アジベート、ホスフ１−ト筐
たはトリメリテート）ヲベーストシたオイル，脂肪およ
びワックス、並びＫ会故エステルの適当な事祉比で混合
された鉱油との混合吻で、その材料はボリマーのための
ｉ］塑剤１たは繊維紡績油として並びにこのような材料
の水性エマルジョンとして使用され得る。

２９．天然１たＦｉ付成コムの水性エマルジョン、例え
ばカルボキンル化スチレン／ブタジェンコボリマーの天
然ラテックス又は、格子状吻實。

３α　ポリシロキサン、例えば米国特許第４，　２　５
　９，４６７号に記載されている軟質、親水性ポリシロ
キサン、例えば米国特許第４，３５５，１４７号に記載
されている酸′ホボリオルカノシロキサン． ６１．不飽和アクリルボリアセトアセテート樹脂又は、
不飽和アクリル樹脂との組み合わせのホリヶ，手ミン。

不飽和アクリル樹ハロは，ウレタンアクリレート、ポリ
エーテルアクリレート、不飽和官能基が付いたビニル又
はアクリルコボリマー及びアクリレート化されたメラミ
ン。ポリケ・手ミンは、酸触媒の存在丁ポリアミンとケ
トンから合成される。

５２．エチレン性不飽和単量体又はオリゴマー及び多不
飽和Ｉｌｌ肪族オリコマーを含む放射硬化性組成物。

５五エボ＊　シメ５　ミ７ａ４脂、例，ｔＦｉＬｓＥ４
１０３（Ｍｏｎｓａｎｔｏ社製）のような高固体含量メ
ラミン樹脂をコエーテル化したエボキシ官能基によって
架橋づれている光安定エボキシ樹脂。

一般に本発明の化合物は、安定化組成物の重量にもとづ
いて約０．０１ないし約５重ｔチの量で使用される。し
かしながらこの量は特定の基質及び用途により没化する
であろう● 有利な範囲は約α５ないし約２俤、特Ｋα１ないし約１
％である。

本発明の安定剤は，慣用の技術によって，成型物製造前
のいかなる有効な段階においても有機ボリマーにたやす
く尋人される。

例えは、安定剤を乾燥粉末形でボリマーと混付してもよ
い。又は、安足剤の懸濁液、又は乳濁液をボリマーの溶
液、赫濁液又は乳濁液と混合してもよい。本発明の安定
化ばれたボリマー組成物も必要にＫ６じて、次のような
多桟の有効な添加物を含んでもよい。

例えば、２．６−ジー第三ブチールー４−メチルフェノ
ール、２一第三プチルー４．６−ジメチルフェノール、
Ｚ６−ジー第三プチルー４ーエチルフェノールｂ　　２
．　６　−　シ＝＃三ブチル−４−ｎ−プチルフェノー
ル、２．６−ジー第三ブチルー４−インーブチルフェノ
ール、２．６−ジーシクロベンチルー４−メチルフェノ
ール、２−（α−メチルシクロヘキシル〕−４．６−ジ
メチルフェノール、２．６−ジオクタデシル−４−メチ
ルフェノール、２，　４．　６−１−リシクロへ中シル
フェノール％２，６−１−４三ブチル−４−〆トキシメ
チルフェノール。

例えは、２，６−シー第三プチャー４−，トキシフェノ
ール、２．５−ジー第三ブチルヒドロキノン、乙５−ジ
ー第三アミルヒドロキノンおよび２．６−ジフェニル−
４−オクタデシルオキシフェノール。

１．五　　ヒドロキシル化チオジフエニルエーテル 例えｉ，ｌ’、２．２’−チオビス（６−Ａ三プチルー
４−メチルフェノール）、２．２′−チメビス（４−オ
クチルフェノール）、４．４′−チオビス＜６−第三７
”チルー５−メチルフェノール）および４．４′−チオ
ピス（６一第三ブチルー２一メチルフ丁ノール）。

例えば、乙２′−メテレンビス（６一第三ブチル−４−
メテルフェノール〕、２．２′−メテレンビス（６−ｇ
三プチルー４−エチルフェノール）、２．２′−メテレ
ンビス〔４−メチル−６−（α−メチルシクロヘキシル
）フェノール］、２．２′−メチレンビス（４−メチル
−６−シクロへキシルフヱノール）、２．２’−メチレ
ンピス（６−ノニルー４−メチルフェノール）、２．２
′−メチレンビス［６−（α−メチルペンジル）−４一
ノニルフェノール」、２．２′−メチレンビス［６−（
α　α−ジメチルベンジル）−４一ノニルフェノール」
、２．２′−メチレンビス（４．６−ジー第三ブチルフ
ェノール）、２．２−エテリデンビス（４．６ージー第
三プチルフェノール）、２．２’一エチリデンビス（６
一第三ブチル−４−イソプチルフェノール）、４．４′
−メチレンビス（２．６ージー弟三プチルフェノール）
、４．４’−メｆレンビス（６一第三ブチルー２−メチ
ルフェノール）、１．１−ビス（５一第三プチルー４ー
ヒドロキシー２−メチルフェニル）フタン、２．６−ジ
（３一弟三ブチルー５−メチル−２−ヒト口キシベンジ
ル）−４−メチルフェノール、１，　１．　５　−　ト
リス（５一第三ブチルー４−ヒドロキシ−２−メチルフ
ェニル）一フタン、１．１−ビス（５一川三フ゛チルー
４−ヒドロキシ−２−メチルフヱニル）　−　３　−　
ｎ　−　トデシルメルカブトブタン、エチレンクリコー
ルービス−［３．３−ビス（３′一第三プチルー４′−
ヒドロキシフヱニル）一プチレート］、シ（　５　−　
第三フチルー４−ヒドロキシ−５−メチルフエニル）ジ
シクロペンタジエン、シ［２−（３’一第三プチルー２
′−ヒドロキゾー５’−メｆルペンジル）−６−第三ブ
チルー４ーメチルフエニル］テレフタレート。

例えば、１，　Ａ　５　−　トリ（ム５−ジー第三プチ
ルー４−ヒドロキシベンジル）　−　２．　４．　６　
−トリメチルベンセン、ジ（ム５−ジー第三ブチルー４
−ヒドロギシベンジル）スルフィド、インオクチル瓜５
−ジー第三プチルー４−ヒドロキシペンジルメルカブト
アセテート、ビス（４−４三ブチル−３−ヒドロキシー
ａ６ージメチルペンジル）一ジチオールテレフタレート
、１．　４　５　−　トリス（ム５−ジー第三フチル−
４−ヒドロキシベンジル）インシアヌレート、１，ム５
−トリス（４一第三ブチルー３−ヒドロキシ−２．６−
ジメチルベンジル）インシアヌレート、ジオクタデシル
ム５−ジーｐ　＝　フチルー４−ヒドロキシベンジルホ
スホネート、モノエチルへ５−ジー第三ブチルー４−ヒ
ドロキシベンジルーホスホネートのカルシウム塩。

１．６　　アシルアミノフェノール 例えば、ラウリル酸４−ヒドロキゾアニリド、ステアリ
ンｒＶＩ４−ヒドロキシアニリド、２．４−ビス（オク
ナルメルカブト）−６−（ム５−ジー第三プチル−４−
ヒドロキシアニリノ）−ｓ−トリアジンおよびＮ−（　
＆５−シー第三フチルー４−ヒドロキシフェニル）一カ
ルバミン削オクチルエステル。

アルコールの例：メタノール、ジエチＶンクリコール、
オクタデカノール、トリエチレンクリコール、１．６−
ヘキサンジオール、ペンタエリトリトール、ネオペンチ
ルクリコール、トリス（ヒドロキシエチル）インンアヌ
レート、チオシエチレングリコール、ジヒドロキシエチ
ル鶴酸ジアミド。

ステル アルコールの例：メタノール、ジエチレンクリコール、
オクタデカノール、トリエチレンクリコール、１．６−
ヘキサンジオール、ペンタエリトリトール、ネオペンチ
ルグリコール、トリス（ヒドロキシエチル）インシアヌ
レート、テオジエチレングリコール、ジヒドロキシエチ
ル（Ｋ　ｅジアミト。

例えはｈ，Ｎ’−ジ（ム５−ジー吊三ブチルー４−ヒド
ロキ７フェニルプ口ビオニル）一へキサメチレンジアミ
ン、Ｎ，Ｎ’−ジ（４５−シー弔三フチル−４−ヒドロ
キシフェニルプ口ビオニル）トリメチレンジアミンおよ
びＮ，　Ｎ’−ジ（五５−ジー第三ブチルー４−ヒドロ
キシフエニルプ口ビオニル）ヒドラジン。

第三プチル、５−クロロー３′一第三プチルー５′−メ
チル　ｓｌ　−　４ニプチル−５′一第三ブチル、４′
−オクトキシ、３’，　　５’−ジー第三アミルオヨヒ
３′．５′−ビス（α　α−ジメチルベンジル）、３′
一第三フ゛チル−５’−（２−オメカーヒドロキシーオ
クタ−（エチレンオキ・／）カルボニルエチル）　−　
　５’　−　トｆ　シルー５′一メチル、及び３′一第
三ブチル−５’−（２−オクチロキシ力ルボニル）エチ
ルー　ドデゾル化−５′−メチル誘導体。

２．２．　　２−ヒドロキシペンゾフェノン例えば４−
ヒドロキシ、４−メトキシ、４一オクトキシ，４−デシ
ルオキシ、４−ドデゾルオキシ、４−ペンジルオキシ、
４，２ｚ４′一トリヒＶＯキシｔ・ｔ伏２′−ヒー゜Ｏ
キシー乞ギージ゜％トまシまネ４−林。

例えは５′−メチル、ｓｌ．　　ｓ／−ジー第三ブチル
、５′一第三プチル、５’−　（　１，　１，へ３−テ
トメチルプチル）、５−クロローｓｌ．　　ｓ／−ジ−
２．３　　必装に応じて置換きれた安息杏酸のエステル 例エば、フエニルサリチレート、４一第三ブチルフＬニ
ルサリチレート、オクチルフェ二ｋ　サ１７チレート、
ジベンゾイルレゾルゾノール、ビス（４−ｉ三フ゜チル
ベンソイル）一レゾルシノール、ぺ冫ゾイルレゾノレシ
ノール、＆５−ジー第三プチルー４−ヒドロキシ安息査
酸、２．ａ−シー第三ブチルフェニルエステル＆ヒ３．
　５−７ー４＜三一ブチルー４−ヒドロキ’／　安息香
ｔｉｇヘキサデシルエステル。

２．４，　　アクリレート 例エは、α−シアノーＩ，β−ジフエニルアクリル酸の
エチルエステル又ハ、インオクチルエステル、メチルα
一カルボメトキシシンナメート、ａ−シアノーβ−メチ
ルーｐ−メトキシケイ皮酸のメチルエステル又はプチル
エステル、メチルα一カルポメトキシーｐ一メトキシシ
ンナメー｝、Ｎ−（β一カルボメトキシーβ−シアノビ
ニル）−２−メチルインドリン。

２．５．　　ニッケル化合物 例えは２．２′−チオービス−［　４−（　１，　ｔへ
３−テトラメチルブチル）フＩノール」のニッケル錯体
、例として１：１または１：２５ｊｉ体、場合により付
加配位子例えばｎ−プチルアミン、トリエタノールアミ
ン１たＵＮ−シクロヘキシルジエタノールアミンを有し
てよい、ニッケルジブチルジチ７オカルバメート、４　
−　ヒトｏギシーム５−ジー弟三プチルベンジルホスホ
ン酸モノアルキルエステル？１１エｕメチル、エチル又
はブチルエステルのニノケル堰、ケトオキシム例えば２
−ヒドロキシー４−メチルフェニルウンデシルケトメキ
シムのニッケル錯体および場合により付加内じ位子を含
んでよい１−７ェニルー４−ラウロイル−５−ヒドロキ
シビラゾールのニッケル錯体。

２．６　　立体障害性アミン 例えば、ビス（　２．　２，　６．　６−テトラメチル
ービペリジル）セバケート、ビス（　１，　２．　２．
　６，　６ーベンタメチルビベリジル）一セバケート、
ｎ−プチル−４５−ジー第三プチルー４−ヒドロキシベ
ンジルーマロン酸−ビス（　１，　２，　２，へ６−ペ
ンタメチルビペリジル）エステル、１−ヒドロキシエチ
ル−２．　２．　６．　６−テトラメテル−４−ヒドロ
キシヒベリジンとコハク酸との縮合物、ｈ，Ｎ’−ビス
（２．２．６．６−テトラメチルビペリジル）へキサメ
チレンジアミンと４　−　，４Ｔ，三オクテルアミノ−
２．６−ジクロローｓ−トリアジンとの動合物、トリス
（２．２．　６．　６−テトラメチルビペリジル）ニト
リロトリアセテート、テトラキス（　２．２，　６．　
６−テトラメテル−４−ビペリジル）　−　１．　２．
４４ーブタンテトラカルボン酸、１．　１’　−　（　
１，　２，一エタンジイル）ビス（　＆　４　５，　５
−テトラメチルービペラジノン）。

例えば４４′−ジオクチルオキシオキサニリド、２．２
′−ジオクチルオキシ−５．５′−ジー第三プテルオキ
サニリド、２．２’−ジドデシルオキシー５．５′−ジ
ー第三プテルオキサニリド、２−エトキシー２′一エチ
ルオキサニリド％　Ｎ＋Ｎ′−ビス（３−ジメチルアミ
ンプロビル）オキサルアミド、２−エトキシ−５＝第三
プテルー２′一エチルオキサニリドおよびこれと２−エ
トキゾ−２′一エテル−５．４′−ジー第三ブチルーオ
キサニリドとのｌ昆合′１勿、およびオルトーメトキシ
およびハラーメトキシニｒｆｉ’Ｍオキサニリドの混合
物ふ・よび０−エトキゾおよびｐ一エトキシニ置換オキ
サニリドの混合物。

例えは、２．６−ビス−（２．４−ジメテルフＩニル）
−４−（２−ヒドロキシ−４−オクチルオキシフェニル
）一Ｓ一トリアジン：２．６−ピスー（２．４−ジメチ
ルフエニル）−４−　（　２．　４−ジヒドロキシフェ
ニル）−Ｓ−トリアジン；２．４−ビス（２．４−ジヒ
トロキシフｔニル）−６−（４−クロ口フェニル）一Ｓ
一トリアジン：２．４−ピス［２−ヒトロキシー４−（
２−ヒドロキシェトキシ）フエニル］−６−（４−クロ
ロフェニル）−Ｓ−トリアジン；２，４−ビス［２−ヒ
ドロキシーＡ−（２−ヒドロキシエトキシ）フエニル」
−６−フエニルー８−｝リアジン：２．４−ビスＬ２−
ヒドロキシ−４−（２−ヒドロキエトキシ）フェニル］
　−　６−（　２，　４−ジメチルフェニル）−８−｝
リアジン：２．４ビス［２−ヒドロキシ−４−（２−ヒ
ドロキシエトキシ）フエニルＪ−６−（４−プロモフ℃
ニル）−Ｓ一トリアジン；２，４ービス［２−ヒド１Ｊ
キシ−４−（２−アセトキシエトキシ）フエニル」−（
Ｓ−（ａ−クロロフエニル）　　Ｓ　−　｝　ＩＪアジ
ン、２，４ビス（２．４−ジヒドロキシフエニル）−６
−　（　２，　ａ−ジメチルフエニル）−８−｝リアジ
ン。

３　金属不活性化剤 例ｔぱＮ，Ｎ’−ジフエニル蓚酸ジアミド、Ｎ−サリチ
ラルーＮ−サリチロイルヒドラジン、Ｎ　，　Ｎ’−ビ
ス（サリチロイル）ヒドフジン、ｈ，Ｎ’−ピス（４５
−ジー第三ブチルー４−ヒドロキシフｔニルプロビメニ
ル）ヒドラシン、６−サリチロイルアミノ−１．　２．
　４　−トリアゾールおよびビス（ペンジリデン）蓚酸
ジヒドラシド。

例えばトリフエニルホスフィット、ジフエニルアルキル
ホスフィット、フヱニルジアルキルホスフィット、トリ
−（ノニルフエニル）ホスフィット、トリラウリルホス
フィソト、トリオクタデシルホスフィット、ジステアリ
ルーベンタエリトリトールジホスフィット、トリス（２
．４−ジー４三プチルフエニル）ホスフィット、シイノ
ゲシルーペンタエリトリトールジホスフィット、ジ（２
．４−ジー第三ブチルフェニル）一ぺ冫タエリトリトー
ルジホスフィット、トリステアリルンルピトールトリホ
スフィット、テトラキス−（２．４−ジ−４Ｔ三フ゜チ
ルフェニル）　ａ．　ａｌ−ジフエニレンージホスホニ
イット。

５。　遣隷！ヒ切／２＋カベンＳ／１１，＋勿」えｈ、
／−チオジプロビオン酸エステル、例えはラウリル酸エ
ステル、ステアリル酸エステル、ミリスチン酸エステル
又はトリデシル酸エステル、メルカブトーペンズイミダ
ゾール、又は、２−メルカプトベンズイミダンールの兜
＠１　塩、ジブチルジチオ力ルバミン酸＋１ｔｉ−　１
１Ｉ１％ジオクタデシルシスルフイドおよびペンタエリ
トリトールテトラキス（７／−ドデンルメルカブト）プ
ロビオネート。

？＋１えは、Ｎ，Ｎ−ジベンジルヒド口キゾアミ７、Ｎ
，Ｎ−ジエナルヒドロキシアミン、Ｎ，Ｎ−ジオクチル
ヒドロキゾアミン、Ｎ．Ｎ−ジラウリルヒドロキシアミ
ン、Ｎ，Ｎ−ジテトラデ７ルヒドロキシアミン，Ｎ，Ｎ
−冫ヘキサデ・ンルヒドロキシアミン、Ｎ，Ｎ−ジＡク
タデシルヒドロキシアミン、ｈ−ヘキサデシルーＮ−オ
クタデシルヒドロキシアミン、Ｎ−へプタデ・／ルーＮ
−オクタデシルヒドロキシアミン、水素添加ざれ＃：．
獣脂アミンかラ＃導されたＨ，Ｎ−ジアルキルヒドロキ
シアミン。

例えは、ヨウ索及び／Ｘはリン化合物及ひ二価マグネシ
ウムの項と組み会わせたｉ伺塩。

例えはメラミン、ポリビニルヒロリドン、ジシアンジγ
ミド、トリアリルシアヌレート、尿素＠溝体、ヒドラジ
ン訪導体、アｉン、ポリアミド、ポリウレタン、高級脂
肪酸のアルカリ金桝およびアルカリ土類金属項例えばＣ
ａステアレート、Ｚｎステアレート、Ｎｉｇステアレー
ト、Ｎａリゾノレート、Ｋバルミテート、アンチモンビ
ロ力テコレート１たＶｉ．唾鉛ビロカテコレート。

ρ　核剤 例えば４一第三プチル安息査酸、アジビン酸、ジフェニ
ル酢酸。

例えば炭酸カルシウム、珪酸塩、カラス繊維、アスベス
ト、メルク、カオリン、雲母、硫酸バリウム、金ＰｆＩ
１１２化物および金属水酸化物、カーボンプラック、黒
鉛。

例えば町塑酌、４勧ｍ酌、乳化剤、顔料、光沢削、難燃
剤、静電防ＩＦ削、発削削およひジラウリルチオジフ口
ビオネート又は、ジステアリノレナオジフ゜ロビＡ不−
トの工うなテオ相乗削。鉤に興味深いのは、外界硬化及
び酸触媒塗装糸を宮む独々の塗装系に本誘導体が利用さ
れることである。時に塗膜の物理的完全さは、光沢の損
失及び黄色化の意味ある減少をもたらす程高い程度に保
たれる。重唆な改艮は、Ｎ−アルキルｑ体障害アミン光
安定剤に遭遇する硬化のｉ＠砥が実質的にないこと、Ｎ
−アルキル立体障害アミンがある喝の顔料塗装系に使用
される時に見らルる凝果及び分散の不安定性が実質的に
ないこと及び塗膿とポリカーボネート基質間の接着損失
のないことを言む。

それゆえ、本冗明に、１た本発明の化什物を、必安にＩ
６じて、さらに他の安定剤と共に、アルキド樹月旨、熱
６■塑１生アクリル樹月ａ１アクリノレアルキド知又は
、必装に応じてシリコン、インシアネート、イソシアヌ
レート、ケテミン又は、オキサゾリジンにより変性され
たポリエステル（ｉ｛　ｌｉＴ　；　＆ひカルボンｔＶ
Ｒ、無水物、ポリアミン又はメノレカフ゜タンで架倫ツ
ＩＬたエポキシ樹１１ｔｉ　：　Ｐ裏び骨格の反応基で
変性され、かつエボキサイドＶこより架ｋｇれだアクリ
ル及びポリエステル樹脂系に基づいた外界硬化塗膜の光
、塀度、酸素の劣化作用に対する安ポ化の為に使用下る
ことＫ関する。さらにその工業的用途に於ては、架橋性
アクリル、ポリエステル、ウレタン又ｄアルキド樹１財
に基づいた高固体ｅ＞　ｈｋのエナメルが付加的な酸触
媒により硬化される。塩基性窒素基含有元安定剤は、一
般にこの用途に於てづほど満足できるものではない。酸
咄媒と光安定削の間での塩の形成は、順の非相溶性又は
不浴性及び沈殿、硬化のレベルの減少、元保護作用の減
少及び貧弱な耐湿注を導び〈。

醒Ｍ媒性焼付けラッカーは、漉架槁性アクリノレ例月旨
、ポリエステノレ拉イ月旨、ポリウレタン樹月旨、ボリ
アミド樹脂又は、アルキド樹Ｊ１旨に基づいている。

木元明による元、湿度及び酸素に対して安定なアクリル
樹脂ラッカーは、橿常のアクリル樹脂焼付けラソカー又
は、以ドに記載さｎたアクリル／メラミン系をＳむ熱可
塑性樹脂である。

例えは、Ｈ．　Ｋｉｔｔｅ１氏の［Ｌｅｈｒｂｕｃｈ　
ｄｅｒ　Ｌａ　−ｃｋｅ　ｕｎｄ　Ｂｅｓｃｈｉｃｈｔ
ｕｎｇｅｎ　Ｊ　Ｖｏｌ．　１．　Ｐａｒ　２，　Ｐ．
７３５〜７４２（　Ｂｅｒｌｉｎ　１９７２　）、Ｈ．
　Ｗａｇｎｅｒ氏とＨ．Ｆ．Ｓａｒｘ氏のｒ　Ｌａｃｋ
ｋｎｓｔｈａｒｚｅ　Ｊ　Ｐ．　２２９〜２５８（　１
９７７　）　、Ｓ．　Ｐａｕ１氏の［Ｓｕｒｆａｃｅ　
Ｃｏａｔｉｎｇｓ　：Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃ
ｈｎｏｌｏｇｙ　Ｊ　（　１　９　８　５　）である。

光や湿度の作用に対して安定化することのできるポリエ
ステルラッカーは、｝１．Ｗａｇｎｅｒ氏とＨ．ｐ．Ｓ
ａｒＸ氏による前引用書中のＰ．８６〜９９に記載され
ている通濱の焼付けラッカーである。

不殆明により元と湿変の作用に対して安定化することの
できるアルキド４｝！脂ラッカーは、符に目動車堕装（
自動車仕上げラ・ソカー）として１史用される１市騎の
焼付けラッカー例えば、アルキド／メラミン樹脂及びア
ルキド／アクリル／メラミン樹脂（　Ｈ．　Ｖｖａｇｎ
ｅｒ氏と１４．Ｆ．Ｓａｒｘ氏の前引用ｄ中のＰ．９９
〜１２５をｇＨＲ）にもとづくラッカーである。

他の架橋剤は、グリコールウリル樹）Ｉ’＋Ｔ　、ブロ
ックさｎたイソシアネート又は、エボキシ拉Ｉ１１旨を
含む。

本発明に従って安定化された酸触媒焼付けラッカーｔよ
、金属仕上け塗装に、特に１１正仕上げに於けるノリッ
ドシェード仕上げに、同様に多橿のコイル塗装の用途に
適する。

本発明に従って安尼化されたラッカーは、好１し〈に、
２つの方法、ワンコート法又はツーコート法のいずれか
１つによって慣用の操作で適用される。

後者の方法で顔料含有下地掌装が最初に適用され、続い
て透明なラソカ一のカバーリング塗装がその上にさｎる
。

本宅明の１紅換された立体障害アミンは、非酸触媒性熱
硬化型樹脂、例えばエボキシ、エボキシーポリエステル
、ビニル、アルキド、アクリル樹脂及び必委に応じてシ
リコン、インシアネート又はインシアヌレートと変性さ
れたポリエステル位｛ｒａｙでの１史月１に適する事も
注記する。エホ干シ及びエボキシーポリエステル８１５
　ＪＩＷは，慣用のタ゛．槁剤、例えば酸、酸無水物、
アミン等と架橋ネれる。相当するように、エボキサイド
を骨ｒ６構造に反応基が存在する事によって変性される
多種のアクリル又はポリエステル僧｛脂系の架橋剤とし
て利用してもよい。そのよりな墜装で最大の光安定性を
達成する為、他の慣用の光安定剤とβ］時使用する事は
、有利である。

例としては、ペンゾフェノン、ペンゾトリアゾール、ア
クリル酸誘導体、又はオキサアニリド型又は、アリルー
Ｓ一トリアジンのＩＩ述した紮外巌吸収剤又は、金属含
有光安定剤、例えば有機ニッケル化合物である。２堕装
系では、こノＬらの付））ｎ的九安定削を透明塗装に及
び／又は顔料ト゛地塗装にカロえる事ができる。

このようなｆ１″１み甘わせが使用される場合、全九安
ボ剤の訃は、フィルム形成樹脂を基準にして［１２〜２
０重世襲、好１し〈はα５〜５重量悌である。

前述のビベラジン化付物と共に本組成物中で１史川ネれ
る紫外線吸収網の異なる分類の例は、１｛．　Ｊ．　Ｈ
ｅｌｌｅｒ氏によるｌ　Ｅｕｒｏｐｅａｎ　Ｐｏｌｙｍ
ｅｒＪｏｕｒｎａｌ　　Ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔ　　Ｊ　
　（　　＋　　９　　６　　９年、　Ｐ．　１　０５　
〜１５２）の文献で診照される。

これらのか類は、フェニルサリチレート、ｏ−ヒドロキ
シベンンフ１ノン、ヒドロキシキサントン、ペンズオキ
サゾール、ペンズイミダソール、オキサジアゾール、ト
リアゾール　ビリミジン、キナゾリン、Ｓ一トリアジン
、ヒドロキシフェニルーベンソトリアゾール、アルファ
一シアノアクリレート及びペンゾエートを官む。

特に重要な紫外線吸収剤のタイプは、以下の９勿がある
。

（ａ）２−（２’−ヒドロキシフェニル）一ベンゾトリ
アゾール、例えは、５′−メチル−　ｓ’，　　ｓ’ジ
第３プチルー　５′一４３プテルー　５′−（　１，　
Ｊ，ム３−テトラメチルブテル）−　５−クロロ一へ′
５′−ジ第３ブチルー　５−クロロ−３′一４３ブテル
ー５′−メナルー　３′一兎２ブチル−５’−４６ブチ
ルー　４′−オクトキヅ−　及び５’，　　５’−ジ第
Ｅアミル誘導体。

（ｂ）２−ヒドロキシーベンゾフェノン、例エハ、４−
ヒドロキシ、４−メトキシ、４−オクトキシ−　４一デ
シロキ・／、４−ドデシロキシ、４ーペンジロキシ　４
．　２１．　ａｌ−　｝リヒドロキシ及び２′−ヒドロ
キシ−４．４′−ジメトキシ誘導体。

（ｃｌ　　アクリレート、例えば、α−シアノーβ．β
−ジフ量二ルＴクリル酸のエチルエステル又は、イソオ
クチルエステル、α一カルボメトキシクイ皮酸メチルエ
ステル、α−シアノーβ一メチルーｐ−メトキシケイ皮
酸のメチルエステル又は、プチルエステル、α一カルホ
メトキシーｐ−メトキシケイ皮酸メチルエステル、Ｎ−
（ｌｌ−カルホ゛メトキシーＩ−シアンビニル）−２−
メチルイントリン。

（ｄＪ　　ニッケル化合物、例えば、２．２′−チオビ
ス−　ｌ　Ａ　−　（　１，　１，　Ａ　３−テトラメ
チルプチル）−フェノールのニッケル沿体、例として１
：１又ｉｊｌ：２猪体、場合により付加配位子例えは、
ローブチルアミン、トリエタノールアミン１たはＮ−シ
クロへキシル／エタノールアミンヲ有してよい、ニッケ
ルジブチルチオヵルバメート、４−ヒト゛ロキシーム５
−ジーＪ三プチルベンジルホスホン酸モノアルキルエス
テル、ｆｔ！ｌハ、メチル、エチル５Ｌｕプチルエステ
ルのニッケル１、ケトオキシム、例えば、２−ヒトロキ
シー４−メチルフェニルウンデシルヶトオキシムノニッ
ケル錯体反び場合により付加配位子を含んでよい１−フ
ェニルー４−ラウロイル−５−ヒドロ千・イビラゾール
のニッケル錯体。

ｔｅｌ　　１′ｉ％酸ジアミド，例えは、ａ　．．　　
ａ　ｌ−ジオクチＪＬｚ　，ｔ　キシオキサニリド、２
．２’−ジオクチルオキ：／−５．　５’−ジー第６プ
チルオキサニリド、２．２′一シトデシルオキシー５．
５′−ジ礪三プチルオキサニリド、２−エトキシ−２′
一エチルＡキサ；リド、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−ジメテル
アミノプロビル）オキサルγミド、２−エトキシ−５　
−，ｌ（三ブチル−　２’一エチルオキサニリド及ヒ、
これと、２−エトキ７−２′一エテル−５．４′−ジー
第三プチルオキサニＩＩ　ｌ−との混合物、及びオルト
ーメトキ・／およびバラーメトキゾニ置換オキサニリド
のｌ１も片１勿及び〇一エトキシ及びｐ一エトキシニ直
候Ａキサニリトの混廿吻。

ｌｆｌ　　ヒドロキシフエニルーｓ　−　｝　ＩＪアク
ン、例エｉｊ　２．　６　−　ヒス（２．４−シメチル
フエニル）一４−（２−ヒドロキシ−４−オクチロキシ
フエニル）−Ｓ−｝リアシ／又は、相当する４−（　２
．４−’シヒドロキシフェニル）　誘４体。

本発明の６１物中、特に有用な′＋！ｙＪは、高分子量
及び１氏｛ポ発付を待つペンゾトリアソール、例えば、
２−［２−ヒドロキ・冫一ム５−ジ（αα−ジメチルベ
ンジル）一フエニル」一２｝１べ／ゾトリアゾール、２
，（２−ヒドロキシーへ５−シー・氾３−オクチルフエ
ニル）　−　２　１１ペンゾトリアゾール、２−（２−
ヒドロそシ６−α．α−ジ）ｆ−ルベンジル−５＝第６
−オクチルフヱニル）　−　２　ＩＩ−ペンソトリアゾ
ール、２−（２−ヒドロキシ−３−第５−オクテル−５
−α．α−シメチルヘンジルフェニル）−２Ｈ　−　ペ
ンゾトリアゾール，２−（２−ヒドロキシ一五５−シー
，［３−アミルフエ−ニル）−２日ーペンゾトリアゾー
ル、２−［２−ヒドロキシ−　ｓ　−．４ｒ，　３−ブ
チルー５−（２−（オメカ１−ヒドロキゾ＝オクタ−（
エチレンオキシ）カノレホニル）一エチルフェニル」−
２ｒ１−Ａ！ンソトリ７　７’−ル、トデシル化２−（
２−ヒドロキシ５−メチルフェニル）−２Ｈ−ペンゾト
リアゾール、２−［２−ヒドロキシ−６一第６−ブナル
−　５　−　（　２−オクチロキゾ力ルボニル）エチル
フェニル〕−２Ｈ−ペンソトリアゾール及ヒ上記ペンゾ
トリアゾール名のそれぞれに相当する５−クロロ化脅４
勿。

本発明也成物中、有効な最も好ましいペンゾトリアゾー
ルは、２−［２−ヒドロキヅ一八５−シ（α．α−ジメ
チルベンジル）フェニル］−２　Ｈ−ペンゾトリアゾー
ル、ドデシル化２一（２−ヒドロキシ−５−メチルフＩ
ニル）一２１１−べ／ソトリアゾール、２−Ｌ２−ヒド
ロキ−ｙ−３−ｒ窮５−ブナルー５−（２−（オメカー
ｔ＝ド口キ−７　−　Ａクター（エチレンオキ・／）カ
ルホニルラーエチルフェニル」−２ローベンソトリアソ
ール、２−［２−ヒドロキシ−３一第５ーフ゛チノレー
５−（　２−オクチロキシカノレボニノレ）エチルフェ
ニル］　−　２　Ｈ−ヘンソト’）　７　ソ−　／Ｌ／
及び５−クロロ−２−Ｌ２−ヒドロキゾ−３−第３−プ
チルー５−（２−Ａクチルーオキシカルホ゛ニル）エチ
ルフェニル］　−　２　Ｈ−ペンソトＪアゾール。

本発明の化合物が、フｔノール性陵化防１ヒ剤、立体障
害アミン光安定剤、Ｍ機リン化合物、紫外線吸収削及び
それらの６Ｌ会物からなるグルプから選はれた他の安定
剤と共に使用される時、ポリオレフィン禮維、時にボリ
プロビレン禮維に対する安だ刑として特に幼朱があるだ
ろう事も熟慮される。

木元明の好ましい実１血ｊｌ．’＃　８１　ｌよ（ａｌ
　　ｔｆｉｉ架倫性アクリル、ポリエステル又はアルキ
ド悼｛脂に基づいた酸触媒性熱（ロ）１ヒ塗科又はエナ
メル、 ｌｂｌ　　Ｉ’ｗ　Ｏ　Ｒ，一首僕の２．２．へ６−テ
トラアルキルヒベラジン化け物 （Ｃｌ　　ベンゾフェノン、ペンゾトリアソール、アク
リル／’１１１！誘専体、自゛機ニッケル化け物、アリ
ールーＳ−＋−リアジン及びオキサニリドから成る基か
らＣ與はれた紫外線吸収剤からなる安短化組成物に属す
る。

エナメル又は、堕膜が；イむ小ができる他の成分として
、酸化防止削、例えば、立体障害フェノール誘導体、ホ
スフイト、ホス７イン又ハ、ホスホニットのようなリン
化汁９勿、ｏＴ塑斉り、水平化補助剤、硬化触媒、枯Ｉ
Ｗ付与剤、分散媒、又は、接肴使進削がある。

ＱＡＡ− 本発明の他の好１しい実施態様として上記成分１ａｌ、
（ｂｌ及び［ｃｌに、ざらに成分（ｄｌホスフィット又
はホスホニットを含む安定化組成物がある。

本組成物中で使用づれるホスフィット又はホスホニット
ｌｄ）の痣量はフィルム形成樹ノ指に基゛づいて０．０
５〜２　＠　＠　”４　，好ましくは、α１〜１重髪予
である。２塗装系で、これらの安だ剤を、透明な［有］
膜又はＦｉｔ！！帽膜に加えてもよい。

典型的なホスフィット及びホスホニソトは、トリフェニ
ルホスフィノト、７フエニルアルキルホスフィット、フ
ェニルジアルキルホスフィット、トリ−（ノニルフェニ
ル）ホスフィット、トリラウリルホスフィノト、トリオ
クタデシルホスフィット、ジステアリルーベンタエリト
リトールジホスフィノト、トリスー（２．４−ジー弟王
フ゛チルフェニル）ホスフィット、ジインデシルペン．
タエリトリトールジホスフィット、ジ−（ｚ．４−ジ−
ｉ三プチルフェニル）一ペンタエリトリトールジホスフ
ィット、トリステアリルソルビトールトリホスフィット
、テトラキス−　（　２．　４−ジー第三プチルフェニ
ル）　ａ．　４１−ジフエニレンジホスホニット。

［１！ｉ！触媒性熱峻化エナメルは、最終使用の適用に
満足に作用する為に安定化されねＦｉｌらない。

使用される安定剤は峻化甲に、場会によって紫外線吸収
剤、例えば、ペンゾトリアゾール、ペンゾフェノン、隨
換されたｓ−トリアジン、フェニルベンゾエート又は、
オキサニリドとの組台せで付随的抑制を伴った酸触媒で
安定化された１基性アミンの沈殿を防ぐ為に立体障害ア
ミン、好ましくは、不活性ブロック基によって窒素原子
を１６換したアミンである。

安定剤は、硬化烙れたエナメル（２００光沢、像の特徴
、分解又は白亜化によって側定ざれた）に対するより優
れた耐久性の保持を添える為に必要である。

安定剤は、硬化を〔１２１℃での自動仕上げに刈する一
般的な焼き付け及び８２℃での低温焼き付け修復（硬さ
、接着性、耐溶媒性及び耐湿性Ｋよって測定される）〕
によって遅延キせてはならず、エナメルは、硬化により
黄色化されてはならず、一元による変色は、最小限度に
されるべきである。

安定剤は、有＠浴媒、（メチルアミルケトン、キシレン
、ｎ−ヘキシルアセテート、アルコール等の塗装の適用
に一般的に使用される）においてＥｌ浴であるべきであ
る。

ｏ−＋ｍ換部分によって９素原子に置換された本発明の
立体隘害アミン光安友剤は、これらの装求をそれぞれみ
たし、それのみで、又は、紫外線吸収剤と共に硬化寧れ
た酸触謀熱硬化性エナメルに対して′ａ著な元安定保護
作用ｆ！：提供する。

本安定剤の他の好ツしい組み合せれｔ１ガス退色からボ
リブロビレン繊維を保獲する。為のヒドロキシルアミン
との組み合せである。

（実ＩｉｆＡ例及び発明の効果） 矢の実施例は、説明の目的の為だけであり、いかなる方
法でも本発明の特徴又は範囲を制限すると解釈されるも
のではない。

実施例１　２．４−ビス［ｈ．Ｎ−ビス（１−シシクロ
ヘキサン中７０４の水性４３ミプチルハイドロバーオギ
サイド（１！ｔ５ｆ）の浴液を水を除去する為３時間デ
ィーンースターク装随によって還流加熱する。その後％
溶液に三酸化モリブデンα２ｔと２．４−ビス［Ｎ．Ｎ
−ビス（　２．２．４６−テトラメチルビペリジン−４
−イル）アミノ］−６−（Ｎ，Ｎ−ジオクタデシルアミ
ノ）−Ｓ−トリアジンＩＡ７ｆ／ｉフーイッシャーポー
ター耐圧瓶中で加える。

反応混合物を１４０℃で６時間７１０熱した後，混合物
を、水性亜硫酸ナトリウムと攪拌する。

有機＃け分離され、かん水で洗浄され、硫酸ナトリウム
無水物上で乾燥し、減圧下で濃縮される。

液体クロマトグラフィー使用の精珈により、白いｌ’ｌ
Ｑ状の標記化合物を得た。

分析： ＣＩ！１ＨＩＩＩ６ＮＩＯ　０４　（７）計算値：　Ｃ
，７５．２：Ｈ，　１１．９：Ｎ，　ａ９実験値：　Ｃ
，　７５．４：Ｈ，　１２．２：Ｎ，ａ９唖硫酸ナトリ
ウムと攪拌する。肩゛機層を分離し，硫ｃ’Ｒマグネシ
ウム無水物上で乾燥し、粗生成物を取り去る為に蒸発す
る。予備の液体クロマトクラフィーにより、白い削状の
標記化８ＷＩを得た。

リアジン 懸濁化した三酸化モリブデンを含むｎ−オクタン１００
１中、２。４−ビス［Ｎ，Ｎ−ビス（２．２，６．６−
テトラメチルビペリジン−４−イル）アミノ］−６−ク
ロローｓ−トリアジン１αＯｖの溶液を適切にディーン
ースタークトラップで還流、加熱する● ７０ｆｉ水性４三プチルハイドロバーオキサイド２　９
．　５　ｆの溶液を、反応混合物に滴下し、生成された
水を共沸的に除去する。暗いだいだい色の反応混合物は
、無色になるまで還流加熱する．不溶性触媒は、ｐ過に
よって除去され、戸果されたものは、減圧下で濃縮され
る。

残渣をエチルアセテートに溶解し、飽和水性キシレン中
で実施例２で合成された化合物、ｎ−７’チルアミン及
び水酸化ナトリウムの等モル量の混合物を白い固体状の
様記化合物を得る為、８時間Ｓ流加熱する。

ミン 実施例３の一般的手順に従って、ｎ−プチルアミンの代
りにヘキサメチレンジアミンノ適量を使則する事によっ
て標記化合物を得る。

上記実施例の一般的手順を使用することにより、次のよ
うな本化合物を合成する。

式ｌの化合物 実力例　　Ｒ，　　　　　　　　Ｒ，及びＲ３おのおの
５　　シクロヘキシル　　第三一オクチルアミノ６　　
メナル　　　　　　Ａ三一オクテルアミノ７　　シクロ
へキシル　　ー緒になってモルフォリノメチル ０−メチル以外は実施例８と同じ シクロヘキシル ドデシルテオ １５　　メテル　　　　　　　ドデシルチオ式Ｊ、ＩＩ
又は刊の化合吻は、Ｓ一トリアジン壱が、２１固の 例えば １４　シクロヘキシル １５　メチル １６　シクロヘキシル 弐１１Ｒ １７　シクロヘキシル ジオクチルアミノ ジオクチルアミノ −Ｎ　（　ＣＨｓ）　（　ＣＨ２）ｓＯｃ４Ｈ，Ｔ！ −ＮＨ　（　Ｃ｝１２）３０（　ＣＨ２）２０（　ＣＨ
２ＪＩ　ＮＨ−１８　シクロヘキシルメチル第５−ブチ
ル　１．１−ブチリデン１９　メチル　　　　水素　水
素　　　　２．２−プロビリデンメチル ０−メチル以外は実施例１１と同じ ルビペリジン−４−イル）アミン］　−　Ｓ　−　｝　
Ｕ標記化合物は、ビス（１−オクチロキシーλ２，瓜６
−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミンとＮ，Ｎ
’−ビス（２．４−ジクロロ−Ｓートリアジン−６−イ
ル）　−　１．　６−ヘキサンジアミンとの反応によっ
て合成される。

標記化合物は、６−クロロ−２．４−ジ［ビス（１−オ
クチロキシー２．２．４６−テトラメチルビペリジン−
４−イル）アミノ］−Ｓ−トリアジン，！：Ｎ，Ｎ’−
ピス（３−アミノプロビル）エチレンジアミンとの反応
によって合成される。

ローＳ−｝リアジン 臂濁化し九三酸化モリブデンを含むシクロヘ＋？７１６
０ａ中、ｚ４−ビスＬＮ，Ｎ−ビス（　２．２．６．６
−テトラメチルビベリジン−４−イル）アミノ］−６−
クロローＳ一トリアジン２５．Ｏｖの溶液を適切にディ
ーンスタークトラップで還元加熱する。第三プテルハイ
ドロパーオキサイド（７０チ水溶液）１１αＯｇの溶液
を２時間以上７０℃にて反応混付物に加え、生成された
水を共沸的に除去する。

暗いだいだい色の反応混合物を、耐圧瓶へ移し、無色に
なるまで４時間１５０℃で加熱する。

不溶性の残渣は，Ｐ過によって除去され、ｐ果されたｖ
Ｊは減圧丁で濃縮される。残渣をエチルアセテートに溶
解し、水性唾硫酸ナトリウムと攪拌する。有機層を分離
し、硫酸ナトリウム無水物上で乾燥し、粗生成物の上記
化合物を得る為に、蒸発する。

分析： 実験イ［　　：　　Ｃ，　６９．１　；Ｉ−１，　ｊｃ
ＬＢ　；Ｎ，　１（Ｌ９　：Ｃｔ，１４．チルヘキサメ
チレンジアミン ０−キシレン１００ｍＪ中、実施例２２で合成された化
合ｇｊｇ１　１．　Ｏ　ｒとＮ，Ｎ’−ジメテルへキサ
メチレンジアミン［Ｌ７２Ｓ’と、水酸化ナトリウムα
４ｔの溶液を適切にディーンスタークトラップで還元加
熱する。８時間後、反応混合物を減圧下で濃縮し、白い
固体の標記化合物を得る為、フラッシュクａマトグラフ
ィーによって精製される。

分析： ＣｕｎＨｍＮｏＯｓＯ計算値：　Ｃ，７１．２：Ｈ，１
（Ｌ８：Ｎ，１２．４．実験値：　Ｃ，　７　１６　：
Ｈ，　１　１．２　；Ｎ，　１２．１．実施例２４　ボ
リプロビレンの光安定化この実施例は、本安定剤の光安
定効果を説明する。

ａ２重敏チのｎ−オクタデシル＆５−ジー第Ｉ−１＋０ 三一フ゛チルー４−ヒドロ？９シンナメートＫより安定
化さｎたボリブロビレン粉末（　Ｉｌｉｍｏｎｔｐｒｏ
ｆａｘ　６５０１　）を、指示された量の添加剤と完全
にブレンドする。次いでブレンドされた材料を２本のロ
ールミルで１８２℃で５分間練り、その後、安定化され
たボリブロビレンｔまミルからシートに成形されそして
冷却される。練られたボリプロビレンを片に切断し、１
７５ｐｓｉ（１２ｘｌｏ’Ｐａ）、２５０℃の水圧プレ
スで５ミル（０．１２７ｍ）フィルムに圧縮成形する。

試料を破壊するまで螢元太陽光／まっ暗な部屋でζらす
。破壊は、さらされたフィルムが赤外介九介竹　により
１５カルボニル基吸光度に到達する為に必蕾な時間とし
て決定される。

添加物　付加的濃縮（重ｔ％）　　ＦＳ／ＢＬ試験結果
（破壊の時間）基本樹脂　　　　　　　　　　　　　　
　　　３４０実施例１　　　　α１　　　　　　　　　
　　１　０７Ｇさらにポリオレフィンを天然カスにさら
した時、本化合物は、ガス退色からポリオレフィンを保
護する。

Ｈ触０３Ｅ、ｐ　−　トルエンスルホン酸、ジノニルナ
フタレンジスルホン酸、又は、ドデシルペンセンスルホ
ン酸存在下で２−ヒドロキシエチルアクリレート、プチ
ルアクリレート、メチルメタクリレート、スチレン及び
アクリル酸の７０重量チ及びメラミン樹脂３０重ｔチの
バインダーに基づいた熱峻化性アクリルエナメルにペノ
ゾトリアゾール紫外線吸収剤の樹脂固形分に基づいて２
重量チ及び試験用立体障害アミン元安定剤の効果的安定
化量を配合する。

商業的に人手可能なエボキシで下塗された４”ｘ　１　
２”　（　１　（１１　６ｃｍＸ３α４８３）パネル（
　ＡｄｖａｎｃｅｄＣｏａｔｉｎｇｓ　Ｔｅｃｈｎｏｌ
ｏｇｙ社覧のユニ２ラ／ｌｉｄ）に約α８ミル（０．０
２３ａｍ）の厚さまで銀メタリック下地塗料をスブレイ
コー卜し、３分間空気乾燥する。

安定化された熱硬化性アクリル樹脂エナメルを、約１．
７ミル（α０　４　９　ｒａｎ　）の厚さ捷で下地塗装
されたパネルにスプレイする。１５分空気乾燥した後、
塗装されたシートを、２５０°ＦＣ１２１℃ノで３０分
間焼き付ける。空調の部屋で１週間保存した後、窪装さ
れたパネルをＡＳＴＭＧ−５５／７７試験法に従ってＱ
ＵＶ熟元装置中で外気にきらす。この試験で、試料を５
０℃で湿気のある環境で４時ＩＪ　７　０℃紫外巌下で
８時間という周期をくり返し、外気にさらす。パネルを
１５００時間ＱＵＶ中で外気にさらす。・・ネル２０光
沢値は、露光の前及び後に側定される。

安定化されたパネルの光沢の損失は、安定化されていな
い対照パネルに比べ、かなり少ない。

ラメチルピペリジン−４−イル）アミノ］−Ｓ一へキサ
メチレンジアミン ０−キシレン中、実施例２の化合物とＮ，Ｎ’−ジメチ
ルへキサメチレンジアミンの適置を水酸化ナトリウムと
共に使用し、実施例２３の手順に従って標記化合物を臼
色樹脂として得る。

分析： Ｃｌ５０ＨｍＮＸＩＯｌｌの計算値：　Ｃ，７２．０：
Ｈ，１１．７：Ｎ，１１．２．実験値：Ｃ，７２．０：
Ｈ，１１．６：Ｎ，１α９．ｈ｛１散執ん ナｌζ゜一σ゛４ぞ゛一 了　フ　−？　Ｌンゲ゛ゼ′−レシャ　フトＡＸ　ａｔ
　ｌ−　　！ＦｒＺｔ　ｔ 邊莢（：ｈ＼２尼２

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. （１）次式（ I ）、（II）、（III）で表わされる化合
   物。 ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） ▲数式、化学式、表等があります▼（II） （式中、Ｇ＿１及びＧ＿２は独立して炭素原子数１〜４
   のアルキル基、又はＧ＿１とＧ＿２は、同時にペンタメ
   チレン基を表わし、Ｒ＿１は、炭素原子数１〜１８のア
   ルキル基、炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、炭
   素原子数２〜１８のアルケニル基、炭素原子数５〜１２
   のシクロアルケニル基、炭素原子数７〜１５のアラルキ
   ル基、炭素原子数７〜１２の飽和又は不飽和の二環式又
   は三環式炭化水素、又は、炭素原子数６〜１０のアリル
   基、又は、アルキル基置換の炭素原子数６〜１０のアリ
   ル基を表わし、 Ｒ＿２及びＲ＿３は、独立して−ＳＲ＿５、−ＮＲ＿６
   Ｒ＿７、−ＮＲ＿８−Ｒ＿９−ＮＲ＿１＿０Ｒ＿１＿１
   、−ＯＲ＿４、−Ｏ（−Ｒ＿１＿２Ｏ）＿ｎＲ＿１＿３
   、▲数式、化学式、表等があります▼又は ▲数式、化学式、表等があります▼を表わし、 Ｒ＿４は、Ｒ＿１と同じ意味を表わし、Ｒ＿５は、Ｒ＿
   １と同じ意味とさらに付け加えて、ヒドロキシル基、炭
   素原子数１〜１２のアルコキシ基、又はジ（炭素原子数
   １〜４のアルキル）アミ ノ基により置換された炭素原子数２〜４のアルキル基を
   表わし、 Ｒ＿６及びＲ＿８は、独立して水素原子、炭素原子数１
   〜１８のアルキル基、炭素原子数５〜１２のシクロアル
   キル基、炭素原子数７〜１５のアラルキル基、又はヒド
   ロキシル基、炭素原子数１〜１２のアルコキシル基、又
   は次式 ▲数式、化学式、表等があります▼ で表わされる基で置換された炭素原子数２〜４のアルキ
   ル基を表わし、 Ｒ＿７は、Ｒ＿６と同じ意味を表わし、又はＲ＿６及び
   Ｒ＿７は、それらが結合している窒素原子と一緒になっ
   て１個又は２個の窒素原子又は酸素原子を含む５〜７員
   環のヘテロ環を形成し、 Ｒ＿９は、炭素原子数２〜１２のアルキレン基を表わし
   、 Ｒ＿１＿０及びＲ＿１＿１は、独立してＲ＿６と同じ意
   味を表わし、又はＲ＿１＿０及びＲ＿１＿１は、一緒に
   なってＲ＿６及びＲ＿７が一緒になったのと同じ意味を
   表わす。 Ｒ＿１＿２は炭素原子数２〜４のアルキレン基を示し、 Ｒ＿１＿３は水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル
   基、フェニル基又は炭素原子数１〜１２のアルキル置換
   の、又は次式によって置換されたフェニル基を表わす。 ▲数式、化学式、表等があります▼ ｎは２〜２０の整数、ｍは２〜４の整数を 表わし、 Ｘは、Ｒ＿２と同じ意味を表わし、Ｔ＿１はピペラジニ
   ル基、−ＮＲ＿１＿４−（ＣＨ＿２）＿ａＯ（ＣＨ＿２
   ）＿ｂＯ（ＣＨ＿２）＿ａＮＲ＿１＿４−、−ＮＲ＿１
   ＿４−（ＣＨ＿２）＿ｄ−ＮＲ＿１＿４−または、−Ｎ
   Ｈ−（ＣＨ＿２）＿ａ−Ｎ−（ＣＨ＿２）＿ｂ−Ｎ［（
   ＣＨ＿２）＿ｃ−Ｎ］＿ｆＨ−を表わし、 Ｒ＿１＿４は、水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキ
   ル基、炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、炭素原
   子数７〜１５のアラルキル基、炭素原子数２〜１８のア
   ルカノイル基、炭素原子数３〜５のアルケノイル基又は
   ベンゾイル基を表わし、ａ、ｂ、ｃ、ｄは独立して２又
   は３を表わし、ｆは０又は１を表わし、Ｔ＿２及びＴ＿
   ３は独立して水素原子、又は炭素原子数１〜６のアルキ
   ル基を表わし、 Ｔ＿４は、直接結合又はｐ価のハイドロカルビル基を表
   わし、そしてｐは２又は３を表わす。 但し化合物が式IIIである場合は、Ｒ＿１はアルキル基
   を表わさない。）
2. （２）Ｇ＿１及びＧ＿２がおのおのメチル基である請求
   項（１）記載の化合物。
3. （３）Ｒ＿１が炭素原子数１〜１２のアルキル基、シク
   ロヘキシル基又はアルファ−メチルベンジル基である請
   求項（１）記載の化合物。
4. （４）Ｒ＿１がメチル基、ヘプチル基、オクチル基、ノ
   ニル基、シクロヘキシル基又はアルファ−メチルベンジ
   ル基である請求項（３）記載の化合物。
5. （５）Ｒ＿２及びＲ＿３が同じもので、そして−ＳＲ＿
   ５−ＮＲ＿６Ｎ＿７又は次式で表わされる基である請求
   項（１）記載の化合物。 ▲数式、化学式、表等があります▼
6. （６）Ｒ＿５が炭素原子数１〜１８のアルキル基である
   請求項（１）記載の化合物。
7. （７）Ｒ＿６が水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキ
   ル基又は次式 ▲数式、化学式、表等があります▼ で表わされる基であるか、 又はＲ＿６及びＲ＿７がそれらが結合する窒素原子と一
   緒になってモルフォリノ基を表わす請求項（１）記載の
   化付物。
8. （８）Ｔ＿１は−ＮＨ（ＣＨ＿２）＿ａ−Ｎ−（ＣＨ＿
   ２）＿ｂ−Ｎ−［（ＣＨ＿２）＿ｃ−Ｎ］＿ｆＨ−で表
   わされる請求項（１）記載の化合物。
9. （９）Ｔ＿４は直接結合又は炭素原子数２〜４のアルキ
   リデン基である請求項（１）記載の化合物。
10. （１０）（ａ）ポリマー及び （ｂ）安定化効果を示す量の請求項（１）記載の化合物 からなる化学線の有害な影響に対して安定化された組成
    物。
11. （１１）ポリマーがポリオレフィンである請求項（１０
    ）記載の組成物。
12. （１２）ポリオレフィンがポリプロピレンである請求項
    （１１）記載の組成物。
13. （１３）ポリマーがアルキド樹脂、アクリル樹脂、アク
    リルアルキド樹脂、ポリエステル樹脂、エポキサイド樹
    脂、ウレタン樹脂、ポリアミド樹脂、ビニル樹脂又はエ
    ポキシ−ポリエステル樹脂を基にした塗装系である請求
    項（１０）記載の組成物。
14. （１４）紫外線吸収剤又は付加的な光安定剤を含む請求
    項（１３）記載の組成物。