JP5701523B2 - 半導体発光装置 - Google Patents

半導体発光装置 Download PDF

Info

Publication number
JP5701523B2
JP5701523B2 JP2010141215A JP2010141215A JP5701523B2 JP 5701523 B2 JP5701523 B2 JP 5701523B2 JP 2010141215 A JP2010141215 A JP 2010141215A JP 2010141215 A JP2010141215 A JP 2010141215A JP 5701523 B2 JP5701523 B2 JP 5701523B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
light
led element
phosphor
wavelength conversion
led
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2010141215A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2012009470A (ja
Inventor
伊藤　久貴
久貴 伊藤
中村　年孝
年孝 中村
宏中 藤井
宏中 藤井
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nitto Denko Corp
Original Assignee
Nitto Denko Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nitto Denko Corp filed Critical Nitto Denko Corp
Priority to JP2010141215A priority Critical patent/JP5701523B2/ja
Priority to US13/165,036 priority patent/US9608178B2/en
Priority to TW100121859A priority patent/TWI506819B/zh
Priority to CN201110179949.9A priority patent/CN102299237B/zh
Priority to KR1020110060579A priority patent/KR20110139154A/ko
Publication of JP2012009470A publication Critical patent/JP2012009470A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP5701523B2 publication Critical patent/JP5701523B2/ja
Expired - Fee Related legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/52—Encapsulations
    • H01L33/54—Encapsulations having a particular shape
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H01L33/505—Wavelength conversion elements characterised by the shape, e.g. plate or foil
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/52—Encapsulations
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/44—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process
    • H01L2224/45—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/45001—Core members of the connector
    • H01L2224/45099—Material
    • H01L2224/451—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron (B), silicon (Si), germanium (Ge), arsenic (As), antimony (Sb), tellurium (Te) and polonium (Po), and alloys thereof
    • H01L2224/45138—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron (B), silicon (Si), germanium (Ge), arsenic (As), antimony (Sb), tellurium (Te) and polonium (Po), and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/45144—Gold (Au) as principal constituent
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/47—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process
    • H01L2224/48—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/4805—Shape
    • H01L2224/4809—Loop shape
    • H01L2224/48091—Arched
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/47—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process
    • H01L2224/48—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/481—Disposition
    • H01L2224/48151—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive
    • H01L2224/48221—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked
    • H01L2224/48245—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being metallic
    • H01L2224/48247—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being metallic connecting the wire to a bond pad of the item
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/73—Means for bonding being of different types provided for in two or more of groups H01L2224/10, H01L2224/18, H01L2224/26, H01L2224/34, H01L2224/42, H01L2224/50, H01L2224/63, H01L2224/71
    • H01L2224/732—Location after the connecting process
    • H01L2224/73251—Location after the connecting process on different surfaces
    • H01L2224/73265—Layer and wire connectors
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/80—Methods for connecting semiconductor or other solid state bodies using means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected
    • H01L2224/85—Methods for connecting semiconductor or other solid state bodies using means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected using a wire connector
    • H01L2224/85909—Post-treatment of the connector or wire bonding area
    • H01L2224/8592—Applying permanent coating, e.g. protective coating
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H01L33/507—Wavelength conversion elements the elements being in intimate contact with parts other than the semiconductor body or integrated with parts other than the semiconductor body

Description

本発明は、半導体発光装置に関するものであり、詳しくは、発光ダイオード(ＬＥＤ)、なかでも青色ＬＥＤまたは近紫外ＬＥＤを有する発光装置であって、上記ＬＥＤの発光の一部または全部を波長変換して、白色またはその他の可視光を発する半導体発光装置に関するものである。
表示用あるいは照明用の可視光線源の一つに、ＧａＮ、ＧａＡｌＮ、ＩｎＧａＮ、ＩｎＡｌＧａＮ等の窒化ガリウム系化合物半導体をベースとした、青色ＬＥＤまたは近紫外ＬＥＤを用いた発光装置がある。この発光装置においては、上記ＬＥＤの発光の一部または全部を励起光として吸収し、より長波長の可視光に波長変換する蛍光体材料を用いることにより、白色もしくはその他の可視光発光を得ることができる。特に白色ＬＥＤは、近年、各種インジケータ、光源、表示装置、液晶ディスプレイのバックライトに広く応用され、自動車のヘッドランプや一般照明にまで用途が広がり始めている。
上記発光装置のパッケージ方法は、それぞれの用途、要求特性により様々であるが、プリント配線基板上に表面実装できる「表面実装型」が、最も主流な方式の一つである。図２０は、一般的な表面実装型ＬＥＤ素子の構成を示す概略図である。樹脂もしくはセラミックス材料からなるプリント配線基板３１の表面に、配線パターン（リード）３２が形成されており、その配線パターン３２上にＬＥＤ素子３３が、銀ペースト等の接着剤３４を介して実装されている。上記ＬＥＤ素子３３の上部電極は、金線等のワイヤ３５によりもう一方のリード３２に接続されている。上記ワイヤ３５やＬＥＤ素子３３を保護するために封止樹脂が充填されて封止樹脂層３６が形成されている。その封止樹脂層３６内には、粉末状の蛍光体３７が分散されている。３８はリフクレターであり、上記基板３１上に設けられ、封止樹脂を充填して封止樹脂層３６を形成するための囲いとなるとともに、ＬＥＤ素子３３もしくは蛍光体３７から発せられる光を、光の取り出し方向Ｘ側に反射し、効率よく利用する作用を有する。
また、上記発光装置のパッケージ方法としては、図２１に示すように、封止樹脂層３９がＬＥＤ素子３３のみを被覆した状態で形成されたタイプ(チップコートタイプ)も実用化されている。なお、上記図２１のチップコートタイプでは、封止樹脂層３９中に蛍光体（図示せず）が高濃度で分散されているが、前記図２０の表面実装型では、封止樹脂層３６中に蛍光体３７が低濃度で分散されているのが通常である。
つぎに、青色ＬＥＤと、黄色蛍光体(一般にはＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体)とを組み合わせた白色ＬＥＤの発光原理について説明する。すなわち、１対のリードからＬＥＤ素子に電力が供給されると、青色発光が生じる。青色光は封止樹脂層を通して伝播するが、途中、封止樹脂層中に分散された蛍光体により一部吸収され、黄色に波長変換される。その結果、半導体パッケージからは、青色光と黄色光とが混ざった状態で放射されるが、この混合光は人間の目には白色と知覚される。これが白色ＬＥＤの発光原理である。
ここで、使用する蛍光体の濃度が高すぎると、黄色光が多くなりすぎ、黄色味が強い白色となり、逆に蛍光体量が少ないと青色がかった白色となる。また、封止樹脂中に、同じ濃度で蛍光体を分散しても、封止樹脂の厚さバラツキや、封止樹脂を硬化させるまでの間に蛍光体が不均一に沈降する等、様々な要因により、色バラツキが発生する。そのため、これら蛍光体配置に起因する色バラツキをいかに小さくするかが、白色ＬＥＤ製造過程における一つの課題となっている。
また、ＬＥＤ素子および蛍光体から発せられる光は、通常、指向性のない、全方位に放射される自然光であるため、発光光はパッケージの光取り出し方向のみに放射されるのではなく、反対方向の配線基板側や、リフレクター側等へも均等に放射される。このとき、配線基板表面やリフレクター表面に、光吸収性の材料が用いられていると、効率よく光を反射し、光取り出し方向に再利用できない。そのため、配線基板表面やリフレクターには、拡散反射性を有する反射機能を持たせる工夫がなされている。
例えば、特許文献１には、発光方向に臨んでいる面を除くＬＥＤの周りを被覆するための絶縁性ペーストに、光反射のためのフィラーを混入する方法が提案示されている。また、フィラーを混入することにより、絶縁性ペーストの熱伝導率を改善し、ＬＥＤから発生する熱を効率よく基板に放熱する旨の記載もある。特許文献２には、表面実装型のパッケージ構造を有する発光装置の製造工程において、光を反射するフィラーを含有した樹脂層が、ＬＥＤ発光面まで這い上がってしまい、ＬＥＤの発光強度が低下してしまう問題を解決するための改善方法が提案されている。特許文献３には、ＬＥＤの出光面以外の全ての面を、拡散反射効果のある樹脂で被覆して閉じ込め、出光面のみから光が放射されるような構造とし、その出光面を蛍光体入り樹脂で覆う構造の発光装置が開示されている。特許文献４には、拡散反射効果を有する樹脂体でＬＥＤの発光光の進行方向を制限する際に、その形成方法を、ＬＥＤに設けられるジャンクション位置より低く設定することにより、さらに光の取り出し効果を高め、輝度を高める工夫が提案されている。
特開２００２−２７０９０４号公報 特許第３６５５２６７号公報 特開２００５−２７７２２７号公報 特開２００８−１９９０００号公報
ところで、図２２は、ＬＥＤからの励起光が、波長変換層（発光体層）４１に入射した際に、波長変換層４１で発生した光の振舞いを示す模式図である。通常、波長変換層４１は、樹脂に蛍光体粒子を分散した材料により形成されるため、蛍光体粒子による光散乱が生じる。すなわち、図２２に示すように、ＬＥＤからの励起光Ａの一部と、波長変換層４１で発生する光（発光光）Ｂの一部の光が、光取り出し方向と反対方向に向い、後方散乱光Ｃとなる。Ｄは、光の取り出し方向に進む光である。上記特許文献１〜４の手法では、ＬＥＤからの発光光、もしくは色変換層からの発光光を反射して、光取り出し効率を高める工夫がなされている。しかしながら、特に色変換層における後方散乱光Ｃに着目し、この取り出し効率を高める視点での工夫はなされていないため、その効果は限定的であった。
そこで、後方散乱光Ｃをできるだけ低減し、光の取り出し効率を改善するために、近年、蛍光体をナノ粒子化したり、もしくは蛍光体自体の吸収率を大きくし、抵抗体の添加量を減らす等により、波長変換層４１の透明性を向上する手法も検討されている。しかしながら、波長変換層４１の透過率が向上し、拡散性が低下すると、図２３に示すように、波長変換層４１と、その外部の領域との屈折率差に起因した全反射により、後方散乱光Ｃだけでなく、光の取り出し方向に進む光Ｄの閉じ込めが起こり、光取り出し効率を充分に改善することができない。Ｅは、全反射による閉じ込め光である。
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、光取り出し効率に優れた半導体発光装置の提供をその目的とする。
上記の目的を達成するため、本発明の半導体発光装置は、素子実装用の基材と、上記基材に設けられた配線と、上記基材上に設けられ、上記配線に電気的に接続されたＬＥＤ素子と、上記ＬＥＤ素子を封止する封止樹脂層と、上記ＬＥＤ素子の発する発光光の波長を変換する蛍光体材料含有の波長変換層とを備えた半導体発光装置であって、上記ＬＥＤ素子の上側に上記波長変換層が設けられ、上記波長変換層が、焼結密度が９９．０％以上である多結晶性焼結体からなり、その蛍光体材料の励起波長域以外の可視光波長域において、４０％以上の全光線透過率を有し、かつ厚みが１００〜１０００μｍの透光性セラミックスからなる蛍光体プレートであるとともに、上記ＬＥＤ素子の側面を囲った状態で拡散性反射樹脂層が設けられ、上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積が、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積に比べて、面積比で少なくとも２倍以上大きく、全反射光となって取り出されない光が波長変換層と拡散性反射樹脂層とにより拡散反射光となって取り出されるようになる配置で波長変換層と拡散性反射樹脂層とが設けられ、かつ上記拡散性反射樹脂層が、下記の（Ａ）および（Ｂ）を含有する樹脂組成物の硬化物からなり、その拡散性反射樹脂層の拡散反射率が、波長４３０ｎｍにおいて８０％以上であるという構成をとる。
（Ａ）シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂およびウレタン樹脂からなる群から選ばれた少なくとも一つであって、屈折率が１．４０〜１．６５の範囲である透明樹脂。
（Ｂ）上記透明樹脂（Ａ）との屈折率差が０．０５以上である無機フィラー。
すなわち、本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねたところ、ＬＥＤより発生する光を拡散性反射樹脂層により制限し、より効率よく出射方向（取り出し方向）に導く工夫も重要であるが、波長変換層（以下、「蛍光体層」ということもある）から発生する光（発光光）を、いかに効率よく出射方向に導く工夫がより重要であることを突き止めた。例えば、青色ＬＥＤと、黄色蛍光体とを組み合わせた白色ＬＥＤおいて、白色光成分の大部分は黄色発光であり、青色光の大部分は黄色に変換される。すなわち、白色光の大部分を占める、蛍光体層からの発光光に最適な策を講じることが非常に重要であることを突き止めた。そこで、本発明者らは、さらに実験を続けた結果、ＬＥＤ素子の上側に波長変換層を設けるとともに、上記ＬＥＤ素子の側面を囲った状態で拡散性反射樹脂層を設け、上記波長変換層のＬＥＤ素子面側（光の取り出し面と反対面側）の面積を、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積に比べて、面積比で少なくとも２倍以上大きくすると、ＬＥＤ素子からの発光光が、上記波長変換層のみに入射し、上記波長変換層からの発光光の大部分が、上記半導体発光装置の光出射面（出光面）から出るため、半導体発光装置の光取り出し効率が向上することを見いだし、本発明に到達した。すなわち、上記理論を示す概略図である、図１に示すように、ＬＥＤ（図示せず）からの励起光Ａは、波長変換層１に入射するが、波長変換層１から発生した光（発光光）Ｂのうち本来全反射光となるべき光が、拡散性反射樹脂層２の表面に当たって拡散反射され、拡散反射光Ｆとなって光取り出し方向に進む。このようにして、本来全反射光となって波長変換層１に閉じ込められる光が、何度も繰り返し拡散反射されて、最終的に大部分の光が光取り出し方向に導かれるようになる。そのため、本発明品は、光取り出し効率に優れている。なお、図１は、拡散性反射樹脂層２の端部を起立させて起立壁をつくり、この起立壁の部分を拡散性反射樹脂層２ａに形成し、その内壁面を波長変換層１の側端面１ａに対面させていることにより、上記側端面１ａでの発光光も光取り出し方向に導くことができるようにした例を示す。
以上のように、本発明の半導体発光装置は、ＬＥＤ素子の上側に上記波長変換層が設けられるとともに、上記ＬＥＤ素子の側面を囲った状態で拡散性反射樹脂層が設けられ、上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積が、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積に比べて、面積比で少なくとも２倍以上大きくなっている。したがって、上記波長変換層で発生した光のうち取り出し方向から外れた方向に向かう光は、拡散性反射樹脂層に当たって拡散反射されて取り出し方向に向かうようになる。このようにして、不適正方向に向かう光は、何度も繰り返し拡散反射されて適正な取り出し方向に軌道修正される。そのため、最終的に大部分の光を光取り出し方向に導くことができ、したがって、後方散乱光を低減でき、光取り出し効率を大幅に高めることができるため、本発明の半導体発光装置は、高輝度で、高効率である。
また、上記波長変換層が、焼結密度が９９．０％以上である多結晶性焼結体からなり、その蛍光体材料の励起波長域以外の可視光波長域において、４０％以上の全光線透過率を有し、かつ厚みが１００〜１０００μｍの透光性セラミックスからなる蛍光体プレートであるため、蛍光体プレート自体に熱伝導率の低い樹脂を含まず、蛍光体で発生した熱が上記蛍光体プレートを通じて、プリント配線基板側に効率よく放散され、放熱性が向上する。従来の半導体発光装置においては、主にＬＥＤから発生する熱をいかに放熱するかという観点ばかりに注力されていたが、本発明では、ＬＥＤからの発熱のみならず、波長変換層から発生する熱についても、上記のような放熱対策が施されているため、放熱性に優れており、特に高出力タイプのパワーＬＥＤに有利である。
また、上記波長変換層として、厚さの制御された蛍光体プレートを用いることにより、製品間の色バラツキの原因となりやすい波長変換層の特性バラツキを、最小限に抑制することができるようになる。
また、上記拡散性反射樹脂層が、透明樹脂と、上記透明樹脂とは屈折率が異なる無機フィラーとを含有する樹脂組成物の硬化物からなるため、蛍光体から発生する熱が、透明樹脂に添加した導電性フィラーを通じて、効率よくプリント配線基板側に放熱される。したがって、温度上昇によるＬＥＤや蛍光体の効率低下が抑制されるため、さらなる高輝度化、高効率化を実現することができるとともに、半導体発光装置の耐久性も向上する。
本発明の半導体発光装置における、波長変換層で発生した光の振舞いを示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の一例を示す模式図である。 従来の半導体発光装置の一例を示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の他の例を示す模式図である。 積分球を用いた全光線透過率の測定方法を示す説明図である。 光学部材を配置した本発明の半導体発光装置における、波長変換層で発生した光の振舞いを示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の他の例を示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の他の例を示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の他の例を示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の他の例を示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の他の例を示す模式図である。 本発明の半導体発光装置の他の例を示す模式図である。 ＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）の概略図である。 ＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ１６個実装タイプ）の概略図である。 拡散性反射樹脂層の厚みと、拡散反射率との関係を示すグラフ図である。 実施例１と比較例１の発光強度を示すグラフ図である。 実施例２と比較例２の発光強度を示すグラフ図である。 参考例１と参考例２の発光強度を示すグラフ図である。 実施例３，４と、比較例３，４の発光強度を示すグラフ図である。 一般的な表面実装型ＬＥＤ素子の構成を示す概略図である。 チップコートタイプのＬＥＤ素子の構成を示す概略図である。 拡散性の強い波長変換層に、ＬＥＤからの励起光が入射した際に、波長変換層で発生した光の振舞いを示す模式図である。 拡散性が低く、透過率の高い波長変換層に、ＬＥＤからの励起光が入射した際に、波長変換層で発生した光の振舞いを示す模式図である。
つぎに、本発明の実施の形態について詳しく説明する。ただし、本発明は、この実施の形態に限られるものではない。
本発明の半導体発光装置としては、例えば、図２に示すように、ＬＥＤ素子実装用のプリント配線基板６と、上記プリント配線基板６に設けられたＬＥＤ素子５と、上記ＬＥＤ素子５の発する発光光の波長を変換する蛍光体材料含有の波長変換層１とを備えた装置があげられる。本発明においては、上記ＬＥＤ素子５の上側に、上記波長変換層１が設けられるとともに、上記ＬＥＤ素子１の側面を囲った状態で拡散性反射樹脂層２が設けられている。図において、４はＬＥＤ素子５を封止する封止樹脂層、７はリフレクターを示す。なお、プリント配線基板６上の配線パターン（リード）、ＬＥＤ素子５を基板６に接着するための接着剤（銀ペースト等）、ＬＥＤ素子５をリードに接続するワイヤ（金線等）は、簡略化のため図示していない。
本発明においては、上記波長変換層１のＬＥＤ素子５面側（光の取り出し方向Ｘと反対面側）の面積が、上記ＬＥＤ素子５上面の発光エリアの面積に比べて、面積比で少なくとも２倍以上大きくなっている。これが本発明の最大の特徴である。
ここで、「ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積」とは、ＬＥＤ素子が１個の場合は、そのＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積をいうが、ＬＥＤ素子が複数個の場合は、各ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積の総面積を意味する。例えば、ＬＥＤ素子が４個の実装タイプにおいては、各ＬＥＤ素子の上面の発光エリアの大きさが２ｍｍ×２ｍｍの場合、各ＬＥＤ素子の発光エリアの面積は４ｍｍ2となる。したがって、その総面積である１６ｍｍ2（４ｍｍ2×４）が、「ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積」となる。
本発明においては、上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積は、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積より、面積比で少なくとも２倍以上大きく、５倍以上大きいことが好ましく、２０倍以上大きいことがより好ましい。上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積比が小さすぎると、図１で示したような、波長変換層１と拡散性反射樹脂層２とにより、多数の拡散反射光Ｆをつくって光取り出し方向に導くという作用が小さくなる。そのうえ、図３に示すように、波長変換層１から放射される光は、その大部分がＬＥＤ素子５側に入射され、拡散反射性樹脂層２側にほとんど入射しなくなるという現象も生じる。すなわち、図３では省略しているが、ＬＥＤ素子５の周辺には、ＬＥＤ素子５を電気的に接続するためのワイヤ、リード、接着剤等が使用されており、またＬＥＤ素子５自体にも光吸収性のある金属材料等が使用されているため、この領域に入射した光は、多重反射を繰り返すうちに少なからず吸収され、その結果、効率よく光を取り出すことができなくなるからである。
これに対して、本発明では、上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積は、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積より、面積比で少なくとも２倍以上大きいため、本来、全反射光となって取り出されない光が、波長変換層と拡散反射性樹脂層とにより拡散反射光となって取り出されるようになる。すなわち、前記図１に示したように、上記波長変換層１で発生した光のうち取り出し方向から外れた方向に向かう光は、拡散性反射樹脂層２に当たって拡散反射されて取り出し方向に向かうようになる。このようにして、不適正方向に向かう光は、何度も繰り返し拡散反射されて適正な取り出し方向に軌道修正される。そのため、最終的に大部分の光を光取り出し方向に導くことができ、したがって、後方散乱光Ｃを低減でき、光取り出し効率を大幅に高めることができる。
本発明の半導体発光装置としては、図２に示した、ＬＥＤ素子５が１つの表面実装型パッケージに限定されず、例えば、図４に示すように、複数のＬＥＤ素子５からなるアレイ状の発光装置であっても差し支えない。このような態様の場合、波長変換層１のＬＥＤ素子５面側の面積（総面積）が大きくなるため、より安価で、全光束量の大きな平面発光素子となる。アレイ状発光装置の形状としては、例えば、ＬＥＤ素子を縦横に二次元的に並べた正方形型、長方形型、もしくはエッジ型の液晶ディスプレイバックライト等の用途を考慮して、一次元的に並べた線状、Ｘ状またはマトリックス状のアレイ等があげられる。
つぎに、上記ＬＥＤ素子５の上側に設けられる波長変換層１について説明する。
《波長変換層》
上記波長変換層１は、励起光（好ましくは、波長３５０〜４８０ｎｍ）の一部または全部を吸収して励起されることにより、上記励起光の波長よりも長波長域（好ましくは、５００〜６５０ｎｍ）の可視光を発光する蛍光体材料を含有している。
〈蛍光体材料〉
本発明の半導体発光装置は、通常、波長３５０ｎｍ〜４８０ｎｍの青色ＬＥＤまたは近紫外ＬＥＤと組み合わせて使用されるため、上記蛍光体材料としては、少なくとも上記波長範囲にて励起されて、可視光を発するものが用いられる。上記蛍光体材料の具体例としては、Ｙ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ、Ｔｂ3Ａｌ3Ｏ12：Ｃｅ、Ｃａ3Ｓｃ2Ｓｉ3Ｏ12：Ｃｅ、Ｌｕ2ＣａＭｇ2（Ｓｉ，Ｇｅ）3Ｏ12：Ｃｅ等のガーネット型結晶構造を有する蛍光体、（Ｓｒ，Ｂａ）2ＳｉＯ4：Ｅｕ、Ｃａ3ＳｉＯ4Ｃｌ2：Ｅｕ、Ｓｒ3ＳｉＯ5：Ｅｕ、Ｌｉ2ＳｒＳｉＯ4：Ｅｕ、Ｃａ3Ｓｉ2Ｏ7：Ｅｕ等のシリケート蛍光体、ＣａＡｌ12Ｏ19：Ｍｎ、ＳｒＡｌ2Ｏ4：Ｅｕ等のアルミネート蛍光体等の酸化物蛍光体、ＺｎＳ：Ｃu，Ａｌ、ＣａＳ：Ｅｕ、ＣａＧａ2Ｓ4：Ｅｕ、ＳｒＧａ2Ｓ4：Ｅｕ等の硫化物蛍光体、ＣａＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、ＢａＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮ等の酸窒化物蛍光体、ＣａＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、ＣａＳｉ5Ｎ8：Ｅｕ等の窒化物蛍光体等があげられる。
上記蛍光体材料としては、例えば、イットリウムアルミニウムガーネット（ＹＡＧ）のＹＡＧ：Ｃｅを例にとると、Ｙ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、ＣｅＯ3等の構成元素を含む原料粉末を用い、上記粉末を混合して固相反応させたもの、共沈法やソルゲル法等の湿式法により得られるＹ−Ａｌ−Ｏアモルファス粒子、噴霧乾燥法や火炎熱分解法、熱プラズマ法等の気相法により得られるＹＡＧ粒子等を用いることができる。
本発明では、青色ＬＥＤまたは近紫外ＬＥＤと、上記蛍光体材料とを組み合わせて白色ＬＥＤが得られるが、その色調はＬＥＤおよび蛍光体の組み合わせにより任意に調整することができる。例えば、白色でも赤色成分の多い、電球色に近い白色光を再現するには、黄色蛍光体に赤色蛍光体を加えることで調整することができる。また、白色ではなく、青色ＬＥＤと縁色蛍光体とを組み合わせて緑色ＬＥＤとしたり、その他蛍光体を組み合わせてパステルカラーを再現する等、全く任意である。
上記波長変換層１は、例えば、蛍光体粒子を分散したバインダー樹脂を、所望の形状に形成し、これを所定の位置に配置することにより用いられる。しかしながら、特に、製造されるＬＥＤパッケージ間、さらには製品間での発光特性のバラツキを最低限に抑制する観点から、上記波長変換層１は、容易にその厚みを制御でき、かつ、ＬＥＤからの励起光吸収、および上記波長変換層１の発光特性を一定に制御できるものが好ましい。上記波長変換層１の態様は、上記蛍光体材料を所望の形状に成型後、加熱焼結することにより得られる蛍光体プレート（態様Ａ）である。
〈蛍光体プレート（態様Ａ）〉
上記蛍光体プレートは、上記蛍光体材料を所望の形状に成型後、加熱焼結することにより得られるものであり、その製法から多結晶性焼結体ともいう。上記多結晶性焼結体としては、例えば、特開平１１−１４７７５７号公報、特開２００１−１５８６６０号公報に記載されているような、透光性セラミックスを使用することができる。上記透光性セラミックスは、固体レーザー用材料や、高圧ナトリウムランプ、メタルハライドランプ等の高耐久性ハウジング材等に既に実用化されており、セラミックス中に残存するボイド、不純物等の光散乱源を除去することによって透光性が高められる。また、ＹＡＧに代表されるような等方性結晶材料においては、結晶方位による屈折率差がないため、多結晶性セラミックスであっても、単結晶同様、完全に透明かつ無散乱な透光性セラミックスを得ることが可能である。したがって、本発明に用いる上記蛍光体プレートは、ＬＥＤからの励起光、もしくは蛍光体からの発光光が、光散乱による後方散乱によってロスすることを最小限に抑える観点から、透光性セラミックスからなることが好ましい。
上記蛍光体プレートは、例えば、つぎのようにして製造することができる。すなわち、まず、所望の蛍光体粒子もしくは蛍光体材料の原料となる原料粒子（以下、両者をまとめて「蛍光体材料粒子」という場合もある。）に、バインダー樹脂、分散剤、焼結助剤等の添加剤を添加し、溶媒の存在下、各種ミキサー、ボールミル、ビーズミル等の分散装置により湿式混合して、スラリー溶液を得る。なお、上記バインダー樹脂、分散剤、焼結助剤等の添加剤は、後述する加熱焼結工程により分解除去されるものが好ましい。
つぎに、得られたスラリー溶液を、必要により粘度を調整した後、ドクターブレードによるテープキャスティング、押出し成型等によって、セラミックスグリーンシートに成型する。もしくは、上記スラリー溶液をスプレードライ等により、バインダー樹脂を含有した乾燥粒子を調製した後、上記粒子を金型を用いたプレス法により、ディスク状に成型することも可能である。その後、上記成型体（セラミックスグリーンシートもしくはディスク状成型体）から、バインダー樹脂や分散剤等の有機成分を熱分解除去するために、電気炉を用いて、空気中、４００〜８００℃で脱バインダー処理した後、さらに本焼成することにより、蛍光体プレートを得ることができる。なお、上記ディスク状の成型体を得た場合には、本焼成後に、適度な大きさ、および厚みに切り出すことで、蛍光体プレートとしてもよい。
上記蛍光体プレートに用いる蛍光体材料粒子としては、成形性を付与するバインダー樹脂の添加量が、蛍光体材料粒子の比表面積に伴って増減するため、好ましくは５０ｎｍ以上の平均粒子径を有するものが好ましい。平均粒子径が５０ｎｍ以上であると、比表面積の増大によってスラリー溶液の流動性が損なわれることもなく、かつ成型後の形状維持に必要なバインダー樹脂量、分散剤量、溶媒量を増加する必要もなく、成型体の固形成分の割合を高める困難を伴わない。結果として、焼結後の密度を高くすることが可能となり、焼結過程での寸法変化が小さく蛍光体プレートの反りを抑制し、また、焼結過程での蛍光体粒子もしくは原料粒子の流動性の低下に伴ってセラミックスの焼結性が低下するが、密度が高いほど、緻密な焼結体を得るための高温での焼結を必要としないばかりか、焼結後のボイド発生も低減しやすくなる。よって、焼結性の観点から、上記蛍光体材料粒子の平均粒子径は、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは１．０μｍ以下、さらに好ましくは０．５μｍ以下である。
なお、上記蛍光体粒子の平均粒子径は、例えば、比表面積測定法として知られるＢＥＴ(Brunauer-Emmett-Teller)法、レーザー回折法、電子顕微鏡による直接観察等により測定することができる。
上記蛍光体材料粒子は、焼成時の結晶構造変化に伴う体積変化や、残存有機物等の揮発成分を含む場合は、緻密な焼結体を得る観点から、必要に応じて、仮焼成を行って予め所望の結晶相に相転移させたものや、密度や純度を高めたものを使用しても差し支えない。また、上記蛍光体材料粒子は、平均粒子径より著しく大きなサイズの粗大粒子がたとえ微量であっても含まれると、それが起点となりボイドの発生源となるため、粗大粒子の有無を電子顕微鏡により観察し、必要であれば、分級処理等を適宜行って粗大粒子を除去してもよい。
上記蛍光体プレートの作製における本焼成の温度、時間および焼成雰囲気は、用いる蛍光体材料によって異なり、例えば、ＹＡＧ：Ｃｅであれば、真空中、Ａｒ等の不活性ガス雰囲気中、または還元ガスである水素もしくは水素／窒素混合ガス中において、１５００〜１８００℃で０．５〜２４時間、本焼成すればよい。また、還元雰囲気で本焼成する場合、水素ガス等の還元ガスの利用に加えて、カーボン粒子を電気炉内に導入し、還元性を高める等の手法をとってもよい。なお、緻密で透光性の高い焼結体を得る場合には、熱間等方加圧式焼結法（ＨＩＰ法）により加圧下で焼結することも可能である。
また、上記本焼成における昇温温度としては、０．５〜２０℃／分が好ましい。昇温温度が０．５℃／分以上であると、焼成に極端に時間を要することもないため、生産性の観点から好ましい。また、昇温温度が２０℃／分以下であると、結晶粒（グレイン）成長が急激に起こることがなく、ボイド等が埋め合わされる前にグレイン成長が進展してボイドが発生することがないため好ましい。
上記蛍光体プレートの厚みは、硬度は高いが脆く割れやすいというセラミックス材料の特性から、蛍光体プレートの製造およびそのハンドリングが難しくなるために、１００μｍ以上であることが好ましい。また、ダイシング等の後加工のし易さや、経済的な観点から、１０００μｍ以下が好ましい。したがって、上記蛍光体プレートの厚みは、１００〜１０００μｍの範囲が好ましい。
上記蛍光体プレートの焼結密度は、焼結体中の光散乱源を少なくする観点から、理論密度の９９．０％以上であり、好ましくは９９．９０％以上、さらに好ましくは９９．９９％以上である。なお、上記理論密度とは、構成成分が有する密度によって算出される密度であり、上記焼結密度とは、アルキメデス法等により測定される密度であって、小片の試料であっても正確に測定することができる。例えば、理論密度９９．０％以上の焼結密度を有するプレートは、残りの１．０％未満をボイドが占めるが、プレート中の光散乱中心（光散乱源）が少ないため、光散乱が抑制されたものとなる。また、一般的に空気の屈折率（約１．０）と、焼結体の屈折率差は大きいために、ボイドが空孔であると光散乱が大きくなるが、上記密度の範囲内であれば、ボイドが空孔であっても、光散乱の充分抑制された蛍光体プレートを得ることができる。
また、上記蛍光体プレートは、光散乱ロスを低減するために、透光性を有することが好ましい。この透光性は、蛍光体プレート中に存在するボイド、不純物等の光散乱中心や、構成する蛍光体材料の結晶異方性、蛍光体プレート自身の厚み等により変化する。
上記蛍光体プレートの全光線透過率は、４０％以上であり、６０％以上が好ましく、８０％以上がさらに好ましい。本発明においては、蛍光体プレートの全光線透過率が４０％未満と低い場合でも、本発明においては、後方に向かう発光光が、拡散性反射層２により効率よく光取り出し方向に導かれるので、蛍光体から発生する光に関しては特に大きな問題にはならない。しかしながら、ＬＥＤからの励起光に関しては、あまり全光線透過率が低い、即ち拡散性が強いと、拡散性反射層２が形成されていない部分において、励起光が後方散乱されてしまうおそれがあるため、この観点から、４０％以上の全光線透過率を有することが好ましい。
上記全光線透過率とは、透光性を示す尺度であり、拡散透過率とも表現することができる。上記全光線透過率は、例えば、図５に示すような積分球８を用いて、蛍光体プレート１Ａを透過した光（透過光）Ｄ′の透過率を測定することにより求められる。図において、９は検出器、１０は遮蔽板、Ａ′は入射光、Ｃは後方散乱光を示す。ただし、蛍光体材料は、特定波長に光吸収を有するので、これらの波長以外、即ち、蛍光体材料が実質的に吸収を示さない励起波長以外の可視光波長域（例えば、ＹＡＧ：Ｃｅであれば、５５０〜８００ｎｍ）での光透過率を測定する。
本発明の半導体発光装置が、例えば、青色ＬＥＤからの発光（青色発光）と、ＹＡＧ：Ｃｅ等の黄色蛍光体による発光（黄色発光）との混合により得られる白色光を発光する装置である場合、波長変換層１の青色発光の吸収割合によって、白色光の色調を制御することができる。具体的には、例えば、蛍光体材料の励起光吸収率が一定である場合、波長変換層１の厚みが薄くなるほど、波長変換層１を通過する青色発光が増加して、青色が強い白色光が得られる。逆に、波長変換層１の厚みが厚くなるほど、波長変換層１を通過する青色発光が滅少して、黄色が強い白色光が得られる。したがって、色調を調整する場合には、上述した１００〜１０００μｍの範囲内で、蛍光体プレートの厚みを調整すればよい。
なお、上記蛍光体材料の励起光吸収率は、通常、蛍光体材料に賦活剤として添加される希土類元素のドープ量により調整することができる。賦活剤と吸収率との関係は、蛍光体材料の構成元素の種類や、焼結体製造工程での熱処理温度等によって異なり、例えば、ＹＡＧ：Ｃｅであれば、Ｃｅの添加量は、置換されるイットリウム原子あたり、０．０１〜２．０原子％が好ましい。したがって、上記蛍光体プレートの厚みと、蛍光体材料の励起光吸収率とを調整することにより、所望の色調の発光光が得られる。
また、上記蛍光体材料として等方性結晶材料を用い、ボイドや不純物が完全に除去された焼結体を得た場合には、得られる蛍光体プレートは、実質的に光散乱のない、完全に透明なものとなる。この場合の全光線透過率は、プレートの両表面でのフレネル反射による透過率低下を除いた最大透過率（理論透過率）となる。例えば、屈折率が１．８３（ｎ1）であるＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体であれば、その表面での反射は、空気の屈折率を１とし、垂直入射の場合を仮定すると、下記の〔数１〕に示すようになる。
Figure 0005701523
よって、ＹＡＧ：Ｃｅ表面における透過係数（Ｔａ）は０．９１４となり、実際にはプレートの両面で反射損失が発生するので、理論透過率（Ｔ）は、下記の〔数２〕に示すようになる。
Figure 0005701523
ただし、蛍光体プレートがこのような完全な透明体になると、蛍光体プレートと、その外部の領域（例えば、接着層）との屈折率差に起因する全反射による光の閉じ込め効果が問題になるおそれがある。本発明においては、上記拡散性反射層２により、光取り出し効率は高められるが、それでも完全に閉じ込め光を取り出すのは容易なことではなく、蛍光体プレートと、外部の領域との屈折率差により決まる臨界角以上の光が、蛍光体プレート内にトラップされ、ＬＥＤの発光効率が低下するおそれがある。
そこで、本発明においては、このようなＬＥＤの発光効率の低下のおそれを避けるために、例えば、図６に示すように、蛍光体プレート１Ａの光取り出し側表面に、光学部材として凹凸部材１１を配置し、蛍光体プレート１Ａ界面での全反射を抑制するような光学設計を行っても差し支えない。通常、全反射により蛍光体プレート１Ａ内に閉じ込められた光が、表面に形成された凹凸部材１１に到達しても、一度にその全部を取り出すことは難しいが、上記凹凸部材１１等の光学部材を形成すると、一度で取り出されなかった閉じ込め光も、再度内部に戻り、拡散性反射層２により拡散、反射されることにより、その伝送角を変えながら、何度も凹凸部材１１を有する表面に到達するため、最終的に大部分の閉じ込め光が、光取り出し方向に取り出され、光取り出し効率が向上するという効果が得られる。これにより、光散乱ロス、特にＬＥＤからの励起光の後方散乱ロス、および全反射による閉じ込め光が実質的にゼロとなり、発光効率を大幅に高めることができる。なお、上記図６の凹凸部材１１に代えて、マイクロレンズ等の光学部材を配置しても、同様の効果を得ることができる。
なお、上記凹凸部材１１やマイクロレンズ等の光学部材の材質としては、例えば、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等があげられる。
また、全反射による光の閉じ込めを、蛍光体プレート内部の拡散性を制御することにより低減することもできる。すなわち、後方散乱ロスが充分に低威され、かつ、高い全光線透過率を有する蛍光体プレートに、上記特性を維持しながら拡散性を付与する。具体的な方法としては、例えば、セラミックスの焼結性、即ち、焼結密度を低下させ、ボイドを意図的に導入することによって拡散性を付与することができる。しかしながら、通常、空孔であるボイドは屈折率が約１．０と低く、蛍光体材料との屈折率差が大きく、ボイドの密度、サイズ、その分布を制御して、高い全光線透過率を維持しながら拡散性を付与するのは困難である。よって、代替法として、蛍光体材料とは異なる第２相により、拡散性を制御する方法があげられる。具体的には、例えば、ＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体であれば、原料の（イリトリウムとセリウムの合計）／（アルミニウム）の組成比を、意図的にアルミニウムリッチにすることで、ＹＡＧ：Ｃｅ結晶グレインと、アルミナ結晶グレインとが混在した蛍光体プレートとすることができる。ＹＡＧ：Ｃｅと、アルミナとは屈折率が異なるため、光散乱が生じるが、ボイドのように大きな屈折率差とはならないために、後方散乱ロスを低滅することができる。このように、蛍光体プレートを調整する際に用いる材料組成比と、焼結条件とを制御することにより、蛍光体プレート内部の拡散性を制御することもできる。
また、蛍光発光しない透明な材料、例えば賦活剤であるＣｅを添加していないＹＡＧや、アルミナ、イットリア等からなる無色透明な層を、上記蛍光体プレートに積層することにより、蛍光体プレート自体の厚みを低減し、高価な蛍光体材料の使用量を抑制することも可能である。上記積層方法としては、例えば、蛍光体材料からなるセラミックスグリーンシートと、蛍光発光しない透明な材料（Ｃｅを添加していないＹＡＧ等）からなるセラミックスグリーンシートとを、ホットプレス等によりラミネートした後、これらを一度に焼成等することができる。上記無色透明な層を積層させた蛍光体プレートの厚みは、１００〜１０００μｍであり、２５０〜７５０μｍが好ましい。
つぎに、前記ＬＥＤ素子５の側面を囲った状態で設けられる拡散性反射樹脂層２について説明する。
《拡散性反射樹脂層》
前記図２においては、拡散性反射樹脂層２とＬＥＤ素子５との隙間、およびＬＥＤ素子５と波長変換層１との隙間には、封止樹脂が充填され、封止樹脂層４が形成されている。本発明においては、例えば、図７に示すように、拡散性反射樹脂層２とＬＥＤ素子５との隙間、およびＬＥＤ素子５と波長変換層１との隙間をなくして、ＬＥＤ素子５が、拡散性反射樹脂層２および波長変換層１と直接接触するようにしてもよい。このような態様の場合、ＬＥＤ素子５および波長変換層１から発生する熱が、拡散性反射樹脂層２に伝わりやすくなり、拡散性反射樹脂層２を介して逃げやすいため、放熱性が向上する。
なお、図８に示すように、ＬＥＤ素子５と波長変換層１との隙間のみをなくして、ＬＥＤ素子５と波長変換層１とが直接接するようにし、拡散性反射樹脂層２とＬＥＤ素子５との隙間には、封止樹脂層４を形成したままの構成としても差し支えない。
また、図９に示すように、拡散性反射樹脂層２の側端面２ｂにテーパをつけてもよく、あるいは、図１０に示すように、波長変換層１の側端面１ａにも、拡散性反射樹脂２ａを形成しても差し支えない。図１０の態様では、前記図２に示したように、波長変換層１の側端面１ａでの発光光も光取り出し方向Ｘに導くことができるため、発光効率がさらに向上するようになる。さらに、図１１に示すように、波長変換層１の側端面１ａだけでなく、波長変換層１の光取り出し面のエッジ部分１ｃにまで回り込むように、波長変換層２ｃを形成してもよい。この図１１の態様の場合、発光領域を制御することができる。
また、例えば、図１２に示すように、プリント配線基板６と、拡散性反射樹脂層２との界面に、多少の隙間１２を設けてもよい。ＬＥＤ素子５からの発光光、特にプリント配線基板６に平行方向に伝播する光Ｇが、拡散性反射樹脂層２の裏面にもぐり込むのを防ぐため、本来、プリント配線基板６と拡散性反射樹脂層２はできるだけ隣接していることが好ましいが、上記プリント配線基板６と拡散性反射樹脂層２との界面の隙間１２が、例えば接着層や、基板表面に形成した透明な保護層等のように、充分薄い場合は、このもぐり込み効果による光量の滅少の影響はほとんどないため、多少の隙間を設けても差し支えない。同様に、拡散性反射樹脂層２と、波長変換層１との界面に、多少の隙間を設けても差し支えない。上記隙間１２は、通常、５００μｍ以下、好ましくは３００μｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下である。なお、上記隙間には、必要に応じて、封止脂を充填して封止樹脂層を形成してもよい。
つぎに、上記拡散性反射樹脂層を形成する、樹脂組成物について説明する。
本発明において、上記拡散性反射樹脂層２とは、実質的に光吸収のない白色拡散反射性を有する層をいう。上記拡散性反射樹脂層２は、透明樹脂と、上記透明樹脂とは屈折率が異なる無機フィラーとを含有する樹脂組成物の硬化物からなる。
〈透明樹脂〉
上記透明樹脂としては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂等があげられる。これらは単独でもしくは二種以上併せて用いられる。これらのなかでも、耐熱性、耐光性の観点から、シリコーン樹脂が好ましい。
上記透明樹脂の屈折率は、１．４０〜１．６５の範囲である。なお、上記屈折率は、例えば、アッベ式屈折率計を用いて測定することができる。
〈無機フィラー〉
上記無機フィラーとしては、白色で可視広域に吸収がなく、絶縁性のものが好ましく、また、拡散反射率を高める観点で、上記透明樹脂との屈折率差が大きいものが好ましい。さらに、ＬＥＤや波長変換層１から発生した熱を、効率よく放熱する観点では、熱伝導率が高い材料がより好適である。上記無機フィラーとしては、具体的には、アルミナ、窒化アルミ、酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム、硫酸バリウム、炭酸バリウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、シリカ、窒化珪素、酸化ガリウム、窒化ガリウム、酸化ジルコニウム等があげられる。これらは単独でもしくは二種以上併せて用いられる。
上記無機フィラーの屈折率は、上記透明樹脂との屈折率差が大きいものが好ましく、具体的には、屈折率差が０．０５以上であり、０．１０以上が特に好ましく、０．２０以上が最も好ましい。すなわち、上記無機フィラーの屈折率と、上記透明樹脂の屈折率との差が小さいと、その界面で充分な光反射や散乱が起こらないため、添加した無機フィラーによる光の多重反射や散乱の結果として得られる拡散反射率が低くなり、所望の光取り出し効果が得られなくなるからである。なお、上記屈折率は、上記透明樹脂の場合と同様にして測定することができる。
上記無機フィラーの形状としては、球状、針状、板状、中空状粒子等があげられ、平均粒子径としては、１００ｎｍ〜１０μｍの範囲のものが好ましい。
上記無機フィラーの添加量は、上記透明樹脂に対して１０〜８５体積％の範囲が好ましく、２０〜７０体積％の範囲がより好ましく、さらに好ましくは３０〜６０体積％の範囲である。すなわち、上記無機フィラーの添加量が少なすぎると、高い反射率が得られ難く、また、充分な拡散反射率を得るための拡散性反射樹脂層２の厚みが厚くなり、ＬＥＤもしくは波長変換層１からの光に対して充分な反射率が得られにくくなる。逆に、上記無機フィラーの添加量が多すぎると、拡散性反射樹脂層２を形成する際の加工性、機械的強度が低下する傾向がみられるからである。
上記拡散性反射樹脂層２の厚みは、波長変換層１からの光に対して充分な拡散反射率を有する観点から、５０〜２０００μｍの範囲が好ましい。
また、上記拡散性反射樹脂層２の拡散反射率は、波長４３０ｎｍにおいて８０％以上であり、より好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上である。なお、上記拡散反射率は、上記無機フィラーを添加した透明樹脂を、例えばガラス基板上に所望の厚みで形成してサンプルを作製し、そのサンプルの拡散反射率を測定することにより評価することができる。
《封止樹脂層》
図１において、ＬＥＤ素子５と拡散性反射樹脂層２および波長変換層１で囲まれた領域は、封止樹脂で封止され、封止樹脂層４が形成されている。この部分は、ＬＥＤ素子５からの発光光が高い密度で照射され、かつＬＥＤ素子５に近く、熱の影響も大きいことから、上記封止樹脂層４を形成する封止樹脂には、特に耐熱性、耐光性の高い樹脂を用いることが好ましく、シリコーン樹脂系が好適に用いられる。また、上記波長変換層１と、リフレクター７とにより囲まれた側の封止樹脂層４に用いる封止樹脂としては、上記と同じシリコーン樹脂系材料や、エポキシ樹脂等があげられる。なお、上記封止樹脂層４は必ずしも形成する必要はなく、ＬＥＤ素子５と拡散性反射樹脂層２および波長変換層１で囲まれた領域や、波長変換層１とリフレクター７とにより囲まれた領域に、封止樹脂層４を形成せず、波長変換層１や拡散性反射樹脂層２がむき出しになっている構造であっても差し支えない。
《プリント配線基板》
プリント配線基板６としては、例えば、樹脂製、セラミックス製等があげられ、特に表面実装型基板が好適に用いられる。
《リフレクター》
リフレクター７としては、例えば、特開２００７−２９７６０１号公報に開示されているような、フィラーを添加した樹脂製のもの、もしくはセラミックス製のものが用いられ、得られた発光光を取り出し方向に効率よく導くために、光反射率の高い材質で形成されていることが好ましい。
《光学部材》
本発明においては、半導体発光素子からの光取り出し効率、指向性制御、拡散性制御の目的で、光取り出し面に、ドーム状のレンズ、マイクロレンズアレイシート、拡散シー卜等の光学部材を、形成しても差し支えない。
なお、上記半球状のレンズ，マイクロレンズアレイシート，拡散シート等の光学部材の材質としては、例えば、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等があげられる。
つぎに、本発明の半導体発光装置の製法について説明する。
すなわち、まず、波長変換層となる蛍光体プレートを、前述の方法に従って作製する。また、透明樹脂に無機フィラーを分散して、拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物（樹脂溶液）を作製する。さらに、ＬＥＤ素子を実装した、リフレクター付きの基板を準備する。つぎに、上記ＬＥＤ素子の側面を囲った状態で、上記拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物（樹脂溶液）を充填し、１００℃で１時間、１５０℃で１時間加熱し、上記樹脂組成物（樹脂溶液）をキュアする。つぎに、上記拡散性反射樹脂層上に、蛍光体プレートを、気泡が残らないように注意して設置し、同様の条件でキュアして、上記蛍光体プレートを固定する。その後、リフレクターと、蛍光体プレート等により囲まれた領域に、封止樹脂を充填し、同様の条件でキュアする。これにより、目的とする半導体発光装置を作製することができる。
なお、蛍光体プレートの一方の面に、予め接着剤層もしくは粘着剤層を形成し、これらを介して、蛍光体プレートを、拡散性反射樹脂層に貼り合わせるようにしてもよい。この場合、接着剤層もしくは粘着剤層は、高い耐熱性、耐光性が必要となることから、シリコーン樹脂系の材料を用いることが好ましい。
つぎに、実施例について参考例および比較例と併せて説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
まず、実施例、参考例および比較例に先立ち、下記に示す材料を調製した。
《無機蛍光体（ＹＡＧ：Ｃｅ）の合成》
硝酸イットリウム六水和物０．１４９８５ｍｏｌ（１４．３４９g）、硝酸アルミニウム九水和物０．２５ｍｏｌ（２３．４５g）、硝酸セリウム六水和物０．０００１５ｍｏｌ（０．０１６ｇ）を２５０ｍｌの蒸留水に溶解させ、０．４Ｍのプレカーサ溶液を調製した。このプレカーサ溶液を、二流体ノズルを用いて、ＲＦ誘導プラズマ炎中に１０ｍｌ／ｍｉｎの速度で噴霧し、熱分解することにより、無機粉末粒子（原料粒子）を得た。得られた原料粒子を、Ｘ線回折法により分析した結果、アモルファス相と、ＹＡＰ（ＹＡｌＯ3）結晶の混合相を示した。また、上記無機粉末粒子（原料粒子）の平均粒子径を、下記に示す基準に従い測定した結果、ＢＥＴ（比表面積測定）法により求めた平均粒子径は約７５ｎｍであった。
つぎに、得られた原料粒子をアルミナ製のるつぼに入れ、電気炉にて、１２００℃、２時間仮焼成を行って、ＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体を得た。得られたＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体は、結晶相がＹＡＧの単一相を示した。また、上記ＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体の平均粒子径を、下記に示す基準に従い測定した結果、ＢＥＴ法により求めた平均粒子径は約９５ｎｍであった。
（原料粒子、蛍光体粒子の平均粒子径）
サイズが１μｍ未満の原料粒子、蛍光体粒子の平均粒子径は、自動比表面積測定装置(Micrometritics社製、モデルGemini2365)を用いたＢＥＴ(Brunauer-Emmett-Teller)法により算出した。上記測定装置に付属の試験管セルに、約３００ｍｇの粒子を採取し、専用の前処理加熱装置により３００℃で１時間加熱処理し、水分を完全に除去した後、乾燥処理後の粒子重量を測定した。その粒子重量をもとに、比表面積測定から得られた吸着比表面積値（ｇ／ｍ2）と、材料の密度（ｇ／ｃｍ3）とから、理論関係式〔粒子径＝６／（吸着比表面積値×密度）〕を用いて、平均粒子径を算出した。
なお、後述するＹＡＧシートに用いる蛍光体粉末のように、サイズが１μｍ以上である市販の蛍光体粒子については、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による直接観察にて、大よそのサイズ確認を行った上で、基本的には、蛍光体を購入したメーカのカタログ値をそのまま平均粒子径として採用した。
《蛍光体プレート（ＹＡＧプレート）の作製》
先に作製したＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（平均粒子径９５ｎｍ）４g、バインダー樹脂としてpoly(vinyl butyl-co-vinyl alcohol co vinyl alcohol)（シグマアルドリッチ社製、重量平均分子量90,000〜120,000）０．２１g、焼結助剤としてシリカ粉末(Cabot Corporation社製、商品名「CAB-O-SIL HS-5」)０．０１２g、およびメタノール１０ｍｌを乳鉢にて混合してスラリーとし、得られたスラリーをドライヤーにてメタノールを除去して乾燥した粉末を得た。この乾燥粉末７００ｍｇを、２５ｍｍ×２５ｍｍサイズの一軸性プレスモールド型に充填した後、油圧式プレス機にて約１０トンで加圧することにより、厚み約３５０μｍの矩形に成型したプレート状グリーン体を得た。得られたグリーン体を管状電気炉にて、空気中、２℃／ｍｉｎの昇温速度で８００℃まで加熱し、バインダー樹脂等の有機成分を分解除去した後、引き続き、電気炉内をロータリーポンプにて真空排気して、１６００℃で５時間加熱し、厚み約２８０μｍ、サイズが約２０ｍｍ×２０ｍｍのＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体のセラミックスプレート（ＹＡＧプレート）を得た。
得られた蛍光体プレートの焼結密度を、下記の基準に従って測定した結果、アルキメデス法にて測定した密度が、理論密度４．５６ｇ／ｃｍ3に対して、９９．７％であった。また、得られた蛍光体プレートの全光線透過率を、下記の基準に従って測定した結果、波長７００ｎｍにおける全光線透過率は、６６％であった。
（蛍光体プレートの焼結密度）
電子天秤(METTLER TOLEDO社製、品番XP-504）と、これに取り付け可能な比重測定用キット(METTLER TOLEDO社製、Density determination kit for Excellence XP/XS analytical balances 品番210260)を用い、アルキメデス法により蛍光体プレートの焼結密度を測定した。具体的には、上記比重測定用キットを用い、サンプルの空気中での重さ、蒸留水中に沈めた際の重さを測定し、キットに付属の取り扱いマニュアルの方法に従って焼結密度を算出した。算出の際に必要な蒸留水密度（温度依存性）、空気密度等のデータは、全て上記比重測定用キットのマニュアルに記載の値を用いた。なお、サンプルサイズは、約１０ｍｍφ、厚さ３００μｍ前後であった。
（蛍光体プレートの全光線透過率）
瞬間マルチ測光システム（大塚電子社製、MCPD 7000）と、内径３インチの積分球（図５参照）を具備した透過率測定ステージ（大塚電子社製）を、専用の光ファイバーを用いて接続し、波長３８０ｎｍから１０００ｎｍの範囲で全光線透過率を測定した。測定時の入射光のスポットサイズは約２ｍｍφに調整し、サンプルを設置していない状態の透過率を１００％として、各サンプルの全光線透過率を測定した。蛍光体の吸収に伴い、全光線透過率は波長依存性を示すが、サンプルの透明性（拡散性）を評価する指標として、例えば、蛍光体プレートがＹＡＧ：Ｃｅプレートの場合、プレートが吸収を示さない波長である７００ｎｍの値を採用した。
《蛍光体シート（ＹＡＧシート）の作製》
市販のＹＡＧ蛍光体粉末(Phosphor Tech社製、品番BYW01A、平均粒子径９μｍ）を、２０重量％で２液混合夕イプの熱硬化性シリコーンエラストマー（信越シリコーン社製、品番KER2500）に分散させた溶液を、アプリケーターを用いてガラス板上に約２００μｍの厚みに塗工し、１００℃で１時間、１５０℃で１時間加熱することにより、蛍光体含有シリコーン樹脂シート（蛍光体シート）を得た。
この蛍光体シートの全光線透過率を、上記蛍光体プレートの全光線透過率の測定に準じて測定した結果、波長７００ｎｍにおける全光線透過率は、５９％であった。
《ＬＥＤ素子の作製》
（青色ＬＥＤ１個実装タイプ）
ＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ１個実装タイプ）を作製した。すなわち、サイズ１５ｍｍ×１５ｍｍ、厚さ１．５ｍｍのＢＴ（ビスマレイミドトリアジン）樹脂基板上の中央に、青色ＬＥＤチップ(CREE社製、品番C450EX1000-0123、サイズ９８０μｍ×９８０μｍ、チップ厚み約１００μｍ）が、１個実装された青色ＬＥＤ素子を作製した。なお、リードは、表面をＮｉ／Ａｕで保護したＣｕにて形成し、ＬＥＤチップは銀ペーストによりリード上にダイボンディングされ、対抗電極は金線を用いて、リード上にワイヤーボンディングされている。
（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）
図１３に示す、ＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）を作製した。すなわち、サイズ３５ｍｍ×３５ｍｍ、厚さ１．５ｍｍのＢＴ樹脂基板２１上の中央に、青色ＬＥＤチップ(CREE社製、品番C450EX1000-0123、サイズ９８０μｍ×９８０μｍ、チップ厚み約１００μｍ）２２を縦方向に２個、横方向に２個、合計４個を、それぞれ４ｍｍ間隔で実装した青色ＬＥＤ素子を作製した。また、封止樹脂層もしくは拡散性反射樹脂層形成時に、樹脂が流れ出るのを防止するために、ガラスエポキシ（ＦＲ４）で作製した、厚さ０．５ｍｍ、外形２５ｍｍ×２５ｍｍ、内径１０ｍｍ×l０ｍｍのフレーム２５を取り付けた。なお、リード２３は、表面をＮｉ／Ａｕで保護したＣｕにて形成し、ＬＥＤチップ２２は銀ペーストによりリード２３上にダイボンディングされ、対抗電極２４は金線を用いて、リード２３上にワイヤーボンディングされている。このようにして、図１３に示す、ＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）を作製した。
（青色ＬＥＤ１６個実装タイプ）
青色ＬＥＤ４個に代えて、青色ＬＥＤ１６個を用いる以外は、図１３のＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）の製法に準じて、図１４に示すＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ１６個実装タイプ）を作製した。すなわち、サイズ３５ｍｍ×３５ｍｍ、厚さ１．５ｍｍのＢＴ樹脂基板２１上の中央に、青色ＬＥＤチップ２２を縦方向に４個、横方向に４個、合計１６個を、それぞれ４ｍｍ間隔で実装した青色ＬＥＤ素子を作製した。また、上記青色ＬＥＤ４個実装タイプと同様にして、ガラスエポキシ（ＦＲ４）で作製した、厚さ０．５ｍｍ、外形２５ｍｍ×２５ｍｍ、内径２０ｍｍ×２０ｍｍのフレーム２５を取り付けた。このようにして、図１４に示す、ＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）を作製した。
《拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物の調製》
２液混合タイプの熱硬化性シリコーンエラストマー（信越シリコーン社製、品番KER2500、屈折率：１．４１）に、無機フィラーであるチタン酸バリウム粒子（堺化学工業社製、品番BT-03、吸着比表面積値３．７ｇ／ｍ2、屈折率：２．４）を５５重量％添加し、よく攪拌混合して、拡散反射性樹脂形成用の樹脂組成物（コーティング樹脂液）を調製した。この白色樹脂液を、ガラス基板上にアプリケーターを用いて、１５０μｍ、３７０μｍ、１０００μｍの厚さに、それぞれコーティングした後、１００℃で１時間、１５０℃で１時間加熱することにより、拡散性反射樹脂層を形成した。
上記拡散性反射樹脂層（コーティング層）の拡散反射率を、下記に示す基準に従い測定し、その結果を図１５に示した。図１５の結果から、１５０μｍの厚みでも、充分に高い拡散反射率が得られ、波長４００ｎｍ付近以外の可視光範囲で、９０％以上の反射率を示した。
（拡散性反射樹脂層の拡散反射率）
瞬間マルチ測光システム（大塚電子社製、MCPD 7000）と、内径３インチの積分球を、専用の光ファイバーを用いて接続し、波長３８０ｎｍから１０００ｎｍの範囲で拡散反射率を測定した。まず、標準拡散反射板(Labsphere社製、商品名Spectralon Diffuse Reflectance Standard、品番SRS-99、反射率９９％）をリファレンスに用い、この測定値と、付属の反射率データを相対比較することで、拡散反射率を測定した。
つぎに、上記各材料を用いて、実施例および比較例の試験用ＬＥＤ素子を作製した。
〔実施例１〕
図１３に示した、ＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）を用いて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。すなわち、まず、金線によるワイヤボンドを含めた、各４個のＬＥＤチップを保護する目的で、極微量の熱硬化性シリコーンエラストマー(信越シリコーン社製、品番KER2500)を、爪楊枝の先端を用いて付着させ、１００℃で１５ｍｉｎ仮キュアした。つぎに、先に調製した、拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物を、ガラスエポキシフレーム内(１０ｍｍ×１０ｍｍ)全面に形成した。この際、上記樹脂組成物が、ＬＥＤチップに覆い被さらないように注意した。その後、１００℃で１時間、１５０℃で１時間加熱し、上記樹脂組成物をキュアした。つぎに、上記シリコーンエラストマーを、ガラスエポキシフレーム内に滴下し、その上から、１０ｍｍ×１０ｍｍのサイズにダイシングしたＹＡＧプレートを、気泡が残らないように注意して設置し、同様の条件でキュアし、上記ＹＡＧプレートを固定して、試験用ＬＥＤ素子を作製した。
〔比較例１〕
拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物に代えて、透明なシリコーンエラストマー（信越シリコーン社製、品番KER2500）を用いる以外は、実施例１に準じて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。すなわち、上記透明なシリコーンエラストマーを、ガラスエポキシフレーム内全面に形成し、つぎに、実施例１と同様の手順で、ＹＡＧプレートをＬＥＤ上に設置し、試験用ＬＥＤ素子を作製した。
《試験例１》
実施例１および比較例１で作製した試験用ＬＥＤ素子を用い、発光強度（発光スペクトル）を測定した。すなわち、瞬間マルチ測光システム（大塚電子社製、MCPD 7000）と、内径が１２インチの積分球とを、専用の光ファイバーで接続し、波長３８０ｎｍから１０００ｎｍの範囲で、ＬＥＤ素子の発光スペクトルを測定した。ＬＥＤ素子は、上記積分球内の中心部に設置し、ポートから導入したリード線を通じて、８０ｍＡの直流電流を印加して点灯させた。発光スペクトルは、電力供給後、１０秒以上経ってから記録した。その結果を、図１６に示した。
図１６の結果から、拡散性反射樹脂層を有する実施例１のＬＥＤ素子は、比較例１のＬＥＤ素子に比べ、特にＹＡＧプレートから発生する黄色成分の発光光の強度が高くなっていることが確認された。
〔実施例２〕
図１３に示したＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）に代えて、図１４に示したＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ１６個実装タイプ）を用いる以外は、実施例１に準じて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。すなわち、まず、金線によるワイヤボンドを含めた、各１６個のＬＥＤチップを保護する目的で、極微量の熱硬化性シリコーンエラストマー(信越シリコーン社製、品番KER2500)を、爪楊枝の先端を用いて付着させ、１００℃で１５ｍｉｎ仮キュアした。つぎに、先に調製した、拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物を、ガラスエポキシフレーム内(２０ｍｍ×２０ｍｍ)全面に形成した。この際、上記樹脂組成物が、ＬＥＤチップに覆い被さらないように注意した。その後、１００℃で１時間、１５０℃で１時間加熱し、上記樹脂組成物をキュアした。つぎに、上記シリコーンエラストマーを、ガラスエポキシフレーム内に滴下し、その上から、サイズ２０ｍｍ×２０ｍｍのＹＡＧプレートを、気泡が残らないように注意して設置し、同様の条件でキュアし、上記ＹＡＧプレートを固定して、試験用ＬＥＤ素子を作製した。
〔比較例２〕
拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物に代えて、透明なシリコーンエラストマー（信越シリコーン社製、品番KER2500）を用いる以外は、実施例２に準じて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。すなわち、上記透明なシリコーンエラストマーを、ガラスエポキシフレーム内全面に形成し、つぎに、実施例２と同様の手順で、ＹＡＧプレートをＬＥＤ上に設置し、試験用ＬＥＤ素子を作製した。
《試験例２》
実施例２および比較例２で作製したＥＤ素子に、１６０ｍＡの直流電流を印加する以外は、試験例１に準じて、発光強度（発光スペクトル）を測定した。その結果を、図１７に示した。
図１７の結果から、拡散性反射樹脂層を有する実施例２のＬＥＤ素子は、比較例２のＬＥＤ素子に比べ、特にＹＡＧプレートから発生する黄色成分の発光光の強度が高くなっていることが確認された。
〔参考例１〕
蛍光体プレート（ＹＡＧプレート）に代えて、サイズ２０ｍｍ×２０ｍｍの蛍光体シート（ＹＡＧシート）を用いる以外は、実施例２に準じて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。
〔参考例２〕
拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物に代えて、透明なシリコーンエラストマー（信越シリコーン社製、品番KER2500）を用いる以外は、参考例１に準じて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。すなわち、上記透明なシリコーンエラストマーを、ガラスエポキシフレーム内全面に形成し、つぎに、参考例１と同様の手順で、ＹＡＧシートをＬＥＤ上に設置し、試験用ＬＥＤ素子を作製した。
《試験例３》
参考例１および参考例２で作製したＬＥＤ素子に、１６０ｍＡの直流電流を印加する以外は、試験例１に準じて、発光強度（発光スペクトル）を測定した。その結果を、図１８に示した。
図１８の結果から、拡散性反射樹脂層を有する参考例１のＬＥＤ素子は、参考例２のＬＥＤ素子に比べ、特にＹＡＧシートから発生する黄色成分の発光光の強度が高くなっていることが確認された。このことから、蛍光体プレート（ＹＡＧプレート）に代えて、蛍光体シート（ＹＡＧシート）を用いても、同様の効果を得られることが確認された。
〔実施例３〕
図１３に示したＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ４個実装タイプ）に代えて、前述のＬＥＤ素子（青色ＬＥＤ１個実装タイプ）を用いる以外は、実施例１に準じて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。すなわち、実施例１と同様、ＬＥＤチップを微量のシリコーンエラストマーで保護した後、ＬＥＤ周辺部を取り囲むように、拡散性反射樹脂層を形成した。つぎに、２ｍｍ×２ｍｍの大きさにダイシングした蛍光体プレート（ＹＡＧプレート）を、上記シリコーンエラストマーを介してＬＥＤの中心上に設置し、同様の条件でキュアし、ＹＡＧプレートを固定して、試験用ＬＥＤ素子を作製した。なお、青色ＬＥＤ素子上面の発光エリアの大きさは、大よそ１ｍｍ×１ｍｍであるため、ＹＡＧプレートの面積（２ｍｍ×２ｍｍ＝４ｍｍ2）は、青色ＬＥＤ素子の発光エリアの面積（１ｍｍ2）と比べて、面積比で約４倍である。
〔実施例４〕
３ｍｍ×３ｍｍの大きさにダイシングした蛍光体プレートを用いた以外は、実施例３と同様にして、試験用ＬＥＤ素子を作製した。なお、ＹＡＧプレートの面積（３ｍｍ×３ｍｍ＝９ｍｍ2）は、青色ＬＥＤ素子の発光エリアの面積（１ｍｍ2）と比べて、面積比で約９倍である。
〔比較例３〕
１．２ｍｍ×１．２ｍｍの大きさにダイシングした蛍光体プレートを用いた以外は、実施例３と同様にして、試験用ＬＥＤ素子を作製した。なお、ＹＡＧプレートの面積（１．２ｍｍ×１．２ｍｍ＝１．４４ｍｍ2）は、青色ＬＥＤ素子の発光エリアの面積（１ｍｍ2）と比べて、面積比で約１．４４倍である。
〔比較例４〕
拡散性反射樹脂層形成用の樹脂組成物に代えて、透明なシリコーンエラストマー（信越シリコーン社製、品番KER2500）を用いる以外は、実施例３に準じて、試験用ＬＥＤ素子を作製した。すなわち、上記透明なシリコーンエラストマーを、ガラスエポキシフレーム内全面に形成し、つぎに、実施例３と同様の手順で、ＹＡＧプレートをＬＥＤ上に設置し、試験用ＬＥＤ素子を作製した。
《試験例４》
実施例３，４および比較例３，４で作製したＬＥＤ素子に、２０ｍＡの直流電流を印加する以外は、試験例１に準じて、発光強度（発光スペクトル）を測定した。その結果を、図１９に示した。
図１９の結果から、拡散性反射樹脂層を有する実施例３，４のＬＥＤ素子は、拡散性反射樹脂層を有しない比較例４のＬＥＤ素子に比べ、特にＹＡＧプレートから発生する黄色成分の発光光の強度が高くなっていることが確認された。また、比較例３は、拡散性反射樹脂層を有しているため、比較例４よりは発光強度に優れているが、ＹＡＧプレートの面積がＬＥＤ素子の面積に比べて小さすぎるため、実施例３，４のＬＥＤ素子に比べて、ＹＡＧプレートから発生する黄色光の発光強度が劣っていた。
なお、本発明者らは、実施例３，４のＹＡＧプレートに代えて、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積より、ＹＡＧプレートのＬＥＤ素子面側の面積が、面積比で２倍大きいＹＡＧプレートを用いた場合でも、比較例３のＬＥＤ素子に比べて、ＹＡＧプレートから発生する黄色光の発光強度が優れることを実験により確認した。
本発明の半導体発光装置は、例えば、液晶画面のバックライト、各種照明機器、自動車のヘッドライト、広告看板、デジタルカメラ用フラッシュ等の光源として好適に用いられる。
１ 波長変換層
２ 拡散性反射樹脂層
４ 封止樹脂層
５ ＬＥＤ素子
６ プリント配線基板
７ リフレクター

Claims (3)

  1. 素子実装用の基材と、上記基材に設けられた配線と、上記基材上に設けられ、上記配線に電気的に接続されたＬＥＤ素子と、上記ＬＥＤ素子を封止する封止樹脂層と、上記ＬＥＤ素子の発する発光光の波長を変換する蛍光体材料含有の波長変換層とを備えた半導体発光装置であって、上記ＬＥＤ素子の上側に上記波長変換層が設けられ、上記波長変換層が、焼結密度が９９．０％以上である多結晶性焼結体からなり、その蛍光体材料の励起波長域以外の可視光波長域において、４０％以上の全光線透過率を有し、かつ厚みが１００〜１０００μｍの透光性セラミックスからなる蛍光体プレートであるとともに、上記ＬＥＤ素子の側面を囲った状態で拡散性反射樹脂層が設けられ、上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積が、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積に比べて、面積比で少なくとも２倍以上大きく、全反射光となって取り出されない光が波長変換層と拡散性反射樹脂層とにより拡散反射光となって取り出されるようになる配置で波長変換層と拡散性反射樹脂層とが設けられ、かつ上記拡散性反射樹脂層が、下記の（Ａ）および（Ｂ）を含有する樹脂組成物の硬化物からなり、その拡散性反射樹脂層の拡散反射率が、波長４３０ｎｍにおいて８０％以上であることを特微とする半導体発光装置。
    （Ａ）シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂およびウレタン樹脂からなる群から選ばれた少なくとも一つであって、屈折率が１．４０〜１．６５の範囲である透明樹脂。
    （Ｂ）上記透明樹脂（Ａ）との屈折率差が０．０５以上である無機フィラー。
  2. 上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積が、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積に比べて、面積比で少なくとも５倍以上大きい請求項１記載の半導体発光装置。
  3. 上記波長変換層のＬＥＤ素子面側の面積が、上記ＬＥＤ素子上面の発光エリアの面積に比べて、面積比で少なくとも２０倍以上大きい請求項１または２記載の半導体発光装置。
JP2010141215A 2010-06-22 2010-06-22 半導体発光装置 Expired - Fee Related JP5701523B2 (ja)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2010141215A JP5701523B2 (ja) 2010-06-22 2010-06-22 半導体発光装置
US13/165,036 US9608178B2 (en) 2010-06-22 2011-06-21 Semiconductor light emitting device
TW100121859A TWI506819B (zh) 2010-06-22 2011-06-22 半導體發光裝置
CN201110179949.9A CN102299237B (zh) 2010-06-22 2011-06-22 半导体发光器件
KR1020110060579A KR20110139154A (ko) 2010-06-22 2011-06-22 반도체 발광 장치

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2010141215A JP5701523B2 (ja) 2010-06-22 2010-06-22 半導体発光装置

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2012009470A JP2012009470A (ja) 2012-01-12
JP5701523B2 true JP5701523B2 (ja) 2015-04-15

Family

ID=45327872

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2010141215A Expired - Fee Related JP5701523B2 (ja) 2010-06-22 2010-06-22 半導体発光装置

Country Status (5)

Country Link
US (1) US9608178B2 (ja)
JP (1) JP5701523B2 (ja)
KR (1) KR20110139154A (ja)
CN (1) CN102299237B (ja)
TW (1) TWI506819B (ja)

Families Citing this family (56)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102468397A (zh) * 2010-11-08 2012-05-23 展晶科技(深圳)有限公司 发光二极管封装结构
US20120236529A1 (en) * 2011-03-15 2012-09-20 Avago Technologies Ecbu Ip(Singapore) Pte. Ltd. Method And Apparatus For A Light Source
JP5840377B2 (ja) 2011-04-14 2016-01-06 日東電工株式会社 反射樹脂シートおよび発光ダイオード装置の製造方法
JP2013062393A (ja) * 2011-09-14 2013-04-04 Sharp Corp 発光装置
TW201344998A (zh) * 2012-02-27 2013-11-01 Mitsubishi Chem Corp 波長變換構件及其製造方法，含有該波長變換構件之發光裝置及照明器具，暨樹脂組成物
JP6033557B2 (ja) * 2012-03-06 2016-11-30 日東電工株式会社 封止シート、および、それを用いた発光ダイオード装置の製造方法
US9121554B2 (en) * 2012-03-16 2015-09-01 Rohm Co., Ltd. LED lamp and lens unit therefor
JP2013232477A (ja) * 2012-04-27 2013-11-14 Toshiba Corp 発光モジュール
JP6362834B2 (ja) * 2012-07-17 2018-07-25 晶元光電股▲ふん▼有限公司Ｅｐｉｓｔａｒ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ 半導体装置の製造方法
US9305439B2 (en) * 2012-10-25 2016-04-05 Google Inc. Configurable indicator on computing device
KR101249444B1 (ko) * 2012-10-25 2013-04-03 주식회사 포스포 토륨이 도핑된 가넷계 형광체 및 이를 이용한 발광장치
JP6134131B2 (ja) * 2012-11-26 2017-05-24 スタンレー電気株式会社 半導体発光装置、その製造方法、および、照明装置
JP6192025B2 (ja) * 2012-11-28 2017-09-06 エルジー・ケム・リミテッド 発光ダイオード
KR20140096722A (ko) * 2013-01-29 2014-08-06 엘지이노텍 주식회사 램프 유닛
AT513747B1 (de) 2013-02-28 2014-07-15 Mikroelektronik Ges Mit Beschränkter Haftung Ab Bestückungsverfahren für Schaltungsträger und Schaltungsträger
DE102013102482A1 (de) * 2013-03-12 2014-10-02 Osram Opto Semiconductors Gmbh Optoelektronisches Bauelement und Verfahren zur Herstellung eines optoelektronischen Bauelements
JP6134176B2 (ja) * 2013-03-22 2017-05-24 スタンレー電気株式会社 発光装置、および、その製造方法
US10386559B2 (en) 2013-03-29 2019-08-20 Signify Holding B.V. Light emitting device comprising wavelength converter
US10107459B2 (en) * 2013-05-22 2018-10-23 Quarkstar Llc Light-emitting device with remote phosphor and recessed light emitting element
CN106195924B (zh) * 2013-06-08 2019-05-03 深圳光峰科技股份有限公司 一种波长转换装置及其制作方法、相关发光装置
CN103872231B (zh) * 2014-03-14 2016-11-16 苏州晶品光电科技有限公司 半导体led发光器件
KR102315159B1 (ko) * 2014-05-15 2021-10-19 로히니, 엘엘씨. 광-발생원들을 이용한 광 확산
WO2015184614A1 (zh) * 2014-06-05 2015-12-10 上海富迪照明电器有限公司 大功率高温白光led封装及其制作方法
KR102408839B1 (ko) 2014-06-19 2022-06-14 루미리즈 홀딩 비.브이. 작은 소스 크기를 갖는 파장 변환 발광 디바이스
JP6459354B2 (ja) * 2014-09-30 2019-01-30 日亜化学工業株式会社 透光部材及びその製造方法ならびに発光装置及びその製造方法
TWI649900B (zh) * 2015-02-04 2019-02-01 億光電子工業股份有限公司 Ｌｅｄ封裝結構及其製造方法
KR102400249B1 (ko) * 2015-03-31 2022-05-26 쑤저우 레킨 세미컨덕터 컴퍼니 리미티드 발광 모듈 및 이를 포함하는 디스플레이 장치
KR102426873B1 (ko) * 2015-04-01 2022-07-29 쑤저우 레킨 세미컨덕터 컴퍼니 리미티드 발광 소자 패키지
US9915859B2 (en) * 2015-06-05 2018-03-13 Canon Kabushiki Kaisha Optical element, light source device using the same, and projection display apparatus
JP2017034218A (ja) * 2015-08-03 2017-02-09 株式会社東芝 半導体発光装置
CN111223975A (zh) 2015-09-18 2020-06-02 新世纪光电股份有限公司 发光装置及其制造方法
CN111276594A (zh) * 2015-09-18 2020-06-12 新世纪光电股份有限公司 发光元件封装结构
CN105428498B (zh) * 2015-11-20 2017-03-15 福建中科芯源光电科技有限公司 高密度集成cob白光光源及其制作方法
JP2018053227A (ja) * 2015-12-03 2018-04-05 セイコーエプソン株式会社 蛍光体、波長変換素子、光源装置およびプロジェクター
CN105470246B (zh) * 2015-12-21 2016-09-28 福建中科芯源光电科技有限公司 固态荧光体集成光源的双通道导热封装结构及封装方法
US10309589B2 (en) 2016-05-13 2019-06-04 Rohinni, LLC Light vectoring apparatus
KR101731762B1 (ko) 2016-07-27 2017-04-28 오충봉 발광체 분말을 이용한 확산판 제조기술
CN108300473A (zh) * 2016-08-10 2018-07-20 深圳市光峰光电技术有限公司 一种波长转换装置及其制备方法、发光装置和投影装置
JP6677616B2 (ja) 2016-09-29 2020-04-08 ルネサスエレクトロニクス株式会社 半導体装置の製造方法
US10224358B2 (en) * 2017-05-09 2019-03-05 Lumileds Llc Light emitting device with reflective sidewall
JP6696521B2 (ja) * 2017-05-12 2020-05-20 日亜化学工業株式会社 発光装置及びその製造方法
CN108878625B (zh) 2017-05-12 2023-05-05 日亚化学工业株式会社 发光装置及其制造方法
US10658558B2 (en) * 2017-10-10 2020-05-19 Lumileds Llc LED package including converter confinement
CN112531095A (zh) * 2017-12-08 2021-03-19 首尔半导体株式会社 背光单元
JP7268315B2 (ja) * 2017-12-12 2023-05-08 日本電気硝子株式会社 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
EP3505503B1 (en) * 2017-12-27 2020-04-08 Schott Ag Optical converter
CN108365125B (zh) * 2018-02-24 2019-12-27 京东方科技集团股份有限公司 一种显示面板、其制备方法及显示装置
JP2020106831A (ja) * 2018-12-27 2020-07-09 日本電気硝子株式会社 波長変換部材及び発光装置
US20220011483A1 (en) * 2018-12-27 2022-01-13 Nippon Electric Glass Co., Ltd. Wavelength conversion member and light emitting device
CN111463652A (zh) * 2019-01-22 2020-07-28 隆达电子股份有限公司 发光装置
JPWO2020184545A1 (ja) * 2019-03-11 2020-09-17
WO2020262311A1 (ja) 2019-06-28 2020-12-30 デンカ株式会社 蛍光体プレートおよびそれを用いた発光装置
JP7430183B2 (ja) * 2019-06-28 2024-02-09 デンカ株式会社 蛍光体プレートおよびそれを用いた発光装置
CN110320257A (zh) * 2019-07-02 2019-10-11 吉林省裕林药业有限公司 一种基于金属锌有机晶体管的血糖传感器及其制备方法
US20210028338A1 (en) * 2019-07-24 2021-01-28 Mark W. Fuller LED Phosphor Illumination Device
KR20210034398A (ko) * 2019-09-20 2021-03-30 엘지이노텍 주식회사 조명 모듈, 조명 장치 및 램프

Family Cites Families (25)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002270904A (ja) 2001-03-12 2002-09-20 Toshiba Electronic Engineering Corp 半導体パッケージ装置
JP2004047748A (ja) 2002-07-12 2004-02-12 Stanley Electric Co Ltd 発光ダイオード
JP3655267B2 (ja) * 2002-07-17 2005-06-02 株式会社東芝 半導体発光装置
US20080186714A1 (en) 2004-03-25 2008-08-07 Citizen Electronics Co., Ltd. Light-emitting diode
JP4516337B2 (ja) 2004-03-25 2010-08-04 シチズン電子株式会社 半導体発光装置
KR100752586B1 (ko) * 2004-06-28 2007-08-29 쿄세라 코포레이션 발광장치 및 조명장치
JP2006066657A (ja) * 2004-08-27 2006-03-09 Kyocera Corp 発光装置および照明装置
JP3872490B2 (ja) 2004-12-24 2007-01-24 京セラ株式会社 発光素子収納パッケージ、発光装置および照明装置
KR101114305B1 (ko) 2004-12-24 2012-03-08 쿄세라 코포레이션 발광 장치 및 조명 장치
JP5065888B2 (ja) 2005-03-24 2012-11-07 京セラ株式会社 発光装置ならびに照明装置
JP2006282447A (ja) * 2005-03-31 2006-10-19 Fuji Photo Film Co Ltd 透光性材料およびその製造方法
JP4945106B2 (ja) * 2005-09-08 2012-06-06 スタンレー電気株式会社 半導体発光装置
US20080265749A1 (en) * 2005-10-05 2008-10-30 Koninklijke Philips Electronics, N.V. Phosphor-Converted Electroluminescent Device with Absorbing Filter
US7514721B2 (en) * 2005-11-29 2009-04-07 Koninklijke Philips Electronics N.V. Luminescent ceramic element for a light emitting device
JP4744335B2 (ja) * 2006-01-30 2011-08-10 京セラ株式会社 発光装置および照明装置
JP2007311445A (ja) * 2006-05-17 2007-11-29 Stanley Electric Co Ltd 半導体発光装置及びその製造方法
JP5102051B2 (ja) 2007-01-18 2012-12-19 シチズン電子株式会社 半導体発光装置
JP2008210960A (ja) * 2007-02-26 2008-09-11 Kyocera Corp 発光装置および照明装置
JP5158472B2 (ja) 2007-05-24 2013-03-06 スタンレー電気株式会社 半導体発光装置
JP2009099759A (ja) * 2007-10-17 2009-05-07 Fine Rubber Kenkyusho:Kk 発光装置
WO2009066670A1 (ja) 2007-11-20 2009-05-28 Nanoteco Corporation 白色ｌｅｄ装置およびその製造方法
JP2009283438A (ja) 2007-12-07 2009-12-03 Sony Corp 照明装置、表示装置、照明装置の製造方法
JP2009277997A (ja) * 2008-05-16 2009-11-26 Asahi Glass Co Ltd 発光素子被覆用混合ガラス粉末、ガラス被覆発光素子及びガラス被覆発光装置
EP2346101A4 (en) * 2008-10-15 2015-11-25 Koito Mfg Co Ltd LIGHT-EMITTING MODULE, MANUFACTURING METHOD FOR A LIGHT-EMITTING MODULE AND LIGHTING BODY
US9048404B2 (en) * 2009-07-06 2015-06-02 Zhuo Sun Thin flat solid state light source module

Also Published As

Publication number Publication date
TW201214791A (en) 2012-04-01
TWI506819B (zh) 2015-11-01
KR20110139154A (ko) 2011-12-28
CN102299237A (zh) 2011-12-28
CN102299237B (zh) 2015-11-25
US20110309384A1 (en) 2011-12-22
US9608178B2 (en) 2017-03-28
JP2012009470A (ja) 2012-01-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5701523B2 (ja) 半導体発光装置
JP5566785B2 (ja) 複合シート
JP5397944B2 (ja) 蛍光体含有複合シート
JP5519440B2 (ja) 発光装置
JP5486431B2 (ja) 発光装置用部品、発光装置およびその製造方法
JP5468985B2 (ja) 照明装置
WO2017164214A1 (ja) 光源装置および発光装置
KR101363116B1 (ko) 평면 발광 모듈
TWI682021B (zh) 經塗覆之窄帶綠色磷光體
JP2012222320A (ja) 発光素子転写シートの製造方法、発光装置の製造方法、発光素子転写シートおよび発光装置
WO2008007232A2 (en) Light-emitting device
JP2010129906A (ja) 表示装置用照明装置及び表示装置
CN110352368A (zh) 波长转换构件、光源及照明装置
JP2012015254A (ja) 蛍光体セラミックスおよび発光装置
JP2012039031A (ja) 発光装置
JP2011181793A (ja) 発光装置
CN107408610B (zh) 发光器件
KR20160036489A (ko) 발광 장치
JP2013138216A (ja) 発光装置
JP5107882B2 (ja) 光半導体封止用シート
JP6068473B2 (ja) 波長変換粒子、波長変換部材及び発光装置
JP5161907B2 (ja) 発光装置およびその製造方法
JP2012144685A (ja) 蛍光体及び発光装置
JP2010124004A (ja) 発光装置およびその製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20121126

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20130731

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20130820

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821

Effective date: 20131009

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20131009

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20131126

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821

Effective date: 20140225

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20140225

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20140404

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821

Effective date: 20140404

A911 Transfer to examiner for re-examination before appeal (zenchi)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A911

Effective date: 20140416

A912 Re-examination (zenchi) completed and case transferred to appeal board

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A912

Effective date: 20140613

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821

Effective date: 20140716

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821

Effective date: 20150119

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20150119

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20150218

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 5701523

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313113

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees