JP5439353B2 - ＳｉＣ単結晶の製造装置及びそれに用いられる坩堝 - Google Patents

Description

本発明は、炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶の製造装置及びそれに用いられる坩堝に関し、さらに詳しくは、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置及びそれに用いられる坩堝に関する。

炭化珪素（ＳｉＣ）は、熱的及び化学的に安定な化合物半導体である。ＳｉＣは、シリコン（Ｓｉ）と比較して、優れたバンドギャップ、絶縁破壊電圧、電子飽和速度及び熱伝導率を有する。そのため、ＳｉＣは、動作損失の少ないパワーデバイス材料や、高耐圧な高周波デバイス材料、高温環境で使用される耐環境デバイス、耐放射線デバイス等の技術分野への応用が期待されている。これらの技術分野では、結晶欠陥の少ない高品質なＳｉＣ単結晶が求められる。

ＳｉＣ単結晶の製造方法には、昇華法と溶液成長法とがある。溶液成長法は、昇華法と比較して、結晶欠陥の少ないＳｉＣ単結晶を生成することができる。ＳｉＣ単結晶の溶液成長法は、Ｓｉ又はＳｉ及び添加元素を含有する融液に炭素（Ｃ）が溶解した溶液（以降、ＳｉＣ溶液と称する）に、ＳｉＣ種結晶を浸漬してＳｉＣ単結晶を育成する方法である。一般的に、黒鉛坩堝が用いられ、炭素は、坩堝から溶解してＳｉＣ溶液内に供給される。ＳｉＣ種結晶は、棒状のシードシャフトの下端面に取り付けられ、ＳｉＣ溶液に浸漬される。

溶液成長法では、ＳｉＣ溶液のうち、浸漬したＳｉＣ種結晶の周辺部分の温度を、他のＳｉＣ溶液部分よりも低くする。これにより、ＳｉＣ種結晶周辺域のＳｉＣを過飽和状態とし、ＳｉＣ単結晶の成長を促す。

上述のとおり、溶液成長法は、昇華法よりも、結晶欠陥の少ないＳｉＣ単結晶を製造できる。しかしながら、液晶成長法のＳｉＣ単結晶の成長速度は、昇華法よりも遅い。たとえば、従来の溶液成長法では、１６５０℃の純Ｓｉ溶液を用いた場合、液晶成長法におけるＳｉＣ単結晶の成長速度は約５〜１２μｍ／ｈｒである。この成長速度は、昇華法におけるＳｉＣ単結晶の成長速度の１／１０以下である。

溶液成長法におけるＳｉＣ単結晶の成長速度ＲＡ（ｍ／ｓ）は、式（Ａ）に示されるウィルソン−フレンケルの式で定義される。

ＲＡ＝Ａ０×ΔＣ×ｅｘｐ（−ΔＧ／（ｋ×ｔ）） （Ａ）
ここで、Ａ０は係数である。ΔＣは炭素の過飽和度（単位：ｍｏｌ／ｍ３）である。ΔＧは、溶媒分子を溶質分子から外すのに必要なエネルギ（単位：Ｊ／ｍｏｌ）である。ｋは気体定数（単位：Ｊ／Ｋ・ｍｏｌ）である。ｔは絶対温度（Ｋ）である。

式（Ａ）より、ＳｉＣ溶液中の炭素の過飽和度（ΔＣ）を高めれば、ＳｉＣ単結晶の成長速度ＲＡを高めることができる。ＳｉＣ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶近傍部分への炭素の供給量を増やせば、炭素の過飽和度（ΔＣ）を高めることができる。

特開２００６−１１７４４１号公報（特許文献１）は、ＳｉＣ種結晶近傍への炭素の供給量を高める技術を開示する。特許文献１では、加速坩堝回転法（Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ Ｃｒｕｃｉｂｌｅ Ｒｏｔａｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ：以下、ＡＣＲＴ法という）をＳｉＣ単結晶の溶液成長法に適用する。ＡＣＲＴ法では、ＳｉＣ種結晶の回転と、坩堝の回転とに対して、加速及び減速を繰り返す。これにより、ＳｉＣ溶液が攪拌され、ＳｉＣ種結晶近傍に炭素が供給されやすくなる。

特開２００６−１１７４４１号公報

しかしながら、ＡＣＲＴ法以外の方法でも、ＳｉＣ種結晶近傍部分に炭素が供給されやすい方が好ましい。

本発明の目的は、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造において、ＳｉＣ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶近傍部分に炭素を供給しやすいＳｉＣ単結晶の製造装置を提供することである。

本発明の実施の形態による製造装置は、ＳｉＣ溶液を収納可能な坩堝と、チャンバと、シードシャフトと、誘導加熱装置とを備える。チャンバは、坩堝を収納する。シードシャフトは、チャンバの上下方向に延び、ＳｉＣ溶液に浸漬されるＳｉＣ種結晶が下端に取り付けられる。誘導加熱装置は、チャンバ内であって、坩堝の周りに配置される。坩堝は、上部収納室と、下部収納室とを備える。上部収納室は、坩堝の上部に配置され、第１の内径を有する。下部収納室は、上部収納室の下方に配置され、第１の内径よりも小さい第２の内径を有する。誘導加熱装置は、上部コイル部と、下部コイル部と、電源とを備える。上部コイル部は、上部収納室の周りに配置される。下部コイル部は、下部収納室の周りに配置され、上部コイル部が上部収納室内のＳｉＣ溶液に生成する電磁力よりも大きい電磁力を、下部収納室内のＳｉＣ溶液に生成する。電源は、上部コイル部及び下部コイル部に電流を供給する。

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置では、下部収納室内のＳｉＣ溶液の圧力及び温度が、上部収納室内のＳｉＣ溶液の圧力及び温度よりも高くなりやすい。そのため、下部収納室内のＳｉＣ溶液は、ＳｉＣ種結晶に向かって上昇しやすくなり、ＳｉＣ種結晶近傍への炭素が供給されやすくなる。

本実施の形態による坩堝は、上述の製造装置に利用される。本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、上述の製造装置を利用する。

図１は、第１の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の構成図である。 図２は、図１中の坩堝及び誘導加熱装置の構成図である。 図３Ａは、図１中の坩堝内のＳｉＣ溶液の流速ベクトル分布図である。 図３Ｂは、図３のＳｉＣ溶液内の流動パターンの模式図である。 図４は、第２の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の構成図である。 図５は、図１及び図４と異なる形状を有する坩堝の構成図である。 図６は、図１、図４及び図５と異なる形状を有する坩堝の構成図である。 図７は、図１、図４〜図６と異なる形状を有する坩堝の構成図である。 図８は、図１、図４〜図７と異なる形状を有する坩堝の構成図である。 図９は、図１、図４〜図８と異なる形状を有する坩堝の構成図である。 図１０は、図１中の坩堝内の下部収納室の内径の上部収納室の内径に対する比と、坩堝内に発生する上昇流の平均流速との関係を示す図である。

以下、図面を参照し、本発明の実施の形態を詳しく説明する。図中同一又は相当部分には同一符号を付してその説明は繰り返さない。

［第１の実施の形態］
［ＳｉＣ単結晶製造装置の構成］
図１は、本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の構成図である。図１を参照して、製造装置１００は、チャンバ１と、断熱部材２と、誘導加熱装置３と、昇降装置４と、回転装置５と、坩堝６とを備える。

チャンバ１は筐体であり、断熱部材２と、誘導加熱装置３と、坩堝６とを収納する。ＳｉＣ単結晶が製造されるとき、チャンバ１は水冷される。

回転装置５は、回転部材５１と駆動源５２とを備える。回転部材５１は棒状であり、製造装置１００の上下方向に延びる。回転部材５１の上端には、坩堝６が配置される。坩堝６は回転部材５１の上端に固定されてもよい。回転部材５１の下端部は、駆動源５２と連結される。ＳｉＣ単結晶を製造するとき、回転装置５は、坩堝６を回転する。具体的には、駆動源５２は、回転部材５１を回転する。そのため、坩堝６は、回転部材５１の軸心周りを回転する。

坩堝６は、本体６２と、蓋６１とを備える。本体６２は、上端が開口した筐体である。蓋６１は、本体６２の上端に配置される。蓋６１は円板状であり、中央に貫通孔６１１を有する。

本体６２は、段差を有する円筒状の容器であり、内部にＳｉＣ溶液８を収納する。ＳｉＣ溶液８は、ＳｉＣ単結晶の原料であり、シリコン（Ｓｉ）と炭素（Ｃ）とを含有する。ＳｉＣ溶液８はさらに、Ｓｉ及びＣ以外の他の１種又は２種以上の金属元素を含有してもよい。換言すれば、ＳｉＣ溶液８は、Ｓｉ又はＳｉ及び添加元素を含有する融液に炭素（Ｃ）が溶解した溶液である。

ＳｉＣ溶液８は、ＳｉＣ溶液の原料を加熱により溶融して生成される。原料は、Ｓｉ単体であってもよいし、Ｓｉと他の金属元素とを含有してもよい。ＳｉＣ溶液の原料に含有される金属元素はたとえば、チタン（Ｔｉ）、マンガン（Ｍｎ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、バナジウム（Ｖ）、鉄（Ｆｅ）等である。ＳｉＣ溶液の原料に含有される好ましい元素は、Ｔｉ及びＭｎであり、さらに好ましい元素は、Ｔｉである。

坩堝６の素材はたとえば、黒鉛である。坩堝６が黒鉛で構成されれば、坩堝６自体がＳｉＣ溶液の炭素供給源になる。坩堝６の素材は、黒鉛以外であってもよい。たとえば、坩堝６は、セラミックスや高融点の金属で構成されてもよい。坩堝６が炭素供給源として利用できない場合、ＳｉＣ溶液の原料は、黒鉛（炭素）を含有する。

好ましくは、少なくとも坩堝６の内面部は、炭素を含有する。たとえば、坩堝６の内面に、ＳｉＣからなる皮膜が形成される。この場合、ＳｉＣ単結晶を製造中に、皮膜から炭素がＳｉＣ溶液に溶解する。さらに好ましくは、坩堝６は炭素を含有する。この場合、坩堝６はＳｉＣ溶液の炭素供給源となる。

昇降装置４は、シードシャフト４１と、駆動源４２とを備える。駆動源４２は、チャンバ１の上方に配置される。シードシャフト４１は棒状であり、チャンバ１の上下方向に延びる。シードシャフト４１の下端はチャンバ１内に配置され、上端はチャンバ１の上方に配置される。つまり、シードシャフト４１は、チャンバ１を貫通する。シードシャフト４１は、回転部材５１と同軸に配置される。

シードシャフト４１の上端部は、駆動源４２に連結される。駆動源４２は、シードシャフト４１を昇降する。駆動源４２はさらに、シードシャフト４１を、シードシャフト４１の中心軸周りに回転する。

シードシャフト４１は、蓋６１の貫通孔６１１内に挿入される。そして、シードシャフト４１の下端は、坩堝６内に配置される。シードシャフト４１は、下端に下端面４１０を有する。下端面４１０には、ＳｉＣ種結晶９が取り付けられる。

ＳｉＣ種結晶９は円板状であり、ＳｉＣ単結晶からなる。溶液成長法によりＳｉＣ単結晶を製造するとき、ＳｉＣ種結晶９の表面にＳｉＣ単結晶が生成され、成長する。４Ｈ多形の結晶構造を有するＳｉＣ単結晶を製造する場合、好ましくは、ＳｉＣ種結晶９は４Ｈ多形の結晶構造の単結晶である。さらに好ましくは、ＳｉＣ種結晶９の表面（図１におけるＳｉＣ種結晶９の下面に相当）は、（０００１）面又は（０００１）面から８°以下の角度で傾斜した面である。この場合、ＳｉＣ単結晶が安定して成長しやすい。

ＳｉＣ単結晶を製造するとき、シードシャフト４１を下降し、図１に示すとおり、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。このとき、ＳｉＣ溶液８は結晶成長温度に保たれる。結晶成長温度は、ＳｉＣ溶液８の組成に依存する。一般的な結晶成長温度は１６００〜２０００℃である。

断熱部材２は、筐体状であり、側壁と、上蓋と、下蓋とを有する。断熱部材２の側壁は、坩堝６の周りに配置される。断熱部材２の上蓋は、坩堝６よりも上方に配置される。上蓋は、シードシャフト４１を通すための貫通孔２１を有する。断熱部材２の下蓋は、坩堝６の下方に配置される。下蓋は、回転部材５１を通すための貫通孔２２を有する。要するに、断熱部材２は、坩堝６全体を覆う。

断熱部材２は、周知の断熱材を備える。断熱材は、繊維系又は非繊維系の成形断熱材である。２インチ以上の直径を有するＳｉＣ単結晶を形成するためには、高い加熱効率を維持する必要がある。断熱部材２は、高い加熱効率を維持できる。ただし、断熱部材２はなくてもよい。

誘導加熱装置３は、坩堝６の周りに配置される。図１では、誘導加熱装置３は、断熱部材２の周りに配置される。誘導加熱装置３は、コイル３１と、電源３２とを備える。誘導加熱装置３は、坩堝６を誘導加熱し、坩堝６に収納された原料を溶融してＳｉＣ溶液８を生成する。誘導加熱装置３はさらに、坩堝６内のＳｉＣ溶液８に電磁力を与え、ＳｉＣ溶液８を攪拌する。

［坩堝６の構成］
図２は、図１中の坩堝６及び誘導加熱装置３の構成図である。図２を参照して、坩堝６の本体６２は、上端が開口した筐体である。本例では、本体６２は、段差を有する円筒状である。

本体６２は、上部筒部６２１と、下部筒部６２２と、上部収納室６２１Ａと、下部収納室６２２Ａとを備える。上部筒部６２１は、坩堝６の上部に配置される。上部筒部６２１は上端が開口した筒状であって、外径ＯＤＴを有する。上部筒部６２１内には上部収納室６２１Ａが配置される。上部収納室６２１Ａは円柱状の内面を有する。上部収納室６２１Ａは、内径ＩＤＴを有する。

下部筒部６２２は、上部筒部６２１の下方に配置される。下部筒部６２２は、筒状であって、外径ＯＤＴよりも小さい外径ＯＤＢを有する。下部筒部６２２の上端にはフランジ６２３が形成され、フランジ６２３の外周縁には、上部筒部６２１の下端が結合される。上部筒部６２１及び下部筒部６２２は一体的に形成される。下部収納室６２２Ａは円柱状の内面を有する。下部収納室６２２Ａは、内径ＩＤＴよりも小さい内径ＩＤＢを有する。

下部収納室６２２Ａの全体及び上部収納室６２１Ａの少なくとも下部には、ＳｉＣ溶液８が充填される。下部収納室６２２Ａは、ＳｉＣ溶液８内に、ＳｉＣ種結晶９に向かう上昇流を形成する役割を有する。そのため、下部収納室６２２は、ＳｉＣ種結晶９及びシードシャフト４１の真下に配置されるのが好ましく、シードシャフト４１と同軸に配置されるのが好ましい。好ましくはさらに、上部収納室６２１Ａは下部収納室６２２Ａと同軸に配置される。この場合、ＳｉＣ溶液８が軸対称に対流しやすくなる。平面視において、下部収納室６２２はＳｉＣ種結晶９と重複する。

上部収納室６２１Ａは、上部筒部６２１の内面と下部筒部６２２のフランジ６２３の上面とで区画される。フランジ６２３の上面は、上部収納室６２１Ａの底面に相当する。以降、上部収納室６２１Ａの底面を「段底面」６２１Ｂと称する。

上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴは、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢよりも大きい。この場合、下部収納室６２２Ａの流体（ＳｉＣ溶液８）は、ＳｉＣ種結晶９に向かって上昇した後、上部収納室６２１Ａの外周方向に向かい、下部収納室６２２Ａに戻る。つまり、上部収納室６２１Ａにより、ＳｉＣ種結晶９に向かう上昇流を含む対流が、ＳｉＣ溶液８内に安定して形成されやすい。

［誘導加熱装置の構成］
誘導加熱装置３は、コイル３１と電源３２とを備える。コイル３１は、上部コイル部３１１と、下部コイル部３１２とを備える。下部コイル部３１２は、上部コイル部３１１と結合されていてもよいし、別体であってもよい。

上部コイル部３１１及び下部コイル部３１２は、電源３２から電流の供給を受け、坩堝６のＳｉＣ溶液８内に電磁力を生成する。生成された電磁力は、ＳｉＣ溶液８の外周から中心に向かう。この電磁力により、ＳｉＣ溶液８が攪拌され、ＳｉＣ溶液８内に対流が発生する。

下部コイル部３１２は、下部収納室６２２Ａ及び下部筒部６２２の外周面の周りに配置される。そのため、下部コイル部３１２は、下部収納室６２２Ａ内のＳｉＣ溶液８内に電磁力を生成する。一方、上部コイル部３１１は、上部収納室６２１Ａ及び上部筒部６２１の外周面の周りに配置される。そのため、上部コイル部３１１は、上部収納室６２１Ａ内のＳｉＣ溶液８内に電磁力を生成する。

下部コイル部３１２は、上部コイル部３１１が上部収納室６２１ＡのＳｉＣ溶液８内に生成する電磁力よりも大きい電磁力を、下部収納室６２２ＡのＳｉＣ溶液８内に生成する。そのため、下部収納室６２２ＡのＳｉＣ溶液８内に上昇流が生成される。

本例では、図２に示すとおり、下部筒部６２２の外径ＯＤＢが上部筒部６２１の外径ＯＤＴよりも小さい。さらに、下部コイル部３１２は、上部筒部６２１の下方であって、下部筒部６２２の周りに配置される。したがって、下部コイル部３１２の直径は、上部コイル部３１１の直径よりも小さい。

上部コイル部３１１に流れる電流値が下部コイル部３１２に流れる電流値と同じであり、上部コイル部３１１の巻き数が下部コイル部３１２の巻き数と同じである場合、コイルの直径が小さいほど、磁束密度が大きくなる。そのため、下部コイル部３１２の電磁力は、上部コイル部３１１よりも大きくなる。さらに、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢは、上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴよりも小さいため、下部収納室６２２Ａ内のＳｉＣ溶液８に大きな電磁力を与えやすい。さらに、下部筒部６２２の外径ＯＤＢが上部筒部６２１の外径ＯＤＴよりも小さいため、下部筒部６２２の周壁の厚みを抑えることができる。そのため、下部コイル部３１２から発生した電磁波が周壁の厚みにより減衰するのを抑制でき、下部収納室６２２Ａ内のＳｉＣ溶液８に生成される電磁力を大きくすることができる。

下部コイル部３１２は、上部コイル部３１１と別体であってもよいし、下部コイル部３１２は上部コイル部３１１とつながっていてもよい。

［製造装置１００の動作概要］
上述の坩堝６及び誘導加熱装置３を利用することにより、製造装置１００は、坩堝６内のＳｉＣ溶液８を攪拌し、かつ、ＳｉＣ種結晶９近傍に炭素を供給しやすくする。以下、この点について説明する。

上述のとおり、溶液成長法においてＳｉＣ単結晶の成長速度を高めるためには、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９近傍の部分の炭素の過飽和度（ΔＣ）を高めればよい。ＳｉＣ種結晶９近傍で炭素の過飽和度を高めるには、ＳｉＣ単結晶を製造中、ＳｉＣ溶液中の炭素をＳｉＣ種結晶９近傍に搬送しやすくすればよい。

ＳｉＣ種結晶９近傍に炭素を供給するには、ＳｉＣ溶液８内において、ＳｉＣ種結晶９に向かう上昇流を含む流動分布が形成されればよい。上昇流の流速が速ければ、なおよい。

本実施の形態では、ＳｉＣ種結晶９の真下に、下部収納室６２２Ａが配置され、下部収納室６２２Ａよりも上方に、下部収納室６２２Ａよりも大きい上部収納室６２１Ａが配置される。下部コイル部３１２が生成する電磁力は、上部コイル部３１１が生成する電磁力よりも大きい。さらに、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢの方が、上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴよりも小さい。そのため、坩堝６に収納されているＳｉＣ溶液８のうち、下部収納室６２２Ａ内の流体の圧力は、上部収納室６２１Ａ内の流体の圧力よりも大きくなる。

したがって、下部収納室６２２Ａ内の流体は、圧力差により、上昇する。下部収納室６２２Ａの真上には、ＳｉＣ種結晶９が配置される。そのため、下部収納室６２２Ａで生成された上昇流は、ＳｉＣ種結晶９に向かう。

図３Ａ及び図３Ｂは、本実施の形態による製造装置１００を用いた場合のＳｉＣ溶液８の流動パターンを示す図である。図３Ａ及び図３Ｂは、以下の数値解析シミュレーションにより得られた。

軸対称ＲＺ系として、電磁場解析を有限要素法により計算し、熱流動解析を差分法により計算した。図１と同じ構成の製造装置を計算モデルに設定した。坩堝６の上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴは１３０ｍｍ、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢは４０ｍｍであった（図３Ｂ参照）。また、下部収納室６２２Ａ内に収納されたＳｉＣ溶液８の高さＨＢは３５ｍｍであり、上部収納室６２１Ａ内に収納されたＳｉＣ溶液８の高さＨＴは２５ｍｍであった。ＳｉＣ種結晶９及びシードシャフト４１の外径ＤＳは５０ｍｍであった。上部コイル部３１１の直径は２５０ｍｍであり、下部コイル部３１２の直径は１１０ｍｍであった。上部筒部６２１及び下部筒部６２２の側壁の厚さＴは、いずれも１０ｍｍであった。コイル３１に流れる電流の周波数は６ｋＨｚであった。以上の条件で、ＳｉＣ溶液８内の流速ベクトルを解析した。

図３Ａは、シミュレートにより得られた、ＳｉＣ溶液８内の流速ベクトル分布を示す。図３Ｂは、図３ＡのＳｉＣ溶液８内の流動パターンの模式図である。図３Ａ及び図３Ｂはいずれも、坩堝６の中心軸から右半分の断面図である。そして、図３Ａ中の矢印の向きはＳｉＣ溶液８の流れる方向を示し、矢印の長さは、流速の大きさを示す。

図３Ａ及び図３Ｂを参照して、下部コイル部３１２により下部収納室６２２Ａ内の流体に生成される電磁力は、上部コイル部３１１により上部収納室６２１Ａ内の流体に生成される電磁力よりも大きい。そのため、下部収納室６２２Ａ内の流体の圧力は、上部収納室６２１Ａ内の流体の圧力より大きくなる。したがって、下部収納室６２２Ａから真上に上昇する上昇流Ｆ１（図３Ｂ参照）が形成される。

上昇流Ｆ１は、真上に上昇し、ＳｉＣ種結晶９の表面に向かう。上昇流Ｆ１は炭素を含有するため、ＳｉＣ種結晶９近傍に炭素が供給される。上昇流Ｆ１を形成した流体はＳｉＣ種結晶９に到達した後、上部収納室６２１Ａの外周に向かって流れる拡散流Ｆ２を形成する。上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴは、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢよりも大きいため、流体は拡散流Ｆ２を形成できる。拡散流Ｆ２を形成した流体は、上部収納室６２１Ａの内周面近傍で下降し、下部収納室６２２Ａに戻る下降流Ｆ３を形成する。少なくとも坩堝６の内面部に炭素が含有されている場合、坩堝６の内面から炭素が溶け出し、拡散流Ｆ２及び下降流Ｆ３を構成する流体に含有される。炭素を含有した流体は、下降流Ｆ３に乗って、下部収納室６２２Ａに戻る。下部収納室６２２Ａに戻った流体は、下部コイル部３１２の電磁力により再び上昇流Ｆ１を形成する。

要するに、上部収納室６２１Ａと下部収納室６２２Ａとにより、ＳｉＣ溶液８内で上昇流を安定して形成できる。これによりＳｉＣ溶液８が攪拌され、ＳｉＣ溶液内の炭素がＳｉＣ種結晶９近傍に供給されやすくなる。さらに、坩堝６が炭素を含有する場合、上昇流Ｆ１の形成により、坩堝６からＳｉＣ溶液８内に溶け出した炭素をＳｉＣ種結晶９近傍に供給できる。

以上の仕組みにより、本実施の形態による製造装置１００では、坩堝６内において、ＳｉＣ種結晶９近傍に炭素を供給しやすい。

下部収納室６２２ＡにおけるＳｉＣ溶液の高さＨＢの方が、上部収納室６２１ＡにおけるＳｉＣ溶液８の高さＨＴよりも、上昇流Ｆ１の流速に影響する。高さＨＢが高いほど、上昇流Ｆ１を形成する流体の容積が大きくなる。そのため、上昇流Ｆ１が形成されやすく、流速も大きくなりやすい。一方、高さＨＴは、上昇流Ｆ１の形成にあまり影響を与えない。高さＨＴは、上昇流Ｆ１を形成した流体を上部収納室６２１Ａから下部収納室６２２Ａに再び戻すための流路（拡散流Ｆ２及び下降流Ｆ３が形成されるためのスペース）を確保できれば足りる。したがって、高さＨＴは、上昇流Ｆ１の流速に対する寄与が小さい。
好ましくは、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢは、上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴの０．２５〜０．６５倍である。換言すれば、ＩＤＢ／ＩＤＴは０．２５〜０．６５である。

ＳｉＣ単結晶を育成する場合、上昇流Ｆ１の好ましい流速は１０ｍｍ／ｓ以上である。ＩＤＢ／ＩＤＴが０．６５を超える場合、下部収納室６２２Ａと上部収納室６２１Ａとの間の段底６２１Ｂが狭くなりすぎる。そのため、拡散流Ｆ２及び下降流Ｆ３が形成されにくくなり、上部収納室６２１Ａまで上昇した流体が下部収納室６２２Ａに戻りにくくなる。そのため、上昇流Ｆ１が安定して形成されにくく、上昇流Ｆ１の流速が低下する。一方、ＩＤＢ／ＩＤＴが０．２５未満の場合、段底６２１Ｂが広くなりすぎて、上昇した流体が段底６２１Ｂの上方で留まり、下部収納室６２２Ａに戻りにくくなる。そのため、上昇流を安定して形成されにくく、結果として上昇流Ｆ１の流速が低下する。ＩＤＢ／ＩＤＴが０．２５〜０．６５の範囲内であれば、上昇流Ｆ１の流速が１０ｍｍ／ｓ以上になる。
ＩＤＢ／ＩＤＴのさらに好ましい範囲は、０．３０〜０．６０である。この場合、上昇流Ｆ１の流速が顕著に大きくなる。なお、ＩＤＢ／ＩＤＴが０．２５〜０．６５の範囲外であっても、上昇流Ｆ１はある程度形成される。

［ＳｉＣ単結晶の製造方法］
上記構成を有する製造装置１００を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法について説明する。ＳｉＣ単結晶の製造方法では、初めに、製造装置１００を準備し、シードシャフト４１にＳｉＣ種結晶９を取り付ける（準備工程）。次に、チャンバ１内に坩堝６を配置し、ＳｉＣ溶液８を生成する（ＳｉＣ溶液生成工程）。次に、ＳｉＣ種結晶９を坩堝６内のＳｉＣ溶液８に浸漬する（浸漬工程）。次に、ＳｉＣ単結晶を育成する（育成工程）。育成工程において、下部コイル部３１２が上部コイル部３１１よりも大きい電磁力を生成することにより、ＳｉＣ溶液８内で上昇流Ｆ１が安定的に形成される。これにより、種結晶９近傍での炭素の過飽和度が高くなり、ＳｉＣ単結晶の成長が促進される。以下、各工程の詳細を説明する。

［準備工程］
初めに、シードシャフト４１を備えた製造装置１００を準備する。そして、シードシャフト４１の下端面４１０にＳｉＣ種結晶９を取り付ける。

［ＳｉＣ溶液生成工程］
次に、チャンバ１内の回転部材５１上に、坩堝６を配置する。坩堝６は、ＳｉＣ溶液の原料を収納する。坩堝６は、回転部材５１と同軸に配置されるのが好ましい。この場合、回転部材５１が回転するときに、坩堝６内のＳｉＣ溶液の温度が均一に保たれやすい。

次に、ＳｉＣ溶液８を生成する。チャンバ１内に不活性ガスを充填する。不活性ガスはたとえば、ヘリウムやアルゴンである。次に、誘導加熱装置３は、誘導加熱により、坩堝６内のＳｉＣ溶液８の原料を融点以上に加熱する。坩堝６に炭素が含有される場合、坩堝６を加熱すると、坩堝６から炭素が融液に溶け込み、ＳｉＣ溶液８が生成される。坩堝６が炭素を含有しない場合、ＳｉＣ溶液８の原料に炭素が含有されている。ＳｉＣ溶液８は、ＳｉとＣとを含有し、さらに、他の金属元素を含有してもよい。

［浸漬工程］
次に、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。具体的には、駆動源４２により、シードシャフト４１を降下し、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。

［育成工程］
ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬した後、誘導加熱装置３はＳｉＣ溶液８を誘導加熱し、ＳｉＣ溶液８を結晶成長温度に保持する。このとき、下部コイル部３１２が下部収納室６２２Ａ内のＳｉＣ溶液８に与える電磁力は、上部コイル部３１１が上部収納室６２１Ａ内のＳｉＣ溶液８に与える電磁力よりも大きい。そのため、ＳｉＣ種結晶９の下方に上昇流Ｆ１が安定して生成される。

さらに、ＳｉＣ溶液８のＳｉＣ種結晶周辺域を過冷却しＳｉＣを過飽和状態にする。ＳｉＣ種結晶周辺域を冷却する方法は、以下の通りである。たとえば、誘導加熱装置３を制御して、ＳｉＣ種結晶９の周辺域の温度をＳｉＣ溶液８の他の部分の温度よりも低くする。また、ＳｉＣ種結晶９の周辺域を冷媒により冷却してもよい。具体的には、シードシャフト４１の内部に冷媒を循環させる。冷媒はたとえばアルゴンやヘリウム等の不活性ガスである。シードシャフト４１内に冷媒を循環させれば、ＳｉＣ種結晶９が冷却される。ＳｉＣ種結晶９が冷えれば、近傍部分も冷える。以上の方法によりＳｉＣ種結晶９の周辺域が過冷却状態となれば、ＳｉＣ濃度が上がり、過飽和状態になる。

続いて、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９の周辺域のＳｉＣを過飽和状態にしたまま、ＳｉＣ種結晶９とＳｉＣ溶液８とを回転する。シードシャフト４１を回転することにより、ＳｉＣ種結晶９が回転する。回転部材５１を回転することにより、坩堝６が回転する。ＳｉＣ種結晶９の回転方向は、坩堝６の回転方向と逆方向でもよいし、同じ方向でもよい。また、回転速度は一定でもよいし、変動してもよい。シードシャフト４１は、回転しながら徐々に上昇する。このとき、ＳｉＣ溶液８に浸漬されたＳｉＣ種結晶９の表面にＳｉＣ単結晶が生成し、成長する。

ＳｉＣ単結晶の育成中、上述のとおり、ＳｉＣ種結晶９の下方には上昇流Ｆ１が安定して形成される。そのため、ＳｉＣ種結晶９近傍には炭素が頻繁に供給され、ＳｉＣ種結晶９近傍部分の炭素の過飽和度は高く維持される。

［第２の実施の形態］
本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置は、図１の構成に限定されない。

図４は第２の実施の形態による製造装置２００の構成図である。図４を参照して、製造装置２００は、製造装置１００と比較して、坩堝６に代えて新たな坩堝６０を備え、誘導加熱装置３に代えて新たな誘導加熱装置３０を備える。製造装置２００のその他の構成は製造装置１００と同じである。

図４を参照して、坩堝６０は、蓋６１と本体６３とを備える。本体６３の外面は、外径が一定の円柱である。坩堝６０はさらに、上部収納室６２１Ａと、下部収納室６２２Ａとを有する。下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢは、上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴよりも小さい。そのため、本体６３のうち、下部収納室６２２Ａが配置される部分の側壁の厚さＴＢは、上部収納室６２１Ａが配置される部分の側壁の厚さＴＴよりも厚い。

誘導加熱装置３０は、上部コイル部３１１と、下部コイル部３１３とを備える。下部コイル部３１３は上部コイル部３１１と同じ直径を有する。下部コイル部３１３は、上部コイル部３１１と結合しておらず、上部コイル部３１１から離れている。電源３２は、下部コイル部３１３に、上部コイル部３１１よりも大きい電流を与える。具体的には、下部コイル部３１３により下部収納室６２２Ａ内で生成される電磁力が、上部コイル部３１１により上部収納室６２１Ａ内で生成される電磁力よりも大きくなるように、下部コイル部３１３に上部コイル部３１１よりも大きい電流を供給する。

以上の構成を有する製造装置２００も、製造装置１００と同様に、ＳｉＣ単結晶を育成中、ＳｉＣ溶液８内に上昇流Ｆ１を形成できる。そのため、ＳｉＣ溶液８のうち、ＳｉＣ種結晶９近傍部分に炭素を供給しやすい。

［他の実施の形態］
本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置に利用される坩堝の形状は、図１及び図４に限定されない。たとえば、図５に示すとおり、坩堝６内の下部収納室６２２Ａの内径は、下部収納室６２２Ａの下端から上端に向かって徐々に大きくなってもよい。つまり、下部収納室６２２Ａの表面は、テーパ形状を有してもよい。さらに、坩堝６内の上部収納室６２１Ａの内径も、上部収納室の下端から上端に向かって徐々に大きくなってもよい。つまり、上部収納室６２１Ａの表面がテーパ形状を有してもよい。この場合、上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴは、上部収納室６２１Ａの上端から下端までの各高さ位置での内径の平均で定義される。同様に、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢは、下部収納室６２２Ａの上端から下端までの各高さ位置での内径の平均で定義される。

さらに、上部収納室６２１Ａ及び下部収納室６２２Ａの表面は、平面でなくてもよく、曲率を有していてもよい。たとえば、図６に示すとおり、上部収納室６２１Ａ及び下部収納室６２２Ａの表面の縦断形状が弓状であってもよい。この場合の上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴ及び下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢの定義は、図５の場合と同じである。

さらに、上部収納室６２１Ａの段底６２１Ｂは、水平でなくてもよい。たとえば、図７に示すように、段底６２１Ｂが、テーパ形状を有してもよい。

さらに、図８に示すとおり、下部収納室６２２Ａの下方に、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢよりも小さい内径を有する収納室６２３Ａが配置されてもよい。収納室６２３Ａは、下部収納室６２２Ａの下端とつながる。そのため、下部収納室６２２Ａと６２３Ａとの間に、段底６２２Ｂが形成される。

さらに、図９に示すとおり、下部収納室６２２Ａの下方に、内径ＩＤＢよりも大きい内径を有する収納室６２４Ａが配置されてもよい。収納室６２４Ａは、下部収納室６２２Ａの下端とつながる。

図８や図９に示すような形状を有する坩堝６を備えた製造装置であっても、製造装置１００及び２００と同様に、坩堝６内に上昇流Ｆ１を生成できる。

本発明の実施の形態における製造装置に利用される誘導加熱装置は、誘導加熱装置３及び３０に限定されない。誘導加熱装置は、上部コイル部と下部コイル部とを備え、下部コイル部が下部収納室６２２ＡのＳｉＣ溶液８内に生成する電磁力が、上部コイル部が上部収納室６２１ＡのＳｉＣ溶液８内に生成する電磁力よりも大きければよい。

したがって、誘導加熱装置において、電源が、上部コイル部に電流Ｉ１を流し、かつ、下部コイル部に電流Ｉ１よりも低い周波数を有する電流Ｉ２を流すことにより、下部コイル部における電磁波の浸透深さが大きくし、下部収納室６２２Ａ内のＳｉＣ溶液８に作用する電磁力を、上部収納室６２１Ａ内のＳｉＣ溶液８に作用する電磁力よりも大きくしてもよい。

また、誘導加熱装置において、下部コイル部の単位長さ当たりの巻き数（回／ｍ）を上部コイル部の単位長さ当たりの巻き数（回／ｍ）よりも大きくすることにより、下部コイル部が下部収納室６２２Ａ内で生成する電磁力を、上部コイル部が上部収納室６２１Ａ内で生成する電磁力よりも大きくしてもよい。

坩堝６は炭素を含有する方が好ましい。この場合、坩堝６内の炭素がＳｉＣ溶液に溶け込み、上昇流Ｆ１によりＳｉＣ種結晶９の下方に搬送される。そのため、ＳｉＣ種結晶９近傍部分の炭素の過飽和度が高くなりやすい。好ましくは、坩堝６は黒鉛からなる。

上述の実施の形態では、製造装置１００は、断熱部材２を備える。しかしながら、製造装置１００は断熱部材２を備えなくてもよい。

上述のＳｉＣ単結晶の製造装置１００と同じ構成を有する製造装置を準備した。坩堝６内のＳｉＣ溶液の高さが異なる複数の条件を設定し、数値解析シミュレーションによりＳｉＣ溶液内の流動パターンを解析した。そして、ＳｉＣ種結晶の下方のＳｉＣ溶液の流速を求めた。

［シミュレーション方法］
シミュレーションを以下のとおり実施した。軸対称ＲＺ系として、電磁場解析は有限要素法により計算し、熱流動解析は差分法により計算した。図１と同じ構成の製造装置１００を計算モデルに設定した。坩堝６の上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴは１３０ｍｍ、坩堝６の下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢは４０ｍｍ、坩堝６の壁の厚みＴは１０ｍｍであった。ＳｉＣ種結晶９の直径は５０ｍｍであった。上部収納室６２１Ａ内のＳｉＣ溶液８の高さＨＴと、下部収納室６２２Ａ内のＳｉＣ溶液８の高さＨＢは、いずれも表１に示すとおりであった。坩堝６の上部収納室６２１Ａ及び下部収納室６２２Ａ内の各コーナ部には、Ｒ＝１０ｍｍの曲率（コーナＲ）を設けた。

表１の各設定条件ごとに電磁場解析及び熱流動解析を実施し、流動解析結果を得た。

表１中の各条件で得られた流速ベクトル分布に基づいて、ＳｉＣ種結晶９の下端から５ｍｍ下方の位置において、ＳｉＣ種結晶９中心からＳｉＣ種結晶９の端までの間の範囲（つまり、２５ｍｍ幅）の平均流速（ｍｍ／ｓ）を算出した。平均流速は、ＳｉＣ溶液８中の下方から上方に向かう方向をプラス（＋）とした。

［シミュレーション結果］
算出された平均流速を表１に示す。

表１中の各フィールド内の値は、平均流速（ｍｍ／ｓ）を示す。表１を参照して、各設定条件ともに、平均流速はプラスであり、いずれの設定条件においても上昇流Ｆ１が形成された。

上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴを一定とし、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢを変動してＳｉＣ溶液８内の流動パターンを解析した。そして、ＳｉＣ種結晶９の下方のＳｉＣ溶液８の流速を求めた。

［シミュレーション方法］
実施例１と同様に、軸対称ＲＺ系として、電磁場解析は有限要素法により計算し、熱流動解析は差分法により計算した。図１と同じ構成の製造装置１００を計算モデルに設定した。上部収納室６２１Ａの内径ＩＤＴは１３０ｍｍ、坩堝６の側壁の厚みＴは１０ｍｍであった。上部収納室６２１Ａ内のＳｉＣ溶液８の高さＨＴは２５ｍｍであり、下部収納室６２２Ａ内のＳｉＣ溶液８の高さＨＢは４０ｍｍであった。坩堝６の上部収納室６２１Ａ及び下部収納室６２２Ａ内の各コーナ部には、Ｒ＝１０ｍｍの曲率（コーナＲ）を設けた。

表２に示すとおり、下部収納室６２２Ａの内径ＩＤＢが異なる複数の設定条件を準備した。各設定条件についてシミュレーションを実施し、ＳｉＣ溶液８内の流動パターンを解析した。そして、実施例１と同様に、各設定条件において、ＳｉＣ種結晶９の下方のＳｉＣ溶液８の平均流速を求めた。平均流速は、ＳｉＣ溶液８中の下方から上方に向かう方向をプラス（＋）とした。

［シミュレーション結果］
算出された平均流速を表２に示す。「ＤＩＢ／ＤＩＴ」欄には、内径ＩＤＴに対する内径ＩＤＢの比を示す。さらに、図１０は、表２中の「ＤＩＢ／ＤＩＴ」と「平均流速（ｍｍ／ｓ）との関係を示す図である。図１０中の横軸は、「ＤＩＢ／ＤＩＴ」を示す。表２中の縦軸は、「平均流速（ｍｍ／ｓ）」を示す。
表２及び図１０を参照して、各設定条件ともに、平均流速はプラスであり、いずれの設定条件においても上昇流Ｆ１が形成された。さらに、ＩＤＢ／ＩＤＴ値が０．２５〜０．６５の場合、上昇流Ｆ１の平均流速が１０ｍｍ／ｓ以上であった。さらに、ＩＤＢ／ＩＤＴ値が０．３０〜０．６０の場合、それ以外の場合と比較して、平均流速が顕著に高くなり、２０ｍｍ／ｓを超えた。

以上、本発明の実施の形態を説明したが、上述した実施の形態は本発明を実施するための例示に過ぎない。よって、本発明は上述した実施の形態に限定されることなく、その趣旨を逸脱しない範囲内で上述した実施の形態を適宜変形して実施することが可能である。

１ チャンバ
３，３０ 誘導加熱装置
６，６０ 坩堝
８ ＳｉＣ溶液
９ ＳｉＣ種結晶
３１ コイル
３２ 電源
４１ シードシャフト
１００，２００ 製造装置
３１１ 上部コイル部
３１２，３１３ 下部コイル部
６２１Ａ 上部収納室
６２２Ａ 下部収納室

Claims (9)

1. ＳｉＣ溶液を収納可能な坩堝と、
   前記坩堝を収納するチャンバと、
   前記チャンバの上下方向に延び、前記ＳｉＣ溶液に浸漬されるＳｉＣ種結晶が下端に取り付けられるシードシャフトと、
   前記坩堝の周りに配置される誘導加熱装置とを備え、
   前記坩堝は、
   前記坩堝の上部に配置され、第１の内径を有し且つ上下方向に延びる第１の内面を有する上部収納室と、
   前記上部収納室の下方に配置され、第１の内径よりも小さい第２の内径を有し且つ上下方向に延びる第２の内面を有する下部収納室と、
   前記第１の内面の下端と前記第２の内面の上端とを接続する段差面とを備え、
   前記誘導加熱装置は、
   前記上部収納室の周りに配置される上部コイル部と、
   前記下部収納室の周りに配置され、前記上部コイル部が前記上部収納室内の前記ＳｉＣ溶液に生成する電磁力よりも大きい電磁力を、前記下部収納室内の前記ＳｉＣ溶液に生成する下部コイル部と、
   前記上部コイル部及び下部コイル部に電流を供給する電源とを備える、製造装置。
2. 請求項１に記載の製造装置であって、
   前記坩堝はさらに、
   前記坩堝の上部に配置され、第１の外径を有し、内部に前記上部収納室が配置される上部筒部と、
   前記上部筒部の下方に配置され、前記第１の外径よりも小さい第２の外径を有し、内部に前記下部収納室が配置される下部筒部とを備える、製造装置。
3. 請求項２に記載の製造装置であって、
   前記上部コイル部は、前記上部筒部の周りに配置され、
   前記下部コイル部は、前記下部筒部の周りに配置され、
   前記下部コイル部の直径は、前記上部コイル部の直径よりも小さい、製造装置。
4. 請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の製造装置であって、
   前記下部収納室内の前記ＳｉＣ溶液の高さが、前記上部収納室内の前記ＳｉＣ溶液の高さよりも高い、製造装置。
5. 請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の製造装置であって、
   前記第２の内径の前記第１の内径に対する比は０．２５〜０．６５である、製造装置。
6. 請求項１に記載の製造装置であって、
   前記電源は、
   前記上部コイル部に第１の電流を供給し、前記下部コイル部に、前記第１の電流よりも周波数の低い第２の電流を供給する、製造装置。
7. 請求項１〜請求項６のいずれか１項に記載の製造装置に用いられる坩堝。
8. 溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法に用いられる坩堝であって、
   前記坩堝の上部に配置され、第１の内径を有し且つ上下方向に延びる第１の内面を有する上部収納室と、
   前記上部収納室の下方に配置され、第１の内径よりも小さい第２の内径を有し且つ上下方向に延びる第２の内面を有する下部収納室と、
   前記第１の内面の下端と前記第２の内面の上端とを接続する段差面とを備える、坩堝。
9. ＳｉＣ溶液を収納可能な坩堝と、前記坩堝を収納するチャンバと、前記チャンバの上下方向に延び、前記ＳｉＣ溶液に浸漬されるＳｉＣ種結晶が下端に取り付けられるシードシャフトと、前記坩堝の周りに配置される誘導加熱装置とを備え、前記坩堝は、前記坩堝の上部に配置され、第１の内径を有し且つ上下方向に延びる第１の内面を有する上部収納室と、前記上部収納室の下方に配置され、第１の内径よりも小さい第２の内径を有し且つ上下方向に延びる第２の内面を有する下部収納室と、前記第１の内面の下端と前記第２の内面の上端とを接続する段差面とを備え、前記誘導加熱装置は、前記上部収納室の周りに配置される上部コイル部と、前記下部収納室の周りに配置され、前記上部コイル部が前記上部収納室内の前記ＳｉＣ溶液に生成する電磁力よりも大きい電磁力を、前記下部収納室内の前記ＳｉＣ溶液に生成する下部コイル部と、前記上部コイル部及び下部コイル部に電流を供給する電源とを備える製造装置を準備する工程と、
   前記シードシャフトに取り付けられた前記ＳｉＣ種結晶を前記坩堝内の前記ＳｉＣ溶液に浸漬する工程と、
   前記誘導加熱装置により、前記坩堝内の前記ＳｉＣ溶液を加熱する工程と、
   前記シードシャフトを回転しながら、前記ＳｉＣ種結晶上にＳｉＣ単結晶を育成する工程とを備える、ＳｉＣ単結晶の製造方法。

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