KR102069211B1 - 리튬이차전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극 조립체; 상기 전극 조립체를 수납하는 전지 케이스; 상기 전지 케이스의 외측에 위치하는 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 표면층; 및 상기 전극 조립체와 연결되고, 상기 전지 케이스의 외부로 인출되는 리드 단자를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

Description

리튬이차전지 및 이의 제조방법{LITHIUM SECONDARY BATTERY AND METHOD FOR FABRICATING THE SAME}
본 발명은 리튬이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근 충·방전이 가능한 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한 이차전지는 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등의 동력원으로서도 주목받고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높다. 전극의 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온전지, 리튬이온폴리머전지 등과 같은 리튬이차전지에 대한 수요가 높다.
최근에는, 이러한 전극 조립체들을 알루미늄을 포함하는 라미네이트 시트의 파우치형 전지 케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가 낮은 제조비, 작은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 많은 관심을 모으고 있고, 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
하지만 이러한 파우치형 전지는 파우치형 전지 케이스에 포함된 알루미늄으로 인해 단락이 발생하는 문제점이 발생한다. 그리고, 파우치형 전지 케이스 내의 전해질이 리드 단자와 파우치형 전지 케이스의 경계면에서 열밀봉에도 불구하고 누액되는 경우가 종종 발생하는 문제가 있다.
JP 1994-124692 A
본 발명의 목적은 밀봉성이 우수한 리튬이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 절연성이 우수한 리튬이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 제조원가가 절감되고 제조방법도 단순한 리튬이차전지를 제공하는 것이다.
상술한 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 전극 조립체; 상기 전극 조립체를 수납하는 전지 케이스; 상기 전지 케이스의 외측에 위치하는 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 표면층; 및 상기 전극 조립체와 연결되고, 상기 전지 케이스의 외부로 인출되는 리드 단자를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 전극 조립체와 연결된 리드 단자가 외부로 인출되도록 상기 전극 조립체를 수납한 전지 케이스의 외측에 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 표면층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 리튬이차전지는 전지 케이스의 외측에 위치한 표면층으로 인해 밀봉성이 우수해져 전해액을 외부로 유출하지 않고 외부의 수분이 침투되지도 않는다.
본 발명의 리튬이차전지는 표면층으로 밀봉성이 우수해지므로, 알루미늄층을 포함한 다층 구조의 전지 케이스를 이용하지 않아도 된다. 따라서, 본 발명의 리튬이차전지는 절연성 물질로 이루어진 전지 케이스를 이용할 수 있고, 이로 인해 전지 케이스가 리드 단자에 직접 접촉되더라도 단락의 위험이 없어 절연성이 우수해진다.
본 발명의 리튬이차전지는 전지 케이스의 밀봉을 위하여 열융착이 아닌 딥코팅법을 이용하므로, 고가의 장비가 필요하지 않아 제조원가가 절감된다.
본 발명의 리튬이차전지는 전지 케이스가 전기가 통하지 않는 절연성 물질로 이루어진 단층 구조여도 무방하므로, 기존의 알루미늄층을 포함하는 다층 구조의 전지 케이스와는 달리 전지 케이스의 합지 과정이 필요하지 않다. 따라서 본 발명의 리튬이차전지의 제조방법은 기존의 리튬전지의 제조방법보다 단순하다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지의 평면도이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 다른 일실시예에 따른 리튬이차전지의 단면도이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위하여 보다 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지의 평면도, 도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지의 단면도를 나타낸다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지(100)에 포함되는 전극 조립체(110)는 양극(미도시), 음극(미도시) 및 상기 양극과 음극 사이에 위치하는 분리막(미도시)을 포함한다.
상기 양극은 양극 집전체와 상기 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 포함한다. 상기 혼합물은 충진제를 더 포함할 수 있다.
상기 양극 집전체는 본 발명의 리튬이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가진다. 상기 양극 집전체는 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 상기 양극 집전체의 구체적인 예로는 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄 등을 들 수 있다. 그리고 상기 스테인레스 스틸은 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것일 수 있다.
상기 양극 활물질의 구체적인 예로는 리튬 전이금속 산화물, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물; 1 또는 2 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4(x=0~0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2(M=Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, x=0.01~0.3)으로 표시되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2 - xO4로 표시되는 스피넬 구조의 리튬 망간 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3; 니켈코발트 망간산화물 등을 들 수 있다.
상기 도전재는 본 발명의 리튬이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진다. 상기 도전재의 구체적인 예로는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유, 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 또는 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등을 들 수 있다.
상기 바인더는 양극 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분이다. 상기 바인더의 구체적인 예로는 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재상 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM) 고무, 수소첨가 니트릴 부타디엔 고무(HNBR), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서, 본 발명의 리튬이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않는 섬유상 재료이다. 상기 충진제의 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올레핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질 등을 들 수 있다.
상기 음극은 음극 집전체와 상기 음극 집전체 상에 위치하는 음극 활물질을 포함한다. 상기 음극에는 도전재, 바인더, 충진제 등이 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 당해 전지의 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진다. 상기 음극 집전체의 구체적인 예로는 구리, 스테인렌스 스틸, 알루미늄, 알루미늄-카드뮴 합금, 니켈, 티탄, 소성탄소 등을 들 수 있다. 상기 구리 또는 스테인레스 스틸은 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것일 수 있다. 상기 음극 집전체는 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 이용될 수 있다.
상기 음극 활물질의 구체적인 예로는 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz(Me= Mn, Fe, Pb, Ge; Me'= Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, GeO, GeO2, Bi2O3, 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 들 수 있다,
상기 도전재, 바인더 및 충진제에 대한 설명은 양극에 이용되는 도전재, 바인더, 충진제와 동일하므로 생략한다.
상기 분리막은 상기 음극과 양극 사이의 단락을 방지하고 리튬 이온의 이동통로를 제공한다. 상기 분리막은 높은 이온 투과도, 기계적 강도를 가지는 절연성 박막이 사용될 수 있다. 상기 분리막의 구체적인 예로는 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀계 고분자막 또는 이들의 다중막, 미세다공성 필름, 직포 및 부직포 등을 들 수 있다. 후술할 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수 있다.
이어서, 본 발명의 일실시예에 포함되는 전지 케이스(120)는 상기 전극 조립체(110)를 수납한다. 상기 전지 케이스(120)는 파우치형 전지 케이스일 수 있다. 상기 전지 케이스(120)는 단층 구조와 다층 구조가 모두 가능하다.
상기 전지 케이스(120)가 단층 구조일 경우, 전기가 흐르지 않는 절연성 물질로 이루어져야 한다. 그 이유는 상기 전지 케이스(120)가 밀봉될 때, 후술할 리드 단자(140)와 직접 접촉하게 되므로 절연성 물질이어야만, 상기 전지 케이스(130)와 리드 단자(140) 사이에 별도의 절연 부재 없이도 단락이 일어나지 않고, 상기 전극 조립체(110)와 상기 전지 케이스(120)가 외부 충격 등으로 직접 접촉된다고 할지라도 단락이 일어나지 않기 때문이다. 상기 절연성 물질의 구체적인 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등을 들 수 있다. 상기 전지 케이스(120)가 단층 구조라면, 다층 구조일 때보다 제조 원가가 절감되고 합지 과정도 불필요하게 되므로 제조 방법이 단순화되는 이점이 있다.
그리고, 상기 전지 케이스(120)가 다층 구조일 경우, 알루미늄층, 상기 알루미늄층의 일면에 위치하는 외층과 상기 알루미늄층의 다른 일면에 위치하는 내층을 포함하는 다층 구조일 수 있다. 상기 외층과 내층을 이루는 물질은 서로 같거나 다를 수 있으나, 전기가 통하지 않는 절연성 물질일 수 있다. 상기 외층과 내층의 구체적인 예로는 폴리프로필렌(PP), 2축 연신 나이론(ONY), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트, 공중합 에스테르, 폴리카보네이트 등을 들 수 있다. 그리고 상기 알루미늄층과 상기 외층, 상기 알루미늄층과 상기 내층 사이에는 별도의 접착층이 더 포함될 수 있다.
이어서, 본 발명의 일실시예에 따르는 리튬이차전지(100)에 포함되는 표면층(130)은 상기 전지 케이스(120)의 외측 전면에 걸쳐 위치한다. 상기 표면층(130)은 엔지니어링 플라스틱을 포함함으로써, 상기 전지 케이스(120)의 외부로 전해액이 유출되는 것을 방지하고 외부의 수분이 상기 전지 케이스(12) 내로 침투되는 것을 막는 역할, 즉 상기 전지 케이스(120)를 밀봉하는 역할을 한다. 그리고 상기 표면층(130)이 일반적인 전지 케이스의 알루미늄층의 역할인 밀봉 역할을 대신 수행하는 것이므로, 표면층을 포함한 리튬이차전지의 전지 케이스는 알루미늄층을 포함하지 않아도 된다. 이에 따라 전지 케이스의 알루미늄층으로 야기되던 단락 문제를 해결할 수 있어, 리튬이차전지의 절연성이 우수해진다.
상기 전지 케이스(130)가 알루미늄층을 포함하지 않고, 절연성 물질로 이루어진 단층 구조라면, 상기 표면층(130)은 전지의 밀봉을 위하여 상기 전지 케이스(120)의 외측 전면에 걸쳐 위치할 수 있다. 상기 전지 케이스(130)가 알루미늄층을 포함한 다층 구조인 경우도 밀봉성을 보다 향상시키기 위하여 상기 표면층(130)이 상기 전지 케이스(120)의 외측 전면에 걸쳐 위치해도 무방하다. 나아가, 상기 표면층(130)은 상기 전지 케이스(130)의 구조와는 상관없이 후술할 리드 단자(140)를 제외한 전지 케이스(130)를 둘러싸는 구조로 위치할 수 있다.
상기 표면층(120)의 두께는 1~10㎛, 구체적으로는 2~7㎛, 보다 구체적으로는 3~5㎛일 수 있다. 상술한 두께를 만족해야만, 전해액의 유출 및 외부의 수분 침투를 방지할 수 있다.
상기 엔지니어링 플라스틱은 폴리아마드(PA), 폴리아세탈(POM), 폴리카보네이트(PC), 변성 폴리페닐렌에테르(PPE), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), GF-강화-폴리에틸렌테레프탈레이트(GF-PET), 초고분자량 폴리에틸렌(UHPE), 폴리술폰(PSF), 폴리에테르술폰(PES), 폴리페닐렌술파이드(PPS), 폴리알릴레이트(PAR), 폴리아미드이미드(PAI), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르에테르케폰(PEEK), 폴리이미드(PI), 액정 폴리에스테르(LCP), 폴리테트라플루오르에틸렌(PTFE), 폴리아미노비스마레이미드(PABM), 및 폴리비스아미드트리아졸(BT)로 이루어진 군에서 선택되는 1 종 또는 2종 이상일 수 있다. 구체적으로는 상기 엔지니어링 플라스틱은 폴리마이드이미드일 수 있다.
이어서, 본 발명의 리튬이온전지(100)는 전해질(미도시)을 포함할 수 있다. 상기 전해질은 리튬염 함유 비수 전해질일 수 있다. 상기 리튬염의 예로는 LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 저급지방족 카르본산 리튬, 4페닐붕산리튬, 이미드 등을 들 수 있다.
상기 비수 전해질은 당해 전지에 이용되는 것이라면 특별히 한정하지 않으나, 이의 구체적인 예로는 비수계 유기 용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등을 들 수 있다. 본 발명에서는 고분자 전해질인 유기 고체 전해질을 이용하는 것이 바람직하다. 상기 유기 고체 전해질의 구체적인 예로는 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리에지테이션리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리불화비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등을 들 수 있다.
이어서, 본 발명의 리튬이온전지(100)에 포함되는 리드 단자(140)는 상기 전극 조립체(110)와 연결되고, 상기 파우치형 전지 케이스(120)의 외부로 인출된다. 상기 리드 단자(140)의 표면에는 표면층(120)이 위치하지 않거나 일부 위치할 수 있다. 상기 리드 단자(140) 중 상기 음극과 전기적으로 연결된 것을 음극 리드 단자, 상기 양극과 전기적으로 연결된 것을 양극 리드 단자라 한다. 상기 리드 단자(140)와 상기 전극 조립체(110)는 저항 용접, 초음파 용접, 레이저 용접 등에 의해 전기적으로 연결될 수 있다. 상기 리드 단자(140)와 상기 전극 조립체(110) 사이에는 탭이 더 위치할 수 있다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 표면층(230)을 도시한 도면이다. 도 3을 참조하면, 상기 표면층(230)은 상기 전지 케이스(120)의 외측 일부 영역인, 밀봉부위를 포함한 일부 영역에 위치한다. 이 경우에는, 상기 전지 케이스(130)가 알루미늄층을 포함한 다층 구조인 것이 적합하다. 그 이유는 상기 전지 케이스(130)가 절연성 물질로만 이루어진 단층 구조인 경우 전지 케이스 자체의 밀봉능력이 약하기 때문이다. 따라서, 밀봉성이 어느 정도 확보된 알루미늄층을 포함한 다층 구조인 전지 케이스(120)를 이용하는 경우에 상기 표면층(230)이 상기 전지 케이스(120)의 일부 영역에만 위치할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 리튬이온전지의 제조방법을 설명한다.
본 발명에 따른 리튬이온전지의 제조방법은 전극 조립체(110)와 연결된 리드 단자(140)가 외부로 인출되도록 상기 전극 조립체(110)를 수납한 전지 케이스(120)의 외측에 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 표면층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 표면층을 형성하는 단계는 상기 전지 케이스를 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 용액에 딥코팅하는 제1 단계; 및 상기 딥코팅된 전지 케이스를 170℃ 내지 190℃에서 2시간 내지 4시간 동안 건조하여 표면층을 형성하는 제2 단계를 포함할 수 있다.
상기 표면층은 상기 전지 케이스의 외측 전면에 형성될 수 있고, 상기 전지 케이스의 밀봉부위를 포함한 일부에 형성될 수 있다. 상기 엔지니어링 플라스틱의 구체적인 예는 상술한 바와 같고, 상기 용매의 구체적인 예로는 디메틸술폭시드, 헥사메틸렌술폭시드, N,N-디메틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, N-메틸-2-피롤리돈, N-메틸-2-피페리돈, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 술폴란 등을 들 수 있다.
본 발명에 따른 리튬이온전지의 제조방법은 상기 제1 단계 이전에 상기 전지 케이스를 180℃ 내지 195℃에서 0.30㎫ 내지 0.5㎫의 압력으로 2초 내지 4초 동안 열융착으로 밀봉하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 밀봉하는 단계를 더 포함하면, 상술한 딥코팅 공정에서 예상치 못하게 전해질이 누출되는 사고를 미연에 방지할 수 있다. 뿐만 아니라 열융착으로 인한 단락을 방지할 수 있다.
한편, 본 발명의 리튬이차전지는 단위전지로 포함하는 전지모듈, 산기 전지모듈을 포함하는 전지팩, 및 상기 전지팩을 전원으로 하는 디바이스에 이용될 수 있다. 상기 디바이스의 구체적인 예로는 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템 등을 들 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 상기 실시예는 본 기재를 예시하는 것일 뿐 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.
<실시예 1>
표면층용 코팅액의 제조
폴리아미드이미드(PAI) 25g을 N,N-디메틸아세트아미드 80㎖에 넣고 상온에서 24시간 동안 교반하면서 녹여 폴리아미드이미드가 25중량%인 코팅액을 제조하였다.
양극의 제조
양극 활물질로 리튬 코발트 복합산화물 92중량%, 도전재로 카본 블랙 4중량%, 바인더 고분자로 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF) 4중량%로 혼합물 200g을 제조한 후, 용매인 N-메틸-2-피롤리돈(NMP) 220㎖에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 양극 혼합물 슬러리를 두께가 20㎛인 양극 집전체의 알루미늄(Al) 박막에 도포, 건조하여 양극을 제조한 후 롤 프레스(roll press)를 실시하였다.
음극의 제조
음극 활물질로 탄소 분말 96중량%, 도전재로 카본 블랙 1중량%, 바인더 고분자로 PVdF 3중량%로 혼합물 200g을 제조한 후, 용매인 NMP 220㎖에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 혼합물 슬러리를 두께가 10㎛인 음극 집전체인 구리(Cu) 박막에 도포, 건조하여 음극을 제조한 후 롤 프레스(roll press)를 실시하였다.
전지의 제조
상기에서 제조된 양극, 음극 및 폴리에틸렌 분리막을 스태킹(stacking) 방식으로 전극 조립체를 제조하였다. 상기 전극 조립체와 리드 단자(알루미늄(Al050)-니켈-구리(표면에 니켈이 1㎛로 도금된 C1100))를 초음파 용접으로 상기 전극 조립체에 연결하였다. 상기 전극 조립체를 폴리프로필렌 단층 구조로 구성된 파우치형 전지 케이스에 수납한 후, 리드 단자가 전지 케이스 외부로 인출되도록 배치하고 전지 케이스를 조립하였다. 이어서 상기 전지 케이스 내에 전해액 (에틸렌카보네이트(EC)/에틸메틸카보네이트(EMC)=1/2(부피비), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6) 1몰)을 주입하였다. 이어서, 상기 전지 케이스를 지그로 고정시킨 후, 상기 코팅액을 딥코팅하여 두께가 3㎛가 되도록 한 후, 177℃에서 3시간 동안 건조하여 전지를 완성하였다.
<실시예 2>
실시예 1과 동일한 전극 조립체를 제조하고, 실시예 1과 동일한 리드 단자를 상기 전극 조립체에 연결하였다. 상기 전극 조립체를 PP/Al/ONY/PET 구조인 파우치형 전지 케이스에 수납한 후, 상기 리드 단자가 전지 케이스 외부로 인출되도록 배치하고, 전지 케이스를 조립하였다. 이어서 상기 전지 케이스 내에 전해액(EC/EMC=1/2(부피비), LiPF6 1몰) 30g을 주입하였다. 이어서, 상기 전지 케이스를 지그로 고정시킨 후, 상기 코팅액을 딥코팅하여 두께가 3㎛가 되도록 한 후, 177℃에서 3시간 동안 건조하여 전지를 완성하였다.
<실시예 3>
전해액이 주입된 전지 케이스를 지그로 고정시킨 후 190℃에서 0.4㎫의 압력으로 3초간 열융착을 하였고, 상기 열융착된 전지 케이스를 상기 코팅액으로 딥코팅한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 전지를 제조하였다.
<비교예 1>
실시예 1과 동일한 전극 조립체를 제조하였다. 상기 전극 조립체와 리드 단자(알루미늄(Al050)-니켈-구리(표면에 니켈이 1㎛로 도금된 C1100))를 용접으로 연결하였다. 상기 리드 단자 상에 폴리프로필렌인 절연 부재를 형성하였다. 상기 전극 조립체를 PP/Al/ONY/PET 구조인 파우치형 전지 케이스(제조사: DMP, 상품명: D-EL408PH(3))에 수납한 후, 상기 리드 단자가 전지 케이스 외부로 인출되고 절연 부재가 전지 케이스와 맞닿는 부분에 위치하도록 배치하고 전지 케이스를 조립하였다. 이어서 상기 전지 케이스 내에 전해액(EC/EMC=1/2(부피비), LiPF6 1몰) 30g을 주입하였다. 이어서, 상기 전지 케이스를 190℃에서 0.4㎫의 압력으로 3초 동안 열융착을 통하여 밀봉한 후, 전지를 완성하였다.
<비교예 2>
전지 케이스의 열융착이 210℃에서 0.5㎫의 압력으로 3초 동안 수행된 것을 제외하고는 비교예 1과 동일한 방법으로 전지를 제조하였다.
<시험예>
밀봉성 평가
실시예 1의 전지, 실시예 2의 전지, 실시예 3의 전지 및 비교예 1의 전지를 60℃, 습도 90%의 조건하에서 32주간 보관한 후, 리튬이차전지의 밀봉성을 평가하였다.
우선, 실시예 1의 전지, 실시예 2의 전지, 실시예 3의 전지 및 비교예 1의 전지의 외부로 전해질이 누액되었는지 여부를 육안으로 확인하였다. 실시예 1의 전지, 실시예 2의 전지, 실시예 3의 전지 및 비교예 1의 전지 모두 외부로 전해질이 누액된 흔적이 없었다.
실시예 1의 전지, 실시예 2의 전지, 실시예 3의 전지 및 비교예 1의 전지 내부의 전해액의 HF 농도를 측정하였다.
실시예 1의 전지, 실시예 2의 전지 및 실시예 3의 전지의 경우, 전해액에 HF가 전혀 측정되지 않았지만, 비교예 1의 전지의 경우 전해질의 HF의 농도 6.7%가 측정되었다. 따라서, 외부의 수분이 전지 내로 침투되었음을 알 수 있다.
※ 전해액에 LiPF6 리튬염이 포함되어 있는 경우, LiPF6는 Li+와 PF6 -의 이온 형태로 존재해야 하지만, 의도와는 달리 부반응이 일어나서 그 부산물로 불안정한 PF5가 생성되며, 이는 H2O와 반응하여 플루오르화수소(HF)를 형성한다. 이에 따라 전해액 내 HF 농도를 확인하여 외부의 수분이 전지 내에 침투되었는지 여부를 평가한다.
절연성 평가
실시예 1의 전지, 실시예 2의 전지 및 실시예 3의 전지를 비교예 2의 밀봉 조건인 210℃에서 0.5㎫의 압력으로 3초간 방치한 후, 전지의 절연파괴여부를 평가하였다.
본 발명을 따른 실시예의 리튬이차전지에서는 절연파괴가 전혀 발생하지 않았지만, 비교예 2의 리튬이차전지의 경우, 열융착 과정에서 절연 부재인 폴리프로필렌과 전지 케이스의 내층인 폴리프로필렌이 녹아 리드 단자와 전지 케이스의 알루미늄층이 접촉되어 단락이 발생하였다. 보다 구체적으로는 노출된 알루미늄과 리드 단자 사이의 저항이 100mΩ였고, 절연파괴로 인해 전해액이 부식되고 전지가 부풀어 오르는 현상이 발생하였다.
100, 200: 리튬이차전지 110: 전극 조립체
120: 전지 케이스 130, 230: 표면층
140: 리드 단자

Claims (13)

  1. 전극 조립체;
    상기 전극 조립체를 수납하고 단층 구조로 이루어진 전지 케이스;
    상기 전지 케이스의 외측에 위치하는 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 표면층; 및
    상기 전극 조립체와 연결되고, 상기 전지 케이스의 외부로 인출되는 리드 단자를 포함하되,
    상기 전지 케이스는 열융착 대신 딥 코팅법으로 실링되어, 상기 표면층을 형성하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 전지 케이스는 파우치형 전지 케이스인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 전지 케이스는 절연성 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  4. 삭제
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 절연성 물질은 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌(PP)인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  6. 삭제
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 표면층은 상기 전지 케이스의 외측 전면에 걸쳐 위치하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 표면층은 상기 전지 케이스의 외측 일부에 위치하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 엔지니어링 플라스틱은 폴리아마드(PA), 폴리아세탈(POM), 폴리카보네이트(PC), 변성 폴리페닐렌에테르(PPE), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), GF-강화-폴리에틸렌테레프탈레이트(GF-PET), 초고분자량 폴리에틸렌(UHPE), 폴리술폰(PSF), 폴리에테르술폰(PES), 폴리페닐렌술파이드(PPS), 폴리알릴레이트(PAR), 폴리아미드이미드(PAI), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르에테르케폰(PEEK), 폴리이미드(PI), 액정 폴리에스테르(LCP), 폴리테트라플루오르에틸렌(PTFE), 폴리아미노비스마레이미드(PABM), 및 폴리비스아미드트리아졸(BT)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 리튬이차전지는 고분자 전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  11. 전극 조립체와 연결된 리드 단자가 외부로 인출되도록 상기 전극 조립체를 수납하고 단층 구조로 이루어진 전지 케이스의 외측에 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 표면층을 형성하는 단계를 포함하되,
    상기 전지 케이스는 열융착 대신 딥 코팅법으로 실링되어, 상기 표면층을 형성하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  12. 청구항 11에 있어서,
    상기 표면층을 형성하는 단계는
    상기 전지 케이스를 엔지니어링 플라스틱을 포함하는 용액에 딥코팅하는 제1 단계; 및
    상기 딥코팅된 전지 케이스를 170℃ 내지 190℃에서 2시간 내지 4시간 동안 건조하여 표면층을 형성하는 제2 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 제1 단계 이전에 상기 전지 케이스를 180℃ 내지 195℃에서 0.30㎫ 내지 0.5㎫의 압력으로 2초 내지 4초 동안 열융착으로 밀봉하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
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