CN105518909B - 非水电解质电池用电极、非水电解质电池及电池包 - Google Patents

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Abstract

根据实施方式，提供一种非水电解质电池用电极。该电极包含集电体和形成在该集电体上的电极层。电极层含有用LiMn1‑x‑yFexAyPO4(式中，0<x≤0.3、0≤y≤0.1，A为选自Mg、Ca、Al、Ti、Zn及Zr中的至少1种)表示的活性物质。在用水银压入法得到的电极层的细孔径分布中频度最高的细孔径在10nm以上且50nm以下的范围内。电极层的细孔比表面积为12m2/g以上且30m2/g以下。

Description

非水电解质电池用电极、非水电解质电池及电池包
技术领域
本发明的实施方式涉及非水电解质电池用电极、非水电解质电池及电池包。
背景技术
通过使锂离子在负极与正极之间移动而进行充放电的非水电解质电池作为高能量密度电池，研究一直十分活跃地进行。
该非水电解质电池除了作为小型电子设备用电源的利用以外，还期待着作为大中型电源的利用。在这样的大中型用途中，要求寿命特性及高的安全性。
作为非水电解质电池的正极活性物质，例如使用锂过渡金属复合氧化物。作为过渡金属，使用Co、Mn或Ni等。近年来，作为廉价且安全性高的正极材料，对尖晶石型锰酸锂及橄榄石型磷酸铁锂、橄榄石型磷酸锰锂等橄榄石型化合物的研究十分活跃。
其中，橄榄石型化合物因电子传导性低而难得到良好的速率特性。其中尤其难得到具有良好的充放电特性的磷酸锰锂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008-34306号公报
非专利文献
非专利文献1：Advanced Functional Materials.2010,20,3260-3265
发明内容
发明所要解决的问题
本发明要解决的问题在于，提供能够实现可显示优异的速率特性的非水电解质电池的非水电解质电池用电极、具备该电极的非水电解质电池及包含该非水电解质电池的电池包。
用于解决问题的手段
根据第1实施方式，提供一种非水电解质电池用电极。该电极包含集电体和形成在该集电体上的电极层。电极层含有用LiMn1-x-yFexAyPO4(式中，0<x≤0.3、0≤y≤0.1，A为选自Mg、Ca、Al、Ti、Zn及Zr中的至少1种)表示的活性物质。在用水银压入法得到的电极层的细孔径分布中频度最高的细孔径在10nm以上且50nm以下的范围内。电极层中的细孔比表面积为12m2/g以上且30m2/g以下。
根据第2实施方式，提供一种非水电解质电池。该非水电解电池具备负极、正极和非水电解质。正极为第1实施方式涉及的电极。负极含有负极活性物质。
根据第3实施方式，提供一种电池包。该电池包包含第2实施方式涉及的非水电解质电池。
附图说明
图1是第1实施方式涉及的一个例子的电极的概略局部剖视图。
图2是第2实施方式涉及的一个例子的扁平型非水电解质电池的剖视图。
图3是图2的A部的放大剖视图。
图4是示意性地表示第2实施方式涉及的另一个例子的扁平型非水电解质电池的局部切口立体图。
图5是图4的B部的放大剖视图。
图6是第3实施方式涉及的一个例子的电池包的分解立体图。
图7是表示图6所示的电池包的电路的方框图。
图8表示实施例1的非水电解质电池的正极层的细孔径分布。
具体实施方式
以下，参照附图对实施方式进行说明。另外，在以下的说明中，对发挥同一或类似的功能的构成要素，在所有附图中标注相同的参照符号，并省略重复的说明。此外，各图是用于促进实施方式的说明及其理解的示意图，其形状或尺寸、比例等与实际的装置有不同的地方，但它们可以通过参考以下的说明和公知技术来适当地进行设计变更。
(第1实施方式)
根据第1实施方式，提供一种非水电解质电池用电极。该电极包含集电体和形成在该集电体上的电极层。电极层含有用LiMn1-x-yFexAyPO4(式中，0<x≤0.3、0≤y≤0.1，A为选自Mg、Ca、Al、Ti、Zn及Zr中的至少1种)表示的活性物质。在用水银压入法得到的电极层的细孔径分布中频度最高的细孔径在10nm以上且50nm以下的范围内。电极层的细孔比表面积为12m2/g以上且30m2/g以下。
含铁的磷酸锰锂通过被覆碳可谋求提高导电性。但是，仅仅在电极中加入这样的磷酸锰锂，则分散在电极层中的磷酸锰锂彼此的导电性会变得不充分。
鉴于这样的情况，本发明人等进行了锐意研究，结果发现：含有含铁的磷酸锰锂、且含有细孔径分布及细孔比表面积满足上述条件的电极层的电极能够提供速率特性优异的非水电解质电池。
细孔径分布及细孔比表面积在上述范围内的电极层能够实现非水电解质电池中使用时的非水电解质的优异的含浸性和电极层内的活性物质的优异的导电性，而且能够具有充分的反应面积。因此，使用该电极层的非水电解质电池能够显示优异的速率特性。
如果在用水银压入法得到的电极层的细孔径分布中频度最高的细孔径小于10nm，则非水电解质电池中使用时的非水电解质的含浸性较差。另一方面，如果上述频度最高的细孔径大于50nm，则电极层内的活性物质的导电性缺乏，显示出上升的电阻。
此外，如果细孔比表面积小于12m2/g，则反应面积变得过小。另一方面，如果细孔比表面积大于12m2/g，则反应面积变得过剩，因过剩反应而产生的表面被膜有可能导致电阻上升。
再者，如果不是含有用上式LiMn1-x-yFexAyPO4表示的含铁的磷酸锰锂的电极层，则即使将锂细孔径分布及细孔比表面积调整到满足上述条件，也不能期望实现速率特性的提高。例如，发明人等证实，如后述的比较例5～7所示，即使将含有不含铁的磷酸锰锂的电极层的细孔径分布及细孔比表面积调整到满足上述条件，也不能实现速率的提高。
电极层优选每1g电极层的细孔体积在0.17mL以上且0.29mL以下的范围内。细孔体积在该范围内的电极层在用于非水电解质电池中时能够在电极内部保持足够量的非水电解质，而且能够防止电极层从集电体剥离。
电极层优选密度为2g/cm3以上且2.3g/cm3以下。包含密度在该范围内的电极层的电极难发生裂纹，能够显示能量密度和柔软性的良好的平衡。
在电极层中，可使碳材料附着在活性物质的表面的至少一部分上。由此，能够提高活性物质的电子传导性。作为碳材料，优选根据粉末X射线衍射的(002)面的晶面距离d002为0.344nm以上的碳质物。这样的碳质物可在700℃左右的低的烧成温度下生成，因此活性物质的结晶性不会变得过高，能够使活性物质粒子的锂嵌入脱嵌性能良好。
采用水银压入法测量的电极层的细孔径分布可通过以下步骤来得到。
首先，准备作为检查对象的电极。在装入非水电解质电池中时，首先，在将非水电解质电池形成放电状态后，将该非水电解质电池分解，取出正极或负极。使用碳酸甲乙酯等链状碳酸酯对取出的电极进行清洗。然后，使电极干燥。将干燥了的电极切断成10mm×25mm左右的尺寸，得到试样。
接着，将得到的试样装入测定装置中。对装入的试样进行水银压入法测定，由此得到电极层的细孔径分布。
再者，水银压入法的解析原理基于Washburn的式(1)。
D＝－4γcosθ/P 式(1)
这里，P为施加的压力、D为细孔直径、γ为水银的表面张力(480dyne·cm-1)、θ为水银和细孔壁面的接触角为140°。γ及θ为常数，因此由Washburn公式可求出施加的压力P与细孔径D的关系，通过测定此时的水银浸入容积，能够导出细孔径和其容积分布。关于测定法及原理等的详细情况，可参照神保元二等《微粒子手册》朝仓书店，(1991)，早川宗八郎编：《粉体物性测定法》朝仓书店(1978)等。
电极层的细孔比表面积及细孔体积可从如此得到的细孔径分布中得到。再者，用于求出细孔比表面积及细孔体积的电极层的质量为从电极的质量中减去集电体的质量而得到的电极层单独的质量。
接着，对第1实施方式涉及的电极更详细地进行说明。
集电体例如优选为铝箔或含有选自Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu及Si中的至少1种元素的铝合金箔。
电极层可形成在集电体的一面或两面上。电极层可含有活性物质、导电剂及粘结剂。
活性物质除了含铁的磷酸锰锂以外，还可含有多种氧化物。
作为这些氧化物的例子，有嵌入锂的锂锰复合氧化物(例如LixMn2O4或LixMnO2)、锂镍复合氧化物(例如LixNiO2)、锂钴复合氧化物(例如LixCoO2)、锂镍钴复合氧化物(例如LiNi1-yCoyO2)、锂锰钴复合氧化物(例如LixMnyCo1-yO2)、锂镍钴锰复合氧化物(例如LiNi1-y- zCoyMnzO2)、锂镍钴铝复合氧化物(例如LiNi1-y-zCoyAlzO2)、具有尖晶石结构的锂锰镍复合氧化物(例如LixMn2-yNiyO4)。在上述中，优选为0<x≤1、0≤y≤1、0≤z≤1。
其中优选锂锰复合氧化物(LixMn2O4)、锂钴复合氧化物(LixCoO2)、锂镍钴复合氧化物(LixNi1-yCoyO2)、锂锰钴复合氧化物(LixMnyCo1-yO2)、锂镍钴锰复合氧化物(例如LiNi1-y- zCoyMnzO2)。在上述中，优选为0<x≤1、0≤y≤1、0≤z≤1。
导电剂可提高集电性能，且能够抑制活性物质和集电体的接触电阻。作为导电剂的例子，包含乙炔黑、碳黑、石墨、碳纳米纤维及碳纳米管这样的碳质物。这些碳质物可以单独使用，也可以使用多种碳质物。
粘结剂可使活性物质及导电剂粘结在集电体上。作为粘结剂的例子，包含聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVdF)及氟系橡胶。
活性物质、导电剂及粘结剂，优选分别按80质量％以上且95质量％以下、3质量％以上且18质量％以下、及2质量％以上且17质量％以下的比例进行配合。导电剂通过为3质量％以上的量，能够发挥上述效果。导电剂通过为18质量％以下的量，能够降低高温保存下的导电剂表面的非水电解质的分解。粘结剂通过为2质量％以上的量，可得到充分的电极强度。粘结剂通过为17质量％以下的量，能够使电极中的绝缘材料即粘结剂的配合量减少，能够减小内部电阻。
第1实施方式涉及的电极例如可按以下方法制作。
首先，准备活性物质即含铁的磷酸锰锂。含铁的磷酸锰锂例如可使用通过对一次粒子进行造粒而形成为二次粒子的含铁的磷酸锰锂。或者，含铁的磷酸锰锂还可使用为未造粒的粒子的含铁的磷酸锰锂。作为一次粒子，优选使用具有100nm以下程度的均匀粒径且粒子表面均匀地进行了碳涂敷的一次粒子。
将该活性物质、导电剂和粘结剂以达到前面的配合比的方式投入溶剂中进行混炼，制备浆料。将该浆料涂布在集电体的两面或一面上，并使其干燥。干燥后，通过进行加压处理，可制作第1实施方式涉及的电极。
电极层的细孔径分布、细孔比表面积、细孔体积及密度例如依赖于电极层中的活性物质粒子彼此的粘附性及活性物质和其它材料的粘附性的程度。这些粘附性的程度例如可受含铁的磷酸锰锂的一次粒子及二次粒子的粒径、所用的导电剂的种类、二次粒子的破碎程度等的影响。例如通过复合地调整这些可变更的条件，能够制作含有含铁的磷酸锰锂、包含满足前面说明的细孔径分布的条件及总细孔比面积的条件的电极层的电极。
二次粒子的破碎程度例如可受加压工序中的载荷的影响。例如，通过在加压工序中对二次粒子的一部分进行破碎，能够提高一次粒子间的粘附性，而且能够调整细孔径。即使在作为活性物质粒子使用未造粒的一次粒子时，也能够通过加压工序提高粒子间的粘附性，能够调整细孔径。
此外，在作为导电剂含有鳞片状碳时，鳞片状碳在加压工序时在粒子间可起到润滑剂那样的作用，不仅可提高活性物质粒子彼此的粘附性，而且还有利于提高电极密度。
此外，在加压工序中，为了容易压坏电极层，例如可用80℃以上的辊进行热压。这样一来，容易形成10nm以上且50nm以下程度的微细的细孔。此外，这样一来，能够减小电极层内的细孔，且还能使其均匀。
另外，通过进行多次加压处理，也可制作具有微细的细孔的电极。例如，在第一次的加压工序中，用低的载荷进行加压处理。由此，虽难提高活性物质粒子间的粘附性，但可提高活性物质粒子和导电剂及粘结剂的粘附性。然后，通过在接着进行的第2次的加压处理时，用高的载荷进行加压处理，能够在活性物质粒子间以及导电剂及粘结剂间形成微细的细孔。
接着，参照图1对第1实施方式涉及的一个例子的电极进行说明。
图1是第1实施方式涉及的一个例子的电极的概略局部剖视图。
图1所示的电极5包含集电体5a及电极层5b。电极层5b形成在集电体5a的两面上。
第1实施方式涉及的电极由于在含有含铁的磷酸锰锂的正极的细孔径分布中，频度最高的细孔径在10nm以上且50nm以下的范围内，电极层的细孔比表面积在12m2/g以上且30m2/g以下，因此能够实现速率特性优异的非水电解质电池。
(第2实施方式)
根据第2实施方式，提供一种非水电解质电池。该非水电解电池具备负极、正极和非水电解质。正极为第1实施方式涉及的电极。负极含有负极活性物质。
接着，对第2实施方式涉及的非水电解质二次电池更详细地进行说明。
第2实施方式涉及的非水电解质电池可进一步含有隔膜、外包装材料、正极端子及负极端子。
负极及正极可中间夹着隔膜地构成电极组。非水电解质可保持在电极组中。外包装材料可收容电极组及非水电解质。正极端子可与正极电连接。负极端子可与负极电连接。
以下，对负极、非水电解质、隔膜、外包装材料、正极端子、负极端子详细地进行说明。
(负极)
负极可包含负极集电体及负极层。负极活性物质可含在负极层中。负极层可含有1种以上的负极活性物质。此外，负极层可进一步含有导电剂及粘结剂。负极层可形成在负极集电体的一面或两面上。
优选负极集电体由在比1.0V(vs.Li/Li+)更贵(高)的电位范围中电化学稳定的物质、例如铝箔或含有Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu及Si这样的元素的铝合金箔形成。
作为负极活性物质，优选使用负极活性物质的Li嵌入脱嵌电位为0.8V(vs.Li/Li+)以上的负极活性物质。其中，优选钛复合氧化物。作为钛复合氧化物，可列举出尖晶石结构的钛酸锂、单斜晶系β型钛复合氧化物、锐钛矿型钛复合氧化物及斜方锰矿型钛酸锂这样的含钛氧化物。其中，尖晶石结构的钛酸锂循环特性、速率特性优异，因此是优选的。此外，负极活性物质也可以含有铌复合氧化物。作为铌复合氧化物，例如可列举出Nb2O5及TiNb2O7等。
从能量密度的观点出发，优选使用锂嵌入脱嵌电位为2.0V(vs.Li/Li+)以下的负极活性物质。
作为导电剂及粘结剂，可使用与第1实施方式涉及的电极所能使用的导电剂及粘结剂同样的导电剂及粘结剂。
负极活性物质、导电剂及粘结剂的配合比的优选范围为负极活性物质为70质量％以上且96质量％以下、导电剂为2质量％以上且28质量％以下、粘结剂为2质量％以上且28质量％以下。如果导电剂低于2质量％，则有负极层的集电性能下降，非水电解质电池的大电流特性下降的顾虑。此外，如果粘结剂低于2质量％，则有负极层和负极集电体的粘结性下降，循环特性下降的顾虑。另一方面，从高容量化的观点出发，导电剂及粘结剂优选分别为28质量％以下。
负极例如可按以下方法制作。首先，将负极活性物质、导电剂及粘结剂悬浮在溶剂中，制备浆料。将该浆料涂布在负极集电体的一面或两面上，并进行干燥，形成负极层。然后，实施加压。或者，也可将负极活性物质、导电剂及粘结剂形成颗粒状，作为负极层使用。
(非水电解质)
作为非水电解质，例如可使用液状非水电解质或凝胶状非水电解质。液状非水电解质通过将电解质溶解于有机溶剂中来制备。电解质的浓度优选为0.5～2.5mol/l的范围。凝胶状非水电解质通过将液状电解质和高分子材料复合化来制备。
作为电解质的例子，包含高氯酸锂(LiClO4)、六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、三氟甲磺酸锂(LiCF3SO3)及双三氟甲磺酰亚胺锂[LiN(CF3SO2)2]这样的锂盐。这些电解质可以单独使用，也可以两种以上组合使用。优选电解质含有LiPF6。
作为有机溶剂的例子，包含碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚乙烯酯这样的环状碳酸酯；碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(MEC)这样的链状碳酸酯；四氢呋喃(THF)、2-甲基四氢呋喃(2MeTHF)、二氧杂戊环(DOX)这样的环状醚；二甲氧基乙烷(DME)、二乙氧基乙烷(DEE)这样的链状醚；γ-丁内酯(GBL)、乙腈(AN)及环丁砜(SL)。这些有机溶剂可以单独使用，也可以两种以上组合使用。
作为更优选的有机溶剂的例子，包含将选自碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)及碳酸甲乙酯(MEC)中的二种以上混合而成的混合溶剂及含有γ-丁内酯(GBL)的混合溶剂。通过使用这样的混合溶剂，可得到低温特性优异的非水电解质电池。
作为高分子材料的例子，包含聚偏氟乙烯(PVdF)、聚丙烯腈(PAN)及聚氧化乙烯(PEO)。
(隔膜)
作为隔膜，例如可使用由聚乙烯、聚丙烯、纤维素及聚偏氟乙烯(PVdF)这样的材料形成的多孔质薄膜、合成树脂制无纺布等。其中，由聚乙烯或聚丙烯构成的多孔质薄膜可在固定温度下熔化，切断电流，从提高安全性的观点出发是优选的。
(外包装部件)
作为外包装部件，可使用层合薄膜制的袋状容器或金属制容器。
作为形状，可列举出扁平型、方型、圆筒型、硬币型、钮扣型、片材型、层叠型等。再者，当然，除了搭载于便携式电子设备等中的小型电池以外，也可以是搭载于二轮～四轮的汽车等中的大型电池。
作为层合薄膜，例如可使用在树脂薄膜间夹着金属层的多层薄膜。金属层为了轻量化而优选铝箔或铝合金箔。作为树脂薄膜，例如可使用聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)、尼龙及聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)这样的高分子材料。层合薄膜通过热熔融粘合进行密封，可成形成外包装部件的形状。层合薄膜优选壁厚为0.2mm以下。
金属制容器可由铝或铝合金形成。铝合金优选含有镁、锌及硅这样的元素。另一方面，优选使铁、铜、镍、铬等过渡金属的含量在100ppm以下。由此，可飞跃般地提高高温环境下的长期可靠性、散热性。金属制容器优选壁厚为0.5mm以下，更优选壁厚为0.2mm以下。
(正极端子)
优选正极端子由在相对于锂离子金属的电位为3.0V以上且4.5V以下的范围内电稳定、且具有导电性的材料形成。优选由铝或含有Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu及Si这样的元素的铝合金形成。正极端子为了降低与正极集电体的接触电阻，优选由与正极集电体相同的材料形成。
(负极端子)
优选负极端子由在相对于锂离子金属的电位为1.0V以上且3.0V以下的范围内电稳定、且具有导电性的材料形成。优选由铝或含有Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu、Si这样的元素的铝合金形成。负极端子为了降低与负极集电体的接触电阻，优选由与负极集电体相同的材料形成。
接着，参照附图对第2实施方式涉及的非水电解质电池的例子进行说明。
首先，参照图2及图3，对第2实施方式涉及的非水电解质电池的一个例子即扁平型非水电解质电池进行说明。
图2是第2实施方式涉及的一个例子的扁平型非水电解质二次电池的截面示意图。图3是图2的A部的放大剖视图。
图2及图3所示的非水电解质电池10具备扁平状的卷绕电极组1。
扁平状的卷绕电极组1如图3所示，具备负极3、隔膜4及正极5。负极3、隔膜4及正极5在负极3与正极5之间夹着隔膜4。这样的扁平状的卷绕电极组1可通过以在负极3与正极5之间夹着隔膜4的方式层叠负极3、隔膜4及正极5形成层叠物，如图3所示以负极3在外侧的方式将该层叠物卷绕成涡旋状，进行加压成型来形成。
负极3包含负极集电体3a和负极层3b。最外壳的负极3如图3所示，具有只在负极集电体3a的内面侧的一面上形成负极层3b的构成。其它的负极3在负极集电体3a的两面上形成有负极层3b。
正极5在正极集电体5a的两面上形成有正极层5b。
如图2所示，在卷绕电极组1的外周端附近，负极端子6与最外壳的负极3的负极集电体3a连接，正极端子7与内侧的正极5的正极集电体5a连接。
卷绕型电极组1被收纳在由在两片树脂层间夹着金属层的层合薄膜构成的袋状容器2内。
负极端子6及正极端子7从袋状容器2的开口部延伸出到外部。例如液状非水电解质从袋状容器2的开口部被注入，收纳在袋状容器2内。
袋状容器2通过夹着负极端子6及正极端子7地将开口部热密封，从而使卷绕电极组1及液状非水电解质完全密封。
接着，参照图4及图5，对第2实施方式涉及的非水电解质电池的另一个例子即扁平型非水电解质电池进行说明。
图4是示意性地表示第2实施方式涉及的另一个例子的扁平型非水电解质电池的局部切口立体图。图5是图4的B部的截面示意图。
图4及图5所示的电池10’具备层叠型电极组11。
层叠型电极组11收纳在容器12内，容器12由在两片树脂薄膜间夹着金属层的层合薄膜构成。层叠型电极组11如图5所示，具有在正极13和负极15之间夹着隔膜14并将它们交替层叠的结构。正极13存在多片，各自具备正极集电体13a和担载在正极集电体13a的两面上的正极层13b。负极15存在多片，各自具备负极集电体15a和担载在负极集电体15a的两面上的负极层15b。各负极15的负极集电体15a的一边从负极15突出。突出的负极集电体15a与带状的负极端子16电连接。带状的负极端子16的前端从容器12引出到外部。此外，尽管没有图示，但正极13的正极集电体13a的位于与负极集电体15a的突出边相反一侧的边从正极13突出。这也尽管没有图示，但从正极13突出的正极集电体13a与图4所示的带状的正极端子17电连接。带状的正极端子17的前端位于与负极端子16相反一侧，从容器12的边引出到外部。
第2实施方式涉及的非水电解质电池由于包含第1实施方式涉及的电极作为正极，所以能够显示优异的速率特性。
(第3实施方式)
根据第3实施方式，提供一种电池包。该电池包包含第2实施方式涉及的非水电解质电池。
第3实施方式涉及的电池包可以具备1个非水电解质电池，也可以具备多个非水电解质电池。此外，在第3实施方式涉及的电池包具备多个非水电解质电池时，各单电池可通过以串联或并联方式电连接来进行配置，也可以以组合串联连接及并联连接的方式进行配置。
接着，参照附图对第3实施方式涉及的电池包的一个例子进行说明。
图6是第3实施方式涉及的一个例子的电池包的分解立体图。图7是表示图6所示的电池包的电路的方框图。
图6及图7所示的电池包20包含具有图2及图3所示的结构的多个扁平型电池10。
多个单电池10按照使延伸出到外部的负极端子6及正极端子7都朝着相同方向聚齐的方式层叠，用粘接胶带22捆扎，从而构成组电池23。这些单电池10如图7所示的那样相互以串联的方式电连接。
印制电路布线基板24与多个单电池10的负极端子6及正极端子7延伸出的侧面相对地配置。在印制电路布线基板24上搭载有图7所示的热敏电阻25、保护电路26及向外部设备通电用的端子27。另外，在印制电路布线基板24的与组电池23相对的面上，为了避免与组电池23的布线发生不必要的连接而安装有绝缘板(未图示)。
正极侧引线28与位于组电池23的最下层的单电池10的正极端子7连接，其前端插入至印制电路布线基板24的正极侧连接器29中而进行电连接。负极侧引线30与位于组电池23的最上层的单电池10的负极端子6连接，其前端插入至印制电路布线基板24的负极侧连接器31中而进行电连接。这些连接器29及31分别通过形成在印制电路布线基板24上的布线32及33而与保护电路26连接。
热敏电阻25检测各个单电池10的温度，并将其检测信号发送至保护电路26。保护电路26在规定条件下可以将保护电路26与向外部设备通电用的端子27之间的正(plus)侧布线34a及负(minus)侧布线34b切断。规定条件的一个例子是例如从热敏电阻25接收到单电池10的温度达到规定温度以上的信号时。此外，规定条件的另一例子是检测到单电池10的过充电、过放电、过电流等时。该过充电等的检测是对每个单电池10或单电池10整体进行。当检测每个单电池10时，可以检测电池电压，也可以检测正极电位或负极电位。为后者时，在各个单电池10中插入作为参比电极使用的锂电极。在图6及图7所示的电池包20中，在单电池10上分别连接用于电压检测的布线35，通过这些布线35将检测信号发送至保护电路26。
在除了正极端子7及负极端子6所突出的侧面以外的组电池23的三个侧面上，分别配置有由橡胶或树脂形成的保护片材36。
组电池23与各保护片材36及印制电路布线基板24一起被收纳于收纳容器37内。即，在收纳容器37的长边方向的两个内侧面和短边方向的内侧面分别配置保护片材36，在短边方向的相反侧的内侧面配置印制电路布线基板24。组电池23位于被保护片材36及印制电路布线基板24所围成的空间内。盖38安装于收纳容器37的上面。
另外，对于组电池23的固定，也可以使用热收缩带来代替粘接胶带22。此时，在组电池的两侧面配置保护片材，用热收缩管绕圈后，使热收缩管热收缩而将组电池捆扎。
图6及图7所示的电池包20具有串联连接多个单电池10的形态，但第3实施方式涉及的电池包为了增大电池容量，也可以并联连接多个单电池。或者，第3实施方式涉及的电池包也可以具备以组合串联连接和并联连接的方式连接的多个单电池。还可以将组装好的电池包再以串联或并联的方式连接。
此外，图6及图7所示的电池包20具备多个单电池10，但第3实施方式涉及的电池包也可以具备一个单电池。
此外，电池包的实施方式可以根据用途而适宜变更。本实施方式涉及的电池包适合用于取出大电流时要求循环特性优异的用途。具体地讲，可作为数码相机的电源使用，或作为例如两轮～四轮的混合动力电动汽车、两轮～四轮的电动汽车、及助力自行车的车载用电池使用。特别适合作为车载用电池使用。
第3实施方式涉及的电池包由于含有第2实施方式涉及的非水电解质电池，所以能够显示优异的速率特性。
(实施例)
以下对实施例进行说明，但只要不超出本发明的主旨，本发明就不限定于以下所揭示的实施例。
(实施例1)
在实施例1中，按以下的步骤制作与图1所示的电极5同样的电极。
作为电极活性物质，准备含铁的磷酸锰锂LiMn0.8Fe0.2PO4。准备的含铁的磷酸锰锂是由粒径为80nm的一次粒子造粒而成的平均粒径为15μm的二次粒子，进行了碳被覆。一次粒子的粒径从SEM观察中估计。二次粒子的平均粒径规定为对电极活性物质进行粒度分布测定，由此得到的粒度分布中的平均粒径(D50：累计50％的粒径)。将该活性物质、乙炔黑及聚偏氟乙烯(PVdF)以质量比达到90质量％：5质量％：5质量％的方式加入到N-甲基吡咯烷酮(NMP)中进行混炼，制作浆料。在将制作的浆料涂布在厚度15μm的铝箔集电体上后，进行干燥，接着用设定在温度80℃的辊，将载荷规定为1.5t/cm，进行加压。如此，制作电极层密度为2.05g/cm3的电极。
使用制作的电极，按照以下的步骤制作评价用电池。
在干燥氩气中，使按上述制作的电极和作为对电极的Li金属隔着作为隔膜的玻璃滤器(隔膜)相对，以不与电极和对电极的Li金属接触的方式作为参比电极插入锂金属。将这些构件装入三极式玻璃池中，将电极、对电极、参比电极分别与玻璃池的端子连接。接着，向玻璃池中注入电解液，使电解液充分含浸到隔膜和电极、对电极及参比电极中。在此状态下，将玻璃容器密闭，制作实施例1的评价用电池。
再者，作为注入到玻璃池中的电解液，使用通过在按体积比率1∶2混合碳酸亚乙酯(EC)和碳酸二乙酯(DEC)而形成的混合溶剂中，按1.0mol/L的浓度溶解作为电解质的LiPF6而制备的电解液。
(实施例2～5及比较例1～4)
除了按表1所示变更电极的制作条件以外，与实施例1同样地操作，分别制作实施例2～5及比较例1～4的评价用电池。
(实施例6～13及比较例5～7)
除了将活性物质变更为表1所示的物质，且按表1所示那样变更电极的制作条件以外，与实施例1同样地分别制作实施例6～13及比较例5～7的评价用电池。
[速率特性评价]
对按先前说明那样制作的实施例1～13及比较例1～7的评价用电池，在25℃环境中，以0.1C的充放电速率，将电压范围规定为2.0～4.3V，进行充放电试验。
此外，对实施例1～13及比较例1～7的评价用电池，在25℃环境中，以1C的充放电速率，将电压范围规定为2.0～4.3V，进行充放电试验。
以下表2中示出通过这些充放电试验而得到的各评价用电池的速率特性(1C/0.1C比率)。
[细孔径分布的测定]
从按先前说明那样制作的实施例1～13及比较例1～7的评价用电池中，按前面说明的步骤取出电极，按前面说明的步骤用水银压入法测定细孔径分布。细孔径分布的测定中，使用岛津AutoPore 9520型。
图8中示出实施例1的评价用电池的电极的细孔径分布。从图8得知，在实施例1的电极的细孔径分布中，在22nm具有最大峰，即频度最高的细孔径为22nm。
从得到的细孔径分布，分别得到了实施例1～13及比较例1～7的评价用电池的有关电极的细孔径分布中频度最高的细孔径、细孔比表面积及细孔体积。这些结果与实施例1～13及比较例1～7的评价用电池的电极5的密度一并示于下表2中。
由表1的结果得知：在有关电极的细孔径分布中频度最高的细孔径在10nm以上且50nm以下的范围内、且细孔比表面积在12m2/g以上且30m2/g以下的范围内的实施例1～5的评价用电池，与上述频度最高的细孔径及上述细孔比表面积在上述范围外的比较例1及2的评价用电池、上述细孔比表面积在上述范围外的比较例3的评价用电池、以及上述频度最高的细孔径在上述范围外的比较例4的评价用电池相比，速率特性优异。
此外，从实施例1～13的结果得知：只要是含有含铁的磷酸锰锂作为活性物质的电极，即使含有磷酸锰锂LiMn0.8Fe0.2PO4以外的活性物质，只要上述频度最高的细孔径及上述细孔比表面积在上述范围内，就能够显示优异的速率特性。
另一方面，从比较例5～7的结果得知：对于含有不含铁的磷酸锰锂作为活性物质的电极，即使上述频度最高的细孔径及上述细孔比表面积在上述范围内，也不能显示优异的速率特性。
以上说明的至少一个实施方式及实施例涉及的电极由于在含有含铁的磷酸锰锂的正极的细孔径分布中，频度最高的细孔径在10nm以上且50nm以下的范围内，电极层的细孔比表面积在12m2/g以上且30m2/g以下，因而能够实现速率特性优异的非水电解质电池。
对本发明的几个实施方式进行了说明，但这些实施方式是作为例子而提示出的，其意图并非限定发明的范围。这些新颖的实施方式能够以其它各种方式实施，在不脱离发明的主旨的范围内，可以进行各种省略、置换、变更。这些实施方式和其变形包含于发明的范围、主旨中，同时包含于权利要求书中记载的发明和其均等的范围内。
符号说明
10及10’ 电池，1及11 电极组，2及12 容器，3及13 负极，3a及13a 负极集电体，3b及13b 负极层，4及14 隔膜，5及15 电极(正极)，5a及15a 集电体(正极集电体)，5b及15b电极层(正极层)，6及16 负极端子，7及17 正极端子，20 电池包，22 粘接胶带，23 组电池，24 印制电路布线基板，25 热敏电阻，26 保护电路，27 通电用端子，28 正极侧引线，29 正极侧连接器，30 负极侧引线，31 负极侧连接器，32及33 布线，34a 正侧布线，34b 负侧布线，35 用于检测电压的布线，36 保护片材，37 收纳容器，38 盖。

Claims (7)

1.一种非水电解质电池用正极，其包含：
集电体；和
正极层，其为形成在所述集电体上的正极层，含有用LiMn1-x-yFexAyPO4表示的活性物质，式中，0<x≤0.3、0≤y≤0.1，A为选自Mg、Ca、Al、Ti、Zn及Zr中的至少1种，在用水银压入法得到的所述正极层的细孔径分布中频度最高的细孔径在10nm以上且50nm以下的范围内，所述正极层的细孔比表面积为12m2/g以上且30m2/g以下。
2.根据权利要求1所述的非水电解质电池用正极，其中，所述正极层的细孔体积在每1g所述正极层中为0.17mL以上且0.29mL以下。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解质电池用正极，其中，所述正极层的密度为2g/cm3以上且2.3g/cm3以下。
4.一种非水电解质电池，其具备：
含有负极活性物质的负极，
权利要求1～3中任一项所述的正极，和
非水电解质。
5.根据权利要求4所述的非水电解质电池，其中，所述负极活性物质的Li嵌入脱嵌电位为0.8V(vs.Li/Li+)以上。
6.根据权利要求4所述的非水电解质电池，其中，所述负极活性物质含有具有尖晶石结构的钛酸锂及单斜晶系β型钛复合氧化物中的至少一者。
7.一种电池包，其包含权利要求4～6中任一项所述的非水电解质电池。
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