JP6595000B2 - リチウムイオン二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、適正な量の電解液を備えた長寿命なリチウムイオン二次電池及びその製造方法を提供することを目的とする。
また、本発明の他の態様は、正極及び負極がセパレータを介して積層された発電要素と電解液とを外装体内に備えるリチウムイオン二次電池を製造する方法であって、リチウムイオン二次電池の厚さから外装体の厚さを差し引いた厚さが、電解液を含まない状態での発電要素の厚さの1.05倍以上1.15倍以下となるように、発電要素に電解液を注液することを特徴とする。
負極11又は正極12とセパレータ13との間に保持される電解液により形成される電解液層により、リチウムイオン二次電池1の厚さが厚くなる。また、負極11、正極12、及びセパレータ13は空孔を有しているため、電解液と接触すると電解液を吸収し、電解液と接触する以前の素材の状態よりも厚さが厚くなる。よって、リチウムイオン二次電池1の厚さから外装体30の厚さを差し引いた厚さによって、発電要素10内に保持されている電解液の量を管理することができる。
1.負極端子21及び正極端子22について
負極端子21及び正極端子22は、例えば導電性金属箔により構成される。金属箔の具体例としては、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル等の単一金属からなる金属箔や、アルミニウム合金、ステンレス鋼等の合金からなる金属箔があげられる。なお、負極端子21の材質と正極端子22の材質は同一でもよいし、異なっていてもよい。また、本実施形態のように、別途準備した負極端子21及び正極端子22を、負極集電体11A及び正極集電体12Aにそれぞれ接続してもよいし、負極集電体11A及び正極集電体12Aをそれぞれ延長することによって、負極端子21及び正極端子22を形成してもよい。
負極11は、負極集電体11Aの両方の主面上に負極活物質層11B、11Bが形成された構造を有する。負極活物質層11Bは、例えば、負極活物質と導電助剤と結着剤(バインダー)とを含有する。導電助剤は、負極活物質層11B中に分散された状態で含まれている。また、負極11における結着剤の含有率を所定の好ましい範囲とすることにより、結着剤が負極活物質の粒子の少なくとも一部を被覆した状態で、負極活物質同士を結着している。
負極集電体11Aの材質としては、例えば、銅、ニッケル、チタン等の金属や、これらの金属を1種以上含有する合金(例えばステンレス鋼)を用いることができる。
負極活物質としては、例えば、黒鉛等の結晶性炭素材料を用いることができる。黒鉛の具体例としては、天然黒鉛や、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素、低温度焼成炭素等の人造黒鉛や、MCF(メソカーボンファイバ)があげられる。これらの結晶性炭素材料は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を混合して用いてもよい。
導電助剤としては、例えば、カーボンブラック等の非晶性炭素材料や黒鉛等の結晶性炭素材料を用いることができる。カーボンブラックの具体例としては、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、チャンネルブラック、ランプブラック、オイルファーネスブラック、サーマルブラックがあげられる。黒鉛の具体例は、2−2項において示したものと同様である。これらの炭素材料は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を混合して用いてもよい。
結着剤としては、負極活物質の粒子と導電助剤の粒子とを結着可能なものであれば特に限定されるものではないが、例えばフッ素樹脂を用いることができる。フッ素樹脂の具体例としては、ポリフッ化ビニリデンや、フッ化ビニリデンと他のフッ素系モノマーとを共重合させたフッ化ビニリデン系重合体があげられる。なお、結着剤は、電解液が浸透しうるものであれば、フッ素樹脂のみからなるものでもよいし、フッ素樹脂と他の成分の混合物からなるものでもよい。
正極12は、正極集電体12Aの両方の主面上に正極活物質層12B、12Bが形成された構造を有する。正極活物質層12Bは、例えば、正極活物質と、必要に応じて添加される導電助剤及び結着剤とを含有する。導電助剤や結着剤としては、従来のリチウムイオン二次電池に一般的に用いることができるもの(例えば2−3項、2−4項において示したもの)を適宜選択して用いることができる。
正極集電体12Aの材質としては、例えば、アルミニウム、ニッケル、チタン等の金属や、これらの金属を1種以上含有する合金(例えばステンレス鋼)を用いることができる。
正極活物質としては、例えば、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム(NCM)等のリチウム含有酸化物を用いることができる。これらの正極活物質は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を混合して用いてもよい。
セパレータ13は、多数の微細な孔を有する微多孔性膜であり、その孔内に電解液を収容することにより、外装体30内に封入された電解液を保持する。セパレータ13の材質は、電気絶縁性を有し、電気化学的に安定で且つ電解液に対して安定であれば特に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンや、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂や、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステルや、脂肪族ポリアミド、芳香族ポリアミド(アラミド)等のポリアミドからなる微多孔性膜があげられる。
電解液としては、例えば、電解質であるリチウム塩を非水溶媒(有機溶媒)に溶解した溶液を用いることができる。電解液は、液状に限らずゲル状であってもよい。電解液は慣用の添加剤をさらに含有していてもよい。
リチウム塩の種類は、非水溶媒中で解離してリチウムイオンを生成するものであれば特に限定されるものではないが、具体例としては、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)、六フッ化ヒ酸リチウム(LiAsF6)、四塩化アルミニウムリチウム(LiAlCl4)、過塩素酸リチウム(LiClO4)、四フッ化ホウ素酸リチウム(LiBF4)、六フッ化アンチモン酸リチウム(LiSbF6)、LiPOF2、LiCF3SO3、LiCF3CF2SO3、LiC(CF3SO2)3、LiN(CF3SO2)2、LiN(CF3CF2SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiN(CF3CF2CO)2があげられる。これらのリチウム塩の中でも、特に、六フッ化リン酸リチウム、四フッ化ホウ素酸リチウムを用いることが好ましい。これらのリチウム塩は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
環状カーボネート類の具体例としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、及びこれらのフッ化誘導体等があげられる。鎖状カーボネート類の具体例としては、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジプロピルカーボネート、及びこれらのフッ化誘導体等があげられる。
外装体30は、例えば、熱融着層と金属層と保護層との積層体からなる可撓性のラミネートフィルムにより形成したラミネート外装体であってもよいし、金属、樹脂等からなる角形、円筒形等の容器により形成した外装体であってもよい。
ラミネート外装体は、軽量化と、電池エネルギー密度の向上という観点から好ましい。また、外装体30としてラミネート外装体を用いたラミネート型リチウムイオン二次電池は、放熱性にも優れる。
本実施形態のリチウムイオン二次電池1の製造方法の一例について説明する。
負極活物質としての黒鉛と導電助剤としてのカーボンブラックと結着剤としてのフッ素樹脂とを、所定の配合量でN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤中に分散させて、スラリーを得る。このスラリーを銅箔等の負極集電体11Aに塗布し、乾燥させ、負極活物質層11Bを形成することによって、負極11を作製する。得られた負極11は、ロールプレス等の方法により圧縮して適当な密度に調整してもよい。
以下に実施例を示し、本発明をさらに具体的に説明する。図1、2に示すリチウムイオン二次電池と同様の構成のリチウムイオン二次電池において、厚さ比が種々異なるものを作製し、厚さのバラツキ量を測定した。注液する電解液の量が多すぎると、リチウムイオン二次電池に厚みムラが生じて厚さが不均一となるので、厚さのバラツキ量の大きさによって電解液の量が適正か否かを評価した。以下に、リチウムイオン二次電池の各素材と製造方法について説明する。
負極活物質として非晶質性炭素で被覆された球状天然黒鉛粉末(平均粒子径:20μm)と、結着剤としてポリフッ化ビニリデンと、導電助剤としてカーボンブラックとを、固形分質量比で96.5:3:0.5の割合で、溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に添加し攪拌することにより、これらの材料をNMP中に均一に分散させてスラリーを作製した。得られたスラリーを、負極集電体となる厚さ10μmの銅箔上に塗布した。次いで、125℃にて10分間、スラリーを加熱し、NMPを蒸発させることにより負極活物質層を形成した。さらに、負極活物質層をプレスすることによって、負極集電体の片面上に負極活物質層を塗布した負極を作製した。
正極活物質としてスピネル構造を有するLi1.1Mn1.9O4粉末(BET比表面積0.25m2/g)及びリチウム・ニッケル・コバルト・マンガン酸リチウム(Ni/Liモル比0.7、BET比表面積0.5m2/g)と、結着剤としてポリフッ化ビニリデンと、導電助剤としてカーボンブラックとを、固形分質量比で69:23:4:4の割合で、溶媒であるNMP中に添加した。
上記のように作製した正極を幅20cm、長さ21cmの長方形に、負極を幅21cm、長さ22cmの長方形に切り出した。その周縁部のうち一辺の5cm×1cmの部分は、端子を接続するための活物質未塗布部であって、活物質層は、正極では残部の20cm×20cmの部分に、負極では残部の21cm×21cmの部分に形成されている。幅5cm、長さ3cm、厚さ0.2mmのアルミニウム製の正極端子のうち端部である長さ1cmの部分を、正極の活物質未塗布部に超音波溶接した。同様に、正極端子と同サイズのニッケル製の負極端子のうち端部である長さ1cmの部分を、負極の活物質未塗布部に超音波溶接した。
10 発電要素
11 負極
12 正極
13 セパレータ
30 外装体
Claims (4)
- 正極及び負極がセパレータを介して積層された発電要素と、電解液とを、外装体内に備える自動車用途のリチウムイオン二次電池を製造する方法であって、
前記正極は、マンガン酸リチウムとニッケル・コバルト・マンガン酸リチウムとを含有する正極活物質層を正極集電体上に形成したものであり、且つ、空孔を有しており、
前記負極は、黒鉛粉末を含有する負極活物質層を負極集電体上に形成したものであり、且つ、空孔を有しており、
前記セパレータは、ポリオレフィンからなる微多孔性膜であり、
前記外装体はアルミニウムラミネートフィルムからなり、
前記外装体内に前記電解液と前記発電要素を備えた状態の前記リチウムイオン二次電池の厚さから前記外装体の厚さを差し引いた厚さが、前記電解液を含まない状態での前記発電要素の厚さの1.05倍以上1.15倍以下となるように、注液する前記電解液の量を管理しながら、前記発電要素に前記電解液を注液する工程を備えるリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 前記セパレータは、樹脂製の基材の表面に耐熱層を被覆したものである請求項1に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
- 前記発電要素が平板状である請求項1又は請求項2に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
- 前記発電要素の容量が5Ah以上70Ah以下である請求項1〜3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
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