JP6654238B2 - 反応性ガス発生システム及び反応性ガスを使用する処理方法 - Google Patents

Description

生物学的汚染除去及び滅菌は、医療用装置及びデバイスの滅菌、食品の製造及び保存、並びに消費材の調製を含む、広範な用途を有する。化学物質、熱、高エネルギー電子線、及びＸ線又はガンマ線照射システムは、現在、滅菌のために使用されている。これらのシステムの各々は、コスト、効率、不動性、電力要件、有害廃棄物、人為的危険及び滅菌若しくは汚染除去に必要な時間に起因するトレードオフを有する。

プラズマは、汚染除去及び滅菌のために使われてきた。ガス、液体、及び固体と区別される物質の第４の状態であるプラズマは、放電、例えばガスによる放電により製造することができる。すべてのプラズマは、電子、イオン及び中性化学種を含むが、プラズマを調製するために使用されるガスの組成物、並びにプラズマを製造するために使用されるデバイスの電気的及び構造的な構成に依存する様々な特性を有することになる。

１つの種類のプラズマは、高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ, high-voltage cold plasma）であり、誘電体バリア放電（ＤＢＤ, dielectric barrier discharge）システムを使用して調製することができる。ＨＶＣＰは、ガスの非平衡分解を使用し、好ましくは３０ｋＶ〜５００ｋＶの電圧を使用し、通常５０又は６０Ｈｚの周波数でＤＢＤシステムを用い調製することができる。ＨＶＣＰは、熱プラズマやＲＦプラズマなどの他の種類のプラズマと同様に研究されてこなかった。したがって、現在、これらのプラズマの諸特性、及びそのようなプラズマ中で製造される様々な励起及び反応性種を説明する理論はない。過去１０年間に渡り、ＨＶＣＰの実験的試験は、このプラズマを研究するために実施されてきた。

材料のＨＶＣＰへの直接的曝露が研究されてきた。特に関連が深いのは、バイオ製品及び汚染物質のＨＶＣＰへの曝露に関する研究であり、この場合、バイオ製品は、パッケージ内に密封され、ＨＶＣＰは、パッケージ内で製造される。そのような研究では、農作物や他の材料などの包装食品は、短時間で滅菌される。パッケージ内の製品は、プラズマと直接接触する。パッケージは密封されているので、プラズマ中で製造される反応性ガスは、いつまでも製品と接触し続け、希釈又は分散されず、包装製品は、再汚染から保護され、果実や野菜などの製品の貯蔵寿命を大幅に延ばす。例えば、いずれもKeenerらによる米国特許出願公開第２０１３／０１８９１５６号明細書及び第２０１４／００４４５９５号明細書を参照されたい。

米国特許出願公開第２０１３／０１８９１５６号明細書 米国特許出願公開第２０１４／００４４５９５号明細書

第１の態様では、本発明は、製品を反応性ガスで処理する方法であって、作動ガスから高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ）を形成することにより反応性ガスを製造するステップと、ＨＶＣＰから少なくとも５ｃｍ離して反応性ガスを輸送するステップと、次いで、製品を反応性ガスに接触させるステップとを含む方法である。ＨＶＣＰは、製品に接触しない。

第２の態様では、本発明は、穀物上のマイコトキシンを低減する方法であって、作動ガスから高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ）を形成することにより反応性ガスを製造するステップと、ＨＶＣＰから少なくとも３メートル離して反応性ガスを輸送するステップと、次いで穀物を反応性ガスに接触させるステップとを含む方法である。

第３の態様では、本発明は、表面を医学的に滅菌する方法であって、作動ガスから高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ）を形成することにより反応性ガスを製造するステップと、表面を反応性ガスに接触させるステップとを含む方法である。ＨＶＣＰは、表面に接触せず、表面は、密閉空間の表面又は密閉空間の装置であり、密閉空間は、少なくとも８立方メートルの容積を有する。

第４の態様では、本発明は、製品又は表面を反応性ガスで処理する方法であって、作動ガスから高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ）を形成することにより製造される貯蔵された反応性ガスを有するコンテナを用意するステップと、製品又は表面を反応性ガスに接触させるステップとを含む方法である。反応性ガスは、オゾン以外の少なくとも１種の反応性又は励起種を含む。

第５の態様では、本発明は、製品又は表面を反応性ガスで処理するためのシステムであって、（１）誘電体バリア放電（ＤＢＤ）システムと（２）ＤＢＤシステムに流体接続されている処理チャンバーとを含むシステムである。処理チャンバーは、少なくとも１立方メートルの容積を有する。

定義
本明細書に記載されるすべての電流は、交流であり、ボルト（Ｖ）及びキロボルト（ｋＶ）二乗平均平方根（ＲＭＳ, root mean squared）として規定される。ガス組成物の百分率（％）は、体積百分率である。

低温プラズマは、プラズマを調製するために使用されるガス（すなわち、作動ガス）の温度より多くて４０℃高い温度、より好ましくはプラズマを調製するために使用されるガスの温度より多くて２０℃高い温度を有するプラズマを指す。

高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ）は、誘電体バリア放電（ＤＢＤ）システムを使用して、多くて５００ｋＶの電圧、多くて１０００Ｈｚの周波数を使用して調製され、７６０Ｔｏｒｒ（大気圧）などの１０〜５００００Ｔｏｒｒの圧力を有するガスから調製される低温プラズマを意味する。ＨＶＣＰは、熱プラズマではなく、マイクロ波プラズマではなく、高周波（ＲＦ, radio frequency）プラズマでもない。ＨＶＣＰプラズマは、非平衡分解条件下で調製される。

反応性ガスは、０．２秒間以内に消失する種を除く励起及び化学的反応性種を含む、ＨＶＣＰにより製造されるガスを意味する。励起種は消失し、反応性ガス内で化学反応が起こるので、反応性ガスの組成物は経時的に変化することになる。反応性ガスは、ＨＶＣＰを製造しているＤＢＤシステムから離れている可能性のあるガスである。反応性種又は励起種は、分光法を用いて検出することができれば、反応性ガス中に存在すると考えられる。

誘電体バリア放電（ＤＢＤ）、又はＤＢＤシステムは、誘電体バリアにより分離した少なくとも２つの電極を有するシステムを意味し、より多くの電極を有していてもよく、この場合、誘電体バリアは、各電極間に存在して、放電によりガス中に発生する電荷が電極に達するのを防ぐ。ＤＢＤシステムの隣接する電極間の最短距離は、好ましくは長くて３０ｃｍ（又は１２インチ）、及び好ましくは少なくとも０．５ｃｍ（又は０．２５インチ）である。好ましくは、ＤＢＤシステムは、ＨＶＣＰを製造する条件下で作動するように構成される。ＤＢＤシステムの例は、図１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ、１Ｅ及び１Ｆに例示される。好ましくは、電極は、図１Ａ、１Ｂ、１Ｃ及び１Ｆに例示されるように、電極の間に直接あるギャップ又はプレナムと共に配置されている。

作動ガス及び作動ガス混合物は、プラズマを形成するために使用されるガスを指す。

パッケージは、多くて６ガロン（又は２２．７リットル）の容積を有するコンテナを意味する。

密封する又は実質的に密封するは、そのままにしておけば、パッケージ又はコンテナ内のガスが、少なくとも２４時間、パッケージ又はコンテナの内部に残り、外部に流出又は拡散しないことを意味する。

滅菌する又は滅菌されるは、医学的滅菌又は医学的に滅菌されることを意味し、それは、生菌バシラス・アトロフェウス（Bacillus atrophaeus）胞子が存在していた場合に、製品又は表面の上又は中のそのような胞子の数を処理前に存在した量の多くて１×１０^−６に減らすのに十分な処理を受けること（又は受けたこと）を意味する。

キャニング滅菌する又はキャニング滅菌されるは、生菌ボツリヌス菌（Clostridium botulinum）胞子が存在していた場合に、製品又は表面の上又は中のそのような胞子の数を処理前に存在した量の多くて１×１０^−１２に減らすのに十分な処理を受けること（又は受けたこと）を意味する。

大腸菌低温殺菌は、生菌大腸菌（Escherichia coli）O157:H7が存在していた場合に、製品又は表面の上又は中のそのような細菌の数を処理前に存在した量の多くて１×１０^−５に減らすのに十分な処理を受けること（又は受けたこと）を意味する。

リステリア低温殺菌は、生菌リステリア・モノサイトゲネス（Listeria monocytogenes）が存在していた場合に、製品又は表面の上又は中のそのような細菌の数を処理前に存在した量の多くて１×１０^−５に減らすのに十分な処理を受けること（又は受けたこと）を意味する。

サルモネラ低温殺菌は、生菌サルモネラ菌（Salmonella enterica）亜種の腸炎菌（Salmonella enterica serovar enteritidis）が存在していた場合に、製品又は表面の上又は中のそのような細菌の数を処理前に存在した量の多くて１×１０^−５に減らすのに十分な処理を受けること（又は受けたこと）を意味する。

表現「ＵＳ規格によると、ヒトの食品用としてマイコトキシンを過剰に含む」は、当該製品が、２０部／１０億（ｐｐｂ）超のアフラトキシン、１０００ｐｐｂ超のデオキシニバレノール、及び／又は２００ｐｐｂ超のフモニシンを含むことを意味し、他方、表現「ＵＳ規格によると、ヒトの食品用として適切である」は、当該製品が、多くて２０ｐｐｂのアフラトキシン、多くて１０００ｐｐｂのデオキシニバレノール、及び多くて２００ｐｐｂのフモニシンを含むことを意味する。

表現「ＥＵ規格によると、ヒトの食品用としてマイコトキシンを過剰に含む」は、当該製品は、２ｐｐｂ超のアフラトキシンＢ１、４ｐｐｂ超の総アフラトキシン、７５０ｐｐｂ超のデオキシニバレノール、１０００ｐｐｂ超のフモニシン及び／又は７５ｐｐｂ超のゼアラレノンを含むことを意味し、他方、表現「ＥＵ規格によると、ヒトの食品用として適切である」は、当該製品が、多くて２ｐｐｂのアフラトキシンＢ１、多くて４ｐｐｂの総アフラトキシン、多くて７５０ｐｐｂのデオキシニバレノール、多くて１０００ｐｐｂのフモニシン及び多くて７５ｐｐｂのゼアラレノンを含むことを意味する。

表現「ＵＳ規格によると、動物の飼料用としてマイコトキシンを過剰に含む」は、当該製品が、２０ｐｐｂ超のアフラトキシン、５０００ｐｐｂ超のデオキシニバレノール、５０００ｐｐｂ超のフモニシン及び／又は１０００ｐｐｂ超のゼアラレノンを含むことを意味し、他方、表現「ＵＳ規格によると、動物の飼料用として適切である」は、当該製品が、多くて２０ｐｐｂのアフラトキシン、多くて５０００ｐｐｂのデオキシニバレノール、多くて５０００ｐｐｂのフモニシン及び多くて１０００ｐｐｂのゼアラレノンを含むことを意味する。

表現「ＥＵ規格によると、動物の飼料用としてマイコトキシンを過剰に含む」は、当該製品が、１０ｐｐｂ超のアフラトキシン、１７５０ｐｐｂ超のデオキシニバレノール、４０００ｐｐｂ超のフモニシン及び／又は１００ｐｐｂ超のゼアラレノンを含むことを意味し、他方、表現「ＥＵ規格によると、動物の飼料用として適切である」は、当該製品が、多くて１０ｐｐｂのアフラトキシン、多くて１７５０ｐｐｂのデオキシニバレノール、多くて４０００ｐｐｂのフモニシン及び多くて１００ｐｐｂのゼアラレノンを含むことを意味する。

以下の図は、明細書の製品、デバイス及び方法を例示する手助けのために提供されるが、他の変形及び構成も場合によってはあり得る。明確にするために、図は尺度通りには描かれておらず、一部のサイズは拡大又は縮小されている。
種々のＤＢＤシステムの概略図である。 製品又は表面を反応性ガスで連続処理するための反応性ガス処理システムの概略図である。 製品又は表面を反応性ガスでバッチ処理するための反応性ガス処理システムの概略図である。 密閉空間を有する装置及び／又は表面の処理のための反応性ガス処理システムの概略図である。

本発明は、ＨＶＣＰにより製造される反応性ガスを使用する。反応性ガスは、プラズマが製造されるＤＢＤシステムからかなりの距離、例えば３〜３０メートル（又は１０〜１００フィート）を輸送される場合でも、表面を滅菌又は低温殺菌することができる。さらに、反応性ガスは、マイコトキシンなどのいくつかの有機及び生物材料を分解することができる。パッケージ内で製造されるＨＶＣＰと異なり、製品が直接ＨＶＣＰに曝露せず、反応性ガスの製品との接触時間は、例えば１秒間、１分間、３０分間、又は１時間に制限されるため、これはとても驚くべきことである。さらに、反応性ガスは、ＨＶＣＰが製造されるＤＢＤシステムから離れて輸送されるので、周囲のガス中への拡散、及び周囲のガス及び／又は作動ガスとの混合の両方により希釈される。反応性ガスは、ＤＢＤシステムから離れて輸送されるので、より大きな体積の製品が、バッチプロセス又は連続式プロセスで反応性ガスに曝露し得る。さらに、手術室の消毒などの大規模な消毒も実施することができる。

図１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ、１Ｅ及び１Ｆは、種々のＤＢＤシステムの概略図であり、これらは反応性ガスを製造するＨＶＣＰを製造するために使用され得る。ＤＢＤシステムは、交流を発生する接地を有する高圧電源１０、第１の電極２０、第２の電極３０、及び介在誘電体４０を含む。１又は２以上のさらなる介在誘電体６０は、第１と第２の電極の間にも存在し得る。いくつかの構成では、誘電体は、第１及び／又は第２の電極を囲み得る。いくつかの構成では、電極上の電荷蓄積は、電圧波形と併せて使用され、ＤＢＤシステムの消費電力を見積もるのに使用することができ、及び従来のコンデンサ又は他のセンサー７０に生じる電圧を決定することにより測定することができる。好ましくは、図１Ａ、１Ｂ、１Ｃ及び１Ｆに示されるように、プレナム５０が存在し、ＨＶＣＰ及び反応性ガスが製造される電極間のスペースを画定する。しかし、図１Ｄ及び１Ｅに示すように明確なプレナムがＤＢＤシステム中に存在しない場合でさえ、ＨＶＣＰ及び反応性ガスは、誘電体の近傍で製造され得る。いくつかの構成では、例えば図１Ｆに示すように、複数の電極、例えば３〜１０個の電極、４〜８個の電極、又は５〜７個の電極は、隣接する電極の各対間の１又は２以上の介在誘電体と共に使用することができ、場合によっては複数のプレナムを形成する（フレーム８０は、各電極−誘電体アセンブリ（４０、２０、及び４０など）を保持するのに使用されて、各プレナム（５０）を画定することができる）。そのような配置により、電極間の適切な距離を維持し、システムをコンパクトに保ちながら、より多量のＨＶＣＰの製造、したがって反応性ガスの製造が可能になる。ＤＢＤシステムの構成は、電極間に形成される任意のフィラメント状放電の電流を制限することになり、それによって大電流アークの形成を防ぐ。好ましい配置では、第１の電極は、誘電体に完全に囲まれており、第２の電極は接地されている。

電極は、金属などの任意の導電体から形成することができる。誘電体は、様々な組成物の多層を含む、セラミックス、ガラス、有機材料、又はプラスチックなどの任意の絶縁材料（誘電材料）から形成することができる。誘電体の厚さ、又は誘電体の様々な層は、電極間に形成し得る任意のフィラメント状放電の電流を制限するように選択されるべきである。誘電層のための材料の選択は、反応性ガス組成物に影響を及ぼし得る。

電極が平行な場合の隣接する電極間の距離、又は電極が平行でない場合の隣接する電極間の最短距離は、２、３、４、５、６、７、８及び９ｃｍを含む、好ましくは多くて３０ｃｍ（又は１２インチ）、及び好ましくは少なくとも０．５ｃｍ（又は０．２５インチ）、例えば、１〜１０ｃｍ、又は２．５〜６ｃｍ（又は１〜２インチ）である。高圧電源は、４０、５０、６０、７０、８０、９０、９５、１００、１１０、１２０、１３０及び１４０ｋＶを含む、多くて５００ｋＶ、より好ましくは３０ｋＶ〜１５０ｋＶの電圧を生じ、多くて１０００Ｈｚ、より好ましくは１０〜１００Ｈｚ、例えば、５０〜６０Ｈｚの周波数を有する。時変（すなわち、パルス）ＤＣ電源も使用することができる。周波数は、主に使い易さから選択されるが（例えば、５０又は６０ＨｚＡＣ電源が地方自治体の電力網から利用可能である）、電圧は、ＨＶＣＰを確実に製造するために選択される。

作動ガス及び作動ガス混合物の様々な選択は、ＨＶＣＰにより製造される反応性ガス中に存在する種に影響を及ぼすことになる。ＨＶＣＰを調製するために使用され得るガスの例には、酸素（Ｏ_２）；窒素（Ｎ_２）；水蒸気（Ｈ_２Ｏ）；不活性及び希ガス、例えば、ヘリウム（Ｈｅ）、ネオン（Ｎｅ）、アルゴン（Ａｒ）、クリプトン（Ｋｒ）、キセノン（Ｘｅ）及び六フッ化硫黄（ＳＦ_６）；水素（Ｈ_２）；二酸化炭素（ＣＯ_２）及び一酸化炭素（ＣＯ）；ハロゲン及び擬ハロゲン、例えば、フッ素（Ｆ_２）、塩素（Ｃｌ_２）、臭素（Ｂｒ_２）、及びシアン（（ＣＮ）_２）；酸性ガス、例えば、硫化水素（Ｈ_２Ｓ）、フッ化水素（ＨＦ）、塩化水素（ＨＣｌ）、及び硫化カルボニル（ＣＯＳ）；アンモニア（ＮＨ_３）；ヒドラジン（Ｈ_４Ｎ_２）；三フッ化窒素（ＮＦ_３）；二酸化塩素（ＣｌＯ_２）；炭化水素、例えば、メタン（ＣＨ_４）、エタン（Ｃ_２Ｈ_６）及びアセチレン（Ｈ_２Ｃ_２）；アルコール類、例えば、メタノール（ＣＨ_３ＯＨ）及びエタノール（Ｃ_２Ｈ_５ＯＨ）；及びそれらの組み合わせが含まれる。好ましいガスには、空気及びＭＡ６５（６５％Ｏ_２、３０％ＣＯ_２、及び５％Ｎ_２の混合物）が含まれる。ガス中の増量する水蒸気を使用して、反応性ガス中に存在するオゾンを減らすことができる。増量するヘリウムなどの希ガスを使用して、ＨＶＣＰの製造に要する電圧を減らすことができる。ＨＶＣＰの調製に使用されるガスの圧力は、好都合には周囲圧又は大気圧が選択されるが、１０〜５００００Ｔｏｒｒ、より好ましくは１００〜１０００Ｔｏｒｒ、例えば７６０Ｔｏｒｒ（大気圧）などの他の圧力も使用することができる。

反応性ガスは、種々の反応性及び励起種を含み、及び反応性ガスは、作動ガス中に存在しない少なくとも１種の（及び通常、２種以上の）反応性及び／又は励起種を常に含む。作動ガスが、酸素（例えば、Ｏ_２、ＣＯ_２、及び／又はＨ_２Ｏ）を含む場合、オゾンが、形成し得る。しかし、反応性ガスの特性及び反応は、オゾンの存在だけでは説明されず、及び反応性ガスは、任意のオゾン（反応性ガス中に存在してもしなくてもよい）に加え、他の反応性及び励起種を常に含む。オゾンに加え、反応性ガス中に存在し得る他の反応性及び励起種には、一重項酸素（^１Ｏ_２）及び他の励起分子種（振動的に励起した分子と電子的に励起した原子及び／又は分子の両方、例えば、Ｏ_２、Ｈ_２、Ｎ_２、ＣＯ、ＣＯ_２、Ｈ_２Ｏ、Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ、Ｋｒ及びＸｅ）、ヒドロキシル基（ＨＯ・）、窒素酸化物（例えば、Ｎ_２Ｏ、ＮＯ、ＮＯ_２、ＮＯ_３、Ｎ_２Ｏ_３、Ｎ_２Ｏ_４及びＮ_２Ｏ_５）、過酸化水素（Ｈ_２Ｏ_２）、ヒドロペルオキシル（ＨＯ_２）、ＨＮＯ_ｘ種（例えば、ＨＮＯ_４、ＨＮＯ_３及びＨＮＯ）、原子ラジカル（例えば、Ｏ、Ｆ、Ｃｌ、Ｎ及びＨ）、及び分子ラジカル（１又は２以上の酸素、窒素、フッ素及び塩素も含み得る炭化水素ラジカルなど）が含まれる。好ましくは、反応性ガスは、オゾン及びＮＯ_２（又はＮ_２Ｏ_４）（存在してもしなくてもよい）に加え、少なくとも１種のさらなる反応性及び／又は励起種を有する。ＨＶＣＰと異なり、反応性ガスは、プラズマではなく、自由電子を含まない。好ましくは、反応性ガスは、上記で列挙される２〜１０個又は３〜８個又は４〜６個の様々な反応性及び／又は励起種を含む、上記で列挙される少なくとも２個の異なる反応性及び／又は励起種、より好ましくは上記で列挙される少なくとも３個の異なる反応性及び／又は励起種、さらにより好ましくは上記で列挙される少なくとも４個の異なる反応性及び／又は励起種、及び最も好ましくは上記で列挙される少なくとも５個の異なる反応性及び／又は励起種を含む。

後で使用するために反応性ガスをコンテナに捕集及び貯蔵することもあり得る。好ましくは、製造されてから２４時間以内に、より好ましくは１２時間以内に、最も好ましくは６時間以内に、さらにより好ましくは３時間で、貯蔵された反応性ガスは、製品又は表面を処理するために使用される。

反応性ガスは、例えば液体窒素を冷媒として使用して、又は液体ヘリウムを冷媒として使用して、非常に低い温度に冷却することにより、捕集及び貯蔵することもできる。そのような低い温度で捕集及び貯蔵する場合、反応性ガスは長期間、例えば１日間〜６週間、及びことによるとより長く貯蔵することができる。他の液化又は固化ガスを貯蔵するために使用されるガラス又は金属コンテナなどのコンテナも使うことができる。

反応性ガス処理システムは、ＤＢＤシステム又は貯蔵された反応性ガスのどちらか、及び処理チャンバーを含む。反応性ガス処理システムは、ＤＢＤシステム（ＨＶＣＰを製造し、次に反応性ガスを製造する）から又は貯蔵された反応性ガスを有するコンテナから、処理チャンバー中に又はその全体に反応性ガスを移送するためのデバイス、機構、又は構成も含む。このシステムは、ＤＢＤシステムと処理チャンバーの間の流体接続であってもよい。好ましくは、処理チャンバーは密封されていない。そのような密封されていないチャンバーは、ガスアウトレットを有する処理チャンバーを含むことになる。好ましくは、処理チャンバーは、少なくとも２８リットル（又は１立方フィート）の容積、より好ましくは少なくとも１立方メートル、及びさらにより好ましくは少なくとも８立方メートルの容積を有する。処理チャンバーの例には、部屋、大箱、穀物乾燥機、サイロ、タンク及び輸送コンテナが含まれる。

反応性ガスシステムを使用して、反応性ガス（貯蔵された反応性ガスから、又はＤＢＤシステムを使用してＨＶＣＰを発生させるかのどちらか）を供給することにより、及び反応性ガスを処理チャンバー中に又はその全体に分配することにより、製品及び／又は表面を処理する方法を実施することができる。反応性ガスを移動させるためのデバイス、機構、又は構成の例には、対流、ガス経路又はガスライン、ファン、及びＤＢＤシステムに流動中の作動ガス又は圧縮作動ガスを供給することが含まれる。好ましくは、反応性ガスにより処理される製品又は表面は、処理方法により４０℃超昇温せず（すなわち、その温度は、増加しない）、より好ましくは２０℃超、さらにより好ましくは１０℃超、及び最も好ましくは５℃超昇温せず、例えば、製品又は表面の加熱はない。反応性ガスを用いる処理は、非加熱処理法である。好ましくは、製品又は表面は、方法時にＨＶＣＰにより製造される照射（ＵＶ光など）に曝されない。場合によっては、空気、作動ガス、又は別のガス（希ガスや窒素など）を使用して、処理チャンバーから反応性ガスを流し出すことができ、又は処理チャンバーを空にすることができる。方法を、場合によっては１回、２回、３回又は４回以上繰り返して、製品又は表面を多重処理することができる。場合によっては、反応性ガスを用いた処理後に、製品をコンテナに密封することができ、及び／又は冷凍することができる。好ましくは、処理すべき製品は、処理時に、密閉の又は実質的に密閉のコンテナに、例えば、多くて１０ガロン、又は多くて６ガロンの容積を有するコンテナに包囲されない。好ましくは、ＨＶＣＰは、多くて１０ガロン、又は多くて６ガロンの容積を有するコンテナなどの密閉コンテナの内部で製造されない。

ＨＶＣＰにより製造される反応性ガスは、拡散又はガス移送により、ＨＶＣＰの製造の場所から離れて輸送される（製品又は表面のＨＶＣＰへの直接曝露を避けるため）。好ましくは、プラズマと処理されるべき製品又は表面との間の距離は、少なくとも５ｃｍ、例えば少なくとも１０ｃｍ、少なくとも５０ｃｍ、及び少なくとも１メートル（又は３．２８フィート）、より好ましくは少なくとも３メートル、例えば５、１０、２０、３０、４０及び５０メートルを含む、３〜３００メートルの距離である。ほとんどの構成では、反応性ガスを製造し、それを製品又は表面を処理する場所に移送し、ガスを処理場所に一時期とどめることも可能であるが、反応性ガスは、処理すべき製品又は表面と接触しながら流動することが可能である。反応性ガスを製品又は表面と接触させるための場所に移送する流速の例には、１０〜３０００メートル／分、３０〜２５００メートル／分、及び１０００〜２０００メートル／分、例えば５０、１００、２００、３００、４００、５００、７５０、及び１５００メートル／分が含まれる。反応性ガスは、少なくとも１秒、例えば少なくとも２秒、少なくとも１０秒、少なくとも３０秒、少なくとも１分、少なくとも１０分、少なくとも３０分、少なくとも３５分、少なくとも１時間、少なくとも６時間、又は少なくとも１２時間、製品又は表面と接触させることができる。接触時間の例は、５秒、１５秒、２分、５分、２０分、３５分、４０分、２時間、３時間、４時間及び５時間を含む、１秒〜１２時間、１０秒〜１時間、１分〜３５分を含む。

図２は、反応性ガスを用いる製品又は表面の連続式処理のための反応性ガス処理システム２００の概略図である。システムは、反応性ガス２１０を製造するＨＶＣＰを発生するためのＤＢＤシステム２０６を含む。反応性ガスは、ガス経路２０８に沿って流れて、処理チャンバー２１６に流入し、次いでガスアウトレット２２２から流出する。処理すべき又は処理すべき表面を有する製品２１４は、処理チャンバー内のコンベヤ２１８上に供給されるように、ホッパー２１２に貯蔵することができる。コンベヤは、製品を、処理チャンバーを通過させて、反応性ガスに接触した後の製品を保管するための受器２２０に移送する。ＨＶＣＰを形成する作動ガスを供給するガスタンクなどのガス源２０２、及びＤＢＤシステムに作動ガスを供給するガスライン２０４も図示される。反応性ガスは、システムを流れる際に追加の作動ガスで希釈され得る。反応性ガスのＤＢＤシステムから処理チャンバーへの輸送は、ＤＢＤシステム（圧力が高い場合は作動ガスの導入から）と処理チャンバー（圧力が低い場合はガスアウトレットにより）の間の圧力の差による。場合によっては、ガスアウトレットは、第２のガスラインによりＤＢＤシステムに接続し戻すことができ、作動ガス及び任意の残りの反応性ガスのリサイクルが可能になる。場合によっては、ガス経路の必要性を避けるため、ＤＢＤシステムを処理チャンバー内に設置することもできる。ある変形では、作動ガスは、空気であってもよく、また、反応性ガスの輸送は、ガス経路（処理チャンバーに反応性ガスをブローする）又はＤＢＤシステムの背部（ＤＢＤシステムを通して空気をブローする）に設置されたファンによって行われてもよい。場合によっては、反応性ガスが製品のすべての表面に確実に接触するように、コンベヤはスクリーン上の製品を輸送することができる。さらに、製品は、処理チャンバー内を複数のコンベヤ上に載り移動することができ、ここで、製品は、第１のコンベヤから第２のコンベヤに移動して位置を変えて、確実に反応性ガスを製品のすべての表面と接触させる。別の変形では、貯蔵された反応性ガスをガス源として使用し、反応性ガスを処理チャンバーに直接輸送することにより、ＤＢＤシステムを除去することができる。種々の異なるコンベヤ、例えば、透過性ベルトコンベヤ、スクリュー、トンネル乾燥機、穀物乾燥機又は円筒乾燥機を使用することができる。

図３は、反応性ガスを用いて製品又は表面をバッチ処理するための反応性ガス処理システム３００の概略図である。システムは、反応性ガスを製造するＨＶＣＰを発生するためのＤＢＤシステム３０６を含む。反応性ガスは、ガス経路３０８及び３１２に沿って流れて、処理チャンバー３０２に流入し、次いでガス経路３１６から流出し、任意製品回収トラップ３１８を通り、ガス経路３２０に沿って流れて、ガスアウトレット３２４から流出する。反応性ガス及び作動ガスの一部又はすべては、任意ガス経路３０４を経由してＤＢＤシステムに再循環することができる。反応性ガス及び作動ガスは、ファン３１０及び３２２によりシステム内を移動する。処理すべき又は処理すべき表面を有する製品３１４は、処理チャンバーに存在する。図示のように、反応性ガスは、処理チャンバーの底部を通じて供給されて、反応性ガスと製品からなる流動床を形成し、確実に製品のすべての表面を処理する。製品回収トラップを使用して処理チャンバーを出てガス経路に行く任意の製品を捕集し、処理チャンバーに戻すことができる。処理チャンバーは、図示したシステム中のサイロであってもよい。他の処理チャンバーは、流動床、機械的流動床、及び大箱を含む。反応性ガスは、システム内を流れる際に、追加の作動ガスで希釈され得る。図示のように、作動ガスは空気であってもよいが、場合によってはガス経路３０４を、作動ガスをＤＢＤシステムに供給するためのガス源に接続することができる。別の変形では、ＤＢＤシステムは、除去すること及び貯蔵されている反応性ガスで置換することが可能である。

任意の製品又は表面を反応性ガスで処理して、製品又はその表面、及び／又は除去された汚染物質、例えば毒素を滅菌（医学的滅菌又はキャニング滅菌）又は低温殺菌（サルモネラ低温殺菌、リステリア低温殺菌又は大腸菌低温殺菌）することができる。製品の例には、生鮮食品（果実、野菜、穀物、豆類、種子、肉、乳製品、卵、及びスパイス又は調味料など）、シーフード（魚介類、及びそれらの部分）、惣菜、冷凍食品、包装前の加工食品（水、飲料、ベビーフード、液状卵、果実ジュース、小麦粉、油、栄養製品、ビタミン、栄養補助食品及び焼成食品）、包装製品（パッケージの外側の処理用）、動物の飼料、缶、瓶、プラスチックコンテナ、食品コンテナ、調理器具及び器具；錠剤、カプセル、単位剤形及び粉末；医療デバイス及び医療装置、使用の前後両方；理化学用ガラス及びプラスチック製品；セラミック製品；金属製品；並びに革及び木製品が含まれる。

生菌微生物（又は微生物胞子）の十分な減少が、反応性ガスを用いた処理により実現しない場合は、例えば医学的滅菌又はキャニング滅菌を実現するのに十分な所望の減少が実現するまで連続処理を実施することができる。例えば、１〜１０回の処理を実施することができ、又は３、４、５、６、７又は８回の処理を含む２〜９回の処理を実施することができる。同様に、処理時間を延長することもできる。好ましくは、医学的滅菌又はキャニング滅菌が実現するまで、又はサルモネラ低温殺菌、リステリア低温殺菌又は大腸菌低温殺菌が実現するまで、反応性ガスを用いた処理を繰り返す。

滅菌又は低温殺菌と同様に、毒素（マイコトキシン又はアフラトキシンなど）の十分な減少が、反応性ガスを用いた処理により実現しない場合は、所望の減少が実現するまで連続処理を実施することができる。例えば、少なくとも５０％の減少、少なくとも９０％の減少、少なくとも１×１０^−１の減少、少なくとも１×１０^−２の減少、又は少なくとも１×１０^−３の減少が達成されるまで、処理を繰り返すことができる。

製品、部屋及びコンテナの表面は、反応性ガスで処理して、脱臭し、害虫及び昆虫を除去し、かびを除去又は殺し、滅菌し、低温殺菌し、漂白し、及び生物毒素などの毒素及び農薬を破壊することができる。排水、排ガス（自動車排ガスなど）、化学修飾油、及び変性酵素を処理するためにも反応性ガスを使用することができる。

果実（果実部分及び乾燥果実など）、及び種子（例えば種子部分；小麦、米及びトウモロコシなどの穀物；エンドウ豆、豆類、レンズ豆、大豆及びピーナッツなどのマメ科植物；及びカシュー、マカデミアナッツ、ヘーゼルナッツ、クリ、トウモロコシ、アーモンド、ペカン、ピスタチオ、クルミ及びブラジルナッツなどのナッツ類）、特にアフラトキシンなどのマイコトキシンで汚染されたものは、反応性ガスがそのような毒素を破壊することができるので好ましい製品であり、以前はヒト又は動物の消費用として不適合であった製品をそのような目的で使用できるようにする。反応性ガスとの接触により除去又は低減し得る毒素の例には、アフラトキシン（アフラトキシンＢ１、Ｂ２、Ｇ１及びＧ２など）、デオキシニバレノール（１５−アセチルデオキシニバレノール及び３−アセチルデオキシニバレノールなど）、オクラトキシンＡ、Ｔ２トキシン、ＨＴ−２トキシン、ゼアラレノン及びフモニシン（フモニシンＢ１、Ｂ２及びＢ３など）が含まれる。以下の表は、米国及び欧州（ＥＵ）のいずれにおいても、製品がヒトの食品用又は動物の飼料用として適切でない場合の様々なマイコトキシンの下限量を示す。繰り返しの反応性ガス処理を含む、反応性ガス処理は、ヒトの食品又は動物の飼料用として適切でない製品をヒトの食品又は動物の飼料用として適切である製品に変えるのに十分なマイコトキシンを除去するために使用することができる。

図４は、部屋、輸送コンテナ、トレーラー又は冷蔵トラックなどの密閉空間で装置及び／又は表面を処理するための反応性ガス処理システムの図式的な実例である。反応性ガス４０８を製造するＨＶＣＰを発生するためのＤＢＤシステム４０６は、密封空間である処理チャンバー４００内にある。ファン４１０を使用して、反応性ガスを密閉空間全体に分布させる。処理すべき製品又は表面も図示されており、反応性ガスを用いて処理すべき、密閉空間の壁又は内部表面、医療装置（例えば、手術器具、マスク、呼吸補助装置、及びバイタルサインモニター）などの任意装置４１４、及び／又は手術用テーブルなどの任意表面４１２を含む。場合によっては、支持体４０２を使用して、ＤＢＤシステムを密閉空間の天井又は側面に取り付けることができ、又はＤＢＤシステムを密閉空間の床面に置くことができる。場合によっては、ガス供給（図示されていない）に接続しているガスライン４０４により、作動ガスを供給することができる。また、密閉空間を作動ガスで満たすことができる。別の構成では、ＤＢＤシステムを、貯蔵している反応性ガスで置換することができる。
［実施例］

以下の実施例は、反応性ガスの影響及び特性を示す試験システムであり、この場合、ＨＶＣＰを使用して反応性ガスを製造した。典型的なシステムでは、商業的に大量の製品を処理するためにスケールを拡大することになる。すべてのＨＶＣＰは、６０Ｈｚの電源を使用して製造した。

短期反応性ガス曝露をシミュレーションして微生物量を低減するホールコーンの処理
１００ｇのホールコーンをArtBin（登録商標）ポリプロピレン（ＰＰ）コンテナ（モデル9100AB）−大きさ３７．０ｃｍ×３５．５ｃｍ×５．２ｃｍ（Ｌ×Ｗ×Ｈ）に入れた。ArtBin（登録商標）をCryovac（登録商標）B2630高バリアフィルム−大きさ４０．０ｃｍ×４７．０ｃｍ（Ｌ×Ｗ）からなる第２のバッグ内に入れた。各バッグを充填ガスとしてＭＡ６５（６５％Ｏ_２、３０％ＣＯ_２、５％Ｎ_２）を用い３分間（３７Ｌ／分）洗浄し、次いで密封した。次いで、バッグをＤＢＤシステム内の２つの４電極セット間に置いて（各電極：アルミニウム、直径１５．２４ｃｍ、計８電極−上部に４個、下部に４個）、バッグ内でＨＶＣＰを製造した。しかし、ArtBin（登録商標）内のホールコーンと接触していない。処理時間は、ホールコーン試料に対し２８０〜２９０ワット消費電力で５分間及び１５分間であった。電極間の高さ（ギャップ）は５．２ｃｍであった。９５ｋＶ、電流１．０〜１．５ｍＡでＨＶＣＰを形成した。バリア能力のさらなる表面積拡張のため、誘電体バリアを使用してバッグ内（（１）まな板（IKEA（登録商標）ブランド、３７ｃｍ×２９ｃｍ×２ｃｍ）、（２）電極セット上部に位置するプレキシガラスバリア、及び（３）１１４Ｌ及び／又は１５１Ｌトートからのトートふた（Bella（商標）ブランド）（各バッグの上に２つ、下に１つ））のプラズマ場特性を制御した。これらの誘電体バリアにより、ＨＶＣＰからの最適反応性ガスの発生が可能になった。

オゾン及び窒素酸化物をDrager（登録商標）ショートターム検知管（Draeger Safety AG & Co. KGaA社、リューベク市、ドイツ）により測定した。処理が完了した直後に、バッグを開封し、試料を新鮮なガスを用いて洗浄して任意の残りの反応性ガスを除去した。ただし、１試料では５分間処理し、反応性ガスを開封まで２４時間、密封したバッグに入れたままにした。

標準スプレッドプレート法により好気性細菌用のトリプトソイ寒天（TSA、Difco brand、Becton、Dickinson and Company(BD)社、スパークス市、メリーランド州（Sparks、MD））を使用して総好気性細菌コロニー形成ユニット（ＣＦＵ／ｇ）を測定した。好気的回収用の標準ＴＳＡプレートを３７℃で２４時間インキュベートした。反応性ガス処理及び室温（２２℃）での貯蔵から２４時間後に、製品表面から微生物を除去するために、滅菌洗浄液（０．１％ペプトン）を使用し、無菌フィルターストマッカーバッグ中で１分間撹拌することにより、それぞれの食品製品（複数可）から微生物集団を回収した。撹拌（ハンドシェイク及びボルテックス処理）による洗浄により、表面のみからの回収が可能になり、ストマッキングによる中身から導入され得る追加の殺菌干渉の可能性をなくした。連続希釈及びプレートの計数を行うことにより、希釈液からの回収を行った。プレートを３７℃で２４時間インキュベートした後、微生物のコロニーを数えた。すべての微生物学的方法は、米国食品医薬品局、細菌分析マニュアル（ＢＡＭ：細菌分析マニュアル（Bacteriological Analytical Manual）、第８版、最終改正：２００１年１月２５日）に従い実施した。ホールコーンの試料を、同じホールコーン試料からその再分割によって採取し、処理前後の試料を分析して、トウモロコシ上の微生物量に関する差分減少を得た。

以下の表に、この実験の結果をまとめて示す。表中の「温度」は、電極の温度を表す。連続処理によるさらなる低減により、所望の大きな減少を実現することができる。

短期反応性ガス曝露をシミュレーションして微生物量を低減する全粒小麦の処理
ホールコーンの代わりに、１００ｇの全粒小麦を用い、実施例１の実験及び測定を繰り返した。以下の表にこの実験の結果をまとめて示す。表中の「温度」は、電極の温度を表す。連続処理によるさらなる低減により、所望の大きな減少を実現することができる。

マイコトキシンを含有する既知の基準試料の減少を示す処理
Trilogy Analytical Laboratory社、（ワシントン郡、ミズーリ州）（Trilogy（登録商標）基準物質、製品＃：TR-MT500、バッチ＃：MTC-9999E）から供給され、既知の濃度のマイコトキシンを有する自然に汚染された多重毒素トウモロコシ製品５０グラムをArtBin（登録商標）ポリプロピレン（ＰＰ）コンテナ（モデル9100AB）−大きさ３７．０ｃｍ×３５．５ｃｍ×５．２ｃｍ（Ｌ×Ｗ×Ｈ）に入れた。ArtBin（登録商標）を、Cryovac（登録商標）B2630高バリアフィルム−大きさ４０．０ｃｍ×４７．０ｃｍ（Ｌ×Ｗ）からなる第２のバッグ内に入れた。各バッグを、充填ガスとして空気（２２％Ｏ_２、７８％Ｎ_２）かＭＡ６５（６５％Ｏ_２、３０％ＣＯ_２、５％Ｎ_２）のどちらかを用い３分間（３７Ｌ／分）洗浄し、次いで密封した。一部の実験で使用するガスの加湿は、泡を使用して実施した（湿度約６０％を生じる）。次いで、バッグをＤＢＤシステム内の２つの４電極セット間に置いて（各電極：アルミニウム、直径１５．２４ｃｍ、計８電極−上部に４個、下部に４個）、バッグ内でＨＶＣＰを製造した。しかし、ArtBin（登録商標）内の製品と接触していない。すべての試料について、１００ｋＶ、電流０．６〜１．８ｍＡでＨＶＣＰを形成した。バリア能力のさらなる表面積拡張のため、誘電体バリアを使用して、バッグ内（（１）まな板（IKEA（登録商標）ブランド、３７ｃｍ×２９ｃｍ×２ｃｍ）、（２）電極セット上部に位置するプレキシガラスバリア、及び（３）１１４Ｌ及び／又は１５１Ｌのトートからのトートふた（Bella（商標）ブランド）（各バッグの上に２つ、下に１つ））のプラズマ場特性を制御した。すべての製品試料を３０分間処理し、次いで処理後の２４時間、室温（２２℃）の条件下で貯蔵した。２４時間の貯蔵後に、すべての試験試料及び対照群を完全マイコトキシンパネル（complete mycotoxin panel）（＃６）のためにTrilogy Analytical Laboratory社、（ワシントン郡、ミズーリ州）に送付した。

以下の２つの表は、これらの実験の結果を示す。表で、「ＮＤ」は、「未検出」を意味する。表３で、参考文献の毒素の合計は４０．６７ｐｐｍであり、処理後は合計が１３．００ｐｐｍのみになり、合計の減少は６８％であった。表４で、参考文献の毒素の合計は４５．９７ｐｐｍであり、処理後は合計が２３．７５ｐｐｍのみになり、合計の減少は４８％であった。連続処理によるさらなる低減により、所望の大きな減少を実現することができる。

反応性ガスの発生及び輸送
内径１／８”を有する直径１／４”のポリプロピレンチューブに２つの線番２０の絶縁ワイヤを互いに１８０度離して取り付けた。ワイヤは全長５フィートだった。各ワイヤの１フィートを、ポリ塩化ビニル収縮チューブを使用してポリプロピレンチューブに接続した。装置を２つの垂直支持体を有するスタンドに設置して、地面から離してつるした。チューブを通過するガスの流量を測定するロトメータを有する圧縮ガスタンクに、チューブを接続した。このＤＢＤシステムの排出口にバルブ及びサンプリングバルブを設置して、オゾンに加え、発生する他の反応性及び励起種に対する代理として発生するオゾンの量を測定した。Draeger（登録商標）ショートターム検知管（Draeger Safety AG & Co. KGaA社、リューベック市、ドイツ）により、発生するオゾンの量を測定した。この実験で使用する作動ガスは圧縮空気であった。２つの異なる流速を使用して、流速が反応性及び励起種の発生速度に影響を及ぼすかを決定した。ロトメータを使用してガス流速を測定し、また、サンプリングバルブに接続した１００ｍｌシリンジを満たすのに必要な時間によっても測定した。３つの異なる測定を３０分間かけて行い、平均オゾン発生速度を決定した。ＨＶＣＰを発生する条件は、７ワットの電源を使用した両方の実験（３０ｋＶ）で同じだった。以下の表にこの実験の結果をまとめて示す。

Claims (17)

1. 果実又は種子上のマイコトキシンを低減する方法であって、
   作動ガスから高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ）を形成することにより反応性ガスを製造するステップと、
   前記ＨＶＣＰから少なくとも３メートル離して前記反応性ガスを輸送するステップと、
   次いで、前記果実又は種子を前記反応性ガスに接触させるステップと
   を含み、
   前記反応性ガスが、０．２秒間以内に消失する種を除く励起及び化学的反応性種を含む、ＨＶＣＰにより製造されるガスである、
   前記方法。
2. 製品又は表面を反応性ガスで処理する方法であって、
   作動ガスから高電圧低温プラズマ（ＨＶＣＰ）を形成することにより反応性ガスを製造するステップと、
   前記ＨＶＣＰから少なくとも３メートル離して前記反応性ガスを輸送するステップと、次いで前記製品又は表面を前記反応性ガスに接触させるステップと
   を含み、
   前記ＨＶＣＰが、前記製品又は表面に接触せず、前記製品又は表面が、前記接触によりサルモネラ低温殺菌、リステリア低温殺菌、及び／又は大腸菌低温殺菌され、かつ
   前記反応性ガスが、０．２秒間以内に消失する種を除く励起及び化学的反応性種を含む、ＨＶＣＰにより製造されるガスである、
   前記方法。
3. 反応性ガスが、コンテナに保存されている、請求項１又は２に記載の方法。
4. 製品、果実若しくは種子、又は表面が、接触時にパッケージ又はコンテナ内に密封されていない又は実質的に密封されておらず、
   密封又は実質的に密封するとは、そのままにしておけば、前記パッケージ又はコンテナ内のガスが少なくとも２４時間前記パッケージ又はコンテナの内部に残り、前記パッケージ又はコンテナの外部に流出又は拡散しないことを意味する、
   請求項１〜３のいずれかに記載の方法。
5. 製品、果実若しくは種子、又は表面が、接触により医学的に滅菌され、
   医学的滅菌とは、生菌バシラス・アトロフェウス（Bacillus atrophaeus）胞子が存在していた場合に、前記接触が、前記製品、果実若しくは種子、又は表面の上又は中の前記胞子の数を前記接触前に存在した量の多くて１×１０^−６に減らすのに十分であることを意味する、
   請求項１〜４のいずれかに記載の方法。
6. 製品、果実若しくは種子、又は表面が、穀物を含む、請求項１〜５のいずれかに記載の方法。
7. １秒後〜１２時間後に製品、果実若しくは種子、又は表面との接触から反応性ガスを除去するステップを更に含み、及び／又は
   作動ガスが、６５％Ｏ _２ 、３０％ＣＯ _２ 、及び５％Ｎ _２ の混合物を含み、及び／又は
   前記製品、果実若しくは種子、又は表面が、ホールコーン又は全粒小麦であり、及び／又は
   前記接触が、流動床にある前記製品、果実若しくは種子、又は表面を用いて実施される、請求項１〜６のいずれかに記載の方法。
8. 反応性ガスが、オゾン以外の少なくとも１種の反応性種又は励起種を含む、請求項１〜７のいずれかに記載の方法。
9. ３５分後〜１２時間後に製品、果実若しくは種子、又は表面との接触から反応性ガスを除去することを更に含む、請求項１〜８のいずれかに記載の方法。
10. 方法の前に、製品、果実若しくは種子、又は表面が、ＵＳ及び／又はＥＵ規格によると、ヒトの食品用としてのマイコトキシンを過剰に含み、接触後に、前記製品、果実若しくは種子又は表面が、ＵＳ及び／又はＥＵ規格によると、ヒトの食品用として適切であり、及び／又は
    前記接触が、コンベヤ上を移動している前記製品、果実若しくは種子、又は表面について実施され、及び／又は
    前記接触が、少なくとも１立方メートルの容積を有する処理チャンバーで実施され、及び／又は
    前記製品、果実若しくは種子、又は表面上に存在するマイコトキシンの量が、少なくとも５０％若しくは少なくとも９０％低減され、及び／又は
    前記製品、果実若しくは種子、又は表面の少なくとも一部が、ＨＶＣＰから少なくとも３メートル離れており、
    前記製品、果実若しくは種子、又は表面が、病院の部屋の内表面である、請求項１〜９のいずれかに記載の方法。
11. 製品、果実若しくは種子、又は表面が、接触によりキャニング滅菌され、
    キャニング滅菌とは、生菌ボツリヌス菌（Clostridium botulinum）胞子が存在していた
    場合に、前記接触が、前記製品、果実若しくは種子、又は表面の上又は中の前記胞子の数を前記接触前に存在した量の多くて１×１０^−１２に減らすのに十分であることを意味する、
    請求項１〜１０のいずれかに記載の方法。
12. 製品、果実若しくは種子、又は表面が、接触により、サルモネラ低温殺菌、リステリア低温殺菌、及び／又は大腸菌低温殺菌される、請求項１又は３〜１１のいずれかに記載の方法。
13. 方法の前に、製品、果実若しくは種子、又は表面が、ＵＳ及び／又はＥＵ規格によると、動物の飼料用としてマイコトキシンを過剰に含み、接触後に、前記製品、果実若しくは種子、又は表面が、ＵＳ及び／又はＥＵ規格によると、動物の飼料用して適切である、請求項１〜１２のいずれかに記載の方法。
14. 製品又は表面を反応性ガスで処理するためのシステム（２００、３００、４００）であって、
    （１）誘電体バリア放電（ＤＢＤ）システム（２０６、３０６、４０６）と、
    （２）前記ＤＢＤシステム（２０６、３０６、４０６）に流体接続されている処理チャンバー（２１６、３０２、４００）と
    を含み、
    前記処理チャンバー（２１６、３０２、４００）が、少なくとも１立方メートルの容積を有し、
    前記ＤＢＤシステム（２０６、３０６、４０６）と前記処理チャンバー（２１６、３０２、４００）との間の距離が、少なくとも３メートルであり、及び
    前記反応性ガス（２１０、４０８）が、０．２秒間以内に消失する種を除く励起及び化学的反応性種を含む、ＨＶＣＰにより製造されるガスである、
    前記システム（２００、３００、４００）。
15. ＤＢＤシステム（２０６、３０６、４０６）が、
    （ｉ）誘電体（４０、６０）により完全に囲まれている第１の電極（２０）と、
    （ｉｉ）電気的に接地されている、第２の電極（３０）と、
    （ｉｉｉ）交流（ＡＣ）電圧源（１０）と
    を含み、
    プレナム（５０）が、前記第１の電極（２０）と第２の電極（３０）の間に存在し、及び／又は
    前記ＤＢＤシステム（２０６、３０６、４０６）が、
    （ａ）複数の第１の電極（２０）と、
    （ｂ）各々２つの第１の電極（２０）間にある複数の第２の電極（３０）と、
    （ｃ）各隣接する第１の電極（２０）と第２の電極（３０）間にある少なくとも１つの誘電体バリアとを含み、
    第２の電極（３０）と同数の第１の電極（２０）、又は第２の電極（３０）より１つ多い第１の電極（２０）があり、
    各隣接する第１の電極（２０）及び第２の電極（３０）がプレナム（５０）を形成する、請求項１４に記載のシステム（２００、３００、４００）。
16. 処理チャンバー（２１６、３０２、４００）内にコンベヤ（２１８）を更に含み、及び／又は
    反応性ガスをＤＢＤシステム（２０６、３０６、４０６）から前記処理チャンバー（２１６、３０２、４００）に輸送するためのファン（３１０、３２２、４１０）を更に含む、請求項１４又は１５に記載のシステム（２００、３００、４００）。
17. 処理チャンバー（２１６、３０２、４００）が、少なくとも８立方メートルの容積を有する、請求項１４〜１６のいずれかに記載のシステム（２００、３００、４００）。