JP7412884B2 - フィルム - Google Patents

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Description

本発明は、フィルムに関するものである。
近年、スマートフォン、タブレットの拡大に伴う回路の集積化により、プリント配線基板の高精度、高密度化が進んでいる。プリント配線基板の製造工程においては、絶縁基材（ポリイミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂等）の表面に回路を設けた上で、絶縁および回路保護を目的として、接着層を有する耐熱樹脂フィルムであるカバーレイを被覆し、離型フィルムを介して、プレスラミネートによる成形を行う。この際、離型フィルムには、プリント配線板材料やプレス板との離型性、形状追従性、均一な成形性、マット調外観の転写性等が求められる。また、絶縁層やハードコート層、電磁波シールド層などの機能層を回路基板表面に、加熱プレスによって、転写させる基材としても、マット調フィルムのニーズが高まっている。
従来、マット調のフィルムとしてはサンドマットフィルム、ケミカルマットフィルムやコーティングマットフィルムなどの加工品が一般的である。しかしながら、加工品は工程が増加することによるコストアップや、品位での課題を有しており、改善が望まれていた。これらの課題については、多量の粒子を樹脂とともに押出す方法で製造される粒子練り込みフィルムに優位性が認められるが、当該粒子練り込みフィルムでは近年求められる高い水準の低光沢外観を達成することが難しい。また、当該粒子練り込みフィルムは、光線透過率が低いために、積層する機能層として光硬化性の樹脂を適用する場合に硬化が不十分となり、適用範囲が限定される課題があった。
従来使用されるマット調の転写基材として、無機粒子または、有機粒子を高濃度に含有するポリエステルフィルムが提案されている（例えば特許文献１、２）。また、高度なマット調外観を有するフィルムとして、表面に樹脂層をコーティングにより設けたフィルムが提案されている（例えば特許文献３）。
特開２０１６－９７５２２号公報 特開２０１４－２４３４１号公報 特開２００５－２４９４２号公報
特許文献１、２に記載されたフィルムは、透明性を確保する設計になっておらず、また表面粗さのバラツキも十分に低減できていないため、機能層として光硬化性樹脂を適用した際に、均一に低光沢表面を転写できない課題があった。
また、特許文献３に記載されたフィルムは、光沢度が非常に低く外観に優れるが、転写用途に用いた場合には、粗大粒子の脱落により、転写表面の品位低下や粒子付着などの不具合が生じる場合があった。また、離型層をコーティングにより設けた場合に、積層した離型層がフィルム表面の凹部を埋め、光沢度が増加するため、転写後の光沢度が低下せず目的のマット調外観が得られない課題があった。
本発明の課題は上記した従来技術の問題点を解消することにある。すなわち、転写フィルムとして用いた場合に、均一に低光沢調外観を転写可能であり、かつ被転写材として光硬化性樹脂を用いた場合にも、低光沢外観の転写、形状固定が可能であり、粒子脱落やけずれといった不具合の発生しにくい良好な加工工程適性を有する、フィルムを提供することにある。
かかる課題を解決するために本発明は、以下の構成をとる。
（１）少なくとも片面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であり、かつ２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における前記表面粗さＳＲａのバラツキが１０％以下であり、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０が３０％以上である転写用途に使用されるフィルム。
（２）前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の最大山高さ（ＳＲｐ）と、最大谷深さ（ＳＲｖ）が下記（ＩＩ）式を満たす（１）に記載の転写用途に使用されるフィルム。
１≦ＳＲｐ／ＳＲｖ≦３ ・・・（ＩＩ）
（３）前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の中心面積率（ＳＳｒ）が下記（ＩＩＩ）式を満たす（１）または（２）に記載の転写用途に使用されるフィルム。
３０≦ＳＳｒ≦６０ ・・・（ＩＩＩ）
（４）１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化が０．１％以上１０％以下である（１）～（３）のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
（５）基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムであって、前記Ａ層に平均粒子径が１μｍ以上１０μｍ以下の粒子を、Ａ層全体を１００質量％として、１質量％以上４０質量％以下含有する（１）～（４）のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
（６）前記ＳＴ３２０が６０％以上である、（１）～（５）のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
（７）フィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲において、前記ＳＴ３２０のバラツキが０．１％以上１０％以下である（１）～（６）のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
（８）フィルムヘイズが７０％以下である、（１）～（７）のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
（９）前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の表面自由エネルギーが４４ｍＮ／ｍ以下である（１）～（８）のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
（１０）ポリエステルを主成分とする（１）～（９）のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
（１１）基材層の少なくとも一方の表面に、光沢度が３０以下である低光沢層を有する積層フィルムであって、低光沢層表面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下、かつフィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における表面粗さＳＲａのバラツキが１０％以下であり、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０が３０％以上である積層フィルム。
１≦ＳＲｐ／ＳＲｖ≦３ ・・・（ＩＩ）
（３）前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の中心面面積率（ＳＳｒ）が下記（ＩＩＩ）式を満たす（１）または（２）に記載のフィルム。
３０≦ＳＳｒ≦６０ ・・・（ＩＩＩ）
（４）１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化が０．１％以上１０％以下である（１）～（３）のいずれかに記載のフィルム。
（５）基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムであって、前記Ａ層に平均粒子径が１μｍ以上１０μｍ以下の粒子を、Ａ層全体を１００質量％として、１質量％以上４０質量％以下含有する（１）～（４）のいずれかに記載のフィルム。
（６）前記ＳＴ３２０が６０％以上である、（１）～（５）のいずれかに記載のフィルム。
（７）フィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲において、前記ＳＴ３２０のバラツキが０．１％以上１０％以下である（１）～（６）のいずれかに記載のフィルム。
（８）フィルムヘイズが７０％以下である、（１）～（７）のいずれかに記載のフィルム。
（９）前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の表面自由エネルギーが４４ｍＮ／ｍ以下である（１）～（８）のいずれかに記載のフィルム。
（１０）ポリエステルを主成分とする（１）～（９）のいずれかに記載のフィルム。
（１１）転写用途に使用される（１）～（１０）のいずれかに記載のフィルム。
（１２）基材層の少なくとも一方の表面に、光沢度が３０以下である低光沢層を有する積層フィルムであって、低光沢層表面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下、かつフィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における表面粗さＳＲａのバラツキが１０％以下であり、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０が３０％以上である積層フィルム。
本発明によれば、転写フィルムとして用いた場合に、低光沢外観の転写性と工程適合性に優れたフィルムを提供することができる。当該フィルムは、回路形成工程においてマット調外観の転写性に優れた転写用フィルムとして好適に用いることができる。
本発明のフィルムの一態様として、少なくとも片面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であり、かつ２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における前記表面粗さＳＲａのバラツキが１０％以下であり、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０が３０％以上であるフィルムが挙げられる。
本発明のフィルムに用いられる樹脂は特に限定されないが、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリプロプレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリアリレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリウレタンおよび環状オレフィン系樹脂等が使用できる。中でも、フィルムの取り扱い性や寸法安定性、製造時の経済性の観点から、ポリエステルを主成分とすることが好ましい。本発明において、ポリエステルを主成分とするとは、フィルムを構成する樹脂のうち、５０質量％以上がポリエステルであることを示す。また、本発明のフィルムが、基材層、粒子高濃度含有層からなる積層フィルムである場合、基材層、粒子高濃度含有層ともポリエステルを主成分とすることが好ましい。本発明においてポリエステルとは、主鎖中の主要な結合をエステル結合とする高分子の総称であって、通常、ジカルボン酸成分とグリコール成分を重縮合反応させることによって得ることができる。
ここで使用するジカルボン酸成分としては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、５－ナトリウムスルホンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ダイマー酸、マレイン酸、フマル酸などの脂肪族ジカルボン酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸、パラオキシ安息香酸などのオキシカルボン酸などの各成分を挙げることができる。また、ジカルボン酸エステル誘導体成分として、上記ジカルボン酸化合物のエステル化物、たとえばテレフタル酸ジメチル、テレフタル酸ジエチル、テレフタル酸２－ヒドロキシエチルメチルエステル、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジメチル、イソフタル酸ジメチル、アジピン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、ダイマー酸ジメチルなどの各成分を挙げることができる。本発明の樹脂フィルムを構成するポリエステル樹脂において、全ジカルボン酸成分中の、テレフタル酸および／またはナフタレンジカルボン酸の割合は、好ましくは９５モル％以上、より好ましくは９８モル％以上であることが耐熱性、生産性の点から好ましい。
また、グリコール成分としては、エチレングリコール、１，２－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、２，２－ジメチル－１，３－プロパンジオールなどの脂肪族ジヒドロキシ化合物、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどのポリオキシアルキレングリコール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、スピログリコールなどの脂環族ジヒドロキシ化合物、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳなどの芳香族ジヒドロキシ化合物など各成分が挙げられる。中でも、成形性、取り扱い性の点で、エチレングリコール、１，４－ブタンジオール、２，２－ジメチル－１，３－プロパンジオール、１，４－シクロヘキサンジメタノールの各成分が好ましく用いられる。本発明の樹脂フィルムを構成するポリエステル樹脂において、全ジオール成分中の、エチレングリコールの割合が、６５モル％以上であると、耐熱性、生産性の点から好ましい。これらのジカルボン酸成分、グリコール成分は２種以上を併用してもよい。
本発明のフィルムは、マット調外観転写性の観点から、少なくとも片面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であることが必要である。表面粗さＳＲａが１００ｎｍ未満の場合は、十分なマット調転写性を得ることが難しく、３０００ｎｍより大きくしようとするとフィルムの強度が低下してしまう。マット調転写性とフィルム強度の観点から、少なくとも片面の表面粗さＳＲａは２００ｎｍ以上２０００ｎｍ以上であればより好ましく、３００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下であれば最も好ましい。
本発明において、少なくとも片面の表面粗さＳＲａを１００ｎｍ３０００ｎｍ以下とするための方法は特に限られるものでは無い。例えば、フィルム中に粒子を高濃度に含有せしめる方法、エンボス加工のようにフィルム表面に形状を転写させる方法など挙げられる。フィルム中に粒子を高濃度に含有せしめる方法により、少なくとも片面の表面粗さＳＲａを上記の範囲とする場合、フィルム強度と表面粗さを両立させる観点から、基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムとし、前記Ａ層に含有せしめる粒子は、平均粒子径１μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましく、その含有量はＡ層全体を１００質量％として、１質量％以上４０質量％以下であることが好ましい。Ａ層に含有せしめる粒子の含有量は、３質量％以上３５質量％以下であることがより好ましく、５質量％以上３０質量％以下含有することが最も好ましい。また、Ａ層に含有せしめる粒子は、平均粒子径が２μｍ以上１０μｍ以下であればより好ましく、３μｍ以上９μｍ以下であればさらに好ましく、４μｍ以上８μｍ以下であれば最も好ましい。なお、本発明における平均粒子径とは、Ｄ＝ΣＤi ／Ｎ（Ｄi ：粒子の円相当径、Ｎ：粒子の個数）で表される数平均径Ｄのことを指す。
本発明の粒子高濃度含有（Ａ層）に使用される粒子は、無機粒子、有機粒子いずれも適用することができる。無機粒子と有機粒子を併用することも可能である。
ここで、使用する無機粒子、有機粒子としては特に限定されるものではない。たとえば、無機粒子としては、シリカ、珪酸アルミニウム、珪酸アルミナ、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、酸化アルミ、マイカ、クレー、タルクなどを使用することができる。有機粒子としては、スチレン、シリコーン、アクリル酸類、メタクリル酸類、ポリエステル類、ジビニル化合物などを構成成分とする粒子を使用することができる。無機粒子のなかでは、湿式および乾式シリカ、コロイダルシリカ、珪酸アルミなどが好適に用いられる。有機粒子のなかでは、スチレン、シリコーン、アクリル酸、メタクリル酸、ポリエステル、ジビニルベンゼンなどを構成成分とする粒子が好適に用いられる。マット外観、経済性の観点からは、シリカ、珪酸アルミニウム、珪酸アルミナが特に好ましく用いられる。なお、これらの粒子は二種以上を併用してもよい。
また、本発明のフィルムは、表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下の面について、２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における表面粗さＳＲａのバラツキが１０％以下であることが必要である。本発明における表面粗さＳＲａのバラツキは、フィルムを任意の位置で長さ２０ｃｍ×幅１４ｃｍの大きさに切り出したサンプルについて、長さ方向に５等分、幅方向に４等分し、長さ４．０ｃｍ×幅３．５ｃｍの大きさに切り出した２０のサンプルの表面粗さＳＲａより後述に記載の方法にて算出する。表面粗さＳＲａのバラツキが１０％よりも大きいとマット調転写性にバラツキが生じてしまい、製品外観に劣るものとなってしまう。マット調製品外観の観点から、表面粗さＳＲａのバラツキは、８％以下であればより好ましく、６％以下であれば最も好ましい。本発明者らが鋭意検討したところ、本発明のフィルムを転写フィルムとして用いる場合には、表面粗さＳＲａのバラツキを一定以上有している方が、剥離性に優れることを明らかにした。現時点、この現象がどのようなメカニズムで起こっているか明らかになっているわけではないが、表面粗さＳＲａのバラツキをある程度有していると、剥離を引き起こすための起点が多く形成される結果、剥離性が良好になるものと推定している。そのため、剥離性の観点からは、表面粗さＳＲａのバラツキは、０．１％以上が好ましく、０．５％以上がより好ましく、１％以上がさらに好ましい。
本発明において、表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における表面粗さＳＲａのバラツキを上記の範囲とする方法としては特に限られるものでは無いが、例えば、基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムとし、Ａ層の積層厚みＴＡ（μｍ）と、Ａ層に含まれる粒子の平均粒子径ＤＡ（μｍ）が下記（Ｉ）式を満たす方法が好ましく用いられる。
０．８≦ＤＡ／ＴＡ≦１０．０・・・（Ｉ）
（Ｉ）式を満たすことで、より表面粗さＳＲａを表面にある程度均一に粒子の形状を制御することができ、表面粗さＳＲａのバラツキを上記の範囲に制御しやすくなる。表面粗さＳＲａのバラツキと粒子脱落抑制の観点から（Ｉ’）式を満たすとより好ましく、（Ｉ’’）式を満たすとさらに好ましく、（I’’’）を満たすと最も好ましい。
１．１≦ＤＡ／ＴＡ≦１０．０・・・（Ｉ’）
１．２≦ＤＡ／ＴＡ≦８．０・・・（Ｉ’’）
１．３≦ＤＡ／ＴＡ≦６．０・・・（Ｉ’’’）。
本発明のフィルムが基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムである場合、Ａ層は基材層の一方の表面のみに配置されていてもよく、両表面に配置されていても構わない。
本発明のフィルムを転写用途に用いる場合、本発明のフィルムの表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であるフィルム面の上に機能層（本発明のフィルムの表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であるフィルム面の形状を転写する被転写材料層）を設ける。機能層としては光硬化性樹脂が好適に用いられる。光硬化性樹脂からなる機能層の硬化性を十分に確保するためには、本発明のフィルムは３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０が３０％以上であることが必要である。ＳＴ３２０が３０％未満であると、光硬化性樹脂の硬化性が不十分となり、マット外観を転写する特性が低下する。ＳＴ３２０は４５％以上であればより好ましく、６０％以上であれば最も好ましい。フィルムの取扱い性の観点から、ＳＴ３２０は９５％以下であることが好ましい。なお、透過率としては、一般的に、（ｉ）反射、散乱を考慮した透過率（透過した光を積分球で集めて測定する全光線透過率）、（ｉｉ）反射、散乱を考慮しない透過率（平行光線で透過率を測定する平行線透過率）がある。光硬化性樹脂からなる機能層の硬化性を十分に確保するためには、（ｉｉ）の平行線透過率を高くする必要がある。
また、本発明のフィルムは、マット調転写性のバラツキを低く抑えるために、フィルム２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲において、ＳＴ３２０のバラツキが１０％以下であることが好ましい。ＳＴ３２０のバラツキを１０％以下とすることで、光硬化性樹脂を適用した際の樹脂の硬化性が均一となり、マット調転写性のバラツキを抑制することができる。ＳＴ３２０のバラツキは、上述した表面粗さＳＲａのバラツキの評価と同様に、フィルムを任意の位置で長さ２０ｃｍ×幅１４ｃｍの大きさに切り出したサンプルについて、長さ方向に５等分、幅方向に４等分し、長さ４．０ｃｍ×幅３．５ｃｍの大きさに切り出し、それぞれサンプルの３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０より算出する。フィルム２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲におけるＳＴ３２０のバラツキは８％以下であることが好ましく、６％以下であれば最も好ましい。一方、本発明者らが鋭意検討したところ、本発明のフィルムを転写フィルムとして用いる場合には、ＳＴ３２０のバラツキを一定以上有している方が、剥離性が優れることを明らかにした。現時点、この現象がどのようなメカニズムで起こっているか明らかになっているわけではないが、ＳＴ３２０のバラツキをある程度有していると、光硬化性樹脂からなる機能層において硬化が進む部分と硬化が進みにくい部分が発生して硬度が高い部分と低い部分が形成される。その結果、光硬化性樹脂からなる機能層において硬度が低い部分の近くに存在する硬度が高い部分が剥離を引き起こす起点となり、剥離性が良好になるものと推定している。そのため、剥離性の観点からは、ＳＴ３２０のバラツキは、０．５％以上が好ましく、１％以上がより好ましい。
また、本発明のフィルムは、フィルムヘイズが７０％以下であることが好ましい。フィルムヘイズが７０％以下であることで、被転写材料にラミネートした積層体の構成にて、欠点検査性が大幅に向上するため好ましい。
本発明において、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０を３０％以上とする方法としては、基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムとし、前記粒子高濃度含有層（Ａ層）を基材層の一方にのみに配置し、基材層中の粒子濃度を、基材層全体に対して１質量％未満とする方法が挙げられる。基材層中の粒子濃度は、好ましくは基材層全体に対して０．５質量％未満である。さらに、粒子高濃度含有層（Ａ層）の粒子周辺の空隙を低減することが好ましい。例えば、基材層、粒子高濃度含有層（Ａ層）ともにポリエステルからなり、二軸延伸ポリエステルフィルムとする場合は、粒子高濃度含有層（Ａ層）の後述する延伸時の空隙発生を抑制するために、粒子高濃度含有層（Ａ層）の延伸性を高める方法、後述する延伸後の熱処理工程において、高温処理を行うことで、空隙を低減する方法などが好ましく用いられる。粒子高濃度含有層（Ａ層）は延伸性を高めるために、共重合ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリプロピレンテレフタレート樹脂及び／または、その共重合体、ポリブチレンテレフタレート樹脂及び／または、その共重合体を含有することが好ましい。
また、本発明において、フィルム２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲において、ＳＴ３２０のバラツキを制御する方法は、フィルム延伸工程での延伸条件を調整することが挙げられる。例えば、本発明のフィルムを二軸延伸ポリエステルフィルムとする場合は、長手方向延伸、幅方向延伸工程の少なくともどちらかの延伸工程を２段階以上の段階延伸とすることが好ましい。長手方向、幅方向の同時二軸延伸とする場合においても、２段階以上の段階延伸とすることが好ましい。本発明において２段階以上の段階延伸とは、延伸区間を２区間以上設け、２区間で異なる延伸条件を採用することを指す。２段階以上の段階延伸を行うことで、粒子近傍のひずみが低減されるため、延伸斑が抑制され、ＳＴ３２０のバラツキを好ましい範囲に制御できるものと推定している。また、延伸速度を後述する好適な範囲とすることも好ましい方法として挙げられる。延伸区間は２区間以上３区間以下とすることが好ましい。
また、本発明において、フィルムヘイズを７０％以下とするためには、フィルム中に含有する粒子量を制御する方法が挙げられる。本発明のフィルムが基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムである場合、基材層中の粒子含有量を、基材層全体に対して、３質量％未満とすることが好ましい。
本発明のフィルムは、マット調転写性と転写後のフィルム剥離性の観点から、表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である面の最大山高さ（ＳＲｐ）と、最大谷深さ（ＳＲｖ）が下記（ＩＩ）式を満たすことが好ましい。
１≦ＳＲｐ／ＳＲｖ≦３ ・・・（ＩＩ）
表面の最大山高さ（ＳＲｐ）と、最大谷深さ（ＳＲｖ）が（ＩＩ）式を満たすことで、マット調を転写させるのに十分な山形状を有していながら、機能層からの転写剥離性を良好に制御することが可能となる。表面の最大山高さ（ＳＲｐ）と、最大谷深さ（ＳＲｖ）は下記（ＩＩ）’式を満たすことがより好ましく、（ＩＩ）’’式を満たすことが最も好ましい。
１．１≦ＳＲｐ／ＳＲｖ≦２．９ ・・・（ＩＩ）’
１．２≦ＳＲｐ／ＳＲｖ≦２．８ ・・・（ＩＩ）’’
表面の最大山高さ（ＳＲｐ）と、最大谷深さ（ＳＲｖ）が（ＩＩ）式を満たすための方法は特に限られるものではない。例えば、本発明のフィルムが基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムである場合、Ａ層に含有する粒子の粒子径を小さくし、粒子濃度を高くする方法によってフィルム表面の形状を制御する方法が好ましく用いられる。Ａ層に含有する粒子の平均粒子径を２．５μｍ未満とし、その含有量をＡ層全体を１００質量％として、３質量％以上４０質量％以下含有することが好ましい。Ａ層に含有する粒子の平均粒子径は２．３μｍ未満であることがより好ましい。また、Ａ層の粒子含有量は５質量％以上３０質量％以下含有であることがより好ましい。
また、本発明のフィルムは、機能層からの転写剥離性をより良好にする観点から、表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である面の中心面面積率（ＳＳｒ）が下記（ＩＩＩ）式を満たすことが好ましい。
３０≦ＳＳｒ≦６０ ・・・（ＩＩＩ）
中心面面積率（ＳＳｒ）とは、後述する測定方法により求められるものであり、中心面における凸部が基準面積を占める割合を表す指標である。その値が大きいとフィルム表面に存在する突起の凸部が緩やかな形状であることを表し、その値が小さいとフィルム表面に存在する突起が険しい形状であることを表す。表面の中心面面積率（ＳＳｒ）が（ＩＩＩ）式を満たすことで、表面凹凸形状を、マット調を転写させつつ、機能層からの転写剥離性を良好に制御することが可能となる。表面の中心面面積率（ＳＳｒ）は（ＩＩＩ）’式を満たすことがより好ましく、（ＩＩＩ）’’式を満たすことが最も好ましい。
３０≦ＳＳｒ≦５５ ・・・（ＩＩＩ）’
３５≦ＳＳｒ≦５５ ・・・（ＩＩＩ）’’
表面の中心面面積率（ＳＳｒ）が（ＩＩＩ）式を満たすための方法は特に限られるものではない。例えば、本発明のフィルムが基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムである場合、Ａ層に含有する粒子の粒子径を小さくし、粒子濃度を高くしつつ、Ａ層の厚みを一定以下とする方法が好ましく用いられる。Ａ層に含有する粒子の平均粒子径２．５μｍ未満とし、その含有量をＡ層全体を１００質量％として、３質量％以上４０質量％以下とし、かつＡ層の積層厚みを３μｍ未満とすることが好ましい。また、Ａ層に含有する粒子の平均粒子径とＡ層の積層厚みの比（ＤＡ（μｍ）／ＴＡ（μｍ））は、０．８以上１０以下であれば好ましく、１．１以上１０以下であればより好ましく、１．３以上６以下であれば最も好ましい。

本発明の積層フィルムは、１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化を０．１％以上１０％以下に制御することが好ましい。本発明のフィルムを転写フィルムとして用いる場合、本発明のフィルムの表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であるフィルム面の上に機能層（本発明のフィルムの表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であるフィルム面の形状を転写する被転写材料層）を設けることになるが、機能層を設ける際の機能層塗工乾燥時には熱負荷が加わる。熱負荷が加わる際のフィルムの厚み方向の寸法変化、すなわち１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化を１０％以下に制御することで、機能層塗工乾燥時のフィルムの機能層への食込みが小さくなり、転写剥離性を更に良好の制御することができる。１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化はより好ましくは８％以下であり、さらに好ましくは６％以下である。一方、本発明者らが鋭意検討したところ、本発明のフィルムを転写フィルムとして用いる場合には、熱負荷が加わる際のフィルムの厚み方向の寸法変化を一定以上有している方が、剥離性が優れることを明らかにした。現時点、この現象がどのようなメカニズムで起こっているか明らかになっているわけではないが、熱負荷が加わる際のフィルムの厚み方向の寸法変化をある程度有している方が、フィルムの機能層への食込みが大きいところと小さいところがまだらに存在する結果、フィルムの機能層への食込みが大きいところの近傍にフィルムの機能層への食込みが小さいところが剥離を引き起こすための起点になるものと推定している。そのため、剥離性の観点からは、１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化は、０．５％以上が好ましく、１％以上がより好ましい。１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化を制御する方法としては、例えば、本発明のフィルムを二軸延伸ポリエステルフィルムとする場合は、フィルム延伸工程での延伸条件を調整することが挙げられる。延伸倍率（面倍率＝長手方向延伸倍率×幅方向延伸倍率）を１４倍以上好ましくは１６倍以上と高倍率化し、さらに延伸後の熱処理温度を２３０℃以上、好ましくは２３５℃以上２５０℃以下とすることが好ましい方法として挙げられる。
本発明のフィルムは、転写性の観点から、表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の表面自由エネルギーを４４ｍＮ／ｍ以下とすることが好ましい。表面自由エネルギーを４４ｍＮ／ｍ以下とすることで、転写材料との剥離性が向上するため、転写、剥離が容易となり、転写性が向上する。Ａ層側の表面自由エネルギーは、４２ｍＮ／ｍ以下であればより好ましく、１５ｍＮ／ｍ以上４０ｍＮ／ｍ以下であれば最も好ましい。
本発明のフィルムの表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の表面自由エネルギーを前述の範囲とする方法としては、特に限定されないが、シリコーン化合物、ワックス化合物、フッ素系化合物などの離型剤をフィルム中に含有させる方法、離型コートを施す方法などが挙げられる。なお、本発明のフィルムが基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムの場合は、粒子高濃度含有層（Ａ層）に前記離型剤を添加することや、前記（Ａ層）表面に離型コートを施す方法が好ましい。
本発明において、粒子高濃度含有層（Ａ層）表面に離型コートを施す構成の場合、粒子高濃度含有層（Ａ層）中に含有する粒子によって形成される凹凸を離型コート層の表面にあらわすため、離型コート層の厚みは０．０１μｍ以上３μｍ以下であることが好ましく、０．０２μｍ以上２μｍ以下であればより好ましく、０．０３μｍ以上１．５μｍ以下であればさらに好ましい。また、加熱時の耐熱性の観点から、離型層中にメラミン樹脂と離型剤を含有させることが好ましい。耐熱性、離型安定性の観点から、離型層中のメラミン樹脂の含有量は５０質量％以上であることが好ましい。
本発明に用いることができるメラミン樹脂としては、メラミンホルムアルデヒド樹脂やメチル化メラミンホルムアルデヒド樹脂、ブチル化メラミンホルムアルデヒド樹脂、エーテル化メラミンホルムアルデヒド樹脂、エポキシ変性メラミンホルムアルデヒド樹脂等のメラミンホルムアルデヒド樹脂、尿素メラミン樹脂、アクリルメラミン樹脂などが挙げられる。中でもメラミンホルムアルデヒド樹脂が好ましく、適度な離型性を有することからメチル化メラミンホルムアルデヒド樹脂が特に好ましく用いられる。また、本発明における離型層は、製膜性、延伸追従性の観点から、バインダー樹脂、離型剤の他にバインダー樹脂を含有することが好ましい。バインダー樹脂としては、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂が好ましく用いられ、特にアクリル系樹脂が好ましく用いられる。アクリル系樹脂としては、（メタ）アクリル酸アルキルエステルの単独重合体または共重合体、側鎖および／または主鎖末端に硬化性官能基を有する（メタ）アクリル酸エステル共重合体があげられ、硬化性官能基としては水酸基、カルボキシル基、エポキシ基、アミノ基などがあげられる。なかでもアクリルモノマーと側鎖および／または主鎖末端に硬化性官能基を有するアクリル酸エステルが共重合されたアクリルモノマー共重合体が好ましい。また、本発明の離型層に含有する離型剤としては、例えば、フッ素化合物、長鎖アルキル化合物およびワックス化合物などが挙げられる。これらの離型剤は単独で用いてもよいし、複数種使用してもよい。
本発明に用いることができるフッ素化合物としては、化合物中にフッ素原子を含有している化合物である。例えば、パーフルオロアルキル基含有化合物、フッ素原子を含有するオレフィン化合物の重合体、フルオロベンゼン等の芳香族フッ素化合物等が挙げられる。本発明の離型フィルムを成形同時転写箔用途などに用いる場合、転写時に高い熱負荷がかかるため、耐熱性、汚染性を考慮すると、フッ素化合物は高分子化合物であることが好ましい。
長鎖アルキル化合物とは、炭素数が６以上、特に好ましくは８以上の直鎖または分岐のアルキル基を有する化合物のことである。具体例としては、特に限定されるものではないが、長鎖アルキル基含有ポリビニル樹脂、長鎖アルキル基含有アクリル樹脂、長鎖アルキル基含有ポリエステル樹脂、長鎖アルキル基含有アミン化合物、長鎖アルキル基含有エーテル化合物、長鎖アルキル基含有四級アンモニウム塩等が挙げられる。長鎖アルキル化合物は高分子化合物であると、離型フィルム剥離時に貼り合わせている相手方基材表面への離型層由来の成分が転着することを抑制できるため好ましい。
本発明に用いることができるワックス化合物としては、天然ワックス、合成ワックス、それらの配合したワックスの中から選ばれたワックスである。天然ワックスとは、植物系ワックス、動物系ワックス、鉱物系ワックス、石油ワックスである。植物系ワックスとしては、キャンデリラワックス、カルナウバワックス、ライスワックス、木ロウ、ホホバ油が挙げられる。動物系ワックスとしては、みつろう、ラノリン、鯨ロウが挙げられる。鉱物系ワックスとしてはモンタンワックス、オゾケライト、セレシンが挙げられる。石油ワックスとしてはパラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス、ペトロラタムが挙げられる。合成ワックスとしては、合成炭化水素、変性ワックス、水素化ワックス、脂肪酸、酸アミド、アミン、イミド、エステル、ケトンが挙げられる。合成炭化水素としては、フィッシャー・トロプシュワックス（別名サゾワールワックス）、ポリエチレンワックスが有名であるが、このほかに低分子量の高分子（具体的には粘度平均分子量５００から２００００の高分子）である以下のポリマーも含まれる。すなわち、ポリプロピレン、エチレン・アクリル酸共重合体、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリエチレングリコールとポリプロピレングリコールのブロックまたはグラフト結合体がある。変性ワックスとしてはモンタンワックス誘導体、パラフィンワックス誘導体、マイクロクリスタリンワックス誘導体が挙げられる。ここでの誘導体とは、精製、酸化、エステル化、ケン化のいずれかの処理、またはそれらの組み合わせによって得られる化合物である。水素化ワックスとしては硬化ひまし油、および硬化ひまし油誘導体が挙げられる。
これら離型剤を離型層の表面に均一に分散させることによって、離型層上に積層、剥離する被離型層との密着力、剥離力を適正な範囲とすることができる。離型剤としては、長鎖アルキル化合物を用いると、広範囲に剥離力を調整することが出来る点で、本発明の用途上好ましい。
次に本発明のフィルムの具体的な製造方法について基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムの例について記載するが、本発明はかかる例に限定して解釈されるものではない。
本発明のフィルムの基材層、粒子高濃度含有層（Ａ層）にポリエステル樹脂が用いられる場合は、それぞれ別々の押出機に供給し溶融押出する。この際、樹脂温度は２５５℃～２９５℃に制御することが好ましい。ついで、フィルターやギヤポンプを通じて、異物の除去、押出量の均整化を各々行い、Ｔダイより冷却ドラム上にシート状に共押出し、積層シートを得る。その際、高電圧を掛けた電極を使用して静電気で冷却ドラムと樹脂を密着させる静電印加法、キャスティングドラムと押出したポリマーシート間に水膜を設けるキャスト法、キャスティングドラム温度をポリエステル樹脂のガラス転移点～（ガラス転移点－２０℃）にして押出したポリマーを粘着させる方法、もしくは、これらの方法を複数組み合わせた方法により、シート状ポリマーをキャスティングドラムに密着させ、冷却固化する。これらのキャスト法の中でも、ポリエステルを使用する場合は、生産性や平面性の観点から、静電印加する方法が好ましく使用される。
本発明の積層フィルムは、耐熱性、寸法安定性の観点から二軸配向フィルムとすることが好ましい。二軸配向フィルムは、未延伸フィルムを長手方向に延伸した後、幅方向に延伸する、あるいは、幅方向に延伸した後、長手方向に延伸する逐次二軸延伸方法により、または、フィルムの長手方向、幅方向をほぼ同時に延伸していく同時二軸延伸方法などにより延伸を行うことで得ることができる。
かかる延伸方法における延伸倍率としては、長手方向に２．８倍以上５倍以下が好ましく、さらに好ましくは２．９倍以上４．５倍以下である。また、延伸速度は１，０００％／分以上２００，０００％／分以下であることが好ましい。また長手方向の延伸温度は、７０℃以上９０℃以下とすることが好ましい。また、幅方向の延伸倍率としては、好ましくは２．８倍以上５倍以下、さらに好ましくは、３倍以上４．５倍以下である。幅方向の延伸速度は１，０００％／分以上２００，０００％／分以下であることが好ましい。なお、本発明の積層フィルムは、フィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０のバラツキを制御する観点から、２段階以上の段階延伸とすることが好ましい。なお、上記延伸倍率は各方向ともトータルの延伸倍率を示す。
さらに、二軸延伸の後にフィルムの熱処理を行う。熱処理はオーブン中、加熱したロール上など従来公知の任意の方法により行うことができる。この熱処理は１２０℃以上ポリエステルの結晶融解ピーク温度以下の温度で行われるが、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０を３０％以上とするために、粒子高濃度含有層（Ａ層）の粒子周辺の空隙を低減する観点から、熱処理温度は粒子高濃度含有層（Ａ層）の融点－２０℃以上融点＋１０℃と以下とすることが好ましく、融点－１０℃以上融点－５℃に設定することがより好ましい。熱処理時間は特性を悪化させない範囲において任意とすることができ、好ましくは５秒以上６０秒以下、より好ましくは１０秒以上４０秒以下、最も好ましくは１５秒以上３０秒以下で行うのがよい。さらに、安定した離型性を確保するため、Ａ層の表面に離型層をインラインにてコーティングさせることもできる。コーティング層をフィルム製造工程内のインラインで設ける方法としては、少なくとも一軸延伸を行ったフィルム上にコーティング層組成物を水に分散させたものをメタリングリングバーやグラビアロールなどを用いて均一に塗布し、延伸を施しながら塗剤を乾燥させる方法が好ましい。その際、離型層の厚みとしては０．０２μｍ以上０．１μｍ以下とすることが好ましい。また、離型層中に各種添加剤、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、顔料、染料、有機または無機粒子、帯電防止剤、核剤などを添加してもよい。
また、本発明のフィルムの一態様として、基材層の少なくとも一方の表面に、光沢度が３０以下である低光沢層を有する積層フィルムであって、低光沢層表面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下、かつフィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における表面粗さＳＲａのバラツキが１０％以下であり、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０が３０％以上である積層フィルムが挙げられる。光沢度が３０以下の低光沢層を有することで転写フィルムとして用いた場合に、低光沢外観を転写することができる。低光沢層の光沢度は２５以下であることがより好ましく、２０以下であることがさらに好ましい。低光沢層の光沢度は、粒子高濃度含有層（Ａ）に用いられる粒子を含有せしめること、低光沢層の表面粗さを調製することなどにより制御することができる。該構成において、低光沢層は、粒子高濃度含有層（Ａ）とすることがより好ましい。なお、本発明における光沢度とは、後述する測定方法により求められる６０°鏡面光沢度を表す。
本発明のフィルムは、少なくとも片面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であり、かつ２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における前記表面粗さＳＲａのバラツキが小さく、３２０ｎｍの平行線透過率が高いため、被転写材として光硬化性樹脂を用いた場合に、十分に低光沢外観の転写、形状固定することができる。このため、回路形成工程においてマット調外観の転写性に優れた転写用フィルムとして好適に用いることができる。
以下では実施例１６を参考実施例１６と読み替えるものとする。
（１）ポリエステルの組成
ポリエステル樹脂およびフィルムをヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）に溶解し、１Ｈ－ＮＭＲおよび１３Ｃ－ＮＭＲを用いて各モノマー残基成分や副生ジエチレングリコールについて含有量を定量することができる。積層フィルムの場合は、積層厚みに応じて、フィルムの各層を削り取ることで、各層単体を構成する成分を採取し、評価することができる。なお、本発明のフィルムについては、フィルム製造時の混合比率から計算により、組成を算出した。なお、各特性値は以下の方法で測定した。
（２）ポリエステルの固有粘度
ポリエステル樹脂およびフィルムの固有粘度は、ポリエステルをオルトクロロフェノールに溶解し、オストワルド粘度計を用いて２５℃にて測定した。積層フィルムの場合は、積層厚みに応じて、フィルムの各層を削り取ることで、各層単体の固有粘度を評価することができる。
（３）フィルム厚み
先端が平坦で直径４ｍｍのダイヤルゲージ厚み計（（株）ミツトヨ製）を用いて、積層フィルム厚みを測定した。フィルム中心部、フィルム中心部から長さ方向に４ｃｍの位置（２点）、幅方向に４ｃｍ位置（２点）の５点の厚みを測定し、その平均値をフィルム厚みとした。
（４）各層厚み
積層フィルムをエポキシ樹脂に包埋し、フィルム断面をミクロトームで切り出した。該断面を透過型電子顕微鏡（日立製作所製ＴＥＭ Ｈ７１００）で５０００倍の倍率で観察し、各層の厚みを求めた。
（５）粒子の平均粒子径
積層フィルムから、フィルムを構成する樹脂をプラズマ低温灰化処理法（ヤマト科学製ＰＲ－５０３型）で除去し粒子を露出させる。これを透過型電子顕微鏡（日立製作所製ＴＥＭ Ｈ７１００）で観察し、粒子の画像（粒子によってできる光の濃淡）をイメージアナライザー（ケンブリッジインストルメント製ＱＴＭ９００）に結び付け、観察箇所を変えて粒子数５０００個以上で次の数値処理を行ない、それによって求めた数平均径Ｄを平均粒子径とした。
Ｄ＝ΣＤi ／Ｎ
ここでＤi は粒子の円相当径、Ｎは粒子の個数である。
（６）粒子の含有量
ポリマー１ｇを１Ｎ－ＫＯＨメタノール溶液２００ｍｌに投入して加熱還流し、ポリマーを溶解した。溶解が終了した該溶液に２００ｍｌの水を加え、ついで該液体を遠心分離器にかけて粒子を沈降させ、上澄み液を取り除いた。粒子にはさらに水を加えて洗浄、遠心分離を２回繰り返した。このようにして得られた粒子を乾燥させ、その質量を量ることで粒子の含有量を算出した。
（７）表面粗さＳＲａ、最大山高さＳＲｐ、最大谷深さＳＲｖ、中心面面積率ＳＳｒ
長さ４．０ｃｍ×幅３．５ｃｍの寸法に切り出したものをサンプルとし、触針法の高精細微細形状測定器（３次元表面粗さ計）を用いてＪＩＳ Ｂ０６０１－１９９４に準拠して、下記条件にてポリエステルフィルムの表面形態を測定した。
・測定装置 ：３次元微細形状測定器（（株）小坂研究所製、ＥＴ－４０００Ａ型）
・解析機器 ：３次元表面粗さ解析システム（ＴＤＡ－３１型）
・触針 ：先端半径０．５μｍＲ、径２μｍ、ダイヤモンド製
・針圧 ：１００μＮ
・測定方向 ：フィルム長手方向、フィルム幅方向を各１回測定後平均
・Ｘ測定長さ：１．０ｍｍ
・Ｘ送り速さ：０．１ｍｍ／ｓ（測定速度）
・Ｙ送りピッチ：５μｍ（測定間隔）
・Ｙライン数：８１本（測定本数）
・Ｚ倍率 ：２０倍（縦倍率）
・低域カットオフ：０．２０ｍｍ
・高域カットオフ：Ｒ＋Ｗｍｍ（粗さカットオフ値）Ｒ＋Ｗとはカットオフしないことを意味する。
・フィルタ方式：ガウシアン空間型
・レベリング：あり（傾斜補正）
・基準面積 ：１ｍｍ２。
上記条件にて測定を行い、その後解析システムを用いて中心面平均粗さＳＲａ、最大山高
さＳＲｐ、最大谷深さ（ＳＲｖ）、中心面面積率（ＳＳｒ）を算出した。
（８）フィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における表面粗さＳＲａのバラツキ
フィルムを任意の位置で長さ（長手方向に平行に）２０ｃｍ×幅（幅方向に平行に）１４ｃｍの大きさに切り出してサンプルとし、該サンプルを更に、長さ方向に５等分、幅方向に４等分し、長さ４．０ｃｍ×幅３．５ｃｍの大きさに切り出した（合計２０サンプル）。該サンプルについて（７）と同様にして、それぞれの表面粗さＳＲａより算出し、下記の通りバラツキを求めた。
表面粗さＳＲａのバラツキ（％）＝｛（最大値－最小値）／平均値｝×１００
（９）光沢度
ＪＩＳ－Ｚ－８７４１（１９９７年）に規定された方法に従って、スガ試験機製デジタル変角光沢度計ＵＧＶ－５Ｄを用いて、６０°鏡面光沢度をＮ＝３で測定し、平均値を本発明の光沢度とした。
（１０）３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０
分光光度計Ｕ－３４１０（（株）日立製作所製）を用い、波長３２０ｎｍの範囲において平行線透過率を測定した。なお、（７）で測定した表面粗さ（ＳＲａ）が小さい面側より光を入射して測定を行った。測定は（８）と同様にして各サンプルを作成し、合計２０点の測定点の平均を３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０として求めた。
（１１）フィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０のバラツキ
（８）と同様にして各サンプルを作成し、合計２０点の測定点について、（１０）と同様にして３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０を算出し、下記の通りバラツキを求めた。
ＳＴ３２０バラツキ（％）＝｛（最大値－最小値）／平均値｝×１００
（１２）１００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化
フィルムを任意の位置で長さ１０ｃｍ×幅１０ｃｍの大きさに切り出してサンプルとし、（３）と同様にしてフィルム中心部、フィルム中心部から長さ方向に４ｃｍの位置（２点）、幅方向に４ｃｍ位置（２点）の５点の厚みを測定し、その平均値を熱処理前のフィルム厚みとした。その後、該サンプルを１００℃に設定した熱風オーブンの中で１０分間保持し、熱処理を行い、熱処理後のサンプルについても同様に５点の厚みを測定し、その平均値を熱処理後のフィルム厚みとした。求めた熱処理前、熱処理後の厚みより、下記の通り厚み変化を算出した。
厚み変化（％）＝｛｜熱処理後の厚み－熱処理前の厚み｜／熱処理前の厚み｝×１００
（１３）表面自由エネルギー
測定液としては、水、エチレングリコール、ホルムアミドおよびジヨードメタンの４種類を使用し、接触角計（協和界面科学（株）製ＣＡ－Ｄ型）を用いて各液体のフィルム表面に対する静的接触角を求めた。それぞれの液体について５回測定し、その平均接触角（θ）と測定液（ｊ）の表面張力の各成分を下式にそれぞれ代入し、４つの式からなる連立方程式をγＬ、γ＋、γ－について解いた。
（γＬγｊＬ）１／２＋２（γ＋γｊ－）１／２＋２（γｊ＋γ－）１／２
＝（１＋ｃｏｓθ）［γｊＬ＋２（γｊ＋γｊ－）１／２］／２
ただし、γ＝γＬ＋２（γ＋γ－）１／２
γｊ＝γｊＬ＋２（γｊ＋γｊ－）１／２
ここで、γ、γＬ、γ＋、γ－は、それぞれフィルム表面の表面自由エネルギー、長距離間力項、ルイス酸パラメーター、ルイス塩基パラメーターを、また、γｊ、γｊＬ、γｊ＋、γｊ－は、それぞれ用いた測定液の表面自由エネルギー、長距離間力項、ルイス酸パラメーター、ルイス塩基パラメーターを示す。また、ここで用いた各液体の表面張力は、Ｏｓｓ（"fundamentals of Adhesion", L. H. Lee (Ed.), p153, Plenum ess, New York (1991).）によって提案された値を使用した。
（１４）剥離性［Ｉ］
フィルムを長さ２０ｃｍ×幅１４ｃｍに切り出し用いた。下記の離型層形成用溶液をグラビアコート法にてフィルムのＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下の面（両面ともＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下の場合は、表面粗さ（ＳＲａ）が小さい面）に塗布し、オーブンにて１８０℃で２０秒間乾燥した。さらに、ハードコート層形成用塗料組成物を、乾燥後の厚みが５μｍになるように流量を制御してスロットダイコーターを用いて塗布し、１００℃で１分間乾燥して溶剤を除去し、ハードコート層が積層された積層体を得た。
得られたフィルム／離型層／ハードコート層積層体を上金型温度、下金型温度ともに温度１６０℃に加熱したプレス機を使用し、厚さ０．２ｍｍのアルミニウム板／厚さ０．１２５ｍｍのポリイミドフィルム（東レデュポン製カプトン５００Ｈ／Ｖ）／積層体／厚さ０．１２５ｍｍのポリイミドフィルム（東レデュポン製カプトン５００Ｈ／Ｖ）／厚さ０．２ｍｍのアルミニウム板の構成体を１．５ＭＰａの条件下で１時間加熱プレスを行った。加熱プレス後に、積層体／ポリイミドフィルムを取り出し、高圧水銀灯を用いて３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を積層体側から照射し、ハードコート層を硬化させサンプルを得る。このサンプルをフィルムと離型層の界面（フィルム／（この界面）／離型層／ハードコート層）にて剥離テストを実施し、以下基準で剥離性の評価を行った。
（離型層形成用溶液）
メチル化メラミン：パラトルエンスルホン酸アミン：アクリルモノマー共重合体＝２０ ：０．４：１の質量比で調製し、トルエンで希釈した。
（ハードコート層形成用塗料組成物）
下記材料を混合し、メチルエチルケトンを用いて希釈し固形分濃度４０質量％のハードコート層形成用塗料組成物を得た。
トルエン ３０質量部
多官能ウレタンアクリレート ２５質量部
（ダイセルオルネクス株式会社製 ＫＲＭ８６５５）
ペンタエリスリトールトリアクリレート混合物 ２５質量部
（日本化薬株式会社製 ＰＥＴ３０）
多官能シリコーンアクリレート １質量部
（ダイセルオルネクス株式会社製 ＥＢＥＣＲＹＬ１３６０）
光重合開始剤 ３質量部
（チバスペシャリティーケミカルズ社製 イルガキュア１８４）
（評価基準）
Ａ：抵抗なく剥離可能であった
Ｂ：剥離時に抵抗を感じたが、剥離可能であった
Ｃ：剥離できなかった。
（１５）剥離性［ＩＩ］
フィルムを長さ２０ｃｍ×幅１４ｃｍに切り出し用いた。光硬化型樹脂である感光性ポリイミド層形成用塗料組成物をグラビアコート法にてフィルムのＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下の表面（両面ともＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下の場合は、表面粗さ（ＳＲａ）が小さい面）に塗布し、オーブンにて９０℃で６０秒間乾燥し、フィルム／感光性ポリイミド層の積層体を得た。得られた積層体を７０℃／０．２ＭＰａでポリイミドフィルム（東レデュポン製“カプトン”（登録商標）５００Ｈ／Ｖ）にラミネートを行い、高圧水銀灯を用いて８００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を積層体側から照射した。この際、サンプルの半分（長さ２０ｃｍ×幅７ｃｍ）の部分はフォトマスクを行った（フォトマスクを行った部分はＵＶ露光がされない）。ＵＶ露光あり部分、ＵＶ露光なし部分それぞれについて、フィルムと感光性ポリイミド層の間の剥離強度を測定し、下記基準で評価を行った。なお、剥離強度は、フィルム／感光性ポリイミド層積層体を長さ１５ｃｍ×幅５ｃｍの短冊状とし、フィルムと感光性ポリイミド層の間で強制的に剥離し、１８０°剥離試験を引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ－１００）を用いて、２５℃、５０％ＲＨ雰囲気下において剥離速度３００ｍｍ／分で測定を行った。なお、測定長５０％から１００％の間での強度の平均値を剥離強度とした。
Ａ：ＵＶ露光あり部分とＵＶ露光なし部分の剥離強度の差が、０．５Ｎ／５０ｍｍ未満
Ｂ：ＵＶ露光あり部分とＵＶ露光なし部分の剥離強度の差が、０．５Ｎ／５０ｍｍ以上１Ｎ／５０ｍｍ未満
Ｃ：ＵＶ露光あり部分とＵＶ露光なし部分の剥離強度の差が、１Ｎ／５０ｍｍ以上
Ｄ：ＵＶ露光あり部分、ＵＶ露光なし部分の少なくともいずれかで剥離ができなかった。
（１６）剥離性［ＩＩＩ］
（１５）と同様にして、フィルム／感光性ポリイミド層の積層体を得た。得られた積層体を７０℃／０．２ＭＰａでポリイミドフィルム（東レデュポン製“カプトン”（登録商標）５００Ｈ／Ｖ）にラミネートを行った。その後、１００℃で１０分間の熱処理を行った後、高圧水銀灯を用いて８００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を積層体側から照射した。この際、サンプルの半分（長さ２０ｃｍ×幅７ｃｍ）の部分はフォトマスクを行った（フォトマスクを行った部分はＵＶ露光がされない）。得られたラミネート積層体の紫外線照射サンプルについて、ＵＶ露光あり部分とＵＶ露光なし部分それぞれについて、フィルムと感光性ポリイミド層の間の剥離強度を測定し、下記基準で評価を行った。
Ａ：ＵＶ露光あり部分とＵＶ露光なし部分の剥離強度の差が、０．５Ｎ／５０ｍｍ未満
Ｂ：ＵＶ露光あり部分とＵＶ露光なし部分の剥離強度の差が、０．５Ｎ／５０ｍｍ以上１Ｎ／５０ｍｍ未満
Ｃ：ＵＶ露光あり部分とＵＶ露光なし部分の剥離強度の差が、１Ｎ／５０ｍｍ以上
Ｄ：ＵＶ露光あり部分、ＵＶ露光なし部分の少なくともいずれかで剥離ができなかった
（１７）マット調外観の転写性、均一見栄え
（１４）の方法にて得られた離型層の剥離面側について、長さ２０ｃｍ×幅１４ｃｍの大きさに切り出してサンプルとし、該サンプルを更に、長さ方向に５等分、幅方向に４等分し、長さ４．０ｃｍ×幅３．５ｃｍの大きさに切り出した（合計２０サンプル）。該サンプルについて、それぞれ（９）と同様にして光沢度を測定し、その平均値について以下の基準にて評価した。
（マット調外観の転写性）
Ａ：光沢度１０以下
Ｂ：光沢度が１０を超えて２０以下
Ｃ：光沢度が２０を超えて３０以下
Ｄ：光沢度が３０を超える。
（マット調外観均一見栄え）
２０点の光沢度の最大値と最小値の差より下記基準で評価した。
Ａ：光沢度の最大値と最小値の差が２以下
Ｂ：光沢度の最大値と最小値の差が２を超えて４以下
Ｃ：光沢度の最大値と最小値の差が４を超える。
（１８）ヘイズ
フィルムを１辺１０ｃｍの正方形状に切り出し、日本電色（株）製ヘイズメーターＮＤＨ－５０００を用い、ヘイズ測定を行った。測定は３箇所で実施し、その平均値を本発明におけるヘイズとした。
なお、上記の各測定において、測定するフィルムの長手方向、幅方向が不明の場合は、フィルムにおいて最大の屈折率を有する方向を幅方向、前記幅方向に直交する方向を長手方向とみなした。
（ポリエステルの製造）
製膜に供したポリエステル樹脂は以下のように準備した。
（ポリエステルＡ）
ジカルボン酸成分としてテレフタル成分が１００モル％、グリコール成分としてエチレングリコール成分が１００モル％であるポリエチレンテレフタレート樹脂（固有粘度０．６５）。
（ポリエステルＢ）
イソフタル酸がジカルボン酸成分に対して２０モル％共重合された共重合ポリエチレンテレフタレート樹脂（固有粘度０．８）。
（ポリエステルＣ）
ジカルボン酸成分としてテレフタル成分が１００モル％、グリコール成分として１，４－ブタンジオール成分が１００モル％であるポリブチレンテレフタレート樹脂（固有粘度１．２）。
（ポリエステルＤ）
東レ－デュポン社製“ハイトレル（登録商標）”７２４７。
（粒子マスターＥ）
ポリエステルＡ中に平均粒子径３μｍのコロイダルシリカ粒子を粒子濃度３０質量％で含有したポリエチレンテレフタレート粒子マスター（固有粘度０．６５）。
（粒子マスターＦ）
ポリエステルＡ中に平均粒子径５μｍのコロイダルシリカ粒子を粒子濃度３０質量％で含有したポリエチレンテレフタレート粒子マスター（固有粘度０．６５）。
（粒子マスターＧ）
ポリエステルＡ中に平均粒子径３μｍの珪酸アルミナ粒子を粒子濃度３０質量％で含有したポリエチレンテレフタレート粒子マスター（固有粘度０．６５）。
（粒子マスターＨ）
ポリエステルＡ中に平均粒子径５μｍの珪酸アルミナ粒子を粒子濃度３０質量％で含有したポリエチレンテレフタレート粒子マスター（固有粘度０．６５）。
（粒子マスターＩ）
ポリエステルＡ中に平均粒子径２．２μｍのコロイダルシリカ粒子を粒子濃度３０質量％で含有したポリエチレンテレフタレート粒子マスター（固有粘度０．６５）
（粒子マスターＪ）
ポリエステルＡ中に平均粒子径２．４μｍの珪酸アルミナ粒子を粒子濃度３０質量％で含有したポリエチレンテレフタレート粒子マスター（固有粘度０．６５）
（離型コート溶液（水分散体））
以下に示す、架橋剤：バインダー樹脂：離型剤：粒子をそれぞれ、質量比６０：２３：１７で混合し、固形分が１％の質量比となるように純水で希釈して調整した。
・架橋剤：メチル化メラミン／尿素共重合の架橋製樹脂（（株）三和ケミカル製“ニカラック” （登録商標）「ＭＷ１２ＬＦ」）
・バインダー樹脂Ｉ：アクリルモノマー共重合体（日本カーバイド製）
・離型剤： ガラス製反応容器中に、パーフルオロアルキル基含有アクリレートであるＣＦ３（ＣＦ２）ｎＣＨ２ＣＨ２ＯＣＯＣＨ＝ＣＨ２（ｎ＝５～１１、ｎの平均＝９）８０．０ｇ、アセトアセトキシエチルメタクリレート２０．０ｇ、ドデシルメルカプタン０．８ｇ、脱酸素した純水３５４．７ｇ、アセトン４０．０ｇ、Ｃ１６Ｈ３３Ｎ（ＣＨ３）３Ｃｌ１．０ｇおよびＣ８Ｈ１７Ｃ６Ｈ４Ｏ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎＨ（ｎ＝８）３．０ｇを入れ、アゾビスイソブチルアミジン二塩酸塩０．５ｇを加え、窒素雰囲気下で攪拌しつつ６０℃で１０時間共重合反応させて得られた共重合体エマルション。
・粒子：数平均粒子径１７０ｎｍのシリカ粒子（日産化学工業（株）製“スノーテックス”（登録商標）ＭＰ２０４０）を固形分濃度が４０重量％となるように純水で希釈して得られた水分散体。
（実施例１）
組成、積層比が表の通りとなるように、原料をそれぞれ押出機に供給し、押出機シリンダー温度を２７０℃、短管温度を２７５℃、口金温度を２８０℃に設定し、樹脂温度２８０℃で、Ｔダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し、冷却ドラムに密着させ未延伸シートを得た。次いで、長手方向に延伸温度８５℃で１段目として１．５倍、延伸速度５０，０００％／分で延伸し、延伸温度８８℃で２段目として２．２倍、延伸速度８０，０００％／分で延伸（トータル延伸倍率３．３倍）した。その後、コロナ放電処理を施し、Ａ層側の表面に離型コート溶液（水分散体）をメタリングバーを用いてウェット厚みが１３．５μｍとなるように塗布し、次いでテンター式横延伸機にて、幅方向に延伸温度１００℃で１段目として１．８倍、延伸速度３０，０００％／分で延伸し、延伸温度１２０℃で２段目延伸２倍、延伸速度は４０，０００％／分で延伸（トータル延伸倍率３．６倍）した。その後、テンター内にて、２３５℃で熱処理を行い、フィルム厚み１６μｍ（離型コート層：０．０４μｍ、Ａ層：３．５μｍ、基材層：１２．５μｍ）のフィルムを得た。
（実施例２）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例１と同様にして、フィルム厚み２５μｍのフィルムを得た。
（実施例３）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例１と同様にして、フィルム厚み１６μｍのフィルムを得た。
（実施例４）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例１と同様にして、フィルム厚み２５μｍのフィルムを得た。
（実施例５）
組成、積層比を表の通りに変更し、長手方向延伸後に離型コート溶液を塗布しなかった以外は実施例１と同様にして、フィルム厚み１６μｍのフィルムを得た。
（実施例６）
長手方向の延伸条件として、８５℃で３．３倍延伸、幅方向の延伸条件として、１００℃で３．６倍延伸した以外は、実施例２と同様にして、フィルム厚み１６μｍのフィルムを得た。
（実施例７）
組成、積層比を表の通りに変更し、長手方向延伸後に離型コート溶液を塗布しなかった以外は実施例１と同様にして、フィルム厚み１６μｍのフィルムを得た。
（実施例８）
組成、構成、積層比を表の通りに変更し、長手方向延伸後に離型コート溶液を塗布しなかった以外は実施例１と同様にして、フィルム厚み１９．５μｍのフィルムを得た。
（実施例９）
組成、積層比を表の通りに変更し、長手方向に延伸温度８５℃で１段目として１．６倍延伸し、延伸温度８８℃で２段目として２．４倍延伸（トータル延伸倍率３．８倍）し、幅方向に延伸温度１００℃で１段目として１．９倍延伸し、延伸温度１２０℃で２段目延伸２．２倍延伸（トータル延伸倍率４．２倍）した以外は実施例１と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍ（離型コート層：０．０３μｍ、Ａ層：２μｍ、基材層：１２．５μｍ）のフィルムを得た。
（実施例１０）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例９と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍのフィルムを得た。
（実施例１１）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例９と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍのフィルムを得た。
（実施例１２）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例９と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍのフィルムを得た。
（実施例１３）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例９と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍのフィルムを得た。
（実施例１４）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例９と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍのフィルムを得た。
（実施例１５）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例９と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍのフィルムを得た。
（実施例１６）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例４と同様にして、フィルム厚み９μｍのフィルムを得た。
（実施例１７）
長手方向に延伸温度８５℃で１段目として１．７倍延伸し、延伸温度８８℃で２段目として２．４倍延伸（トータル延伸倍率４．１倍）し、幅方向に延伸温度１００℃で１段目として１．９倍延伸し、延伸温度１２０℃で２段目延伸２．２倍延伸（トータル延伸倍率４．２倍）し、その後、テンター内にて、２５２℃で熱処理を行った以外は実施例１１と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍ（離型コート層：０．０３μｍ、Ａ層：２μｍ、基材層：１２．５μｍ）のフィルムを得た。
（実施例１８）
長手方向に延伸温度８５℃で１段目として１．２倍延伸し、延伸温度８６℃で２段目として１．２倍延伸、延伸温度８７℃で３段目として１．６倍、延伸温度８８℃で４段目として１．７倍（トータル延伸倍率３．９倍）し、幅方向に延伸温度１００℃で１段目として１．２倍延伸し、延伸温度１１０℃で２段目延伸１．２倍延伸し、延伸温度１１５℃で３段目延伸１．６倍延伸し、１２０℃で４段目延伸１．８倍延伸（トータル延伸倍率４．１倍）した以外は実施例１１と同様にして、フィルム厚み１４．５μｍ（離型コート層：０．０３μｍ、Ａ層：２μｍ、基材層：１２．５μｍ）のフィルムを得た。
（比較例１）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例８と同様にして、フィルム厚み２２．５μｍのフィルムを得た。
（比較例２）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例４と同様にして、フィルム厚み２５μｍのフィルムを得た。
（比較例３）
組成、積層比を表の通りに変更した以外は実施例２と同様にして、フィルム厚み２０．５μｍのフィルムを得た。
Figure 0007412884000001
Figure 0007412884000002
Figure 0007412884000003
Figure 0007412884000004
Figure 0007412884000005
なお、表には、表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であるフィルム面をＡ面、表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下でないフィルム面をＢ面として記載している。両面とも表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であるフィルムの場合は、表面粗さが大きい面をＡ１面、表面粗さＳＲａの粗さが低い面をＡ２面として記載している。
本発明のフィルムは、少なくとも片面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であり、かつ２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における前記表面粗さＳＲａのバラツキが小さく、３２０ｎｍの平行線透過率が高いため、被転写材として光硬化性樹脂を用いた場合に、十分に低光沢外観の転写、形状固定することができる。このため、回路形成工程においてマット調外観の転写性に優れた転写用フィルムとして好適に用いることができる。

Claims (10)

  1. 基材層と粒子高濃度含有層（Ａ層）を有する積層フィルムであって、前記基材層、Ａ層ともポリエステルを主成分とし、少なくとも一方の表面にＡ層を有し、前記Ａ層は粒子を含有し、Ａ層の積層厚みＴＡ（μｍ）と、Ａ層に含まれる粒子の平均粒子径ＤＡ（μｍ）が０．８≦ＤＡ／ＴＡ≦１０．０を満たし、少なくとも片面の表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であり、かつ２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲における前記表面粗さＳＲａのバラツキが１０％以下であり、３２０ｎｍの平行線透過率ＳＴ３２０が３０％以上である転写用途に使用されるフィルム。
  2. 前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の最大山高さ（ＳＲｐ）と、最大谷深さ（ＳＲｖ）が下記（ＩＩ）式を満たす請求項１に記載の転写用途に使用されるフィルム。
    １≦ＳＲｐ／ＳＲｖ≦３ ・・・（ＩＩ）
  3. 前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の中心面面積率（ＳＳｒ）が下記（ＩＩＩ）式を満たす請求項１または２に記載の転写用途に使用されるフィルム。
    ３０≦ＳＳｒ≦６０ ・・・（ＩＩＩ）
  4. １００℃、１０分間の熱処理前後の厚み変化が０．１％以上１０％以下である請求項１～３のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
  5. 前記Ａ層に平均粒子径が１μｍ以上１０μｍ以下の粒子を、Ａ層全体を１００質量％として、１質量％以上４０質量％以下含有する請求項１～４のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
  6. 前記ＳＴ３２０が６０％以上である、請求項１～５のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
  7. フィルムの２０ｃｍ×１４ｃｍ範囲において、前記ＳＴ３２０のバラツキが０．１％以上１０％以下である請求項１～６のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
  8. フィルムヘイズが７０％以下である、請求項１～７のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
  9. 前記表面粗さＳＲａが１００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下である表面の表面自由エネルギーが４４ｍＮ／ｍ以下である請求項１～８のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
  10. 前記Ａ層が、光沢度が３０以下である低光沢層である、請求項１～９のいずれかに記載の転写用途に使用されるフィルム。
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