JP5808422B2 - ナトリウム−カルコゲン電池 - Google Patents
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Description
ナトリウム−硫黄電池は、通例は、十分な伝導性と十分なナトリウムイオンの輸送ならびに反応物(硫黄、ナトリウムイオンおよび電子)の間の十分な接触を保証するために、硫黄およびナトリウムが液状となる温度(約300℃)で作動される。カソード材料としては、かかる高温のナトリウム−硫黄電池の場合には、通常は、硫黄−黒鉛複合材料が使用される。
本発明の対象は、ナトリウム−カルコゲン電池、特にナトリウム−硫黄電池またはナトリウム−酸素電池であって、アノード(負極)とカソード(正極)とを含み、前記アノードは、ナトリウムを含み、かつ前記カソードは、少なくとも1種のカルコゲン、特に硫黄および/または酸素を含む電池である。その際、前記のアノードとカソードは、好ましくはナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない、少なくとも1種の固体電解質によって隔離されている。更に、前記のカソードは、好ましくは、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する、少なくとも1種の固体電解質を含む。
Na2TiIV n-xTiIII xO2n+1-x/2:MO
[式中、2≦n≦10であり、かつ0≦x≦nであり、かつMOは、Na2O、Li2O、MgO、CaO、BaO、MnO、ZnO、FeO、Ti2O3、Al2O3、Ga2O3、Nb2O3、Mn2O3、Fe2O3、ZrO2、MnO2、SiO2、Nb2O5、Ta2O5およびBi2O5からなる群から選択される1もしくは複数の異種原子酸化物を表し、または異種原子酸化物を表さない、つまりNa2TiIV n-xTiIII xO2n+1-x/2(2≦n≦10および0≦x≦n)]のチタン酸ナトリウムを含む。特に、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質は、一般式(1)のチタン酸ナトリウムから形成されていてよい。本発明の範囲において、式(1)および後に説明する式(2)中のコロン(:)は、特に、化学式において酸化チタンが、部分的に1もしくは複数の異種原子酸化物で置き換えられていてよいことを意味しうる(混合酸化物/ドーピング)。三価のチタンを有するチタン酸ナトリウム、特に一般式(1)のチタン酸ナトリウムは、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質として好ましいと見なされている。
Na2TiIV nO2n+1:MO
[式中、2≦n≦10であり、かつMOは、Na2O、Li2O、MgO、CaO、BaO、MnO、ZnO、FeO、Ti2O3、Al2O3、Ga2O3、Nb2O3、Mn2O3、Fe2O3、ZrO2、MnO2、SiO2、Nb2O5、Ta2O5およびBi2O5からなる群から選択される1もしくは複数の異種原子酸化物を表し、または異種原子酸化物を表さない、つまりNa2TiIV nO2n+1(2≦n≦10)]のチタン酸ナトリウムを含む。特に、ナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない固体電解質は、かかるチタン酸ナトリウムから形成されていてよい。四価のチタンのチタン酸ナトリウム、例えばNa2TiIV nO2n+1(2≦n≦10である)は、特にナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない固体電解質として好ましいと見なされている。
a)ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質製の伝導エレメントを準備する工程と、
b)前記の伝導エレメント上へと、固体電解質構造を、特に固体電解質結晶を、特に水熱合成法によって形成させる工程と、
を含み、その際、前記の方法工程b)で形成された固体電解質構造、特に固体電解質結晶は、ナトリウムイオンおよび電子を伝導するか、または方法工程c)においてナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質構造へと、特に固体電解質結晶へと変換される前記方法である。例えば、方法工程b)で形成される固体電解質構造、特に固体電解質結晶は、針状であってよい。
本発明による対象の更なる利点および好ましい実施形態を、図面によって具体的に示し、以下の記載において説明する。その際、図面は、記載している符号のみを有するものと考慮すべきであり、本発明をいかように限定することを意図するものではない。
Claims (15)
- ナトリウム−カルコゲン電池であって、
− アノード(1)と、
− カソード(2)と、
を含み、前記アノード(1)は、ナトリウムを含み、かつ前記カソード(2)は、少なくとも1つのカルコゲンを含み、その際、
前記のアノード(1)とカソード(2)とは、ナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない少なくとも1つの固体電解質(3)によって隔離されており、かつ
前記カソード(2)は、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する少なくとも1つの固体電解質(4a,4b)を含み、前記のナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質(4a,4b)は、一般式(1):
Na2TiIV n-xTiIII xO2n+1-x/2:MO
[式中、2≦n≦10であり、かつ0≦x≦nであり、かつMOは、Na2O、Li2O、MgO、CaO、BaO、MnO、ZnO、FeO、Ti2O3、Al2O3、Ga2O3、Nb2O3、Mn2O3、Fe2O3、ZrO2、MnO2、SiO2、Nb2O5、Ta2O5およびBi2O5からなる群から選択される1もしくは複数の異種原子酸化物を表し、またはMOは存在しない]のチタン酸ナトリウムを含む前記電池。 - 請求項1に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記ナトリウム−カルコゲン電池が、ナトリウム−硫黄電池またはナトリウム−酸素電池である前記電池。
- 請求項1または2に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記カソード(2)は、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質(4a)製の少なくとも1つの伝導エレメント(L)を含み、前記の伝導エレメント(L)の一方の部分は、ナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない固体電解質(3)と接触し、かつ前記の伝導エレメント(L)のもう一方の部分は、カソード集電体(5)と接触しており、前記の1もしくは複数の伝導エレメント(L)は、多孔質物体またはワイヤメッシュもしくはファイバーメッシュの形で形成される伝導エレメントであるか、または平坦なもしくはアーチ形の、互いに隔たれた板状のもしくは格子状の複数の伝導エレメントであり、前記伝導エレメント上には、該伝導エレメントの表面積を拡大することができる、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質(4b)製の構造(S)が形成されていてよい前記電池。
- 請求項1または2に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記カソード(2)は、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質(4a)製の多数の伝導エレメント(L)を含み、そのうちそれぞれ一方の部分は、前記のナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない固体電解質(3)と接触し、かつもう一方の部分は、前記カソード集電体(5)と接触しており、前記の1もしくは複数の伝導エレメント(L)は、多孔質物体またはワイヤメッシュもしくはファイバーメッシュの形で形成される伝導エレメントであるか、または平坦なもしくはアーチ形の、互いに隔たれた板状のもしくは格子状の複数の伝導エレメントであり、前記伝導エレメント上には、該伝導エレメントの表面積を拡大することができる、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質(4b)製の構造(S)が形成されていてよい前記電池。
- 請求項3または4に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、1もしくは複数の伝導エレメント(L)上に、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質(4b)製の構造(S)が形成されている前記電池。
- 請求項5に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記構造(S)は、針状の、ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質結晶(4b)によって形成されている前記電池。
- 請求項1から6までのいずれか1項に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記のナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない固体電解質(3)は、β−酸化アルミニウム、四価のチタンのチタン酸ナトリウム、またはその混合物からなる群から選択される材料を含む前記電池。
- 請求項7に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記のβ−酸化アルミニウムが、配向組織を有するβ−酸化アルミニウムである前記電池。
- 請求項7または8に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記の四価のチタンのチタン酸ナトリウムが、一般式(2):
Na2TiIV nO2n+1:MO
[式中、2≦n≦10であり、かつMOは、Na2O、Li2O、MgO、CaO、BaO、MnO、ZnO、FeO、Ti2O3、Al2O3、Ga2O3、Nb2O3、Mn2O3、Fe2O3、ZrO2、MnO2、SiO2、Nb2O5、Ta2O5およびBi2O5からなる群から選択される1もしくは複数の異種原子酸化物を表し、またはMOは存在しない]のチタン酸ナトリウムである前記電池。 - 請求項7から9までのいずれか1項に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記の混合物が、複合材料である前記電池。
- 請求項1から10までのいずれか1項に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、
前記のナトリウムイオンを伝導し、電子を伝導しない固体電解質(3)は、一般式(2):
Na2TiIV nO2n+1:MO
[式中、2≦n≦10であり、かつMOは、Na2O、Li2O、MgO、CaO、BaO、MnO、ZnO、FeO、Ti2O3、Al2O3、Ga2O3、Nb2O3、Mn2O3、Fe2O3、ZrO2、MnO2、SiO2、Nb2O5、Ta2O5およびBi2O5からなる群から選択される1もしくは複数の異種原子酸化物を表し、またはMOは存在しない]のチタン酸ナトリウムを含む前記電池。 - 請求項1から11までのいずれか1項に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、
− 前記のアノード(1)は、金属ナトリウムまたはナトリウム合金から形成されており、かつ
− 前記のカルコゲンは、硫黄または酸素である
前記電池。 - 請求項12に記載のナトリウム−カルコゲン電池であって、前記のカルコゲンが、硫黄である前記電池。
- 請求項3から13までのいずれか1項に記載のナトリウム−カルコゲン電池の製造方法であって、以下の方法工程:
a)ナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質(4a)製の伝導エレメント(L)を準備する工程と、
b)前記の伝導エレメント(L)上へと、固体電解質構造(S,4b)を形成させる工程と、
を含み、その際、前記の方法工程b)で形成された固体電解質構造(S,4b)は、ナトリウムイオンおよび電子を伝導するか、または方法工程c)においてナトリウムイオンおよび電子を伝導する固体電解質構造(S,4b)へと変換される前記方法。 - 請求項14に記載のナトリウム−カルコゲン電池の製造方法であって、前記工程b)において、前記の伝導エレメント(L)上へと、固体電解質構造(S,4b)は、水熱合成法によって形成される前記方法。
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