KR101925982B1 - 파우치형 이차전지 및 그의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 상부 파우치와 하부 파우치 각각의 라미네이트 시트 가장자리의 금속층이 대면하여 비가열 방식으로 접합되어 실링부를 형성하는 파우치형 이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 금속층의 접합에 의해 파우치 외주면 실링부가 형성됨으로써 외부로부터의 수분 침투 가능성 및 전지에서 전해액 누액 가능성이 더 낮아지거나 방지될 수 있는 효과를 갖는다.

Description

파우치형 이차전지 및 그의 제조방법 {Pouch type secondary battery and method of making the same}
본 발명은 파우치형 이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 상부 파우치와 하부 파우치를 구성하는 라미네이트 시트 가장자리부의 금속층이 비가열 방식으로 대면 접합되어 실링부를 형성하는 파우치형 이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 이러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
리튬 이차전지는 그것의 외형에 따라 크게 원통형 전지, 각형 전지, 파우치형 전지 등으로 분류되며, 전해액의 형태에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 한다.
모바일 기기의 소형화에 대한 최근의 경향으로 인해, 두께가 얇은 각형 전지, 파우치형 전지에 대한 수요가 증가하고 있으며, 특히, 형태의 변형이 용이하고 제조비용이 저렴하며 중량이 작은 파우치형 전지에 대한 관심이 높은 실정이다.
일반적으로, 파우치형 전지는 내측 수지층, 금속층 및 외측 수지층을 포함하여 이루어진 파우치용 라미네이트 시트로부터 제조되어 전극조립체와 전해액이 수납되는 수납공간 및 그 주변에 실링되어 밀봉된 실링부를 포함하여 이루어진 전지를 말한다. 수납공간에 수납되는 전극조립체는 젤리-롤형(권취형) 전극조립체, 스택형(적층형) 전극조립체, 또는 복합형(스택/폴딩형) 전극조립체일 수 있다.
도 1은, 일반적인 파우치형 이차 전지의 구성을 개략적으로 나타낸 분해 사시도이다. 도 1을 참조하면, 파우치형 이차 전지는 전극 조립체(10) 및 파우치(20)를 기본 구조로 포함한다.
여기서, 전극 조립체(10)는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되어 양극과 음극 사이를 전기적으로 절연시키는 세퍼레이터 등으로 구성될 수 있으며, 상기 전극 조립체(10)에는 양극에서 연장되어 형성되는 양극 탭과 음극에서 연장되어 형성되는 음극 탭이 구비된다.
상기 양극 탭과 음극 탭 각각은 양극 리드(11) 및 음극 리드(12)와 저항 용접, 초음파 용접, 레이저 용접 등의 방법으로 접합될 수 있으며, 이러한 전극 리드는 파우치 외부로 노출되어 이차전지의 전극으로서 이차전지와 외부 적용 기기 등을 상호 전기적으로 연결하는 기능을 수행하게 된다.
상기 전극 조립체(10)는 전해질을 비롯한 전해액과 함께 이차전지용 파우치(20)에 투입된다.
상기 이차전지용 파우치(20)는 상부 케이스(21)와 하부 케이스(22)로 구분될 수 있고, 상기 전극 조립체(10)의 수납공간 위치에 따라 싱글 캡 또는 더블 캡 등으로 지칭되기도 한다. 또한, 이차전지용 파우치 중 수납공간 주변에서 실링되는 부분을 '실링부'로 지칭하며, 특히, 파우치 가장자리부 중 전극 탭 및/또는 전극 리드가 배치되는 가장자리부를 '테라스부'로 지칭한다.
이러한 이차전지용 파우치(20)는, 내부로 유입된 전해액과 전극 조립체(10)를 보호하고, 전지 셀의 전기 화학적 성질에 대한 보완 및 방열성 등을 제고하기 위하여 금속층이 개재된 라미네이트 시트로 구성될 수 있다. 상기 금속층의 외측에는, 전지 셀과 외부와의 절연성을 확보하기 위하여, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PolyEthylene Terephthalate, PET) 수지 또는 나일론(nylon) 수지 등의 절연물질로 코팅된 외측 수지층이 형성될 수 있다. 상부 케이스(21)의 하면과 하부 케이스(22)의 상면에는 상호 간의 접착을 위하여 무연신 폴리프로필렌(Casted PolyPropylene, CPP) 또는 폴리프로필렌(PolyPropylene, PP) 등을 포함하는 내측 수지층이 형성될 수 있다. 상기 내측 수지층은 상부 케이스(21)와 하부 케이스(22) 외주면의 접착뿐만 아니라 금속층과 파우치(20) 내부에 주입된 전해질 간의 도전을 방지하는 절연 역할도 한다.
도 2는 도 1의 A 부분과 B 부분에 대한 확대 단면도이다. 도 2를 참조하면, 상부 케이스(21)는 위로부터 외측 수지층(25), 금속층(24) 및 내측 수지층(23)의 순서로 소정의 층상 구조를 가지게 되며, 하부 케이스(22)는 위로부터 내측 수지층(23), 금속층(24) 및 외측 수지층(25)의 층상 구조로 이루어져 있다. 상부 케이스(21)와 하부 케이스(22)는 외주면에서 열융착되어 실링부를 형성할 수 있다. 실링부를 형성하는 방법으로, 도 3에 도시된 바와 같은 막대형(bar-type)의 실링툴(sealing tool)을 사용하여 상부 케이스(21)와 하부 케이스(22)의 실링될 부분을 열압착하는 방법이 알려져 있다.
도 4의 좌측에는, 실링 전의 상부 케이스의 라미네이트 시트(421)와 하부 케이스의 라미네이트 시트(422) 각각의 단면을 개략적으로 나타낸 도면이고, 도 4의 우측은 열 및/또는 압력을 가하면서 막대형 실링툴로 상부 케이스의 라미네이트 시트와 하부 케이스의 라미네이트 시트를 융착시킨 후의 라미네이트 시트 단면을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 4의 좌측에서, 상부 케이스의 라미네이트 시트(421)가 위에서부터 차례로 외측 수지층(425), 금속층(422), 내측 수지층(423)을 포함하여 이루어져있고, 하부 케이스의 라미네이트 시트(422)가 위에서부터 차례로 내측 수지층(423), 금속층(422), 외측 수지층(425)을 포함하여 이루어져 있다. 실링툴이 적용된 후에, 내측 수지층(423)이 대면 융착되어지고, 내측 수지층(423)을 중심으로 금속층(424), 외측 수지층(425)이 적층되어 있다. 도 4의 좌측 도면과 우측 도면을 비교해보면, 실링툴이 적용된 후에, 파우치용 라미네이트 시트의 두께가 전반적으로 얇아지지만, 외측 수지층(25), 금속층(24) 및 내측 수지층(23)은 여전히 층상 구조를 유지하고 있다.
한편, 이차전지용 파우치를 구성하는 내측 수지층의 단면은 실링이 이루어진 후에도 파우치 외부에 노출되게 된다. 내부 수지층이 고분자 수지 소재로 주로 이루어지기 때문에, 상부 케이스와 하부 케이스의 융착에도 불구하고, 내부 수지층 단면을 통해 수분의 침투가 용이하게 발생할 수 있고 전해액 누액 가능성이 존재한다. 이러한 수분 침투 용이성 및 전해액 누액 가능성은 전지의 장기간 사용시 전지의 수명 및 안정성을 저해하는 요인으로 작용한다.
따라서, 수분 침투를 억제할 수 있고 전해액 누액을 방지할 수 있는 이차전지용 파우치에 대한 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 일 목적은 이차전지용 파우치의 내수분성 및 내구성을 크게 향상시킬 수 있는 특정한 구조의 실링부를 갖는 이차전지용 파우치 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 파우치 라미네이트 필름을 손상시키지 않으면서 상기 실링부의 밀봉성을 향상시키는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 외측 수지층, 금속층 및 내측 수지층을 포함하는 라미네이트 시트로 형성된 상부 파우치 및 하부 파우치를 포함하는 이차전지용 파우치에 있어서, 상부 파우치와 하부 파우치 각각의 라미네이트 시트 중 금속층이 비가열 방식으로 대면 접합되어 실링부를 형성하는 이차전지용 파우치가 제공된다. 이 때, 상기 실링부에 테라스부는 포함되지 않는다.
상기 금속층은 알루미늄으로 형성될 수 있다.
상기 파우치 실링부의 두께는 바깥쪽으로 갈수록 얇아질 수 있다.
상기 금속층에 의해 접합된 상부 파우치와 하부 파우치 안쪽은 내측 수지층에 의해 둘러싸여 있을 수 있다.
본 발명의 다른 양태에 따르면, 전술한 이차전지용 파우치에, 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하여 이루어진 전극조립체 및 전해액이 수납되어 있는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지가 제공된다.
상기 파우치형 이차전지는 리튬이차전지일 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태에 따르면, 외측 수지층, 금속층 및 내측 수지층을 포함하는 라미네이트 시트로 각각 형성된 상부 파우치와 하부 파우치를 준비하는 단계;전극조립체 및 전해액을 파우치내에 수납하는 단계; 및 파우치 가장자리부에서 라미네이트 시트 금속층을 비가열 방식으로 대면 접합하는 단계;를 포함하는 이차전지용 파우치를 제조하는 방법이 제공된다.
테라스부를 제외한 파우치 가장자리부에서, 라미네이트 시트를 구성하는 금속층은 내측 수지층보다 더 외부로 연장되어 있을 수 있다.
상기 금속층의 접합을 수행하기 이전에, 상부 파우치와 하부 파우치에서 실링될 부분을 막대형 바아의 실링툴에 의해 융착할 수 있다.
상기 접합은 마찰교반용접, 냉간 압접과 같은 고상 용접에 의해 수행될 수 있다.
상기 실링툴은, 파우치 실링부 바깥쪽으로 갈수록 보다 얇은 두께가 형성되도록 하는 실링툴일 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지용 파우치는 상부 파우치와 하부 파우치 각각의 금속층이 비가열 방식으로 접합되므로 라미네이트 시트의 손상없이 파우치 실링부를 형성할 수 있고 외부로부터의 수분 침투 가능성 및 전지의 전해액 누액 가능성이 더 낮아지거나 방지될 수 있는 효과가 있다.
그 결과, 전지의 수명이 연장되고 전지 안전성이 향상되는 효과를 갖게 된다.
도 1은 종래의 파우치형 이차전지를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 도 1의 이차전지용 파우치를 구성하는 라미네이트 시트의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 실링툴을 이용하여 상부 파우치와 하부 파우치에서 실링될 부분을 융착시키는 종래 양태를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 4는 상부 파우치의 라미네이트 시트와 하부 파우치의 라미네이트 시트의 융착 전후의 일반적인 양태를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 5는 본 발명의 일 양태에 따르는 상부 파우치의 라미네이트 시트와 하부 파우치의 라미네이트 시트를, 이에 적용가능한 실링툴과 함께 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 양태에 따르는 상부 파우치의 라미네이트 시트와 하부 파우치의 라미네이트 시트를, 이에 적용가능한 실링툴과 함께 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 7은 본 발명의 일 양태에 따르는 이차전지용 파우치 실링부의 단면을 개략적으로 나타낸 도면이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 외측 수지층, 금속층 및 내측 수지층을 포함하는 라미네이트 시트로 형성된 상부 파우치 및 하부 파우치를 포함하는 이차전지용 파우치에서, 파우치 외주면 실링부를 형성하기 위해 상부 파우치와 하부 파우치 각각을 구성하는 라미네이트의 금속층이 비가열 방식으로 대면 접합되고, 상기 실링부에는 내측 수지층이 존재하지 않는데다가 실링툴이 적용되기 때문에 실링부 바깥쪽으로 갈수록 얇은 두께를 갖게 된다. 상기 상부 파우치와 하부 파우치는 각각 분리된 형태이거나 혹은 일면이 연결된 형태일 수 있다.
도 7을 참조하여 본 발명의 일 양태에 따르는 이차전지용 파우치를 설명하면, 파우치 실링부의 두께가 바깥쪽으로 갈수록 얇아짐을 확인할 수 있다. 또한, 파우치 실링부 단면은 금속층 또는 금속층과 외측 수지층으로 구성되어, 내측 수지층(723)은 접합된 금속층 안쪽에 존재하여, 외부로 노출되지 않는다. 따라서, 외부 수분이 내측 수지층(723) 단면을 통해 전지내로 침투하는 현상이 방지될 수 있고, 또한, 전해액이 내측 수지층(723)을 통해 외부로 누수되는 현상 역시 방지될 수 있다. 한편, 라미네이트 필름의 금속층이 전해액에 접하게 되므로, 접합된 금속층의 밀봉성을 더 확보하는 것이 바람직하다.
본 발명에서 금속층으로 사용될 수 있는 금속은 파우치 외장재의 기계적 강도를 확보하고, 이차전지 외부의 가스와 수분 등이 이차전지 내부로 유입되는 것을 방지할 수 있는, 당업계에서 사용될 수 있는 금속이라면 특별히 제한되지 않는다. 상기 금속의 비제한적인 예로 알루미늄을 들 수 있다. 알루미늄의 경우, 소정 수준 이상의 기계적 강도를 확보할 수 있으면서도 무게가 가볍고 전극 조립체와 전해액에 의한 전기 화학적 성질에 대한 보완 및 방열성 등을 제고하는데 유리하다. 다만, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 알루미늄 이외에도 다양한 재질이 금속층으로 이용될 수 있다. 금속층의 두께는 특별히 제한되는 것은 아니나, 용접 가공성 및 수분 침투억제능을 고려할 때 20 내지 100 ㎛일 수 있다.
외측 수지층은 전기적 절연성을 갖는 재질로 구성되며, 금속층의 외측에 구비되어 외부 물질로부터 전극조립체를 보호하는 한편, 전극 조립체와 금속층을 외부와 전기적으로 절연시킬 수 있어야 한다.
외측 수지층으로 사용될 수 있는 재질의 비제한적인 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 연신 나일론(Oriented Nylon). 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트, 테프론, 및 유리섬유로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 물질로 이루어질 수 있다. 또한, 외측 수지층은 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 갖거나, 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어 형성된 복합막 구조를 가질 수 있다.
내측 수지층은 금속층 내측에 형성되어 금속층과 전극 조립체 또는 금속층과 전해액이 전기적으로 절연될 수 있도록 한다.
내측 수지층을 구성할 수 있는 물질의 비제한적인 예로 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 무연신 폴리프로필렌(CPP: Casted polypropylene), 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트, 테프론, 및 유리섬유로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 들 수 있다. 내측 수지층은 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 갖거나, 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어져 형성된 복합막 구조를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 파우치 실링부를 형성하는 방법의 일 양태가 도 5에 도시되어 있다. 도 5에서, 상부 파우치와 하부 파우치 각각의 라미네이트 시트는 내측 수지층(523), 금속층(524) 및 외측 수지층(525)을 포함하여 이루어지며, 금속층(524)은 내측 수지층보다 더 길게 외부로 연장되게 형성되어 있다. 금속층간 접합이 확보될 수 있다면, 내측 수지층보다 더 길게 외부로 연장되는 금속층 길이는 특별히 제한되지 않는다. 다만, 파우치 테라스부에서는 안전성 확보를 위해 금속층과 내측 수지층이 동일한 단부에서 종결되도록 하는 것이 바람직할 수 있다. 상기 라미네이트 시트는, 필요에 따라, 도 5에 도시된 바와 같은 막대형 실링툴에 의해 융착될 수 있다. 상기 실링툴은 예컨대, 25 내지 500 ℃의 온도 또는 1.0 MPa 이하의 압력, 또는 상기 온도 범위와 압력 범위에서 적용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 예컨대, 실온에서 가열 공정없이 압력만으로 융착될 수 있다.
본 발명에 따른 파우치 실링부를 형성하는 방법의 다른 양태가 도 6에 도시되어 있다. 도 6에서, 상부 파우치와 하부 파우치 각각의 라미네이트 시트는 내측 수지층(623), 금속층(624) 및 외측 수지층(625)을 포함하여 이루어지며, 금속층과 내측 수지층이 동일한 단부에서 종결되어 있다. 이 때, 내측 수지층이 접합되는 구조에서는 비가열 방식의 접합이 적용되기 곤란하므로, 본 발명에서는 실링툴 등에 의해 내측 수지층이 실링부의 안쪽으로 밀려들어오도록 함으로써 상부 파우치와 하부 파우치 각각의 금속층간에 접합이 이루어지도록 한다. 이를 위해, 파우치 실링부 바깥쪽으로 갈수록 보다 얇은 두께의 실링부가 형성되도록 하는 실링툴이 적용될 수 있으며, 예컨대, 파우치 실링부 바깥쪽으로 갈수록 가압이 보다 많이 이루어지도록 하는, 도 6에 개시된 바와 같은 형태의 실링툴이 적용될 수 있다. 상기 실링툴은, 전술한 바와 같이, 예컨대, 25 내지 500 ℃의 온도 또는 1.0 MPa 이하의 압력 또는 상기 온도 범위와 압력 범위에서 적용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이어서, 상부 파우치와 하부 파우치 가장자리부는 라미네이트 시트의 금속층을 비가열 방식으로 접합시키는 방법에 의해 압접된다. 본원 명세서에서 '비가열 방식으로 접합'이라 함은 상온에서 재료들을 서로 강하게 압축하여 국부적인 압접을 유도하는 접합을 의미하는 것으로, 바람직하게는 냉간 압접, 마찰교반용접과 같은 고상 용접 방법을 들 수 있다. 이는, 저항 용접이나 초음파 용접과 같은 방법으로 금속층을 접합하는 경우에는 용접부에 결함에 발생할 가능성이 매우 크며, 외부 충격의 진동으로 인하여 용접부가 탈락될 수 있기 때문이다. 이에 반해, 냉간 압접, 마찰교반용접과 같은 방식으로 접합되는 경우에는 금속층이 안정되게 접합할 수 있다. 특히, 마찰교반용접은 타용접에 비하여 열원, 용접봉, 용가제 등이 불필요하므로 용접 과정에서 유해광선이나 유해물질이 배출되지 않는 친환경적인 용접이다. 또한, 동적 재결합이 일어나므로 용융 접합에서 발생할 수 있는 응고 균열이 방지될 수 있고 변형이 거의 없어서 기계적인 성질이 우수한 장점이 있다.
상기 라미네이트 시트로 형성된 이차전지용 파우치 내부에는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하여 이루어진 전극조립체 및 전해질이 수납될 수 있다.
상기 양극은 양극활물질 및 양극 집전체를 포함하여 이루어지고, 음극은 음극활물질 및 음극집전체를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 양극은 양극집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조될 수 있으며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4(여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2(여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x =0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - xMxO2(여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더로서 고분자량 폴리아크릴로니트릴-아크릴산 공중합체를 이용할 수 있으나, 이것만으로 한정되는 것은 아니다. 다른 예로는, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리비닐알콜, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것으로서, 양극 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 중량% 내지 50 중량%로 첨가될 수 있다. 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화 아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 전도성 고분자 등이 사용될 수 있다. 상기 양극은 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 충진제를 포함할 수 있다.
상기 충진제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않는 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올레핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극활물질, 바인더 및 도전재를 포함하는 혼합물을 집전체에 도포한 후 용제를 건조시켜 얻을 수 있다.
상기 음극 활물질로는 천연 흑연, 인조 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 플러렌, 활성탄 등의 탄소 및 흑연재료; 리튬과 합금이 가능한 Al, Si, Sn, Ag, Bi, Mg, Zn, In, Ge, Pb, Pd, Pt, Ti 등의 금속 및 이러한 원소를 포함하는 화합물; 금속 및 그 화합물과 탄소 및 흑연재료의 복화합물; 리튬 함유 질화물 등을 들 수 있다.
음극 활물질의 도전성을 향상시키기 위한 성분으로서 도전재 및/또는 충진제를 더 포함할 수 있다. 상기 도전재 및 충진제는 앞서 양극과 관련하여 설명된 내용과 동일하다.
상기 음극집전체는 통상적으로 약 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어질 수 있다. 이러한 음극집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
세퍼레이터는 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 세퍼레이터의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 세퍼레이터로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용될 수 있다. 전해질로서 폴리머 등의 고체전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 세퍼레이터를 겸할 수도 있다.
상기 세퍼레이터는 중량평균분자량 1,000 ~ 20,000 범위 이내인 것이 바람직하다. 상기 분자량 범위 이외에서는 적절한 인장강도 및 연신율의 확보가 어려울 수 있다.
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지는 양극, 음극 및 세퍼레이터 이외에 통상적으로 리튬염 함유 비수계 전해질을 더 포함할 수 있다.
상기 리튬염 함유 비수계 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있다.
비수 전해질로는 비수 전해액, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용될 수 있다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 다이메틸 카보네이트, 다이에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-다이메톡시 에탄, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 다이메틸설폭사이드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 다이메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-다이메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 프로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양성자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명에 따른 이차전지는 바람직하게는 리튬 이차전지일 수 있으며, 특히, 리튬 함유 전해액이 겔의 형태로 전극조립체에 함침되어 있는, 이른바, 리튬이온 폴리머 전지에 바람직하게 적용될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 전지는 모바일 디바이스의 소형 전지팩뿐만 아니라, 고출력 대용량의 중대형 전지팩에 단위전지로서 바람직하게 사용될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 전지팩을 전원으로 포함하는 디바이스를 제공할 수 있으며, 구체적으로 모바일 전자기기일 수 있다.
또한, 본 발명의 전지팩은 장착 효율성, 구조적 안전성 등을 고려할 때, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장장치로 사용될 수 있다.
이상에서 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

Claims (12)

  1. 외측 수지층, 금속층 및 내측 수지층을 포함하는 라미네이트 시트로 각각 형성된 상부 파우치와 하부 파우치를 준비하는 단계;
    전극조립체 및 전해액을 파우치 내에 수납하는 단계; 및
    파우치 가장자리부에서 라미네이트 시트 금속층을 비가열 방식으로 대면 접합하여 실링부를 형성하는 단계;를 포함하고,
    상기 상부 파우치와 하부 파우치를 준비하는 단계는, 상기 금속층과 상기 내측 수지층이 동일 단부에서 종결되는 구조를 갖는 상부 파우치 및 하부 파우치를 준비하는 단계이고,
    상기 실링부를 형성하는 단계는, 상기 실링부의 두께가 바깥쪽으로 갈수록 점진적으로 얇아질 수 있도록 하기 위해, 상기 실링부 바깥쪽으로 갈수록 가압이 점진적으로 더 많이 이루어지도록 하는 형상을 갖는 실링툴에 의해 이루어지는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 금속층이 알루미늄으로 형성된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 금속층에 의해 접합된 상부 파우치와 하부 파우치 안쪽이 내측 수지층에 의해 둘러싸여 있는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 전극조립체는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 이차전지는 리튬이차전지인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 제1항에 있어서,
    상기 접합이 마찰교반용접 또는 냉간 압접에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  11. 삭제
  12. 제1항에 있어서,
    상기 실링툴은 25 내지 500 ℃의 온도, 1.0 MPa 이하의 압력 또는 상기 온도 범위와 압력 범위에서 적용되는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
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