KR101467630B1 - 캔-파우치 혼합형 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 캔-파우치 혼합형 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전극조립체 및 상기 전극조립체를 수용하는 외장재를 포함하는 이차전지에 있어서, 상기 외장재는 전극조립체가 수용되는 수용 부분을 형성하는 캔형 제1 외장재와, 상기 제1 외장재를 덮는 상부 부분을 형성하는 파우치형 제2 외장재를 포함하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지에 관한 것이다.

Description

캔-파우치 혼합형 이차전지{CAN-POUCH COMBINED TYPE SECONDARY BATTERY}
본 발명은 캔-파우치 혼합형 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전극조립체 및 상기 전극조립체를 수용하는 외장재를 포함하는 이차전지에 있어서, 상기 외장재는 전극조립체가 수용되는 공간 부분을 형성하는 캔형 외장재와, 상기 외장재를 덮는 상부 부분을 형성하는 파우치형 외장재를 포함하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지에 관한 것이다.
최근 전자 장비의 소형화 및 경량화가 실현되고 휴대용 전자 기기의 사용이 일반화됨에 따라, 이들의 전력원으로 사용되는 고에너지 밀도를 갖는 이차전지에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다.
이차전지로는 니켈-카드뮴 전지, 니켈-메탈 하이드라이드 전지, 니켈-수소 전지, 리튬이차전지 등을 들 수 있다. 이 중 리튬 이차전지는 기존의 납축전지와, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-수소 전지, 니켈-아연전지 등 다른 이차전지와 비교하여 단위 중량 당 에너지 밀도가 높고, 급속 충전이 가능하여 그 적용 범위가 늘어나고 있다.
상기 리튬 이차전지는 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 음극 및 양극으로 구비하고, 상기 양극과 음극 사이에 전해액을 충전시켜 제조한다. 또한, 리튬 이차전지는 리튬 이온이 상기 양극 및 음극에서 삽입 및 탈리될 때의 산화, 환원 반응에 의해 전기적 에너지를 생성한다. 리튬 이차전지는 기존의 알칼리 수용액을 사용하는 전지보다 2배 이상의 높은 방전 전압을 나타낸다.
리튬 이차전지는 전해액 종류에 따라 액체 전해액을 사용하는 리튬 이온전지와 고분자 고체 전해액을 사용하는 리튬 이온 폴리머 전지로 구분할 수 있다. 그리고 리튬 이온 폴리머 전지는 고분자 고체 전해액의 종류에 따라 전해액이 전혀 함유되지 않은 완전 고체형 리튬 이온 폴리머 전지와 전해액을 함유하는 겔형 고분자 전해액을 사용하는 리튬 이온 폴리머 전지로 나눌 수 있다.
상기 액체 전해액을 사용하는 리튬 이온전지의 경우 대개 원통이나 각형의 금속 캔 용기를 용접 밀봉시켜 사용한다. 각형 리튬 이차전지의 경우 전극조립체를 외부 충격으로부터 보호하는데 유리하며 주액 공정이 쉽다는 장점이 있다. 하지만, 형태가 고정되어 부피를 줄이는데 어려움이 있기 때문에, 이를 전원으로 사용하는 전기 제품의 경우 디자인이 한정된다는 단점이 있다. 또한, 안전성 측면에서 기체 또는 액체를 내보내는 효과(vent)가 원활하지 못해 인해 내부 열 및 가스가 축적되어 폭발의 위험성이 크며, 내부의 열을 효과적으로 방출하지 못하여 과열로 인한 셀 퇴화를 유발하는 시간이 짧다는 단점이 있다.
이러한 단점을 개선하기 위하여 최근에는 두 전극과 세퍼레이터, 전해액을 필름으로 만든 파우치에 넣고 밀봉하여 사용하는 파우치형 리튬 이차전지가 개발되었다. 파우치형 리튬 이차전지는 양극, 음극 및 세퍼레이터가 적층 권취되어 있는 전극조립체와 상기 조립체를 수용하는 파우치 외장재로 이루어져 있다. 상기 파우치 외장재는 전극조립체를 수용하기 위한 수용부가 형성된 하부 시트와 이를 덮는 상부 시트로 구분되어 있으며, 상기 상부 시트와 하부 시트는 상호 열융착으로 용접하여 제조된다(특허문헌 1 및 2 참조).
이러한 파우치형 리튬 이차전지의 경우, 경량의, 얇은 두께의 셀 제작에 특히 적합하고, 형태 및 크기에 제약이 없으며, 열융착을 통한 조립이 쉽고, 이상거동 발생 시 기체나 액체를 내보내는 효과가 용이하여 안전성이 높다는 장점이 있다.
하지만, 파우치형 리튬 이차전지의 외장재는 각형과 달리 연질의 파우치를 용기로 사용하기 때문에, 물리적, 기계적 강도가 약하고 밀봉의 신뢰성이 낮다는 단점이 있다. 따라서, 파우치 형성 시 발생하는 형성되는 외장재 두께의 한계, 파우치 내부의 폴리프로필렌필름 층 파괴 등에 의한 절연 불량 등이 유발된다. 또한, 접착면에 약화로 내부로 수분 침투가 쉽고, 침투된 수분은 LiPF6의 음이온과 반응하여 HF를 생성하기 때문에 음극 활물질의 퇴화를 가져온다. 이에 파우치형 리튬 이차전지는 주로 전해액을 사용하는 리튬 이온 이차전지보다 누액의 문제가 낮은 겔형 또는 고체형 리튬 이온 폴리머 전지에만 사용될 수 있다.
한국 공개특허 공보 제2009-0038117호 한국 공개특허 공보 제2010-0097820호
본 발명은 새로운 이차전지의 포장법 제공한다. 구체적으로 본 발명은 캔-파우치 혼합형 외장재를 혼합하여 적용함으로써, 종래 캔형 이차전지의 장점 및 파우치형 이차전지의 장점을 극대화함과 동시에 내부 열을 효과적으로 방출하며, 물리적 충격에 강한 이차전지를 제공한다.
본 발명은 전극조립체 및 상기 전극조립체를 수용하는 외장재를 포함하는 이차전지에 있어서, 상기 외장재는 전극조립체가 수용되는 수용 부분을 형성하는 캔형 제1 외장재와, 상기 제1 외장재를 덮는 상부 부분을 형성하는 파우치형 제2 외장재를 포함하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 캔형 제1 외장재를 성형하는 단계;
파우치형 제2 외장재를 성형하는 단계;
전극조립체를 제조하는 단계;
상기 캔형 제1 외장재 내부에 상기 전극조립체를 장착하는 단계; 및
상기 전극조립체가 장착된 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞댄 후, 열융착을 실시하여 상기 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 접합하는 단계를 포함하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 두 개의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제2 외장재를 서로 접합함으로써, 제1 외장재가 각각 외부에 구비되고, 제2 외장재가 모두 내부에 구비된 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 캔형 제1 외장재를 성형하는 단계;
파우치형 제2 외장재를 성형하는 단계;
전극조립체를 제조하는 단계;
상기 캔형 제1 외장재 내부에 상기 전극조립체를 장착하는 단계;
상기 전극조립체가 장착된 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞댄 후, 1차 열융착을 실시하여 상기 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부가 접합된 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 형성하는 단계; 및
두 개의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 파우치형 제2 외장재면을 서로 맞댄 후, 2차 열융착을 실시하는 단계를 포함하는 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 형성하는 방법을 제공한다.
종래 고온 보관 시 기체를 내보내는 효과가 원활하지 못한 캔 형 이차전지나, 물리적 기계적 강도가 약한 파우치형 이차전지의 문제점을 개선하기 위하여, 전극조립체가 수용되는 외장재의 일면을 캔형 외장재로 형성하고, 타면을 파우치형 외장재로 형성함으로써, 외부의 충격으로부터 저항력을 높을 뿐만 아니라, 기체 또는 액체의 외부로의 발산 효과가 보다 개선되어, 우수한 안전성을 유지할 수 있는 새로운 포장 형태의 이차전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 측면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 평면도 및 측면도이다.
도 3은 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지의 측면도이다.
이하 본 발명의 바람직한 구현예를 상세히 설명한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시예에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 구현예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
(1) 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지
본 발명은 전극조립체(23) 및 상기 전극조립체(23)를 수용하는 외장재로 이루어진 이차전지에 있어서, 상기 외장재는 전극조립체가 수용되는 수용 부분을 형성하는 캔형 제1 외장재(21)와, 상기 제1 외장재를 덮는 상부 부분을 형성하는 파우치형 제2 외장재(25)를 포함하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지를 제공한다(도 1 참조).
본 발명에 있어서, 상기 캔형 제1 외장재는 전극조립체를 완전히 고정할 수 있도록 전성 및 연성이 높고 가공성이 뛰어난 고강도 알루미늄으로 형성될 수 있다. 구체적으로, 상기 캔형 제1 외장재는 금형 내에 알루미늄 원료를 삽입한 후, 사출하는 인서트 사출 방식에 의해 형성될 수 있다.
또한, 캔형 제1 외장재(10)는 전극조립체(13)의 탭이 위치하는 부분(19)과 위치하지 않는 부분(17)의 두께가 상이하도록 형성할 수 있다(도 2 참조).
본 발명에 있어서, 상기 파우치형 제2 외장재는 열융착층/금속층/외부층이 순차적으로 적층된 라미네이트 구조로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 상기 열융착층은 예들 들어 미연신 폴리프로필렌 필름(casted polypropylene), 염화 폴리프로필렌, 산 변성 폴리프로필렌(acid modified polypropylene), 폴리에틸렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체 및 폴리프로필렌 아크릴산의 공중합체로 형성할 수 있다.
상기 금속층은 표면 처리된 알루미늄 금속, 또는 스테인레스 또는 니켈 도금한 철을 이용하여 형성할 수 있으며, 상기 외부층은 나일론 또는 폴리에틸렌 테레프탈레이트 필름으로 형성할 수 있다.
또한, 본 발명에서는
캔형 제1 외장재를 성형하는 단계;
파우치형 제2 외장재를 성형하는 단계;
전극조립체를 제조하는 단계;
상기 캔형 제1 외장재 내부에 상기 전극조립체를 장착하는 단계; 및
상기 전극조립체가 장착된 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞댄 후, 열융착을 실시하여 상기 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 접합하는 단계를 포함하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법을 제공한다.
상기 캔형 제1 외장재를 성형하는 단계는 금형 내에 원료를 삽입한 후, 사출하는 인서트 사출 방식에 의해 수행될 수 있다.
상기 본 발명의 방법에 있어서, 상기 캔형 제1 외장재와 파우치형 제2 외장재를 열융착하기 전에, 상기 캔형 제1 외장재의 실링부 표면을 크롬화 처리하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 크롬화 처리 공정은 중대형 파우치 제작 시에 전해액에 대한 내성을 강하게 하기 위하여 알루미늄 금속에 행해지는 통상적인 금속 표면 처리 방법으로서, 크롬염을 포함하는 용액을 이용하여 수행할 수 있다.
본 발명에서 캔형 제1 외장재의 실링부 표면을 크롬화 처리하는 경우, 이차전지에 대해 열을 100∼200℃로 가했을 때 파우치형 제2 외장재인 열융착층과의 접착성이 더욱 강해진다.
또한, 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부는 캔형 제1 외장재의 실링부와 면적 및/또는 폭이 거의 동일하게 형성되거나, 또는 상기 캔형 제1 외장재의 실링부보다 더 넓거나 길게 형성될 수 있다.
또한, 본 발명의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 외장재는 캔형 제1 외장재의 실링부와 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞대어 열융착하여 형성할 수도 있고, 또는 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부 말단으로 제1 외장재의 실링부 말단을 밀봉하여 형성할 수도 있다. 이때, 상기 밀봉 시에 남은 제2 외장재 실링부로 밀봉된 셀을 감아서 기계적으로 약한 부분을 추가로 보완할 수도 있다.
이때, 상기 캔형 제1 외장재 및 파우치형 제2 외장재의 열융착 공정은 통상적인 열융착 공정에 의해 수행될 수 있으며, 구체적으로 공지의 실링기를 사용하여 약 0.1∼0.5MPa 압력하에서 약 1500∼2000℃ 정도의 열을 1∼5초간 인가함으로써 제2 외장재의 열융착층(폴리프로필렌 필름)을 녹여 제1 외장재의 금속층과 접합한다.
(2) 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지
또한, 본 발명에서는 두 개의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제2 외장재를 서로 접합함으로써, 제1 외장재가 각각 외부에 구비되고, 제2 외장재가 모두 내부에 구비된 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 제공한다.
구체적으로, 본 발명의 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지는 2개의 파우치형 제2 외장재(35)가 내부 분리막으로 구비되고, 2개의 캔형 제1 외장재(31)가 외부 포장재로 구비되며, 상기 파우치형 상부 외장재를 중심축으로 전극조립체(33)와 캔형 제1 외장재(31)가 서로 대칭 형상으로 구비된다(도 3 참조).
또한, 본 발명에서는
캔형 제1 외장재를 성형하는 단계;
파우치형 제2 외장재를 성형하는 단계;
전극조립체를 제조하는 단계;
상기 캔형 제1 외장재 내부에 상기 전극조립체를 장착하는 단계;
상기 전극조립체가 장착된 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞댄 후, 1차 열융착을 실시하여 상기 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부가 접합된 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 형성하는 단계; 및
두 개의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 파우치형 제2 외장재 실링부를 서로 맞댄 후, 2차 열융착을 실시하는 단계를 포함하는 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 형성하는 방법을 제공한다.
상기 방법에 의해, 상기 각각의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 캔형 제1 외장재가 외부에 구비되고, 상기 각각의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 파우치형 제2 외장재가 내부에 구비된 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 형성할 수 있다.
상기 본 발명의 방법에 있어서, 상기 2차 열융착 공정은 상기 1차 열융착 공정과 동일한 조건 하에서 수행될 수 있으며, 구체적으로 실링기를 사용하여 약 0.1∼0.5MPa 압력하에서 약 1500∼2000℃ 정도의 열을 1∼5초간 인가함으로써 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제2 외장재의 열융착층과 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지의 열융착층을 접합한다.
또한, 본 발명에서는 상기 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 2 개 이상 직렬 또는 병렬로 연결하여 모듈에 장착하는 경우, 노출되는 면이 모두 캔형 외장재가 되게 함으로써 외부 물리적 충격에 보다 유리한다.
(3) 이차 전지의 구조
또한, 상기 본 발명의 제1 및 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지에 이용하는 전극조립체는 서로 대향하는 양극판과 음극판, 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함한다. 상기 전극조립체는 직사각형 또는 정사각형 형상으로 형성될 수 있으나, 여기서 상기 전극조립체의 형상을 한정하는 것은 아니다.
상기 양극판 및 음극판은 양극집전체 및 음극집전제의 적어도 한 면에 전극활물질, 바인더 수지, 도전재, 충진제 및 기타 첨가제 등을 포함하는 활물질 슬러리를 도포시켜 제조할 수 있다.
이때, 양극집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
본 발명의 양극 활물질의 구체적인 예를 들면, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4(여기서, x는 0∼0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2(여기서, M=Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x=0.01∼0.3임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 -xMxO2(여기서, M=Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x=0.01∼0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M=Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.　
상기 바인더는 활물질과 도전재의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 전극 합제 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다.　이러한 바인더의 예로는, 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 폴리머(EPDM), 술폰화-EPDM, 스티렌-부타디엔 고무, 불소 고무, 이들의 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 도전재는 전극 활물질의 도전성을 더욱 향상시키기 위한 성분으로서, 전극 합제 전체 중량을 기준으로 1 내지 20 중량%로 첨가될 수 있다.　이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 재료는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0=x=1), LixWO2(0=x=1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x=1; 1=y=3; 1=z=8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4 및 Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 세퍼레이터는 양극판과 음극판 사이에 개재되어 상기 양극판과 상기 음극판 사이에 발생할 수 있는 쇼트를 방지한다. 세퍼레이터는 통상적으로 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 등의 열가소성 수지로 형성되며, 그 표면은 다공막 구조로 되어 있다.
상기 본 발명과 같이 캔-파우치 혼합형 외장재에 상기 전극조립체를 수납한 다음, 여기에 전해액을 주입하여 최종 이차전지를 제조하게 된다.
전해액은 리튬염 함유 비수계 전해질로서, 비수 전해질과 리튬염으로 이루어져 있다.　 비수 전해질로는 비수전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 에틸메틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 1,2-디에톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 4-메틸-1,3-디옥센, 디에틸에테르, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiILiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, LiSCN, LiC(CF3SO2)3, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다.　 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명에 따른 전지는 모든 종류의 1차, 2차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 캐퍼시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 2차 전지 중 리튬 이차 전지가 바람직하며, 이의 구체적인 예로는 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등이 있다.
종래 중대형 파우치형 셀의 경우 파우치-파우치 실링이 외장재 전면에 적용되기 때문에 셀 퇴화로 인한 부피 팽창 시 상대적으로 실링이 약한 부위에서 기체 또는 액체를 내보내는 반응이 유발된다. 하지만, 이러한 반응은 인위적으로 조작할 수 없으므로 간헐적으로 이러한 효과가 원활히 일어나지 않아 전지가 폭발하는 경우가 있다. 이에 반하여, 본 발명의 캔-파우치 혼합형 이차전지의 경우, 열융착 방법으로 실링했을 때 파우치형 상부 외장재인 필름과 캔형 하부 외장재인 금속층의 물성 차이로 인하여 셀 퇴화로 인한 부피 팽창 시 종래 파우치형 셀의 실링부보다는 기체 또는 액체를 내보내는 효과가 원활하게 수행되기 때문에 안전성이 향상되는 장점이 있다. 특히, 캔-파우치 혼합형 이차전지 2개를 접합한 후 모듈에 장착하는 경우, 외부로 노출되는 면이 모두 캔형 외장재로 형성되기 때문에 물리적 충격에 보다 강한 효과를 얻을 수 있다.
이와 같이 본 발명의 캔-파우치형 외장재를 혼합하여 이차전지를 제조하는 경우 종래 캔형 이차전지의 장점 및 파우치형 이차전지의 장점을 부여함과 동시에 기체 또는 액체를 내보내는 효과뿐만 아니라, 물리적 충격에 보다 강한 장점을 얻을 수 있다. 또한, 캔형 외장재와 파우치형 외장재를 함께 사용함으로써, 노즐을 통해 이차전지의 주액 및 가스 제거(degas) 공정을 각형 이차전지와 마찬가지로 실시할 수 있어, 종래 파우치형 전지에 비하여 공정의 간편화와, 단순화를 가져올 수 있다.
10, 21, 31: 캔형 하부 외장재
13, 23, 33: 전극조립체
25, 35: 파우치형 상부 외장재
17: 탭이 위치하지 않는 부분
19: 탭이 위치하는 부분

Claims (13)

  1. 전극조립체 및 상기 전극조립체를 수용하는 외장재를 포함하는 이차전지에 있어서, 상기 외장재는 전극조립체가 수용되는 수용 부분을 형성하는 캔형 제1 외장재와, 상기 제1 외장재를 덮는 상부 부분을 형성하는 파우치형 제2 외장재를 포함하는 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 캔형 제1 외장재는 고강도 알루미늄인 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 파우치형 제2 외장재는 열융착층/금속층/외부층이 순차적으로 적층된 라미네이트 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 열융착층은 미연신 폴리프로필렌 필름(casted polypropylene), 염화 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체 및 폴리프로필렌 아크릴산의 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되고,
    상기 금속층은 스테인레스 또는 니켈 도금한 철이며,
    상기 외부층은 나일론 또는 폴리에틸렌 테레프탈레이트 필름인 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지.
  5. 캔형 제1 외장재를 성형하는 단계;
    파우치형 제2 외장재를 성형하는 단계;
    전극조립체를 제조하는 단계;
    상기 캔형 제1 외장재 내부에 상기 전극조립체를 장착하는 단계; 및
    상기 전극조립체가 장착된 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞댄 후, 열융착을 실시하여 상기 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 접합하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 방법은 캔형 제1 외장재와 파우치형 제2 외장재를 열융착하기 전에, 상기 캔형 제1 외장재의 실링부 표면을 크롬화 처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법.
  7. 청구항 5에 있어서,
    상기 캔형 제1 외장재를 성형하는 단계는 금형 내에 원료를 삽입한 후, 사출하는 인서트 사출 방식에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법.
  8. 청구항 5에 있어서
    상기 파우치형 제2 외장재의 실링부는 캔형 제1 외장재의 실링부와 면적 및 폭이 동일하게 형성되거나, 또는 상기 캔형 제1 외장재의 실링부보다 더 넓거나 길게 형성되는 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법.
  9. 청구항 5에 있어서
    상기 열융착 공정은 캔형 제1 외장재의 실링부와 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞대어 실시하거나, 또는 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부 말단으로 제1 외장재의 실링부 말단을 밀봉하여 형성하는 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법.
  10. 청구항 5에 있어서
    상기 열융착 공정은 실링기를 사용하여 0.1∼0.5MPa 압력하에서 1500∼2000℃ 정도의 열을 1∼5초간 인가하여 실시하는 것을 특징으로 하는 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제조 방법.
  11. 청구항 1에 기재된 두 개의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 제2 외장재를 서로 접합하여, 제1 외장재가 각각 외부에 구비되고, 제2 외장재가 모두 내부에 구비된 것을 특징으로 하는 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지.
  12. 캔형 제1 외장재를 성형하는 단계;
    파우치형 제2 외장재를 성형하는 단계;
    전극조립체를 제조하는 단계;
    상기 캔형 제1 외장재 내부에 상기 전극조립체를 장착하는 단계;
    상기 전극조립체가 장착된 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부를 서로 맞댄 후, 1차 열융착을 실시하여 상기 캔형 제1 외장재의 실링부와 상기 파우치형 제2 외장재의 실링부가 접합된 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 형성하는 단계; 및
    두 개의 제1 캔-파우치 혼합형 이차전지의 파우치형 제2 외장재면을 서로 맞댄 후, 2차 열융착을 실시하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 형성하는 방법.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 2차 열융착 공정은 실링기를 사용하여 0.1∼0.5MPa 압력하에서 1500∼2000℃ 정도의 열을 1∼5초간 인가하여 실시하는 것을 특징으로 하는 제2 캔-파우치 혼합형 이차전지를 형성하는 방법.
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