JP7045598B2 - リチウム二次電池用正極、その製造方法及びそれを含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Description
本出願は、2017年7月17日付韓国特許出願第10-2017-0090244号に基づいた優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示された全ての内容は本明細書の一部として含まれる。
SOC1<SOC2<1.1×SOC1 [式1]
SOC1<SOC2<1.1×SOC1 [式1]
実施例1
第1正極活物質としてLiCoO2、第2正極活物質として固相反応法で製造され、単結晶平均が285nmになるように980℃で過焼成されたLiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、カーボンブラック、PVDFバインダーをN-メチルピロリドン溶媒中に67.55:28.95:1.5:2.0の重量比で混合して正極形成用組成物を製造し、これをアルミニウム集電体の一面に塗布してから130℃で乾燥後、圧延して正極を製造した。
第1正極活物質としてLiCoO2、第2正極活物質としてコーティング/ドーピング元素Al、B、Zrが4,500ppmでコーティング/ドーピングされたLiNi0.5Co0.3Mn0.2O2、カーボンブラック、PVDFバインダーをN-メチルピロリドン溶媒中に67.55:28.95:1.5:2.0の重量比で混合して正極形成用組成物を製造し、これをアルミニウム集電体の一面に塗布してから130℃で乾燥後、圧延して正極を製造した。
第1正極活物質としてLiCoO2、第2正極活物質として表面抵抗を高める処理を行っていないLiNi0.5Co0.3Mn0.2O2、カーボンブラック、PVDFバインダーをN-メチルピロリドン溶媒中に67.55:28.95:1.5:2.0の重量比で混合して正極形成用組成物を製造し、これをアルミニウム集電体の一面に塗布してから130℃で乾燥後、圧延して正極を製造した。
第1正極活物質としてLiCoO2、第2正極活物質としてコーティング/ドーピング元素B、Zrが700ppmでコーティング/ドーピングされたLiNi0.5Co0.3Mn0.2O2、カーボンブラック、PVDFバインダーをN-メチルピロリドン溶媒中に67.55:28.95:1.5:2.0の重量比で混合して正極形成用組成物を製造し、これをアルミニウム集電体の一面に塗布してから130℃で乾燥後、圧延して正極を製造した。
実施例1から2及び比較例1から2で用いられた第1正極活物質LCO及び第2正極活物質NCMのそれぞれのSOCによる出力変化測定のために、実施例1から2及び比較例1から2で用いられた第1正極活物質LCO及び第2正極活物質NCMのそれぞれを単独使用して正極を製造しており、それを含む二次電池セルを製造した。
実施例1から2及び比較例1から2によって製造された正極を用いて二次電池セルを製造した。
前記実験例1で製造されたフルセル(full cell)リチウム二次電池に対して25℃でCCCVモードで1.0C、4.35Vになるまで充電(終了電流1/20C)し、0.5Cの定電流で3.0Vになるまで放電して150回充電/放電実験を進行した。その結果を下記表3に示した。
Claims (10)
- リチウムコバルト系酸化物を含む第1正極活物質と、
ニッケル(Ni)、コバルト(Co)及びマンガン(Mn)からなる群から選択された少なくとも2種以上を含むリチウム複合遷移金属酸化物を含む第2正極活物質と、を含み、
前記第2正極活物質は、単結晶サイズが180から800nmであり、
前記第1正極活物質の1C充電時の平坦準位電圧(CV)到達SOC(state of charge)をSOC1とし、前記第2正極活物質の1C充電時の平坦準位電圧(CV)到達SOC(state of charge)をSOC2とするとき、前記SOC1及びSOC2の関係が下記式1を満たすリチウム二次電池用正極。
SOC1<SOC2<1.1×SOC1 [式1] - 前記第1正極活物質は、下記化学式1で表される請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
Lia1Co1-x1M1 x1O2+β [化学式1]
(前記化学式1において、M1は、Al、B、Ba、Ca、Zr、Ti、Mg、Ta、Nb、Sr、W及びMoからなる群から選択される1種以上を含み、0.9<a1≦1.1、0≦x1≦0.2、0≦β≦0.02である。) - 前記第2正極活物質は、下記化学式2で表される請求項1又は2に記載のリチウム二次電池用正極。
Lia2Nix2Mny2Coz2M2 w2O2+δ [化学式2]
(前記化学式2において、M2は、Al、B、Ba、Ca、Zr、Ti、Mg、Ta、Nb、Sr、W及びMoからなる群から選択される1種以上を含み、0.9<a2≦1.1、0.3≦x2≦0.95、0<y2≦0.4、0<z2≦0.5、0≦w2≦0.1、0≦δ≦0.02、x2+y2+z2+w2=1である。) - 前記第1正極活物質及び第2正極活物質は、90:10から30:70の重量比で混合された、請求項1から3の何れか一項に記載のリチウム二次電池用正極。
- リチウムコバルト系酸化物を含む第1正極活物質及びニッケル(Ni)、コバルト(Co)及びマンガン(Mn)からなる群から選択された少なくとも2種以上を含むリチウム複合遷移金属酸化物を含む第2正極活物質を準備する段階と、
前記第1正極活物質及び第2正極活物質を混合してリチウム二次電池用正極を製造する段階とを含み、
前記第2正極活物質を準備する段階は、前記第2正極活物質の単結晶サイズが180から800nmになるように過焼成して製造する工程を含み、
前記第1正極活物質の1C充電時の平坦準位電圧(CV)到達SOC(state of charge)をSOC1とし、前記第2正極活物質の1C充電時の平坦準位電圧(CV)到達SOC(state of charge)をSOC2とするとき、前記SOC1及びSOC2の関係が下記式1を満たすようにする、リチウム二次電池用正極の製造方法。
SOC1<SOC2<1.1×SOC1 [式1] - 前記第1正極活物質は下記化学式1で表される、請求項5に記載のリチウム二次電池用正極の製造方法。
Lia1Co1-x1M1 x1O2+β [化学式1]
(前記化学式1において、M1は、Al、B、Ba、Ca、Zr、Ti、Mg、Ta、Nb、Sr、W及びMoからなる群から選択される1種以上を含み、0.9<a1≦1.1、0≦x1≦0.2、0≦β≦0.02である。) - 前記第2正極活物質は下記化学式2で表される、請求項5又は6に記載のリチウム二次電池用正極の製造方法。
Lia2Nix2Mny2Coz2M2 w2O2+δ [化学式2]
(前記化学式2において、M2は、Al、B、Ba、Ca、Zr、Ti、Mg、Ta、Nb、Sr、W及びMoからなる群から選択される1種以上を含み、0.9<a2≦1.1、0.3≦x2≦0.95、0<y2≦0.4、0<z2≦0.5、0≦w2≦0.1、0≦δ≦0.02、x2+y2+z2+w2=1である。) - 前記第2正極活物質を準備する段階は、
固相反応法で第2正極活物質を製造する工程を含む、請求項5から7の何れか一項に記載のリチウム二次電池用正極の製造方法。 - 前記第1正極活物質及び第2正極活物質は、90:10から30:70の重量比で混合する、請求項5から8の何れか一項に記載のリチウム二次電池用正極の製造方法。
- 請求項1から4の何れか一項に記載のリチウム二次電池用正極を含むリチウム二次電池。
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