JP5587797B2 - 選択透過性膜のない直接燃料電池及びその構成要素 - Google Patents
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Description
(a)陽極チャンバー及び陰極チャンバーを持つ密閉燃料電池であって、前記陽極チャンバーは、チャンバー間の液体及びイオンの自由な移動を可能にする機械的/電気的多孔質セパレータによって前記陰極チャンバーから分離されているものである、密閉燃料電池、
(b)その上に触媒を持つ陽極電極と、燃料及び電解質の混合物とを有する陽極チャンバー、及び
(c)その上に触媒を持つ疎水性コーティング陰極電極と、酸素ガス或いは空気とを有する陰極チャンバー、を有し、
前記陽極電極及び陰極電極は、電流用のリード線と電気的に接続されており、前記密閉燃料電池は、少なくとも10mA/cm2を産生することができるものである。
(a)燃料混合物、陽極電解質及び陽極触媒を有する陽極コンパートメントであって、ここにおいて前記燃料は水性であり、電解質と混合されており、前記陽極電極はそこに埋め込まれた触媒粒子を持つ基板電極であるものである、陽極コンパートメント、
(b)導電性及びコーティング電極陰極である、空気吸入口を持つ陰極コンパートメントであって、ここにおいて前記陰極電極コーティングは疎水性であり、触媒物質はさらに前記導電性コーティング陰極電極内に埋め込まれているものである、陰極コンパートメント、及び
(c)水性液体及び電解質イオンの自由な移動を可能にする陽極及び陰極の間に設置された多孔質セパレータ、を有する燃料電池を提供する。好ましくは、疎水性物質でコーティングされた前記導電性陰極電極は、陰極のフラッディングを防ぐ。
(a)一次及び二次面を持つ実質的にフラットで実質的に平面な陽極であって、ここにおいて、前記一次面は燃料のリザーバーと連結しており、これはフラットで平面な多孔性セパレータと一面で連結しており、その結果、フラットで平面な陰極と連結しているものである、陽極、
(b)比較的スムーズな液体及び電解質の通過を可能にする、一次面及び二次面を持つ実質的にフラットで実質的に平面な多孔質セパレータであって、前記多孔質セパレータの一次面は前記陽極の二次面と連結しているものである、多孔質セパレータ、及び、
(c)一次及び二次面を持つ実質的にフラットで実質的に平面な陰極であって、ここにおいて、前記一次面は前記多孔質セパレータと連結しており、前記二次面は空気或いは酸素ガス源と連結しており、ここにおいて前記陰極はさらに疎水性コーティングを有するものである、陰極、を有しており、
ここにおいて、前記チャンバーは、各陰極の二次面と連結した各陽極の一次面及び空気或いは酸素ガスと連結した液体燃料を持つ密閉チャンバーを有するものである。
本明細書内で使用される「出力密度」とは、mW/cm2の計算を指し、このときワット(W)はアンペア×電圧である。面積(cm2で表示)は、本開示の燃料電池内の陽極または陰極のうちの小さい方から計算される。本開示の燃料電池は、室温において、上述においては達成されたことのない10mW/cm2を超え、好ましくは15mW/cm2を超え、より好ましくは20mW/cm2を超え、さらに好ましくは25mW/cm2を超える出力密度を達成した。
(a)混合燃料と、陽電極と、陽極触媒とを有する陽極区画であって、前記燃料は水溶性であって電解液と混合されており、前記陽電極はその中に触媒粒子が埋め込まれた基板電極(好ましくはこの基板はカーボン紙である)である、前記陽極区画と、
(b)吸気口と導電性の被覆された陰電極とを有する陰極区画であって、前記陰電極の被覆は疎水性であり、前記導電性の被覆された陰電極中には、触媒材料がさらに埋め込まれている、前記陰極区画と、
(c)前記陽極と前記陰極との間に位置し、水溶性の液体の自由な動きを可能とする多孔質セパレータとを有する。好ましくは、前記導電性の陰電極を被覆する疎水性材料は、前記陰極の浸水を防止する。
(i)前記陽極触媒は、前記陰極触媒および触媒燃料と併せて使用したときに、前記用途に望ましいセル電圧および電流を生成する電位および速度で前記陽極燃料を酸化させ、
(ii)前記陰極触媒は、前記陽極触媒および陽極燃料と併せて使用したときに、前記用途に望ましいセル電圧および電流を生成する電位および速度で前記陰極燃料を還元し、
(iii)前記陽極触媒および陰極触媒は、十分な量で前記用途に適した経済性で入手可能であり、
(iv)前記陽極燃料との前記陽極触媒反応および前記陰極燃料との前記陰極触媒反応は、それぞれ前記用途に望ましい時間および/または動作周期に適した電圧および速度に維持できる。
(i)前記電解液は、所望のセル電位および電流を支持するのに十分なイオン伝導率を有し、
(ii)前記電解質塩および溶媒は、前記電極とそれらに対応した燃料との間の反応と干渉せず、あるいは前記電極を腐蝕させず、
(iii)前記電解液は、十分な量で前記用途に適した経済性で入手可能であり、
(iv)前記電解液とそれに対応する燃料との間の界面に電極が配置されている場合、前記電解液は、陽極集電板または陰極集電板が浸水しないように、これら集電板に合わせ、および/または適切な気体燃料圧に合わせることができる。
本開示は、選択透過膜を有さない燃料電池を提供する方法および装置を提供する。従って、必要な出力密度を有する選択透過膜無し燃料電池を製造する本開示の工程は、商用用途に必要な程度に独立して反応する触媒および燃料の使用に依存する。例えば、第1の実施形態において、燃料電池は、アルカリ性電解液中に分散したエタノール燃料と共に組み立てられたパラジウムを基材とした陽極と、コバルトを基材とした陰極とを有する。その結果として得られる燃料電池の動作速度に拘らず、前記アルカリ性電解液中の前記陰極用の酸素燃料の存在は、前記陽極の動作に明らかな影響を与えず、従って、前記陽極触媒は、前記陰極とは無関係に前記陽極燃料と反応する。
本開示は、プラチナ、パラジウム、ニッケル、銅、銀、金、イリジウム、ロジウム、コバルト、鉄、ルテニウム、オスミウム、塩化マンガン、モリブデン、塩化クロム、タングステン、バナジウム、ニオブ、チタン、インジウム、すず、アンチモン、ビスマス、セレン、硫黄、アルミニウム、イットリウム、ストロンチウム、ジルコニウム、マグネシウム、リチウム、およびこれらの酸化物を含む広範な種類の陽極触媒を収容する燃料電池をさらに提供する。前記陽極触媒は、好ましくは、二成分混合物または二元合金として、三成分混合物または三元合金として、四成分混合物または四元合金として、またはより多くの成分の混合物または合金として、それらの純粋な形である。もしくは、前記陽極触媒は、酸化物として、硫化物として、亜リン酸を基材とした配位子、硫黄を基材とした配位子、またはその他の配位子を含む配位化合物の金属中心として、それらの酸化した形である。もしくは、前記陽極触媒は、炭素粉などの導電性媒体中に存在する。
支持体
前記陽極および陰極は、多孔質の支持構造体で作られている。前記陽極支持体は、シート、発泡体、布、またはその他類似の導電性かつ多孔質の構造に作製された1若しくはそれ以上の導電材料を有する。前記支持体は、化学的に不活性であり、単に物理的に前記陽極触媒を支持し、それから電子を伝送することができ、および/または化学的または電気化学的に活性であり、前記陽極反応、燃料の前工程調整、陽極反応生成物の後工程調整、前記電解液などの液体の位置の物理的制御、および/またはその他同様に有用な工程の補助をすることができる。陽極支持体としては、例えば、ニッケル発泡体、焼結ニッケル粉、エッチングしたアルミニウムとニッケルの混合物、炭素繊維、および炭素布を挙げることができる。好ましくは、陽極支持体としてニッケル発泡体を使用する。
触媒の塗布の選択肢
前記陽極支持体に前記陽極触媒を塗布し、前記陰極支持体に陰極触媒を塗布する方法としては、例えば、スプレッド塗布、ウェットスプレー、粉末堆積法、電着、蒸着、ドライスプレー、転写法、塗装、スパッタリング、低圧化学気相蒸着法、電気化学的気相蒸着法、テープキャスティング法などが挙げられる。
セパレータ
本開示の燃料電池の主要構成要素は、単一区画内における前記電解液、溶媒、および任意の液体陽極燃料または液体陰極燃料の自由な動きを明らかに妨げることのない非導電性セパレータである。好ましくは、このセパレータは、前記単一区画内に存在する材料に対して化学的に不活性であり、前記単一区画内に存在する温度、圧力、および化学的条件に対して物理的に不活性である。前記セパレータのこの化学的かつ物理的な不活性性は、少なくとも前記燃料電池の望ましい寿命に亘って著しい。
燃料
本開示は、電池の所望の寿命に亘って前記電池の他の材料と明らかに干渉せず、所望の速度でその陽極または陰極においてそれぞれ酸化または還元される任意の燃料を使用する膜無し燃料電池を提供する。利用できる燃料の例としては、水素、メタノールおよびエタノールなどのアルコール類、金属水素化物、化学水素化物、アンモニア、天然ガス、メタン、プロパン、およびブタンなどの炭化水素類、エチレングリコールおよびグリセロールなどのポリアルコール類、ホルムアルデヒドおよびアセトアルデヒドなどのアルデヒド類、ジメチルエーテル、ヒドラジン、ガソリン、ディーゼル燃料、トリニトロトルエンおよびRDXなどのエネルギー物質、および生物燃料などが挙げられる。
電解液および溶媒
本開示は、前記陽極燃料および陰極燃料を混合しても独立して動作できるように前記陽極および陰極触媒/燃料装置を選択した燃料電池を提供する。前記燃料電池に使用する溶媒および電解液は、前記陽極および陰極触媒/燃料装置の電気活性に重大な影響を有する。前記溶媒および電解液は、これらの電気活性を促進し、前記電気活性に一切の影響を有さず、または前記電気活性を低下させる。例えば、エタノールは、アルカリ性の水溶性媒体中でパラジウムによって酸化される。この場合、本発明の燃料電池は、前記パラジウム触媒中のエタノールの酸化を促進する強塩基を含有する水溶媒を使用する。アルカリ性媒体中で動作できる陰極触媒/燃料装置の選定は、重要である。
種々の実施形態
一実施形態において、炭素ナノ粒子粉上の10%プラチナ5グラムをイソプロパノール中に分散させた。ニッケル発泡体の支持体に前記ペーストを押し付け、空気乾燥させて前記陽極を製造した。炭素粉中の10%コバルト5グラムを同様にイソプロパノール中に分散させた。炭素繊維支持体に前記ペーストを押し付け、空気乾燥させて前記陰極を製造した。前記両電極を両者間に挟まれた多孔質セパレータと共に配置し、両電極の触媒が両者間の前記セパレータの方を向くようにした。前記多孔質炭素繊維の陰極支持体の背面を周囲空気に露出させ、10%KOH中に10%メタノールを含有する燃料および電解液の混合物並びに水混合物を、前記電極間の前記多孔質セパレータで形成した区画内に導入した。リード線で前記陽極支持体を電気的負荷に接続した。別のリード線で前記電気的負荷を前記陰極支持体に接続した。前記燃料電池は、このとき動作を開始し、20〜60mW/cm2を供給した。しかし、Pt触媒は機能したものの、Ptほど高コストではなく同等以上の性能のその他の触媒装置が存在する。
積層
本開示は、一体化したアセンブリ内に提供される燃料電池アセンブリの歩留まりを改善し、選択透過膜型の燃料電池の膜電極アセンブリ(memberane electrode assemblies:MEAs)特性のうちの封止および圧縮特性を回避する選択透過膜無し燃料電池のセパレータ電極アセンブリ(separator electrode assembly:SEA)を提供する。具体的には、本開示は、チャンバー内に位置する複数の複層差し込みアセンブリを有するセパレータ電極アセンブリ(Separator Electrode Assembly:SEA)を提供し、各複層差し込みアセンブリは、
(a)第1の面と第2の面とを有する実質的に平坦かつ実質的に平面な陽極であって、前記第1の面は、その一方の側が、平坦かつ平面な陰極と連通している平坦かつ平面な多孔質セパレータと連通している燃料槽と連通しているものである、前記陽極と、
(b)比較的妨げを受けずに液体の通過を可能とする、第1の面と第2の面とを有する実質的に平坦かつ実質的に平面な多孔質セパレータであって、この多孔質セパレータの前記第1の面は前記陽極の前記第2の面と連通している、前記多孔質セパレータと、
(c)第1の面と第2の面とを有する実質的に平坦かつ実質的に平面な陰極であって、前記第1の面は前記多孔質セパレータと連通し、前記第2の面は空気または気体酸素源と連通しており、前記陰極は疎水性被覆をさらに有するものである、前記陰極と
を有し、
前記チャンバーは、各陽極の前記第1の面と連通している液体燃料と、各陰極の前記第2の面と連通している空気または気体酸素とを有する密閉チャンバーを有する。
具体的には、各SEAは、バイポーラ板を間に挟んで陽極の上に陰極を重ねて積層される。これによって、燃料/電解液がSEAの各陽極側に流れ、空気または酸素が各SEAの陰極側を流れる流路ができる。
Claims (28)
- 選択透過性膜がない液体燃料電池であって、
(a)陽極チャンバー及び陰極チャンバーを有する密閉燃料電池であって、前記陽極チャンバーはチャンバー間の液体及びイオンの自由な移動を可能にする多孔質セパレータによって前記陰極チャンバーから分離されているものである、密閉燃料電池を有し、
(b)前記陽極チャンバーは、触媒が埋め込まれた陽極電極と、燃料及び電解質の混合物とを有するものであり、及び
(c)前記陰極チャンバーは、触媒が埋め込まれた疎水性コーティング陰極電極と、酸素ガスとを有するものであり、
前記陽極電極及び陰極電極は、電流用のリード線と電気的に接続されており、前記密閉燃料電池は、少なくとも10mA/cm2を産生することができるものである、液体燃料電池。 - 請求項1記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記液体燃料電池は、少なくとも15mA/cm 2 の電流密度を産生することができるものである、液体燃料電池。
- 請求項1記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記陽極電極上の前記触媒は、わずか1mg/cm2の密度で存在するものである、液体燃料電池。
- 請求項1記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記液体燃料電池は、連続作動で1μV/時間未満の電圧減衰率を有するものである、液体燃料電池。
- 請求項1の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記液体燃料電池アウトプットは、少なくとも2mW/cm2である、液体燃料電池。
- 請求項1記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記燃料混合物は、約5%(容量で)から約50%(容量で)の濃度でアルコール或いはポリ-アルコールを有するものである、液体燃料電池。
- 請求項6記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記燃料は、エタノール或いはメタノールである、液体燃料電池。
- 請求項1記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記コーティング陰極電極は、ポリアミド、ポリイミド、フルオロポリマー、有機置換シリカ、有機-置換チタニア、及びそれらの組み合わせから成る群から選択される疎水性ポリマーによってコーティングされているものである、液体燃料電池。
- 請求項1記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記液体燃料電池は、40℃未満の温度で作動するものである、液体燃料電池。
- 請求項9記載の選択透過性膜がない液体燃料電池において、前記温度は、約20℃から約40℃である、液体燃料電池。
- 液体燃料電池であって、
(a)燃料混合物、陽極電極、及び陽極触媒を有する陽極コンパートメントであって、ここにおいて前記燃料は水性であり、電解質と混合されており、前記陽極電極はそこに埋め込まれた触媒粒子を有するカーボン紙電極である、陽極コンパートメント、
(b)導電性コーティング陰極電極である、空気吸入口を持つ陰極コンパートメントであって、前記陰極電極のコーティングは疎水性であり、触媒物質はさらに前記導電性コーティング陰極電極内に埋め込まれているものである、陰極コンパートメント、及び
(c)水性液体の自由な移動を可能にする陽極及び陰極の間に設置された多孔質セパレータ、を有する液体燃料電池。 - 請求項11記載の液体燃料電池において、疎水性物質でコーティングされた導電性陰極電極は、陰極のフラッディングを防ぐものである、液体燃料電池。
- 請求項11記載の液体燃料電池において、前記燃料混合物は、約5%(容量で)から約50%(容量で)の濃度でアルコール或いはポリ-アルコールを有するものである、液体燃料電池。
- 請求項13記載の液体燃料電池において、前記燃料は、エタノール或いはメタノールである、液体燃料電池。
- 請求項11記載の液体燃料電池において、前記コーティング陰極電極は、ポリアミド、ポリイミド、フルオロポリマー、有機置換シリカ、有機-置換チタニア、及びそれらの組み合わせから成る群から選択される疎水性ポリマーによってコーティングされているものである、液体燃料電池。
- 請求項11記載の液体燃料電池において、前記多孔質セパレータは、多孔質セラミック、グラスファイバー、或いは織多孔質シートである、液体燃料電池。
- 請求項11記載の液体燃料電池において、前記液体燃料電池は、少なくとも15mA/cm 2 の電流密度を産生することができるものである、液体燃料電池。
- 請求項11記載の液体燃料電池において、前記液体燃料電池は、1V/時間未満の電圧減衰率を有するものである、液体燃料電池。
- 電解質中のアルコール或いはポリアルコールで稼働する選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリであって、これは分離電池アセンブリ及び燃料リザーバーを有するものであり、前記分離電池アセンブリは、
(a)約1mmから約10mmの厚さを有し、陽極面及び陰極面を有する多孔質フラットセパレータシート、
(b)多孔質導電性基板から成り、燃料リザーバー面及びセパレータ面を有し、前記陽極のセパレータ面上に重ねられた陽極触媒物質を有する、フラットシート陽極、及び
(c)多孔質導電性基板から成り、空気面及びセパレータ面を有し、前記セパレータ面上に疎水性物質の微小孔層を有し、前記空気面上で前記多孔質導電性基板内に満たされた触媒を有する、フラットシート陰極を有し、
前記フラットシート陽極及びフラットシート陰極は、前記多孔質フラットセパレータと内部でサンドイッチを形成し、前記分離電池アセンブリを形成するものであり、前記陽極、陰極及び多孔質セパレータのフラットシートの領域は、実質的に同じで実質的に整列しているものである、分離電池アセンブリ。 - 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記多孔質フラットセパレータシートは、約1.5mmから約4mmの厚さを有するものである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記多孔質フラットセパレータシートは、燃料及び電解質混合物に対して化学的に不活性である物質から作られた織或いは不織メッシュである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記多孔質フラットセパレータシートは、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)から作られるものである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記フラットシート陽極は、Ni発泡体などの導電性発泡体から作られるものである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記フラットシート陽極は、ほぼ球状のカーボン粒子をコーティングした金属粒子を有する触媒を使用するものである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記フラットシート陽極の触媒は、Pdである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記フラットシート陰極は、紙に織或いは不織である導電性カーボンファイバーである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記陰極のセパレータ面上の微小孔層を形成する前記疎水性物質は、PTFE(ポリテトラフルオロエチレン)から作られるものである、分離電池アセンブリ。
- 請求項19記載の選択透過性膜がない液体燃料電池に対する分離電池アセンブリにおいて、前記燃料はエタノールであり、前記電解質は水素化カリウムである、分離電池アセンブリ。
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