JP6077394B2 - 成形用包装材および電池用ケース - Google Patents
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Description
前記外側基材層の外面に、無機および/または有機の固体微粒子が分散含有された耐熱性樹脂組成物からなるマットコート層が塗着形成され、
該マットコート層側の表面のグロス値が30%以下に設定されてなることを特徴とする成形用包装材。
前記金属箔層の少なくとも内側の面に化成処理が施され、この化成処理面に、バリア層の金属箔及び内側シーラント層の樹脂の双方に接着性を有する内側接着樹脂層が積層され、更にこの接着樹脂層を介して前記内側シーラント層が積層されると共に、
前記外側基材層が2軸延伸ポリアミド樹脂フィルムからなり、
更に該外側基材層の外面に、耐熱性樹脂成分中に無機および/または有機の固体微粒子が分散含有された樹脂組成物からなるマットコート層が塗着形成され、
該マットコート層側の表面のグロス値が30%以下に設定されてなることを特徴とする成形用包装材。
耐熱性樹脂からなる外側基材層(2)は、包装材としての強度、良好な成形性を担うものであり、特に限定されるものではないが、6ナイロン、66ナイロン、MXDナイロンなどのポリアミド樹脂、またはポリエステル樹脂が好適に用いられ、なかでも2軸延伸ポリアミド樹脂フィルム、特に6ナイロンが好ましく用いられる。前記耐熱樹脂フィルム層は単独層でも2種類以上のフィルムを積層して用いても良い。この外側基材層(2)の厚さは、12〜50μm、好ましくは15〜30μm程度に設定されるのが好ましい。上記好適下限値以上に設定することで包装材として十分な強度を確保できると共に、上記好適上限値以下に設定することで張り出し成形時や絞り成形時の応力を小さくできて成形性を向上できる。
マットコート層(6)は、本発明において成形性の向上、電解液等の付着による外観棄損の防止のための主たる役割を担うものであり、耐熱性樹脂成分中に無機および/または有機の固体微粒子が分散含有された樹脂組成物からなる処理液を塗布し、乾燥することによって形成されるものである。このマットコート層(6)の形成により、包装材(1)の外側表面のグロス値が30%以下、とくに好ましくは1〜15%、更に好ましくは2〜10%程度に制御される。
前記接着剤層(11)を構成する接着剤としては、特に限定されるものではないが、例えばポリオール成分及びイソシアネート成分を含有してなる二液硬化型のウレタン系接着剤等が挙げられる。この二液硬化型のウレタン系接着剤は、特にドライラミネート法で接着する際に好適に用いられる。前記ポリオール成分としては、特に限定されるものではないが、例えばポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール等が挙げられる。前記イソシアネート成分としては、特に限定されるものではないが、例えばTDI(トリレンジイソシアネート)、HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)、MDI(メチレンビス(4,1−フェニレン)ジイソシアネート)等のジイソシアネート類などが挙げられる。前記接着剤層(11)の厚さは、2μm〜5μmに設定されるのが好ましく、なかでも3μm〜4μmに設定されるのが特に好ましい。
バリア層(4)を形成する金属箔は、成形用包装材(1)に酸素や水分の侵入を阻止するガスバリア性を付与する役割を担うものである。この金属箔としては、特に限定されるものではないが、例えば、アルミニウム箔、銅箔等が挙げられ、アルミニウム箔が一般的に用いられる。前記金属箔の厚さは、20μm〜100μmであるのが好ましい。20μm以上であることで金属箔を製造する際の圧延時のピンホール発生を防止できると共に、100μm以下であることで張り出し成形時や絞り成形時の応力を小さくできて成形性を向上できる。
1)リン酸、クロム酸及びフッ化物の金属塩の混合物からなる水溶液
2)リン酸、クロム酸、フッ化物金属塩及び非金属塩の混合物からなる水溶液
3)アクリル系樹脂又は/及びフェノール系樹脂と、リン酸と、クロム酸と、フッ化物金属塩との混合物からなる水溶液
4)アクリル系樹脂又は/及びフェノール系樹脂とリン酸塩またはリン酸化合物、クロム酸塩またはクロム酸化合物とフッ化物金属塩との混合物からなる水溶液
を塗工した後乾燥することにより化成皮膜を形成する。
バリア層(4)と内側シーラント層(3)とを接着する内側接着樹脂層(5)は、電解液等の影響によるラミネート強度の経時的劣化を防ぐ上で、その材料の選択は特に重要である。少なくともバリア層(4)の金属箔(アルミニウム)と、内側シーラント層(3)の界面樹脂との双方に対して、いずれにも良好な接着性を有する接着性樹脂を用いなければならない。その具体的な樹脂の種類は、特に限定されるものではないが、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、メサコン酸等のジカルボン酸、無水マレイン酸、無水フマル酸、無水イタコン酸、無水メサコン酸等のジカルボン酸無水物、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、イタコン酸等のカルボキシル基含有単量体などを、ポリプロピレンにグラフト付加変性または共重合された樹脂が挙げられる。これらの中でも、無水マレイン酸、アクリル酸、メタクリル酸でグラフト付加変性された樹脂を用いるのが好ましく、特に無水マレイン酸変性ポリオレフィン樹脂が好適である。かかる樹脂の製造方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリプロピレンを有機溶媒に溶解させ、これをラジカル発生剤の存在下に酸(無水マレイン酸など)と反応させる溶液法、ポリプロピレンを加熱溶融させ、これをラジカル発生剤の存在下に酸(無水マレイン酸など)と反応させる溶融法等を例示できる。
内側シーラント層(3)を構成する樹脂としては、特に限定されるものではないが、例えば
1)共重合成分としてプロピレンとエチレンを含有するランダム共重合体樹脂
2)共重合成分としてプロピレン、エチレン及びブテンを含有する共重合体樹脂
3)共重合成分としてプロピレンとエチレンを含有するブロック共重合体樹脂
4)プロピレン単独重合体
等が挙げられる。
次に、本発明の成形用包装材(1)を製造する方法の一例について図1、2を参照しつつ説明する。
厚さ40μmのアルミニウム箔(4)(基材層)の両面に、ポリアクリル酸、三価クロム化合物、水、アルコールからなる化成処理液を塗布し、180℃で乾燥を行って、クロム付着量が10mg/m2となるように化成処理した。
の共重合体からなる二液硬化型の樹脂組成物
m−PP:無水マイレン酸変性ポリプロピレン(プロピレンとエチレンの共重合体に
無水マイレン酸をグラフト重合させた変性ポリプロピレン樹脂)
M−PP:無水マイレン酸変性ポリプロピレン(プロピレンとエチレンの共重合体に
無水マイレン酸をグラフト重合させた変性ポリプロピレン樹脂)
ランダムPP:プロピレン−エチレンランダム共重合体樹脂
ブロックPP:プロピレン−エチレンブロック共重合体樹脂
ホモPP:ポリプロピレン樹脂
多官能イソシアネート:ヘキサメチレンジイソシアネートのポリマー体
(NCO含量23.1質量%)。
マットコート層(6)の成分組成を各種に変えた以外は、すべて前記実施例1と同様にして各種の成形用包装材を得た。
実施例1と同様に両面化成処理を施したアルミニウム箔(4)(バリア層)の一方の面に、厚さ15μmのインフレーション法によって製膜された2軸延伸6ナイロンフィルム(2)を二液硬化型のウレタン接着剤(11)でドライラミネートした。
実施例1と同様に両面化成処理を施したアルミニウム箔(4)(バリア層)の一方の面に、厚さ15μmのインフレーション法によって製膜された2軸延伸6ナイロンフィルム(2)を二液硬化型のウレタン接着剤(11)でドライラミネートした。
実施例8に対して、内側接着樹脂層(5)の構成材料に、表―1の接着樹脂を用い、かつシーラント層(3)に厚さ80μmの未延伸のホモポリプロピレンフィルムを用いたこと以外は、実施例8と同様にして成形用包装材(1)を得た。
実施例8に対して、内側接着樹脂層(5)の構成材料に、表―1の接着樹脂を用い、かつシーラント層(3)に表―1に示す厚さ80μmのホモポリプロピレンとプロピレン−エチレンランダム共重合体からなる2層の未延伸フィルムを用いたこと以外は、実施例8と同様にして成形用包装材(1)を得た。
マットコート層(6)を有しないこと以外は、すべて実施例1と同様にして成形用包装材を得た。
マットコート層(6)を有しないこと以外は、すべて実施例8の接着樹脂層および実施例9のシーラント層と同様にして成形用包装材を得た。
株式会社アマダ製の張り出し成形機(品番:TP−25C−X2)を用いて成形用包装材に対して縦55mm×横35mm×深さ8mmの直方体形状に張り出し成形を行い、下記判定基準に基づいて成形性を評価した。
(判定基準)
「◎」…ピンホールが全くなく、割れも全く発生しなかった
「△」…ピンホールがごく一部で僅かに発生したものの実質的に殆どなかった
「×」…ピンホールと割れがコーナー部に発生した。
成形用包装材を15mm幅にカットして測定片を作成し、80℃の雰囲気下で前記測定片のラミネート強度(内側接着樹脂層(5)と内側シーラント層(3)とのラミネート強度)を引張試験機で測定した。
(判定基準)
「◎」…5N/15mm幅以上のラミネート強度を有する
「○」…3N/15mm幅以上5N/15mm幅未満のラミネート強度を有する
「×」…ラミネート強度が3N/15mm幅未満である。
成形用包装材を15mm幅にカットして測定片を作成し、エチレンカーボネートとジエチレンカーボネートを1:1の容量比で混合した混合溶媒に対して六フッ化リンリチウム塩を1モル/Lの濃度となるように溶解せしめた溶液及び前記測定片を四フッ化エチレン樹脂製の広口ボトルに入れて85℃のオーブン中に1週間保存した後、測定片を取り出して内側接着樹脂層(5)と内側シーラント層(3)との界面で剥離して両者間のラミネート強度(接着強度)を測定した。
(判定基準)
「◎」…測定された接着強度が、初期接着強度に対して保持率90%以上
「○」…測定された接着強度が、初期接着強度に対して保持率60%以上90%未満
「△」…測定された接着強度が、初期接着強度に対して保持率30%以上60%未満
「×」…測定された接着強度が、初期接着強度に対して保持率30%未満(浸漬中に層間剥離したものを含む)。
成形用包装材を10cm×10cmにカットして、エチレンカーボネートとジエチレンカーボネートを1:1の容量比で混合した混合溶媒に対して六フッ化リンリチウム塩を1モル/Lの濃度となるように溶解せしめた溶液1ccを、成形用包装材の最外表面に滴下したのち、直径1cm、重さ1kgの分銅に綿を巻き付けた摺擦用具を用いて上記液滴付着部分の表面を巻きつけた綿で10往復擦ったときの外観を評価した。
(外観判定基準)
「◎」10往復させても外観に変化のなかったもの
「△」5往復目で外観に変化があったもの
「×」1往復目で外観に変化があったもの
<シール性能評価法>
株式会社オリエンテック製のテンシロンRTA−100及び株式会社ボールドウィン製の恒温槽TCF−III1−Bを用いて、25℃及び80℃の条件下でシール剥離試験を行いシール性能の評価を行った。シール条件は、各成形用包装材について、シール幅5mm、シール圧0.3MPa、シール時間1秒、シール温度160℃及び180℃両面加熱で行った。
「◎」…160℃でシールし25℃でシール剥離試験を行った場合及び180℃でシールし80℃でシール剥離試験を行った場合のいずれにおいても30N/15mm以上の強度が得られたもの
「○」…160℃でシールし25℃でシール剥離試験を行った場合及び180℃でシールし80℃でシール剥離試験を行った場合のいずれにおいても25N/15mm以上30N/15mm未満の強度が得られたもの
「×」…上記に該当しなかったもの(シール性能が悪い)。
測定機器として、BYK社製、「micro−TRI−gloss−s」を用い、60°反射角で測定した。
2・・・外側基材層(耐熱性樹脂層)
3・・・内側シーラント層(熱可塑性樹脂)
4・・・バリア層(金属箔層)
5・・・内側接着樹脂層
6・・・マットコート層
11・・・接着剤層
23・・・熱ロール
Claims (16)
- 耐熱性樹脂からなる外側基材層と、熱可塑性樹脂からなる内側シーラント層と、それらの両層間に配設されたバリア層としての金属箔とを含む成形用包装材において、
前記外側基材層の外面に、無機および/または有機の固体微粒子が分散含有された耐熱性樹脂組成物からなるマットコート層が塗着形成され、
前記マットコート層の耐熱性樹脂は、二液硬化型の耐熱性樹脂であり、
前記マットコート層側の表面のグロス値が1%〜15%に設定されてなることを特徴とする成形用包装材。 - 耐熱性樹脂からなる外側基材層と、熱可塑性樹脂からなる内側シーラント層と、それらの両層間に配設されたバリア層としての金属箔とを含む成形用包装材において、
前記金属箔層の少なくとも内側の面に化成処理が施され、この化成処理面に、バリア層の金属箔及び内側シーラント層の樹脂の双方に接着性を有する内側接着樹脂層が積層され、更にこの接着樹脂層を介して前記内側シーラント層が積層されると共に、
前記外側基材層が2軸延伸ポリアミド樹脂フィルムからなり、
更に該外側基材層の外面に、耐熱性樹脂成分中に無機および/または有機の固体微粒子が分散含有された樹脂組成物からなるマットコート層が塗着形成され、
前記マットコート層の耐熱性樹脂は、二液硬化型の耐熱性樹脂であり、
前記マットコート層側の表面のグロス値が1%〜15%に設定されてなることを特徴とする成形用包装材。 - 前記内側接着樹脂層は、カルボキシル基を有するポリオレフィン樹脂と多官能イソシアネート化合物とを含有する接着剤からなる請求項2に記載の成形用包装材。
- 前記ポリオレフィン樹脂のカルボキシル基を構成するヒドロキシル基に対する前記多官能イソシアネート化合物のイソシアネート基の当量比[NCO]/[OH]が1.0〜10.0である請求項3に記載の成形用包装材。
- 前記カルボキシル基を有するポリオレフィン樹脂は、130℃で測定されるメルトフローレート(MFR)が5〜40g/10minである請求項3または4に記載の成形用包装材。
- 前記グロス値が1%〜10%である請求項1〜5のいずれか1項に記載の成形用包装材。
- 前記マットコート層の耐熱性樹脂組成物は、更にウレタン樹脂及び/またはアクリル樹脂を含む請求項1〜6のいずれか1項に記載の成形用包装材。
- 前記マットコート層の耐熱性樹脂組成物は、耐熱性樹脂成分中に、平均粒径1μm〜10μmの無機および/または有機の固体微粒子が0.1〜60重量%分散含有されたものである請求項1〜7のいずれか1項に記載の成形用包装材。
- 前記内側シーラント層は、プロピレン単独重合体または共重合成分として少なくともプロピレンとエチレンを含有する共重合体からなる請求項1〜8のいずれか1項に記載の成形用包装材。
- 前記内側シーラント層は、融点が130℃〜160℃、MFRが1〜25g/10minの前記重合体または共重合体である請求項9に記載の成形用包装材。
- 請求項1〜10のいずれか1項に記載の成形用包装材を深絞り成形または張出し成形してなる電池用ケース。
- 食品または医薬品の包装材として用いられる請求項1〜10のいずれか1項に記載の成形用包装材。
- バリア層用の金属箔の少なくとも内側の面に化成処理を施す工程と、該金属箔の外側の面に2軸延伸ポリアミドフィルムを外側接着剤で接着して外側基材層を形成する工程と、該外側基材層の表面に、二液硬化型の耐熱性樹脂に、平均粒径が1μm〜10μmの無機および/または有機の固体微粒子が0.1重量%〜60重量%分散含有された樹脂組成物を塗布乾燥して、グロス値が1〜15%となるようにコントロールされたマットコート層を形成する工程と、前記金属箔の内側の化成処理面に、前記バリア層の金属箔と後記内側シーラント層の樹脂の双方に接着性を有する内側接着樹脂層を形成する工程と、該内側接着樹脂層上に熱可塑性樹脂からなるシーラント層を積層形成する工程と、上記の全ての工程を経て得られた積層体を130℃〜220℃に熱せられた熱ロールで前記マットコート層が熱ロール側となるようにして熱処理する工程とを含むことを特徴とする成形用包装材の製造方法。
- 前記シーラント層の熱可塑性樹脂として、プロピレンの単独重合体または共重合成分として少なくともプロピレンとエチレンを含有する共重合体樹脂からなり、融点が130℃〜160℃、MFRが1〜25g/10minである樹脂を用いる請求項13に記載の成形用包装材の製造方法。
- 前記内側接着樹脂層は、カルボキシル基を有するポリオレフィン樹脂と多官能イソシアネート化合物とを含有し、ポリオレフィン樹脂のカルボキシル基を構成するヒドロキシル基に対する前記多官能イソシアネート化合物のイソシアネート基の当量比[NCO]/[OH]が1.0〜10.0である接着樹脂を塗布し乾燥することによって形成する請求項13または14に記載の成形用包装材の製造方法。
- 前記二液硬化型の耐熱性樹脂は、テトラフルオロオレフィンとカルボン酸ビニルエステルの共重合体からなる二液硬化型の耐熱性樹脂である請求項13〜15のいずれか1項に記載の成形用包装材の製造方法。
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