JP5854438B2 - ＳｉＣ単結晶の製造装置及びＳｉＣ単結晶の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶の製造装置、及び、ＳｉＣ単結晶の製造方法に関し、さらに詳しくは、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置、及び、ＳｉＣ単結晶の製造方法に関する。

炭化珪素（ＳｉＣ）は、熱的及び化学的に安定な化合物半導体である。ＳｉＣは、シリコン（Ｓｉ）と比較して、優れたバンドギャップ、絶縁破壊電圧、電子飽和速度及び熱伝導率を有する。そのため、ＳｉＣは、動作損失の少ないパワーデバイス材料や、高耐圧な高周波デバイス材料、高温環境で使用される耐環境デバイス、耐放射線デバイス等の技術分野への応用が期待されている。これらの技術分野では、結晶欠陥の少ない高品質なＳｉＣ単結晶が求められる。

ＳｉＣ単結晶の製造方法には、昇華法と溶液成長法とがある。溶液成長法は、昇華法と比較して、結晶欠陥の少ないＳｉＣ単結晶を生成することができる。ＳｉＣ単結晶の溶液成長法は、Ｓｉ又はＳｉ及び添加元素を含有する融液に炭素（Ｃ）が溶解した溶液（以降、ＳｉＣ溶液と称する）に、ＳｉＣ種結晶を浸漬してＳｉＣ単結晶を育成する方法である。一般的に、黒鉛製の坩堝が用いられ、炭素は、坩堝から溶解してＳｉＣ溶液内に供給される。ＳｉＣ種結晶は、棒状のシードシャフトの下端面に取り付けられ、ＳｉＣ溶液に浸漬される。

溶液成長法では、ＳｉＣ溶液のうち、浸漬したＳｉＣ種結晶の周辺部分（以下、ＳｉＣ種結晶周辺域という）の温度を、他のＳｉＣ溶液部分よりも低くする。これにより、ＳｉＣ種結晶周辺域のＳｉＣを過飽和状態とし、ＳｉＣ単結晶の成長を促す。

上述のとおり、溶液成長法は、昇華法よりも、結晶欠陥の少ないＳｉＣ単結晶を製造できる。しかしながら、溶液成長法のＳｉＣ単結晶の成長速度は、昇華法よりも遅い。たとえば、従来の溶液成長法では、１６５０℃の純Ｓｉ溶液を用いた場合、溶液成長法におけるＳｉＣ単結晶の成長速度は約５〜１２μｍ／ｈｒである。この成長速度は、昇華法におけるＳｉＣ単結晶の成長速度の１／１０以下である。

溶液成長法におけるＳｉＣ単結晶の成長速度ＲＡ（ｍ／ｓ）は、式（Ａ）に示されるウィルソン−フレンケルの式で定義される。
ＲＡ＝Ａ０×ΔＣ×ｅｘｐ（−ΔＧ／（ｋ×ｔ）） （Ａ）
ここで、Ａ０は係数である。ΔＣは炭素の過飽和度（単位：ｍｏｌ／ｍ^３）である。ΔＧは、溶媒分子を溶質分子から外すのに必要なエネルギ（単位：Ｊ／ｍｏｌ）である。ｋは気体定数（単位：Ｊ／Ｋ・ｍｏｌ）である。ｔは絶対温度（Ｋ）である。

式（Ａ）より、ＳｉＣ溶液中の炭素の過飽和度（ΔＣ）を高めれば、ＳｉＣ単結晶の成長速度ＲＡを高めることができる。ＳｉＣ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶近傍部分への炭素の供給量を増やせば、炭素の過飽和度（ΔＣ）を高めることができる。

特開２００６−１１７４４１号公報（特許文献１）は、ＳｉＣ種結晶近傍への炭素の供給量を高める技術を開示する。特許文献１では、加速坩堝回転法（Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ Ｃｒｕｃｉｂｌｅ Ｒｏｔａｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ：以下、ＡＣＲＴ法という）をＳｉＣ単結晶の溶液成長法に適用する。ＡＣＲＴ法では、ＳｉＣ種結晶の回転と、坩堝の回転とに対して、加速及び減速を繰り返す。これにより、ＳｉＣ溶液が攪拌され、ＳｉＣ種結晶近傍に炭素が供給されやすくなる。

しかしながら、ＡＣＲＴ法以外の方法でも、ＳｉＣ種結晶近傍部分に炭素が供給されやすい方が好ましい。

本発明の目的は、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造において、ＳｉＣ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶近傍部分に炭素を供給しやすいＳｉＣ単結晶の製造装置を提供することである。

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置は、坩堝と、チャンバと、シードシャフトと、誘導加熱装置と、制御装置とを備える。坩堝は、筒状の側壁と、側壁の下端に配置される底壁とを備える。坩堝は、ＳｉＣ溶液を収納できる。チャンバは、坩堝を収納する。シードシャフトは、チャンバの上下方向に延びる。シードシャフトは、ＳｉＣ種結晶が取り付けられる下端面を有し、下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶をＳｉＣ溶液に浸漬する。誘導加熱装置は、チャンバ内であって、坩堝の側壁周りに配置される。制御装置は、誘導加熱装置を制御する。誘導加熱装置による側壁への電磁波の浸透深さをＤ１（ｍｍ）とし、誘導加熱装置によるＳｉＣ溶液への電磁波の浸透深さをＤ２（ｍｍ）とし、側壁の厚さをＴ（ｍｍ）とし、坩堝の内半径をＲ（ｍｍ）としたとき、制御装置は、誘導加熱装置に流す交流電流の周波数ｆ（Ｈｚ）が式（１）を満たすように誘導加熱装置を制御する。
（Ｄ１−Ｔ）×Ｄ２／Ｒ＞１ （１）
ここで、Ｄ１は式（２）で定義され、Ｄ２は式（３）で定義される。
Ｄ１＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｃ×μｃ））^１／２ （２）
Ｄ２＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｓ×μｓ））^１／２ （３）
ここで、σｃは側壁の導電率であり、σｓはＳｉＣ溶液の導電率である。μｃは側壁の比透磁率であり、μｓは、ＳｉＣ溶液の比透磁率である。

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置では、誘電加熱によりＳｉＣ溶液が加熱される。さらに、誘電加熱により発生するローレンツ力により、ＳｉＣ溶液が攪拌され、ＳｉＣ種結晶近傍への炭素が供給されやすくなる。

本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、上述の製造装置を利用する。

図１は、第１の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の模式図である。 図２は、図１中の坩堝内のＳｉＣ溶液中に発生する上昇流を説明するための模式図である。 図３は、図１中の誘導加熱装置により発生する電磁波の坩堝側壁への浸透深さ及びＳｉＣ溶液への浸透深さと、誘導加熱装置に流れる交流電流の周波数ｆとの関係を示す図である。 図４Ａは、周波数ｆが３ｋＨｚである場合の、ＳｉＣ溶液内の流速ベクトル分布図である。 図４Ｂは、図４ＡのＳｉＣ溶液内の流動パターンの模式図である。 図５Ａは、周波数ｆが５ｋＨｚである場合の、ＳｉＣ溶液内の流速ベクトル分布図である。 図５Ｂは、図５ＡのＳｉＣ溶液内の流動パターンの模式図である。 図６Ａは、周波数ｆが１０ｋＨｚである場合の、ＳｉＣ溶液内の流速ベクトル分布図である。 図６Ｂは、図６ＡのＳｉＣ溶液内の流動パターンの模式図である。 図７Ａは、坩堝の側壁厚さが５ｍｍである場合のＳｉＣ溶液内の流速ベクトル分布図である。 図７Ｂは、坩堝の側壁厚さが１０ｍｍである場合のＳｉＣ溶液内の流速ベクトル分布図である。 図７Ｃは、坩堝の側壁厚さが１５ｍｍである場合のＳｉＣ溶液内の流速ベクトル分布図である。 図８は、式（１）の左辺Ｅ１＝（Ｄ１−Ｔ）×Ｄ２／Ｒの値と、上昇流の平均流速との関係を示す図である。

以下、図面を参照し、本発明の実施の形態を詳しく説明する。図中同一又は相当部分には同一符号を付してその説明は繰り返さない。

［ＳｉＣ単結晶製造装置の構成］
図１は、本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の構成図である。図１を参照して、製造装置１００は、チャンバ１と、断熱部材２と、誘導加熱装置３と、昇降装置４と、回転装置５と、坩堝６と、制御装置７とを備える。

チャンバ１は筐体であり、断熱部材２と、誘導加熱装置３と、坩堝６とを収納する。ＳｉＣ単結晶が製造されるとき、チャンバ１は水冷される。

回転装置５は、回転部材５１と駆動源５２とを備える。回転部材５１は棒状であり、製造装置１００の上下方向に延びる。回転部材５１の上端には、坩堝６が配置される。坩堝６は回転部材５１の上端に固定されてもよい。回転部材５１の下端部は、駆動源５２と連結する。ＳｉＣ単結晶を製造するとき、回転装置５は、坩堝６を回転する。具体的には、駆動源５２は、回転部材５１を回転する。そのため、坩堝６は、回転部材５１の軸心周りを回転する。

坩堝６は、上端が開口した筐体である。坩堝６は、筒状の側壁６１と、底壁６２とを備える。本例では、側壁６１は円筒である。ただし、側壁６１は円筒に限定されない。側壁６１は筒状であればよい。

底壁６２は、側壁６１に下端に配置され、側壁６１と結合される。底壁６２は側壁６１と一体的に形成されてもよいし、別個に形成された後、側壁６１と結合されてもよい。図１では、側壁６１と底壁６２とがなす角部Ａ１は直角である。しかしながら、角部Ａ１は丸みを帯びても良い。具体的には、角部Ａ１にコーナＲが設けられてもよい。

坩堝６は、ＳｉＣ溶液８を収納する。ＳｉＣ溶液８は、ＳｉＣ単結晶の原料であり、シリコン（Ｓｉ）と炭素（Ｃ）とを含有する。ＳｉＣ溶液８はさらに、Ｓｉ及びＣ以外の他の１種又は２種以上の金属元素を含有してもよい。

ＳｉＣ溶液８は、ＳｉＣ溶液の原料を加熱により溶融して生成される。原料は、Ｓｉ単体であってもよいし、Ｓｉと他の金属元素とを含有してもよい。ＳｉＣ溶液の原料に含有される金属元素はたとえば、チタン（Ｔｉ）、マンガン（Ｍｎ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、バナジウム（Ｖ）、鉄（Ｆｅ）等である。ＳｉＣ溶液の原料に含有される好ましい元素は、Ｔｉ及びＭｎであり、さらに好ましい元素は、Ｔｉである。

坩堝６の素材はたとえば、黒鉛である。坩堝６が黒鉛で構成されれば、坩堝６自体がＳｉＣ溶液の炭素供給源になる。坩堝６の素材は、黒鉛以外であってもよい。たとえば、坩堝６は、セラミックスや高融点の金属で構成されてもよい。坩堝６が炭素供給源として利用できない場合、ＳｉＣ溶液の原料は、黒鉛（炭素）を含有する。

好ましくは、少なくとも坩堝６の側壁６１の内面は、炭素を含有する。たとえば、側壁６１の内面に、ＳｉＣからなる皮膜が形成される。この場合、ＳｉＣ単結晶を製造中に、皮膜から炭素がＳｉＣ溶液に溶解する。さらに好ましくは、坩堝６の内面は炭素を含有する。要するに、側壁６１及び底壁６２の内面は、炭素を含有する。この場合、坩堝６はＳｉＣ溶液の炭素供給源となる。

昇降装置４は、シードシャフト４１と、駆動源４２とを備える。駆動源４２は、チャンバ１の上方に配置される。シードシャフト４１は棒状であり、チャンバ１の上下方向に延びる。シードシャフト４１の下端はチャンバ１内に配置され、上端はチャンバ１の上方に配置される。つまり、シードシャフト４１は、チャンバ１を貫通する。シードシャフト４１は、回転部材５１と同軸に配置される。

シードシャフト４１の上端部は、駆動源４２に連結される。駆動源４２は、シードシャフト４１を昇降する。駆動源４２はさらに、シードシャフト４１を、シードシャフト４１の中心軸周りに回転する。

シードシャフト４１の下端は、坩堝６内に配置される。シードシャフト４１は、下端面４１０を有する。下端面４１０には、ＳｉＣ種結晶９が取り付けられる。

ＳｉＣ種結晶９は板状であり、ＳｉＣ単結晶からなる。溶液成長法によりＳｉＣ単結晶を製造するとき、ＳｉＣ種結晶９の表面にＳｉＣ単結晶が生成され、成長する。４Ｈ多形の結晶構造を有するＳｉＣ単結晶を製造する場合、好ましくは、ＳｉＣ種結晶９は４Ｈ多形の結晶構造の単結晶である。さらに好ましくは、ＳｉＣ種結晶９の表面（図１におけるＳｉＣ種結晶９の下面に相当）は、（０００１）面又は（０００１）面から８°以下の角度で傾斜した面である。この場合、ＳｉＣ単結晶が安定して成長しやすい。

ＳｉＣ単結晶を製造するとき、シードシャフト４１を下降し、図１に示すとおり、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。このとき、ＳｉＣ溶液８は結晶成長温度に保たれる。結晶成長温度は、ＳｉＣ溶液８の組成に依存する。一般的な結晶成長温度は１６００〜２０００℃である。

断熱部材２は、筐体状であり、側壁と、上蓋と、下蓋とを有する。断熱部材２の側壁は、坩堝６の側壁６１の周りに配置される。断熱部材２の上蓋は、坩堝６よりも上方に配置される。上蓋は、シードシャフト４１を通すための貫通孔２１を有する。断熱部材２の下蓋は、坩堝６の下方に配置される。下蓋は、回転部材５１を通すための貫通孔２２を有する。要するに、断熱部材２は、坩堝６全体を覆う。

断熱部材２は、周知の断熱材を備える。断熱材は、繊維系又は非繊維系の成形断熱材である。２インチ以上の直径を有するＳｉＣ単結晶を形成するためには、高い加熱効率を維持する必要がある。断熱部材２は、高い加熱効率を維持できる。

誘導加熱装置３は、坩堝６の周りに配置される。より具体的には、断熱部材２の外周に配置される。本例では、誘導加熱装置３は円環状の高周波コイルであり、シードシャフト４１及び回転部材５１と同軸に配置される。誘導加熱装置３は、坩堝６を誘導加熱し、坩堝６に収納された原料を溶融してＳｉＣ溶液８を生成する。誘導加熱装置３はさらに、ＳｉＣ溶液８にローレンツ力を与え、ＳｉＣ溶液８を攪拌する。

制御装置７は、製造装置１００全体を制御する。したがって、制御装置７は、誘導加熱装置３も制御する。制御装置７は、図示しないが、中央演算装置（ＣＰＵ）とメモリ（ＲＯＭＯ及びＲＡＭ）とを備える。ＲＯＭには、誘導加熱装置３の制御プログラムが格納される。ＲＯＭから制御プログラムがＲＡＭにロードされ、ＣＰＵで実行されることにより、制御装置７は、誘導加熱装置３を制御する。

［制御装置７による誘導加熱装置３の制御概要］
制御装置７は、誘導加熱装置３に流す交流電流の周波数ｆを調整する。これにより、制御装置７は、ＳｉＣ溶液８を加熱して結晶成長温度とし、かつ、ＳｉＣ溶液８を攪拌してＳｉＣ種結晶９近傍に炭素を供給しやすくする。以下、この点について説明する。

上述のとおり、溶液成長法においてＳｉＣ単結晶の成長速度を高めるためには、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９近傍の部分の炭素の過飽和度（ΔＣ）を高めればよい。ＳｉＣ種結晶９近傍で炭素の過飽和度を高めるには、ＳｉＣ単結晶を製造中、ＳｉＣ溶液中の炭素をＳｉＣ種結晶９近傍に搬送しやすくすればよい。

誘導加熱装置３に交流電流が流されると、ＳｉＣ溶液８中にローレンツ力が生成される。具体的には、誘導加熱装置３のコイル内に流れる交流電流の時間変動に伴い、磁場も時間変動する。磁場の向きは、誘導加熱装置３内に流れる電流の向きが変わるごとに逆転する。この磁場の変動を打ち消すように、ＳｉＣ溶液８中にコイル内に流れる電流と逆向きに流れる渦電流が発生する。この現象が電磁誘導であり、電磁誘導により発生した渦電流によりジュール熱がＳｉＣ溶液８と坩堝９とに発生する。さらに、渦電流と磁場との相互作用により、ＳｉＣ溶液８中に、ＳｉＣ溶液８の外周近傍からＳｉＣ溶液８の中央に向かうローレンツ力（電磁力）が発生する。

誘導加熱装置３により、ＳｉＣ溶液８中にローレンツ力が作用する。そして、ローレンツ力により、ＳｉＣ溶液８は、坩堝６内で攪拌される。図２に示すとおり、ＳｉＣ溶液８が攪拌されることにより、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９の下方に上昇流Ｆ１が形成されるのが好ましい。なぜなら、上昇流Ｆ１により、ＳｉＣ溶液８中の炭素がＳｉＣ種結晶９近傍に搬送されやすくなり、その結果、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９の近傍部分の炭素の過飽和度（ΔＣ）が高くなるためである。坩堝６の側壁６１の内面が炭素を含有する場合はさらに、上昇流Ｆ１により、側壁６１からＳｉＣ溶液８に溶け出した炭素がＳｉＣ種結晶９近傍に搬送される。

さらに、上昇流Ｆ１の流速が大きい方が好ましい。流速が大きければ、ＳｉＣ種結晶９近傍への炭素の供給量が多くなるためである。したがって、ローレンツ力により、流速の大きい上昇流Ｆ１を生成するのが好ましい。

誘導加熱において、２相又は３相の交流電流の周波数ｆが低周波（１００Ｈｚ未満）であれば、ローレンツ力の方向を制御することができる。しかしながら、１００Ｈｚ程度の低周波では誘電加熱の熱量が小さいため、ＳｉＣ溶液８を１６００〜２０００℃まで加熱するのは難しい。したがって、誘導加熱装置３がＳｉＣ溶液を１６００〜２０００℃まで加熱するためには、周波数ｆが１ｋＨｚ以上の高周波である方が好ましい。

周波数ｆが高周波（１ｋＨｚ以上）である場合、ローレンツ力の方向を制御することはできないが、ローレンツ力の大きさを制御することはできる。本実施の形態における製造装置１００では、誘導加熱装置３が、ＳｉＣ溶液８を加熱でき、かつ、流速の大きい上昇流Ｆ１を生成するために、制御装置７は、誘導加熱装置３に流す交流電流の周波数ｆ（Ｈｚ）が式（１）を満たすように、誘導加熱装置３を制御する。
（Ｄ１−Ｔ）×Ｄ２／Ｒ＞１ （１）
ここで、Ｔは、側壁６１の厚さ（ｍｍ）であり、Ｒは、坩堝６の内半径（ｍｍ）である。Ｄ１（ｍｍ）は式（２）で定義され、Ｄ２（ｍｍ）は式（３）で定義される。
Ｄ１＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｃ×μｃ））^１／２ （２）
Ｄ２＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｓ×μｓ））^１／２ （３）
ここで、σｃは側壁６１の導電率（Ｓ／ｍ）であり、σｓはＳｉＣ溶液８の導電率（Ｓ／ｍ）である。μｃは側壁６１の比透磁率であり、μｓは、ＳｉＣ溶液８の比透磁率である。μｃ及びμｓは無次元量である。

厚さＴはたとえば、以下の方法で決定される。図１に示すとおり、厚さＴは、側壁６１のうち、ＳｉＣ溶液８と接触する部分の厚さの平均値である。ただし、側壁６１の内面と底壁６２の内面とで構成される角部Ａ１がコーナＲを形成する場合、角部Ａ１の厚さは平均値に含めない。

以下、式（１）について説明する。ローレンツ力は、誘導加熱装置３により発生した電磁波に比例する。誘導加熱装置３で発生した電磁波は、導電体を通過するときに減衰する。導電体内の電磁波は指数関数的な割合で減衰する。ここで、電磁波の「浸透深さ」は、電磁波強度が、導電体表面における値のｅｘｐ（−１）倍（約１／３倍）となる深さと定義される。

坩堝６の側壁６１及びＳｉＣ溶液８は、いずれも導電体である。したがって、誘導加熱装置３で発生した電磁波は、側壁６１及びＳｉＣ溶液８中で減衰する。ローレンツ力は電磁波に比例する。そのため、ローレンツ力は、電磁波の浸透深さに比例する。

坩堝６の側壁６１における電磁波の浸透深さはＤ１（式（２））で定義される。さらに、ＳｉＣ溶液８における電磁波の浸透深さはＤ２（式（３））で定義される。

図３は、浸透深さＤ１及びＤ２と、周波数ｆとの関係を示す図である。図３中の実線は、周波数ｆに対応した浸透深さＤ１を示す。図３中の破線は、周波数ｆに対応した浸透深さＤ２を示す。図３では、坩堝６は黒鉛坩堝であり、その側壁の導電率σｃは１．２５×１０^５（Ｓ／ｍ）、比透磁率μｃは１．０として計算した。ＳｉＣ溶液の導電率σｓは１×１０^６（Ｓ／ｍ）、比透磁率μｓは１．０として計算した。

図３を参照して、周波数ｆが１０ｋＨｚまで増大するにしたがって、浸透深さＤ１及びＤ２はいずれも、急速に低下する。周波数ｆが１０ｋＨｚを超えるとき、周波数ｆが増大するにしたがって、浸透深さＤ１及びＤ２は低下する。しかしながら、周波数ｆが１０ｋＨｚ未満の場合と比較すると、周波数ｆの増大に対する浸透深さＤ１及びＤ２の低下の程度は小さくなる。要するに、周波数ｆが１０ｋＨｚを超える場合、周波数ｆが増大しても、浸透深さＤ１及びＤ２はそれほど低下しない。以上より、周波数ｆが大きい程、式（２）及び式（３）により定義される浸透深さＤ１及びＤ２は小さくなる。

図４Ａ〜図６Ｂは、周波数ｆを変更した場合のＳｉＣ溶液８の流動パターンを示す図である。図４Ａ、図５Ａ及び図６Ａは、数値解析シミュレーションにより求めた、坩堝６内の熱流動解析結果である。これらの図は、以下の方法により得られた。軸対称ＲＺ系として、電磁場解析を有限要素法により計算し、熱流動解析を差分法により計算した。図１と同じ構成の製造装置を計算モデルに設定した。坩堝６の内径（２Ｒ）は１３０ｍｍ、側壁６１の厚さＴは１０ｍｍであった。ＳｉＣ溶液８の高さＨ（図４Ａ参照）は５０ｍｍであり、ＳｉＣ種結晶９及びシードシャフト４１の外径は５０ｍｍであった。誘導加熱装置３の１／２高さ部分は、坩堝６の底面と同じ高さに設定された。坩堝６は炭素からなる黒鉛坩堝とした。以上の条件で、交流電流の周波数ｆが３ｋＨｚ、５ｋＨｚ、１０ｋＨｚに設定した場合の、ＳｉＣ溶液８内の熱流動解析を行った。

図４Ａは、周波数ｆが３ｋＨｚである場合の、ＳｉＣ溶液８内の流速ベクトル分布を示す。図４Ｂは、図４ＡのＳｉＣ溶液８内の流動パターンの模式図である。図５Ａは、周波数ｆが５ｋＨｚである場合の、ＳｉＣ溶液８内の流速ベクトル分布を示し、図５Ｂはその流動パターンの模式図である。図６Ａは、周波数ｆが１０ｋＨｚである場合の、ＳｉＣ溶液８内の流速ベクトル分布を示し、図６Ｂはその流動パターンの模式図である。図４Ａ〜図６Ｂは、いずれも、坩堝６の中心軸から右半分の断面図である。そして、図４Ａ、図５Ａ及び図６Ａ中の矢印の向きはＳｉＣ溶液８の流れる方向を示し、矢印の長さは、流速の大きさを示す。

図４Ａ〜図６Ｂを参照して、周波数ｆが３ｋＨｚ、５ｋＨｚ及び１０ｋＨｚの場合のいずれも、側壁６１近傍に渦（以下、メイン渦という）ＭＳが発生した。メイン渦ＭＳの流速は、周波数が低いほど、大きかった。つまり、メイン渦ＭＳの流速は、周波数ｆ＝３ｋＨｚで最も大きく、周波数ｆ＝１０ｋＨｚで最も小さかった。周波数ｆが３ｋＨｚである場合（図４Ａ及び図４Ｂ）、メイン渦ＭＳは、側壁６１付近で上昇し、ＳｉＣ種結晶９近傍で下降する。周波数ｆ＝３ｋＨｚの場合さらに、メイン渦ＭＳの上方で、メイン渦ＭＳよりも小さな渦（以下、サブ渦という）ＳＳが発生する。サブ渦ＳＳは、メイン渦ＭＳと反対の流れを有し、側壁６１近傍で下降し、坩堝６の内側で上昇する。メイン渦ＭＳ及びサブ渦ＳＳの流れにより、ＳｉＣ種結晶９の下方に、上昇流Ｆ１が発生する。

図５Ａ及び図５Ｂを参照して、周波数ｆが５ｋＨｚの場合も、周波数ｆ＝３ｋＨｚの場合と同様に、メイン渦ＭＳは、側壁６１付近で上昇し、ＳｉＣ種結晶９近傍で下降する。さらに、サブ渦ＳＳも発生する。そのため、メイン渦ＭＳ及びサブ渦ＳＳの流れにより、ＳｉＣ種結晶９の下方では、上昇流Ｆ１が発生する。しかしながら、上述のとおり、メイン渦ＭＳの流速は、周波数ｆ＝３ｋＨｚの場合よりも小さく、サブ渦ＳＳの流速も小さい。したがって、上昇流Ｆ１の流速は、周波数ｆ＝３ｋＨｚの場合よりも小さい。

図６Ａ及び図６Ｂを参照して、周波数ｆが１０ｋＨｚである場合、メイン渦ＭＳの流れは、周波数３ｋＨｚ及び５ｋＨｚのメイン渦ＭＳの流れと反対になる。つまり、メイン渦ＭＳのうち、側壁６１側では流体が下降し、ＳｉＣ溶液８の中央側では、上昇する。メイン渦ＭＳの流速は小さく、メイン渦ＭＳのサイズも小さい。さらにサブ渦ＳＳは発生しない。メイン渦ＭＳの流速は弱いため、メイン渦ＭＳのうち、上昇流部分（ＳｉＣ溶液８の中央側の流体）は、ＳｉＣ溶液８の中心軸近傍まで拡がらない。そのため、上昇流部分は、種結晶９の端部に衝突するものの、ＳｉＣ種結晶９の中央部分の下方では、流体が下降する下降流Ｆ２が生成される。

以上のシミュレーション結果より、周波数ｆは低い方が、ＳｉＣ種結晶９の下方に上昇流Ｆ１を発生しやすく、かつ、上昇流Ｆ１の流速を大きくしやすい。つまり、浸透深さＤ１及びＤ２を大きくしてローレンツ力をＳｉＣ溶液８の内部に浸透させる方が、メイン渦ＭＳとともにサブ渦ＳＳが生成しやすく、上昇流Ｆ１が生成しやすい。

ローレンツ力はさらに、側壁６１の厚さＴの影響も受ける。図７Ａ〜図７Ｃは、周波数を一定とし、側壁６１の厚さＴを変動したときのＳｉＣ溶液８内の流速ベクトル分布図である。これらの図は、以下の方法で得られた。図１と同じ構成の製造装置を計算モデルに設定した。坩堝６の内径２Ｒは１３０ｍｍ、ＳｉＣ溶液８の高さＨは５０ｍｍであり、ＳｉＣ種結晶９及びシードシャフト４１の外径は５０ｍｍであった。誘導加熱装置３の１／２高さ部分は、坩堝６の底面と同じ高さに設定された。坩堝６は炭素からなる黒鉛坩堝とした。交流電流の周波数ｆは５ｋＨｚで一定とした。

以上の条件で、坩堝６の側壁６１の厚さＴを５ｍｍ、１０ｍｍ、１５ｍｍに設定した場合の、ＳｉＣ溶液８内の流速ベクトル分布を解析した。図７Ａは、厚さＴ＝５ｍｍの場合の坩堝６内の流速ベクトル分布図である。図７Ｂは、厚さＴ＝１０ｍｍの場合の坩堝６内の流速ベクトル分布図である。図７Ｃは、厚さＴ＝１５ｍｍの場合の流速ベクトル分布図である。図７Ａ〜図７Ｃは、ＳｉＣ溶液８の右半分の縦断面のうち、ＳｉＣ種結晶９近傍部分を示す。図７Ａ〜図７Ｃの矢印の向きはＳｉＣ溶液８の流れる方向を示し、矢印の長さは、流速を示す。

図７Ａ〜図７Ｃを参照して、厚さＴ＝５ｍｍ及び１０ｍｍの場合（図７Ａ及び図７Ｂ）、上昇流Ｆ１が形成された。しかしながら、厚さＴ＝１５ｍｍの場合（図７Ｃ）、上昇流Ｆ１が形成されなかった。さらに、厚さＴ＝５ｍｍ（図７Ａ）の方が、厚さＴ＝１０ｍｍ（図７Ｂ）よりも上昇流Ｆ１の流速が大きかった。

以上のシミュレーション結果より、ＳｉＣ種結晶９の下方における上昇流Ｆ１の流速は、厚さＴが小さいほど大きくなる。厚さＴが大きくなる程、ローレンツ力がＳｉＣ溶液８内に浸透しにくくなるためである。

ローレンツ力はさらに、坩堝６の内半径Ｒにも影響される。具体的には、図３に示すように溶液中の浸透深さは５ｍｍ程度と浅い。そのため、ローレンツ力は溶液の表層付近に集中する。したがって、坩堝６の内半径Ｒが大きい程、ローレンツ力による流動はＳｉＣ溶液８の中心部まで伝播しにくい。そのため、坩堝６の内半径Ｒが大きいほど、上昇流Ｆ１の流速が小さい、又は上昇流Ｆ１が発生しない。

以上より、ローレンツ力がＳｉＣ溶液８に大きく作用するほど、流速の大きい上昇流Ｆ１が生成される。そして、ＳｉＣ溶液８に作用するローレンツ力は、周波数ｆ、側壁６１の厚さＴ及び坩堝６の内半径Ｒに影響される。具体的には、ローレンツ力は、周波数ｆが小さいほど、厚さＴが小さいほど、そして、内半径Ｒが小さいほど、ＳｉＣ溶液８に対して大きく作用する。そのため、ＳｉＣ溶液８で、流速の大きいメイン渦ＭＳ及びサブ渦ＳＳが生成されやすくなり、流速の大きい上昇流Ｆ１が生成されやすくなる。

さらに、制御装置７が式（１）を満たすように周波数ｆを設定すれば、ＳｉＣ溶液８内において、上昇流Ｆ１が生成し、かつ、流速が顕著に大きくなる。

図８は、式（１）の左辺Ｅ１＝（Ｄ１−Ｔ）×Ｄ２／Ｒの値と、上昇流Ｆ１の平均流速との関係を示す図である。図８は以下の方法により得られた。軸対称ＲＺ系として、電磁場解析を有限要素法により計算し、熱流動解析を差分法により計算した。図１と同じ構成の製造装置を計算モデルに設定した。坩堝６の内径２Ｒは１３０ｍｍ、側壁６１の厚さＴは１０ｍｍに設定した。ＳｉＣ溶液８の高さＨは５０ｍｍであり、ＳｉＣ種結晶９及びシードシャフトの外径は５０ｍｍであった。誘導加熱装置３の１／２高さ部分は、坩堝６の底面と同じ高さに設定された。坩堝６は炭素からなる黒鉛坩堝とした。

シミュレーションごとに、周波数ｆ、厚さＴ及び内半径Ｒを変動した。そして、それぞれの条件ごとにＥ１値を求めた。さらに、各シミュレーションごとに、ＳｉＣ溶液８のうちＳｉＣ種結晶９の下端から５ｍｍ下方の位置において、ＳｉＣ種結晶９の中心からＳｉＣ種結晶９の端までの間の範囲（つまり、２５ｍｍ幅、以下、この範囲を「算出領域」という）の平均流速（ｍｍ／ｓ）を算出した。平均流速がプラス（＋）の場合、算出領域の流体（ＳｉＣ溶液８）は、算出された平均流速で上昇していることを示す。平均流速がマイナス（−）の場合、算出領域の流体は、算出された平均流速で下降していることを示す。得られたＥ１値及び平均流速に基づいて、図８を作成した。

溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造では、好ましい平均流速は１０ｍｍ／ｓ以上である。図８を参照して、Ｅ１値が１未満である場合、平均流速は１０ｍｍ／ｓ未満であり、かつ、Ｅ１値が大きくなるにしたがって、平均流速は徐々に小さくなり、マイナスになった。一方、Ｅ１値が１を超える場合、つまり、式（１）を満たす場合、平均流速は顕著に大きくなり、１０ｍｍ／ｓを超えた。さらに、Ｅ１値が大きくなるにしたがって、平均流速は顕著に大きくなり、Ｅ１値が１．５以上となると、平均流速は２０ｍｍ／ｓを超えた。さらに、Ｅ１値が７．５以上となると、平均流速はさらに顕著に増大し、６０ｍｍ／ｓを超えた。

以上より、制御装置７は、式（１）を満たす周波数ｆの交流電流を誘導加熱装置３に流すように調整する。これにより、ＳｉＣ種結晶９の下方に、流速の大きい上昇流Ｆ１を生成できる。好ましくは、Ｅ１値は１．５以上である。この場合、算出領域の流体の平均流速は２０ｍｍ／ｓを超える。

［ＳｉＣ単結晶の製造方法］
上記構成を有する製造装置１００を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法について説明する。ＳｉＣ単結晶の製造方法では、初めに、製造装置１００を準備し、シードシャフト４１にＳｉＣ種結晶９を取り付ける（準備工程）。次に、チャンバ１内に坩堝６を配置し、ＳｉＣ溶液を生成する（ＳｉＣ溶液生成工程）。次に、ＳｉＣ種結晶９を坩堝６内のＳｉＣ溶液に浸漬する（浸漬工程）。次に、ＳｉＣ単結晶を育成する（育成工程）。育成工程において、制御装置７により誘導加熱装置３に周波数ｆの交流電流を流すことにより、ＳｉＣ溶液８のうち、種結晶９の下方で、流速の大きい上昇流Ｆ１を生成する。これにより、種結晶９近傍での炭素の過飽和度が高くなり、ＳｉＣ単結晶の成長が促進される。以下、各工程の詳細を説明する。

［準備工程］
初めに、シードシャフト４１を備えた製造装置１００を準備する。そして、シードシャフト４１の下端面４１０にＳｉＣ種結晶９を取り付ける。

［ＳｉＣ溶液生成工程］
次に、チャンバ１内の回転部材５１上に、坩堝６を配置する。坩堝６は、ＳｉＣ溶液の原料を収納する。坩堝６は、回転部材５１と同軸に配置されるのが好ましい。この場合、回転部材５１が回転するときに、坩堝６内のＳｉＣ溶液の温度が均一に保たれやすい。

次に、ＳｉＣ溶液８を生成する。チャンバ１内に不活性ガスを充填する。不活性ガスはたとえば、ヘリウムやアルゴンである。次に、制御装置７が誘導加熱装置３を制御して、誘導加熱により、坩堝６内のＳｉＣ溶液８の原料を融点以上に加熱する。坩堝６の側壁６１の内面に炭素が含有される場合、坩堝６を加熱すると、坩堝６から炭素が融液に溶け込み、ＳｉＣ溶液８が生成される。坩堝６が炭素を含有しない場合、ＳｉＣ溶液８の原料に炭素が含有されている。ＳｉＣ溶液８は、ＳｉとＣとを含有し、さらに、他の金属元素を含有してもよい。

［浸漬工程］
次に、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。具体的には、駆動源４２により、シードシャフト４１を降下し、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。

［育成工程］
ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬した後、制御装置７は、誘導加熱装置３を制御して、ＳｉＣ溶液８を結晶成長温度に保持する。さらに、制御装置７は、誘導加熱装置３を制御して、ＳｉＣ溶液８を攪拌する。そして、ＳｉＣ種結晶９の下方に上昇流Ｆ１を形成する。

要するに、制御装置７は、ＳｉＣ溶液８を結晶成長温度に加熱し、かつ、ＳｉＣ溶液８を攪拌して上昇流Ｆ１を生成する。具体的には、制御装置７は、誘導加熱装置３に与える交流電流の周波数ｆが式（１）を満たすように調整する。これにより、制御装置７は、ＳｉＣ溶液８を加熱し、かつ、攪拌して、流速の大きい上昇流Ｆ１を生成できる。

制御装置７はさらに、誘導加熱装置３を制御して、ＳｉＣ溶液８のＳｉＣ種結晶周辺域を過冷却しＳｉＣを過飽和状態にする。ＳｉＣ種結晶周辺域を冷却する方法は、以下の通りである。たとえば、制御装置７は、誘導加熱装置３を制御して、ＳｉＣ種結晶９の周辺域の温度をＳｉＣ溶液８の他の部分の温度よりも低くする。また、ＳｉＣ種結晶９の周辺域を冷媒により冷却してもよい。具体的には、シードシャフト４１の内部に冷媒を循環させる。冷媒はたとえば水である。シードシャフト４１内に冷媒を循環させれば、ＳｉＣ種結晶９が冷却される。ＳｉＣ種結晶９が冷えれば、近傍部分も冷える。以上の方法によりＳｉＣ種結晶９の周辺域が過冷却状態となれば、ＳｉＣ濃度が上がり、過飽和状態になる。

続いて、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９の周辺域のＳｉＣを過飽和状態にしたまま、ＳｉＣ種結晶９とＳｉＣ溶液８とを回転する。シードシャフト４１を回転することにより、ＳｉＣ種結晶９が回転する。回転部材５１を回転することにより、坩堝６が回転する。ＳｉＣ種結晶９の回転方向は、坩堝６の回転方向と逆方向でもよいし、同じ方向でもよい。また、回転速度は一定でもよいし、変動してもよい。シードシャフト４１は、回転しながら徐々に上昇する。このとき、ＳｉＣ溶液８に浸漬されたＳｉＣ種結晶９の表面にＳｉＣ単結晶が生成し、成長する。このとき、制御装置７は、式（１）を満たす周波数ｆの交流電流を誘導加熱装置３に流す。そのため、誘導加熱装置３が生成するローレンツ力により、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９の下方には上昇流Ｆ１が形成される。したがって、ＳｉＣ種結晶９近傍には炭素が頻繁に供給され、ＳｉＣ種結晶９近傍部分の炭素の過飽和度は高く維持される。

以上のとおり、本実施の形態によるＳｉＣの製造方法では、制御装置７が式（１）を満たす周波数ｆを設定して誘導加熱装置３を制御する。そのため、種結晶９近傍部分の炭素の過飽和度を高く維持でき、ＳｉＣ単結晶の成長速度を促進できる。

坩堝６の側壁６１の内面は炭素を含有する方が好ましい。この場合、側壁６１の炭素がＳｉＣ溶液に溶け込み、上昇流Ｆ１によりＳｉＣ種結晶９の下方に搬送される。そのため、ＳｉＣ種結晶９近傍部分の炭素の過飽和度が高くなりやすい。さらに好ましくは、坩堝６は黒鉛からなる。

上述の実施の形態では、製造装置１００は、断熱部材２を備える。しかしながら、製造装置１００は断熱部材２を備えなくてもよい。

上述のＳｉＣ単結晶の製造方法において、周波数ｆ、厚さＴ及び内半径Ｒを変動してシミュレーションを実施し、ＳｉＣ溶液内の流動パターンを解析した。そして、ＳｉＣ種結晶の下方のＳｉＣ溶液の流速を求めた。

［シミュレーション方法］
シミュレーションを以下のとおり実施した。軸対称ＲＺ系として、電磁場解析は有限要素法により計算し、熱流動解析は差分法により計算した。図１と同じ構成の製造装置１００を計算モデルに設定した。坩堝６の内径２Ｒは１３０ｍｍ、側壁６１の厚みＴは１０ｍｍに設定した。ＳｉＣ溶液８の高さＨは５０ｍｍであり、ＳｉＣ種結晶９及びシードシャフトの外径は５０ｍｍであった。誘導加熱装置３の１／２高さ部分は、坩堝６の底面と同じ高さに設定された。坩堝６は炭素からなる黒鉛坩堝とした。

シミュレーションごとに、周波数ｆ、厚さＴ及び内半径Ｒを変動した。そして、それぞれの条件ごとに式（１）を求めた。各条件における値を表１に示す。

表１中の各フィールドには、Ｅ１値が示される。表１を参照して、周波数ｆ、厚さＴ及び内半径Ｒが異なる４０個の条件にて、シミュレーションを実施した。

各条件ごとに電磁場解析及び熱流動解析を実施し、図６Ａ、７Ａ及び８Ａに示すような流動解析結果を得た。各解析結果に基づいて、ＳｉＣ種結晶の下端から５ｍｍ下方の位置において、ＳｉＣ種結晶中心から種結晶端までの間の範囲（つまり、２５ｍｍ幅）の平均流速（ｍｍ／ｓ）を算出した。算出された平均流速結果を表２に示す。

表２中の各フィールド内の値は、平均流速（ｍｍ／ｓ）を示す。表１及び表２を参照して、各条件が式（１）を満たす場合の平均流速は、式（１）を満たさない場合と比較して顕著に高くなった。

以上、本発明の実施の形態を説明したが、上述した実施の形態は本発明を実施するための例示に過ぎない。よって、本発明は上述した実施の形態に限定されることなく、その趣旨を逸脱しない範囲内で上述した実施の形態を適宜変形して実施することが可能である。

Claims (3)

1. ＳｉＣ種結晶をＳｉＣ溶液に浸漬させた後、ＳｉＣ単結晶を育成する、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
   筒状の側壁と、前記側壁の下端に配置される底壁とを備え、ＳｉＣ溶液を収納可能な坩堝と、
   前記坩堝を収納するチャンバと、
   チャンバの上下方向に延び、ＳｉＣ種結晶が取り付けられる下端面を有し、前記下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶を前記ＳｉＣ溶液に浸漬するシードシャフトと、
   前記チャンバ内であって、前記坩堝の側壁周りに配置される誘導加熱装置と、
   前記誘導加熱装置を制御する制御装置とを備え、
   前記誘導加熱装置による前記側壁への電磁波の浸透深さをＤ１（ｍｍ）とし、前記誘導加熱装置による前記ＳｉＣ溶液への電磁波の浸透深さをＤ２（ｍｍ）とし、前記側壁の厚さをＴ（ｍｍ）とし、前記坩堝の内半径をＲ（ｍｍ）としたとき、前記制御装置は、前記誘導加熱装置に流れる交流電流の周波数ｆ（Ｈｚ）が１ｋＨｚ以上であって且つ式（１）を満たすように前記誘導加熱装置を制御する、ＳｉＣ単結晶の製造装置。
   （Ｄ１−Ｔ）×Ｄ２／Ｒ＞１ （１）
   ここで、Ｄ１は式（２）で定義され、Ｄ２は式（３）で定義される。
   Ｄ１＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｃ×μｃ））^１／２ （２）
   Ｄ２＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｓ×μｓ））^１／２ （３）
   ここで、σｃは前記側壁の導電率（Ｓ／ｍ）であり、σｓは前記ＳｉＣ溶液の導電率（Ｓ／ｍ）である。μｃは前記側壁の比透磁率（無次元量）であり、μｓは、前記ＳｉＣ溶液の比透磁率（無次元量）である。
2. 請求項１に記載の製造装置であって、
   前記坩堝の側壁の内面は炭素を含有する、製造装置。
3. ＳｉＣ種結晶をＳｉＣ溶液に浸漬させた後、ＳｉＣ単結晶を育成する、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
   筒状の側壁と、前記側壁の下端に配置される底壁とを備え、ＳｉＣ溶液を収納する坩堝と、前記坩堝を収納するチャンバと、前記チャンバの上下方向に延び、下端面にＳｉＣ種結晶が取り付けられたシードシャフトと、前記チャンバ内であって、前記坩堝の側壁周りに配置される誘導加熱装置とを備える製造装置を準備する工程と、
   前記シードシャフトに取り付けられたＳｉＣ種結晶を前記坩堝内のＳｉＣ溶液に浸漬する工程と、
   前記誘導加熱装置による前記側壁への電磁波の浸透深さをＤ１（ｍｍ）とし、前記誘導加熱装置による前記ＳｉＣ溶液への電磁波の浸透深さをＤ２（ｍｍ）とし、前記側壁の厚さをＴ（ｍｍ）とし、前記坩堝の内半径をＲ（ｍｍ）としたとき、前記誘導加熱装置に流れる交流電流の周波数ｆ（Ｈｚ）が１ｋＨｚ以上であって且つ式（１）を満たすように前記誘導加熱装置を制御する工程と、
   前記シードシャフトを回転しながら、前記ＳｉＣ種結晶上にＳｉＣ単結晶を育成する工程とを備える、ＳｉＣ単結晶の製造方法。
   （Ｄ１−Ｔ）×Ｄ２／Ｒ＞１ （１）
   ここで、Ｄ１は式（２）で定義され、Ｄ２は式（３）で定義される。
   Ｄ１＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｃ×μｃ））^１／２ （２）
   Ｄ２＝５０３２９２×（１／（ｆ×σｓ×μｓ））^１／２ （３）
   ここで、σｃは前記側壁の導電率（Ｓ／ｍ）であり、σｓは前記ＳｉＣ溶液の導電率（Ｓ／ｍ）である。μｃは前記側壁の比透磁率（無次元量）であり、μｓは、前記ＳｉＣ溶液の比透磁率（無次元量）である。

Images