CN108352577A - 锂离子二次电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供具备适量电解液的长寿命的锂离子二次电池。锂离子二次电池(1)在封装体(30)内具备发电元件(10)和电解液，所述发电元件(10)是将正极(12)和负极(11)夹着隔膜(13)层叠而成的元件。从锂离子二次电池(1)的厚度减去封装体(30)的厚度所得的厚度是在不包含电解液的状态下的发电元件(10)的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下。

Description

锂离子二次电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种锂离子二次电池及其制造方法。
背景技术
近年来，以环境保护运动的高涨为背景，进行了电动汽车(EV)及混合动力电动汽车(HEV)的开发。作为这些汽车的发动机驱动用电源，能够反复充放电的锂离子二次电池受到瞩目。锂离子二次电池是将发电元件与电解液一起收容于绝缘性的封装体而形成的层叠电池，所述发电元件是将片状的正极和负极夹着隔膜层叠而成的元件。该封装体是将在金属层的双面层叠绝缘层而成的绝缘性层叠膜贴合而形成的(参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利公开公报2009年第277397号
发明内容
发明要解决的课题
然而，在锂离子二次电池中，难以设计适当的电解液量。若电解液的量过多，则在正极或负极与隔膜之间、或者发电元件与封装体之间生成电解液积存部，电解液积存部产生充放电反应的不均匀，因此存在使锂离子二次电池的寿命降低的风险。另一方面，若电解液的量过少，则电解液容易枯竭，仍存在使锂离子二次电池的寿命降低的风险。
本发明的目的在于提供具备适量电解液的长寿命的锂离子二次电池及其制造方法。
用于解决课题的手段
本发明的一个方案涉及的锂离子二次电池，在封装体内具备发电元件和电解液，所述发电元件是将正极和负极夹着隔膜层叠而成的元件。而且，减去封装体的厚度所得的厚度是在不包含电解液的状态下的发电元件的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下。
另外，本发明的另一方案为一种锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，其是制造在封装体内具备发电元件和电解液的锂离子二次电池的方法，所述发电元件是将正极和负极夹着隔膜层叠而成的元件，该制造方法按照使从锂离子二次电池的厚度减去封装体的厚度所得的厚度达到在不包含电解液的状态下的发电元件的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下的方式，对发电元件注入电解液。
发明效果
根据本发明，可以提供具备适量电解液的长寿命的锂离子二次电池。
附图说明
图1为本发明的一个实施方式涉及的锂离子二次电池的立体图。
图2为图1的锂离子二次电池的II－II剖视图。
图3为表示从锂离子二次电池的厚度减去封装体的厚度所得的厚度的偏差量与厚度比的相关关系的图表。
具体实施方式
对本发明的一个实施方式进行详细的说明。图1、2所示的本实施方式的锂离子二次电池1，为具有大致矩形的片状外观形状的层叠式电池，其在封装体30内具备发电元件10和未图示的电解液，所述发电元件10是将负极11和正极12夹着隔膜13层叠而成的元件。由于负极11、正极12及隔膜13均为膜状，因此发电元件10呈平板状。
若进行详细叙述，则如图2所示，发电元件10具有将在负极集电体11A的两主面上形成有负极活性物质层11B、11B的负极11和在正极集电体12A的两主面上形成有正极活性物质层12B、12B的正极12夹着隔膜13交替地层叠多层而得的结构，所述负极活性物质层11B、11B含有能够吸藏及释放锂离子的负极活性物质，所述正极活性物质层12B、12B含有能够吸藏及释放锂离子的正极活性物质。在图2的例子中具有将3片负极11和2片正极12夹着4片隔膜13交替地层叠多层而得的结构，但是，负极11、正极12及隔膜13的数量并无特别限定。
在此种发电元件10中，所邻接的负极活性物质层11B、隔膜13及正极活性物质层12B构成1个单电池层14。因此，本实施方式的锂离子二次电池1成为具有通过将单电池层14层叠多层而使其被并联地电连接的构成的锂离子二次电池。
在大致矩形的封装体30的周缘部的一边设有负极端子21及正极端子22，分别从封装体30的内部向外部沿着同一方向引出负极端子21及正极端子22。负极端子21及正极端子22的端部中配置于封装体30内的端部，分别与被封入封装体30内的发电元件10的负极集电体11A及正极集电体12A连接。予以说明，在本实施方式中，负极端子21及正极端子22被设置在封装体30的周缘部的同一边上，但也可以被设置在不同的边上。另外，沿着同一方向引出了负极端子21及正极端子22，也可以沿着相反方向等不同的方向引出负极端子21及正极端子22。
在这样的构成的本实施方式的锂离子二次电池1中，从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度是在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下。
利用由被保持在负极11或正极12与隔膜13之间的电解液形成的电解液层，使锂离子二次电池1的厚度变厚。另外，由于负极11、正极12及隔膜13具有空孔，因此，若与电解液接触，则吸收电解液，厚度比与电解液接触以前的原材料的状态更厚。因此，利用从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度，能够管理被保持在发电元件10内的电解液的量。
就从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度为在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下的本实施方式的锂离子二次电池1而言，被保持在发电元件10内的电解液的量是适当的。因此，不易生成在负极11或正极12与隔膜13之间被保持的电解液的液体积存部，另外，在发电元件10与封装体30之间不易生成电解液的液体积存部。若不易生成在负极11或正极12与隔膜13之间被保持的电解液的液体积存部，则不易产生充放电反应的不均匀，因此本实施方式的锂离子二次电池1的循环特性高且寿命长。另外，就本实施方式的锂离子二次电池1而言，由于在发电元件10内被保持的电解液的量是适当的，因此不易发生电解液的枯竭且寿命长，并且容易使锂离子二次电池1的厚度均匀(不易产生厚度不均)。更优选的是：从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度为在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度的1.09倍以上且1.14倍以下。
予以说明，“从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度”是指与电解液一起被封入封装体30内的发电元件10的厚度。“从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度”，例如可以通过测定锂离子二次电池1的厚度、再减去预先测定得到的封装体30的原材料(例如复合膜)的厚度来求得。
另外，“在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度”是指：在完全不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度、或者在包含对厚度不构成影响的程度的量(例如使负极11、正极12及隔膜13所具有的空孔被充满的程度的量)的电解液的状态下的发电元件10的厚度。“在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度”，例如可以通过在与电解液接触以前的阶段测定层叠有负极11、正极12及隔膜13的发电元件10的厚度而求得；或者可以通过在与电解液接触以前的阶段测定进行层叠以前的原材料状态的负极11、正极12及隔膜13的厚度并将它们合计而求得。
或者，从包含电解液的状态的发电元件10除去电解液而成为“不包含电解液的状态”后，测定发电元件10的厚度，由此也可以求得“在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度”。从发电元件10除去电解液的方法并无特别限定，但可列举例如离心分离、干燥、加压。
利用加压来除去电解液的方法是如下方法：对包含电解液的状态的发电元件10施加载荷，从发电元件10挤取电解液，测定在厚度不再变薄的时刻的厚度，将该厚度作为“在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度”。根据该方法，拆解锂离子二次电池1，即使不从封装体30取出发电元件10，也能测定“在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度”。
这样的本实施方式的锂离子二次电池1能够用于各种用途中。例如能够用于电动汽车、混合动力车(并用内燃机和电动机作为原动机的汽车)、二轮摩托车、电动助力自行车、铁道车辆等各种车辆中。另外，也能够使用在飞机、船舶、农业机械、建设机械、搬运用机械、电动工具、医疗设备、福利用设备、机器人、蓄电装置等中。进而，还能够用于笔记本型个人电脑、数码相机、移动电话终端、便携型游戏机终端等便携设备中。
尤其，对于搭载在电动汽车或混合动力车上的锂离子二次电池而言，为了使使用时间长且频繁地进行充放电而要求长寿命，电解液容易枯竭，难以设计适当的电解液量。因此，本实施方式的锂离子二次电池1特别适合作为在电动汽车或混合动力车上搭载的锂离子二次电池。当搭载在电动汽车或混合动力车上的情况下，优选将锂离子二次电池1的发电元件10的容量设为5Ah以上且70Ah以下。
以下，对构成本实施方式的锂离子二次电池1的各构成要素进行更详细的说明。
1.关于负极端子21及正极端子22
负极端子21及正极端子22例如由导电性金属箔构成。作为金属箔的具体例，可列举：由铝、铜、钛、镍等单一金属形成的金属箔；由铝合金、不锈钢等合金形成的金属箔。予以说明，负极端子21的材质与正极端子22的材质可以相同，也可以不同。另外，如本实施方式那样，可以将另行准备的负极端子21及正极端子22分别与负极集电体11A及正极集电体12A连接，也可以通过将负极集电体11A及正极集电体12A分别延长来形成负极端子21及正极端子22。
2.关于负极11
负极11具有在负极集电体11A的两个主面上形成有负极活性物质层11B、11B的结构。负极活性物质层11B例如含有负极活性物质、导电助剂和粘合剂(binder)。以分散到负极活性物质层11B中的状态包含导电助剂。另外，通过使负极11中的粘合剂的含有率为规定的优选范围，从而在粘合剂覆盖负极活性物质的粒子的至少一部分的状态下将负极活性物质彼此粘结。
2－1关于负极集电体11A
作为负极集电体11A的材质，可以使用例如：铜、镍、钛等金属；含有1种以上的这些金属的合金(例如不锈钢)。
2－2关于负极活性物质
作为负极活性物质，可以使用例如石墨等结晶性碳材料。作为石墨的具体例，可列举：天然石墨；难石墨化碳、易石墨化碳、低温烧成碳等人造石墨；MCF(中间相碳纤维)。这些结晶性碳材料可以单独使用1种，也可以混合使用2种以上。
2－3关于导电助剂
作为导电助剂，可以使用例如碳黑等无定形碳材料、石墨等结晶性碳材料。作为碳黑的具体例，可列举科琴黑、乙炔黑、槽法炭黑、灯黑、油炉黑、热裂法炭黑。石墨的具体例与在2－2项中示出的例子同样。这些碳材料可以单独使用1种，也可以混合使用2种以上。
2－4关于粘合剂
作为粘合剂，只要是能够将负极活性物质的粒子和导电助剂的粒子粘结的粘合剂，则并无特别限定，但可以使用例如氟树脂。作为氟树脂的具体例，可列举聚偏氟乙烯、使偏二氟乙烯与其他氟系单体共聚得到的偏二氟乙烯系聚合物。予以说明，粘合剂只要是能够渗透电解液的粘合剂，则可以为仅含有氟树脂的粘合剂，也可以为含有氟树脂与其他成分的混合物的粘合剂。
3.关于正极12
正极12具有在正极集电体12A的两个主面上形成有正极活性物质层12B、12B的结构。正极活性物质层12B例如含有正极活性物质和根据需要所添加的导电助剂及粘合剂。作为导电助剂、粘合剂，能够适当选择使用在以往的锂离子二次电池中一般可以使用的导电助剂和粘合剂(例如在2－3项、2－4项中示出的例子)。
3－1关于正极集电体12A
作为正极集电体12A的材质，可以使用例如：铝、镍、钛等金属；含有1种以上的这些金属的合金(例如不锈钢)。
3－2关于正极活性物质
作为正极活性物质，可以使用例如钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(LiMn2O4)、镍钴锰酸锂(NCM)等含锂氧化物。这些正极活性物质可以单独使用1种，也可以混合使用2种以上。
4.关于隔膜13
隔膜13为具有大量的微细孔的微多孔性膜，通过在其孔内收容电解液，从而保持被封入封装体30内的电解液。隔膜13的材质只要具有电绝缘性、电化学性质稳定且对电解液稳定，则并无特别限定，但可列举例如含有聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃；聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯等氟树脂；聚对苯二甲酸乙二醇酯等聚酯；脂肪族聚酰胺、芳香族聚酰胺(芳族聚酰胺)等聚酰胺的微多孔性膜。
另外，作为隔膜13的材质，也可以使用含有上述的树脂和填充物的树脂组合物。填充物的种类只要电化学性质稳定且对电解液稳定，则并无特别限定，但可列举例如无机粒子、有机粒子。作为无机粒子的具体例，可列举：氧化铁、氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氧化锆等金属氧化物；氮化铝、氮化硅等陶瓷的微粒。作为有机粒子的具体例，可列举交联聚甲基丙烯酸甲酯、交联聚苯乙烯等树脂的微粒。
进而，隔膜13可以为在树脂制基材的表面覆盖耐热层的隔膜。通过具有耐热层，从而提高隔膜13的耐热性、机械特性。耐热层由陶瓷粒子构成，陶瓷的种类并无特别限定，但可列举氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氧化锆、氮化铝、氮化硅、碳化硅等。
隔膜13吸收并保持电解液，但耐热层尤其容易吸收电解液，因此耐热层优先地吸收电解液。因此，具有耐热层的隔膜13有时根据耐热层的电解液的吸收量而使电解液的吸收量发生变化。因此，就具有耐热层的隔膜13而言，电解液的吸收量并非恒定不变而容易出现偏差，因此与不具有耐热层的隔膜13相比，难以预测在锂离子二次电池的制造时应该注入的电解液的量(更难设计适当的电解液量)。因此，本发明更适合于使用具有耐热层的隔膜的情况。
5.关于电解液
作为电解液，可以使用例如将作为电解质的锂盐溶解于非水溶剂(有机溶剂)的溶液。电解液不限于液状，也可以为凝胶状。电解液也可以进一步含有惯用的添加剂。
锂盐的种类只要是在非水溶剂中解离而生成锂离子的锂盐，则并无特别限定，但作为具体例，可列举六氟磷酸锂(LiPF6)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、四氯化铝锂(LiAlCl4)、高氯酸锂(LiClO4)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟锑酸锂(LiSbF6)、LiPOF2、LiCF3SO3、LiCF3CF2SO3、LiC(CF3SO2)3、LiN(CF3SO2)2、LiN(CF3CF2SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiN(CF3CF2CO)2。在这些锂盐中，特别优选使用六氟磷酸锂、四氟硼酸锂。这些锂盐可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
作为非水溶剂，可列举例如从环状碳酸酯类、链状碳酸酯类、脂肪族羧酸酯类、γ－内酯类、环状醚类、链状醚类及它们的氟化衍生物中选择的至少1种有机溶剂。
作为环状碳酸酯类的具体例，可列举碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯及它们的氟化衍生物等。作为链状碳酸酯类的具体例，可列举碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二丙酯及它们的氟化衍生物等。
作为脂肪族羧酸酯类的具体例，可列举甲酸甲酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸乙酯及它们的氟化衍生物。作为γ－内酯类的具体例，可列举γ－丁内酯、其氟化衍生物等。作为环状醚类的具体例，可列举二噁烷、四氢呋喃、2－甲基四氢呋喃等。作为链状醚类的具体例，可列举1,2－乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、二乙醚及它们的氟化衍生物等。
作为其他非水溶剂的具体例，可列举二甲基亚砜、1,3－二氧戊环、甲醛、乙酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、丙腈、硝基甲烷、乙二醇二乙醚、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、环丁砜、甲基环丁砜、1,3－二甲基－2－基醚、1,3－丙烷磺内酯、苯甲醚、N－甲基－2－吡咯烷酮、氟化羧酸酯等。这些非水溶剂可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
6.关于封装体30
封装体30例如可以为利用含有热熔接层和金属层和保护层的层叠体的柔性复合膜形成的层合封装体，也可以为利用含有金属、树脂等的方形、圆筒形等的容器形成的封装体。
从轻质化和提高电池能量密度的观点出发，优选层合封装体。另外，使用层合封装体作为封装体30的层合型锂离子二次电池的散热性也优异。
金属层例如由金属箔(例如铝箔、SUS箔)形成，覆盖其内侧面的热熔接层含有能够热熔接的树脂(例如聚乙烯、聚丙烯)，覆盖金属层的外侧面的保护层含有耐久性优异的树脂(例如聚对苯二甲酸乙二醇酯、尼龙)。予以说明，也可以使用进一步具有多个层的复合膜。
图1、2所示的锂离子二次电池1的封装体30，形成被配置在发电元件10的下表面侧的1片复合膜与被配置在上表面侧的另一片复合膜的2片结构，使这2片复合膜的周缘部的4边重合，相互热熔接而形成袋状。但是，封装体30不限于这样的2片结构，也可以为如下述那样的1片结构。即，封装体30也可以在将1片比较大的复合膜折弯(使其对折)的状态下在内侧配置发电元件10(在复合膜之间夹持发电元件10)，使周缘部的3边重合，相互热熔接而形成袋状。
7.关于锂离子二次电池1的制造方法
对本实施方式的锂离子二次电池1的制造方法的一例进行说明。
使作为负极活性物质的石墨、作为导电助剂的碳黑和作为粘合剂的氟树脂以规定的配合量分散到N－甲基－2－吡咯烷酮等溶剂中，得到浆料。将该浆料涂布在铜箔等负极集电体11A上，使其干燥，形成负极活性物质层11B，由此制作负极11。所得的负极11可以利用辊式压制等方法进行压缩而调整为适当的密度。
另外，使作为正极活性物质的锂锰复合氧化物、导电助剂和粘合剂以规定的配合量分散到N－甲基－2－吡咯烷酮等溶剂中，得到浆料。在加热板上使用刮片等将该浆料涂布在铝箔等正极集电体12A上，使其干燥，形成正极活性物质层12B，由此制作正极12。所得的正极12可以利用辊式压制等方法进行压缩而调整为适当的密度。
接着，将负极11、隔膜13及正极12层叠而形成发电元件10后，在负极11上安装负极端子21，并且在正极12上安装正极端子22。然后，将发电元件10用一对复合膜夹持，使负极端子21及正极端子22的前端分别向复合膜的外部突出，并且将一对复合膜的除一边外的周缘部彼此热熔接，制成具有开口部的袋状的封装体30。
接着，从封装体30的开口部向内部注入含有六氟化磷酸锂等锂盐和碳酸乙烯酯等有机溶剂的电解液，使电解液与发电元件10接触，利用真空处理等使电解液浸渗至发电元件10。注入电解液直至从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度达到在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下的范围内为止。例如边少量多次地注入电解液，边适当测量锂离子二次电池1的厚度，如果从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度达到在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下的范围内，则结束注液。如果结束注入电解液，则将封装体30的开口部热熔接，使封装体30成为密闭状态。由此，完成层合型锂离子二次电池1。
在以往的锂离子二次电池的制造方法中，利用注入到封装体内的电解液的注液量，管理被发电元件保持的电解液的量。然而，在以往的锂离子二次电池的制造方法中，根据构成发电元件的正极、负极及隔膜的种类、制造批次或状态(例如电解液的保持状态)等，有时使被发电元件吸收并加以保持的电解液的量发生变化，因此不容易预测被发电元件吸收的电解液的量。尤其，在锂离子二次电池为汽车用途的情况、或使用在树脂制基材的表面覆盖有耐热层的隔膜的情况下，难以预测被发电元件吸收的电解液的量。因此，难以利用电解液的注液量来适量地管理被发电元件保持的电解液的量，不容易以产生适量电解液的方式制造锂离子二次电池。
对此，就本实施方式的锂离子二次电池1的制造方法而言，由于利用从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度来管理所注入的电解液的量，因此能够严密地控制被发电元件10吸收并加以保持的电解液的量。因此，能够容易地制造具备适量电解液的长寿命的锂离子二次电池。另外，本实施方式的锂离子二次电池1的制造方法，能够制造具备适量电解液的锂离子二次电池，因此适合作为难以设计适当电解液量的用途(例如汽车用途或使用在树脂制基材的表面覆盖了耐热层的隔膜的情况)的锂离子二次电池的制造方法。
予以说明，本实施方式示出了本发明的一例，但是本发明并不受本实施方式的限定。另外，能够对本实施方式施加各种变更或改良，此种施加了变更或改良的方式也包含在本发明中。例如、本实施方式的锂离子二次电池1为具有大致矩形的片状外观形状的层叠式电池，也可以为具有圆筒状的外观形状的卷绕型电池。
另外，在制造锂离子二次电池1时，可以对所制造的全部锂离子二次电池1分别测定厚度而分别确定所注入的电解液量。但是，若构成发电元件10的负极11、正极12及隔膜13的种类、制造批次或状态(例如电解液的保持状态)等相同，则视为被发电元件10吸收并加以保持的电解液的量相同，因此在制造第1个锂离子二次电池1时利用厚度的测定来确定应该注入的电解液量以后，不进行厚度的测定，而注入与所确定的电解液量相同量的电解液，由此也可以制造锂离子二次电池1。
进而，在本实施方式的锂离子二次电池1的制造方法中，通过向收容有发电元件10的封装体30内注入电解液，从而使电解液与发电元件10接触，之后，测定锂离子二次电池1的厚度，如果从锂离子二次电池1的厚度减去封装体30的厚度所得的厚度达到在不包含电解液的状态下的发电元件10的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下的范围内，则结束电解液的注液。
然而，并不限于该方法，利用使用例如凝胶状的电解液(以下记作“凝胶电解液”)作为电解液并在封装体30的外部使电解液与发电元件10接触的方法，也能够制造锂离子二次电池1。例如在封装体30的外部将凝胶电解液涂布在隔膜13上，夹着涂布有该凝胶电解液的隔膜13层叠负极11、正极12，而得到发电元件10，对所得的发电元件10的厚度进行测定。此时，按照使得使用凝胶电解液而制造的发电元件10的厚度达到在不包含凝胶电解液的状态下的发电元件10的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下的范围内的方式，设计所涂布的凝胶电解液的量。
若构成发电元件10的负极11、正极12及隔膜13的种类、制造批次或状态(例如电解液的保持状态)等相同，则视为被发电元件10吸收并加以保持的电解液的量相同。因此，在封装体30的外部将与如上述那样确定的凝胶电解液量相同量的凝胶电解液涂布在隔膜13上，由此制造发电元件10，如果将所得的发电元件10收容到封装体30内，则在不对所制造的全部锂离子二次电池1分别进行厚度的测定的情况下，能够制造锂离子二次电池1。
〔实施例〕
以下示出实施例，对本发明进行更具体的说明。在与图1、2所示的锂离子二次电池同样构成的锂离子二次电池中，制作厚度比各不相同的锂离子二次电池，测定了厚度的偏差量。若所注入的电解液的量过多，则在锂离子二次电池中产生厚度不均而使厚度不均匀，因此利用厚度的偏差量的大小来评价电解液的量是否适当。以下，对锂离子二次电池的各原材料和制造方法进行说明。
予以说明，厚度比为从完成品的锂离子二次电池的厚度减去封装体的厚度所得的厚度T1与在不包含电解液的状态下的发电元件(与电解液接触以前的发电元件)的厚度T2之比T1/T2。另外，厚度的偏差量是：对完成品的大致矩形的片状锂离子二次电池的四角附近部的厚度进行测定，在四个测定值中的最大值与最小值之差。
＜负极的制作＞
将作为负极活性物质的被非晶质碳覆盖的球状天然石墨粉末(平均粒径：20μm)、作为粘合剂的聚偏氟乙烯和作为导电助剂的碳黑以固体成分质量比为96.5：3：0.5的比例添加到作为溶剂的N－甲基－2－吡咯烷酮(NMP)中，并进行搅拌，由此使这些材料均匀地分散到NMP中，制作浆料。将所得的浆料涂布在成为负极集电体的厚度10μm的铜箔上。接着，在125℃下加热浆料10分钟，使NMP蒸发，由此形成负极活性物质层。进而，对负极活性物质层进行冲压，由此制作在负极集电体的单面上涂布有负极活性物质层的负极。
＜正极的制作＞
将作为正极活性物质的具有尖晶石结构的Li1.1Mn1.9O4粉末(BET比表面积0.25m2/g)及锂镍钴锰酸锂(Ni/Li摩尔比0.7、BET比表面积0.5m2/g)、作为粘合剂的聚偏氟乙烯和作为导电助剂的碳黑，以固体成分质量比为69：23：4：4的比例添加到作为溶剂的NMP中。
进而，在该混合物中，相对于从上述混合物除去NMP后的固体成分100质量份，添加0.03质量份的作为有机系水分捕捉剂的草酸无水合物(分子量126)，之后，进行搅拌，由此使这些材料均匀地分散，制作浆料。将所得的浆料涂布在成为正极集电体的厚度20μm的铝箔上。接着，在125℃下加热浆料10分钟，使NMP蒸发，由此形成正极活性物质层。进而，对正极活性物质层进行冲压，由此制作在正极集电体的单面上涂布有正极活性物质层的正极。
＜锂离子二次电池的制作＞
将如上述那样制作的正极切割成宽度20cm、长度21cm的长方形，将负极切割成宽度21cm、长度22cm的长方形。其周缘部中一边的5cm×1cm的部分为用于连接端子的活性物质未涂布部，活性物质层被形成在正极中剩余的20cm×20cm的部分，并且活性物质层被形成在负极中剩余的21cm×21cm的部分。将宽度5cm、长度3cm、厚度0.2mm的铝制正极端子中作为端部的长度1cm的部分超声波焊接到正极的活性物质未涂布部。同样，将与正极端子同尺寸的镍制负极端子中作为端部的长度1cm的部分超声波焊接到负极的活性物质未涂布部。
在边长22cm的正方形状的含有聚乙烯及聚丙烯的隔膜的双面上，以使各个活性物质层彼此隔着隔膜相对的方式，配置负极和正极，得到发电元件。接着，准备2片宽度24cm、长度25cm的长方形状的铝复合膜，利用热熔接将其除外一条长边后的三边的宽度5mm的部分进行粘接，制作具有开口部的袋状的层合封装体。然后，以在层合封装体的一条短边与发电元件的端部之间形成1cm的间隙的方式，在层合封装体内插入发电元件。
注入到层合封装体内的电解液按照以下方式来制备。使作为电解质的六氟磷酸锂以浓度达到1.0摩尔/L的方式溶解于将碳酸乙烯酯(EC)和碳酸二乙酯(DEC)以EC∶DEC＝30∶70(体积比)的比例混合得到的非水溶剂中。然后，使作为添加剂的链状二磺酸酯以浓度达到0.5质量％的方式溶解于该溶液中，制备成电解液。
将该电解液注入层合封装体内，进行真空处理，由此使电解液浸渗至发电元件的负极、正极和隔膜中。然后，在减压下进行热熔接，将层合封装体的开口部以宽度5mm进行密封，由此得到实施例1～5及比较例1的锂离子二次电池。实施例1～5及比较例1的锂离子二次电池的厚度比根据所注入的电解液的量而达到1.092倍～1.159倍(参照表1)。另外，这些锂离子二次电池的容量为约30Ah。
表1
厚度比 厚度的偏差量(mm)
实施例1 1.092 0.019
实施例2 1.108 0.030
实施例3 1.114 0.070
实施例4 1.134 0.074
实施例5 1.140 0.034
比较例1 1.159 0.284
对这样得到的实施例1～5及比较例1的锂离子二次电池的厚度的偏差量进行了测定。结果如表1及图3所示。由表1及图3可知，在厚度比为1.05倍以上且1.15倍以下的情况下，锂离子二次电池的厚度的偏差量小，得到厚度不均小的均匀厚度的锂离子二次电池。由此可知：实施例1～5的锂离子二次电池的电解液的量是适当的。
与此相对，比较例1的锂离子二次电池的厚度比为1.159倍，在适合的范围之外，因此厚度的偏差量大，厚度不均匀。由此可知：比较例的锂离子二次电池的电解液的量过多。
符号说明
1 锂离子二次电池
10 发电元件
11 负极
12 正极
13 隔膜
30 封装体

Claims (5)

1.一种锂离子二次电池，其是在封装体内具备发电元件和电解液的锂离子二次电池，所述发电元件是将正极和负极夹着隔膜层叠而成的元件，
减去所述封装体的厚度所得的厚度是在不包含所述电解液的状态下的所述发电元件的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下。
2.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，所述隔膜是在树脂制基材的表面覆盖耐热层而成的隔膜。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子二次电池，其中，所述发电元件为平板状。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的锂离子二次电池，其中，所述发电元件的容量为5Ah以上且70Ah以下。
5.一种锂离子二次电池的制造方法，其是制造在封装体内具备发电元件和电解液的锂离子二次电池的方法，所述发电元件是将正极和负极夹着隔膜层叠而成的元件，
该制造方法以使从所述锂离子二次电池的厚度减去所述封装体的厚度所得的厚度达到在不包含所述电解液的状态下的所述发电元件的厚度的1.05倍以上且1.15倍以下的方式对所述发电元件注入所述电解液。
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