JP5446864B2 - 多層プリント配線板用絶縁樹脂組成物、基材付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板及び半導体装置 - Google Patents
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Description
しかしながら、レーザー照射による開孔後、開孔部の樹脂残渣除去工程でデスミア性が低下するという問題があった。
この問題は、近年の高密度集積化に伴う微細配線加工が要求される場合、また多層プリント配線板の反りを抑制するべく、樹脂組成物の線熱膨張係数を下げた場合に顕著に生じた。
(A)アミノシランカップリング剤
(B)平均粒径が2.0μm以下のシリカ
(C)エポキシ樹脂
(D)フェノキシ樹脂
を必須成分とし、前記(B)シリカは予め前記(A)アミノシランカップリング剤で表面処理されておらず、前記(C)エポキシ樹脂を樹脂組成物の14重量%以上79重量%以下含有し、樹脂組成物の硬化物の線熱膨張係数が、25℃から150℃の範囲において35ppm以下であり、且つ樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度(Tg)が190℃以下であって、樹脂組成物の最低動的粘度が、2000Pa・s以下であることを特徴とする樹脂組成物。
(2) 前記(A)アミノシランカップリング剤は、N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシランである(1)に記載の樹脂組成物。
(3) 前記(B)シリカの比表面積が1.0m2/g以上200m2/g以下である(1)又は(2)に記載の樹脂組成物。
(4) 前記(B)シリカの含有量が、樹脂組成物の20重量%以上85重量%以下である(1)乃至(3)のいずれかに記載の樹脂組成物。
(5) 前記(C)エポキシ樹脂は、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、テトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂よりなる群から選ばれる少なくとも1種である(1)乃至(4)のいずれかに記載の樹脂組成物。
(6) 前記樹脂組成物は、さらに窒素原子を含む硬化促進剤を含むものである(1)乃至(5)のいずれかに記載の樹脂組成物。
(7) 前記フェノキシ樹脂は、ビスフェノールA骨格、ビスフェノールF骨格、及びビスフェノールS骨格よりなる群から選ばれる少なくとも1種の骨格を有するフェノキシ樹脂である(1)乃至(6)のいずれかに記載の樹脂組成物。
(8) (1)乃至(7)のいずれかに記載の樹脂組成物からなる絶縁層を基材上に形成してなる基材付き絶縁樹脂シート。
(9) (8)に記載の基材付き絶縁樹脂シートを内層回路板の片面または両面に重ね合わせて加熱加圧成型してなる多層プリント配線板。
(10) (9)に記載の多層プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体装置。
(A)アミノシランカップリング剤
(B)平均粒径が2.0μm以下のシリカ
(C)エポキシ樹脂
(D)フェノキシ樹脂
を必須成分とし、前記(C)エポキシ樹脂を樹脂組成物の14重量%以上79重量%以下含有し、樹脂組成物の硬化物の線熱膨張係数が、25℃から150℃の範囲において35ppm以下であり、且つガラス転移温度(Tg)が190℃以下であって、樹脂組成物の最低動的粘度が、2000Pa・s以下である。
樹脂組成物の硬化物の線熱膨張係数は、30ppm以下であることが好ましい。さらに好ましくは20ppm以下である。これにより、その他の特性のバランスに優れたものとすることができる。
樹脂組成物の最低動的粘度は、基材上に樹脂組成物を塗布、乾燥させて得られる絶縁層樹脂シートから基材を剥離したシートについて、粘弾性測定装置を用いることで測定することができる。尚、このシートは、樹脂組成物を硬化させた硬化物ではなく、樹脂組成物を基材上に塗布する際に、該樹脂組成物に塗工性を付与するために該樹脂組成物と混合した溶剤を除去することを目的として、基材上の該樹脂組成物を乾燥させた状態である。
具体的には、上記シートに対して、粘弾性測定装置を用いて、所定の周波数条件下、所定の昇温速度で所定温度昇温させた際の平面ずり測定を行い、得られる複素粘度の極少値を樹脂組成物の最低動的粘度とする。さらに具体的には、上記粘弾性測定装置による平面ずり測定は、周波数10Hz、昇温速度3℃/分で50℃から220℃に昇温させて実施することが好ましい。尚、昇温速度は3℃/分に限定されない。
ここで、「樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度」とは、該樹脂組成物を硬化させて多層プリント配線板を作製する際と同じ条件で該樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物のガラス転移温度である。すなわち、樹脂組成物を用いて基材付き絶縁樹脂シートを作製し、該基材付き絶縁樹脂シートを用いて多層プリント配線板を作製するに至る工程と同じ条件で、該樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物のガラス転移温度である。
該硬化物のガラス転移温度は、一般的な手法、例えば、動的粘弾性測定装置を用いて測定することができる。具体的には、3℃/分の昇温速度でテストピースを昇温した際のtanδのピーク位置を樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度とすることが好ましい。
尚、本発明において、含有成分の樹脂組成物に対する含有量とは、含有成分の溶解及び/又は分散を目的として含有させる溶剤を除いた成分の合計量を100重量%とするものである。
(B)シリカの平均粒子径は、島津製作所SALD−7000等の一般的な機器を用いて測定することができる。
ハロゲン原子を含まないエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールE型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビスフェノールZ型エポキシ樹脂(4,4'-シクロヘキシジエンビスフェノール型エポキシ樹脂)、ビスフェノールP型エポキシ樹脂(4,4'-(1,4)-フェニレンジイソプリジエン)ビスフェノール型エポキシ樹脂)、ビスフェノールM型エポキシ樹脂(4,4'-(1,3-フェニレンジイソプリジエン)ビスフェノール型エポキシ樹脂)等のビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、キシリレン型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂、テトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂等のアリールアルキレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、フェノキシ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ノルボルネン型エポキシ樹脂、アダマンタン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらの中の1種類を単独で用いることもできるし、異なる重量平均分子量を有する2種類以上を併用もでき、1種類または2種類以上と、それらのプレポリマーを併用することもできる。
これらエポキシ樹脂の中でも特にビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、テトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂が好ましい。これにより、吸湿半田耐熱性および難燃性を向上させることができる。
前記エポキシ樹脂の重量平均分子量は、例えばGPCで測定することができる。
また(D)フェノキシ樹脂として、これらの骨格を複数種類有した構造を用いることもできるし、それぞれの骨格の比率が異なるフェノキシ樹脂を用いることができる。さらに異なる骨格のフェノキシ樹脂を複数種類用いることもできるし、異なる重量平均分子量を有するフェノキシ樹脂を複数種類用いたり、それらのプレポリマーを併用したりすることもできる。
フェノキシ樹脂の重量平均分子量が前記下限値未満であると、密着性を向上させる効果が充分でない場合がある。一方、前記上限値を超えると、フェノキシ樹脂の溶解性が低下する場合がある。フェノキシ樹脂の重量平均分子量を前記範囲内とすることにより、これらの特性のバランスに優れたものとすることができる。
また、前記多層プリント配線板用絶縁樹脂組成物には、必要に応じて、顔料、染料、消泡剤、レベリング剤、紫外線吸収剤、発泡剤、酸化防止剤、難燃剤、イオン捕捉剤等の前記成分以外の添加物を添加しても良い。
これらの中でも、コンマコーター、ダイコーターなどの各種塗工装置を用いて、樹脂ワニスを基材に塗工した後、これを乾燥する方法が好ましい。これにより、ボイドがなく、均一な絶縁樹脂シート層の厚みを有する基材付き絶縁樹脂シートを効率よく製造することができる。
なお、本発明の基材付き絶縁樹脂シートを製造するにあたっては、絶縁層と接する基材面の凹凸は極力小さいものであることが好ましい。これにより、絶縁層と回路との密着性が良好となり、また微細配線加工が容易となる。
このような粗化処理後の絶縁層表面に金属メッキ処理を行うと、粗化処理面の平滑性が高いため、微細な導体回路を精度よく形成することができる。また、微小な凹凸形状によりアンカー効果を高め、絶縁層とメッキ金属との間に高い密着性を付与することができる。
具体的には、上記本発明の基材付き絶縁樹脂シートの絶縁層側と内層回路板とを合わせて、真空加圧式ラミネーター装置などを用いて真空加熱加圧成形させ、その後、熱風乾燥装置等で絶縁層を加熱硬化させることにより得ることができる。
ここで加熱加圧成形する条件としては特に限定されないが、一例を挙げると、温度60〜160℃、圧力0.2〜3MPaで実施することができる。また、加熱硬化させる条件としては特に限定されないが、一例を挙げると、温度140〜240℃、時間30〜120分間で実施することができる。
なお、前記多層プリント配線板を得る際に用いられる内層回路板は、例えば、銅張積層板の両面に、エッチング等により所定の導体回路を形成し、導体回路部分を黒化処理したものを好適に用いることができる。
尚、基材に金属箔を用いた場合は、基材を剥離することなく、導体回路として用いるためにエッチングにより回路形成を行ってもよい。その場合、厚い銅箔を使用した基材付き絶縁樹脂シートを使うと、その後の回路パターン形成においてファインピッチ化が困難になるため、1〜5μmの極薄銅箔を使うか、または12〜18μmの銅箔をエッチングにより1〜5μmに薄くするハーフエッチングする場合もある。
半導体素子と多層プリント配線板との接続方法は、フリップチップボンダーなどを用いて基板上の接続用電極部と半導体素子の半田バンプとの位置合わせを行ったあと、IRリフロー装置、熱板、その他加熱装置を用いて半田バンプを融点以上に加熱し、多層プリント配線板と半田バンプとを溶融接合することにより接続する。尚、接続信頼性を良くするため、予め多層プリント配線板上の接続用電極部に半田ペースト等、比較的融点の低い金属の層を形成しておいても良い。この接合工程に先んじて、半田バンプおよび、または多層プリント配線板上の接続用電極部の表層にフラックスを塗布することで接続信頼性を向上させることもできる。
(1)(A)アミノシランカップリング剤/N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン:東レ・ダウコーニングシリコーン株式会社製・「SZ6083」
(2)エポキシシランカップリング剤:GE東芝シリコーン株式会社製・「A-187」
(3)(B)シリカ/球状溶融シリカ:アドマテックス社製・「SO-25R」、平均粒径約0.5μm、比表面積約6.25m2/g
(4)(C)エポキシ樹脂(C1)/ビスフェノールA型エポキシ樹脂:ジャパンエポキシレジン(株)社製・「エピコート828」、エポキシ当量185
(5)(C)エポキシ樹脂(C2)/ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂:日本化薬社製・「NC3000」、エポキシ当量275
(6)(C)エポキシ樹脂(C3)/テトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂:ジャパンエポキシレジン(株)社製・「YX−4000」、エポキシ当量180
(7)硬化剤/フェノールノボラック樹脂:大日本インキ化学工業(株)社製・「フェノライト」、水酸基当量105
(8)フェノキシ樹脂/ビフェニル型エポキシ樹脂とビスフェノールS型エポキシ樹脂との共重合体であり、末端部はエポキシ基を有している。:ジャパンエポキシレジン(株)社製・「YX-8100H30」、重量平均分子量30000)
(9)窒素原子を含む硬化促進剤/イミダゾール化合物:四国化成工業社製・「キュアゾール1B2PZ(1-ベンジル-2-フェニルイミダゾール)」
<実施例1>
(A)アミノシランカップリング剤としてN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン0.4重量部、(B)シリカとしてSO-25R 60.4重量部、(C)エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)22.2重量部、硬化剤としてフェノライト12.9重量部、フェノキシ樹脂3.9重量部、窒素原子を含む硬化促進剤として1B2PZ 0.2重量部とを、メチルイソブチルケトンに溶解・混合させた。次いで、高速撹拌装置を用い撹拌して樹脂ワニスを調製した。
前記で得られた樹脂ワニスを、厚さ38μmのPET(ポリエチレンテレフタレート:三菱ポリエステル社製・「SFB-38」)フィルムの片面に、コンマコーター装置を用いて乾燥後の絶縁層の厚さが40μmとなるように塗工し、これを110〜150℃の乾燥装置で乾燥して、基材付き絶縁樹脂シートを製造した。
厚さが0.3mmで銅箔厚さが18μmの両面銅張り積層板(住友ベークライト(株)製ELC−4765GS)を用いて、ドリル機で開孔後、無電解めっきで上下銅箔間の導通を図り、前記両面の銅箔をエッチングすることにより内層回路を両面に形成した。(L/S=120/180μm、クリアランスホール1mmφ、3mmφ、スリット2mm)
次に内層回路に過酸化水素水と硫酸を主成分とする薬液(旭電化工業(株)製テックSO−G)をスプレー吹きつけすることにより粗化処理による凹凸形成を行った。
次に前記で得られた基材付き絶縁樹脂シートを内層回路上に真空積層装置を用いて積層した。次に基材を剥離し、温度170℃、時間60分間加熱し、絶縁層を半硬化させ。尚、基材付き絶縁樹脂シートを積層する条件は、温度100℃、圧力1MPa、30秒間とした。
前記多層プリント配線板は、半導体素子の半田バンプ配列に相当するニッケル金メッキ処理が施された接続用電極部を配したものを50mm×50mmの大きさに切断し使用した。半導体素子(TEGチップ、サイズ15mm×15mm、厚み0.8mm)は、Sn/Pb組成の共晶で形成された半田バンプを有し、半導体素子の回路保護膜はポジ型感光性樹脂(住友ベークライト社製CRC−8300)で形成されたものを使用した。半導体装置の組み立ては、まず、半田バンプにフラックス材を転写法により均一に塗布し、次にフリップチップボンダー装置を用い、多層プリント配線板上に加熱圧着により搭載した。次に、IRリフロー炉で半田バンプを溶融接合した後、液状封止樹脂(住友ベークライト社製、CRP−4152S)を充填し、液状封止樹脂を硬化させることで半導体装置を得た。尚、液状封止樹脂の硬化条件は、温度150℃、120分の条件であった。
(A)アミノシランカップリング剤としてN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン0.3重量部、(B)シリカとしてSO-25R 65.2重量部、(C)エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)19.6重量部、硬化剤としてフェノライト11.3重量部、フェノキシ樹脂3.4重量部、窒素原子を含む硬化促進剤として1B2PZ 0.2重量部とを、メチルイソブチルケトンに溶解・混合させた。次いで、高速撹拌装置を用い撹拌して樹脂ワニスを調製し、実施例1と同様に、基材付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、半導体装置を得た。
(A)アミノシランカップリング剤としてN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン2.2重量部、(B)シリカとしてSO-25R 60.6重量部、(C)エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)21.1重量部、硬化剤としてフェノライト12.2重量部、フェノキシ樹脂3.7重量部、窒素原子を含む硬化促進剤として1B2PZ 0.2重量部とを、メチルイソブチルケトンに溶解・混合させた。次いで、高速撹拌装置を用い撹拌して樹脂ワニスを調製し、実施例1と同様に、基材付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、半導体装置を得た。
(A)アミノシランカップリング剤としてN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン0.4重量部、(B)シリカとしてSO-25R 60.6重量部、(C)エポキシ樹脂としてビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂(C2)25.2重量部、硬化剤としてフェノライト9.7重量部、フェノキシ樹脂3.9重量部、窒素原子を含む硬化促進剤として1B2PZ0.2重量部とを、メチルイソブチルケトンに溶解・混合させた。次いで、高速撹拌装置を用い撹拌して樹脂ワニスを調製し、実施例1と同様に、基材付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、半導体装置を得た。
(A)アミノシランカップリング剤としてN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン0.4重量部、(B)シリカとしてSO-25R 60.4重量部、(C)エポキシ樹脂としてテトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂(C3)22.2重量部、硬化剤としてフェノライト12.9重量部、フェノキシ樹脂3.9重量部、窒素原子を含む硬化促進剤として1B2PZ 0.2重量部とを、メチルイソブチルケトンに溶解・混合させた。次いで、高速撹拌装置を用い撹拌して樹脂ワニスを調製し、実施例1と同様に、基材付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、半導体装置を得た。
カップリング剤としてエポキシシランカップリング剤(A−187)0.7重量部、(B)シリカとしてSO-25R 30.2重量部、(C)エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)22.0重量部、硬化剤としてフェノライト12.4重量部、フェノキシ樹脂34.4重量部、窒素原子を含む硬化促進剤として1B2PZ 0.3重量部とを、メチルイソブチルケトンに溶解・混合させた。次いで、高速撹拌装置を用い撹拌して樹脂ワニスを調製し、実施例1と同様に、基材付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、半導体装置を得た。
カップリング剤としてエポキシシランカップリング剤(A−187)0.7重量部、(B)シリカとしてSO−25R 30.2重量部、(C)エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(C1)39.2重量部、硬化剤としてフェノライト22.7重量部、フェノキシ樹脂6.9重量部、窒素原子を含む硬化促進剤として1B2PZ 0.3重量部とを、メチルイソブチルケトンに溶解・混合させた。次いで、高速撹拌装置を用い撹拌して樹脂ワニスを調製し、実施例1と同様に、基材付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、半導体装置を得た。
前記で得られた基材付き絶縁樹脂シートを2枚準備し、基材付き絶縁樹脂シートの絶縁層面を内側にして重ね合わせ、真空加圧式ラミネーター装置を用いて、温度100℃、圧力1MPaにて真空加熱加圧成形させ、その後、熱風乾燥装置にて170℃で60分間加熱硬化行い、フィルムを除去して厚さが80μmの絶縁層を得た。得られた絶縁層から、4mm×40mmのテストピースを切り出し、TMAを用いて5℃/分の引っ張り条件で、25℃から150℃の範囲における線熱膨張係数を測定した。
各符号は、以下の通りである。
○:線熱膨張係数が35ppm以下
×:線熱膨張係数が35ppmより大きい
線熱膨張係数の測定で作製した厚さの80μmの絶縁層から10mm×60mmのテストピースを切り出し、動的粘弾性測定装置(DMA983、TAインスツルメント社製)を用いて3℃/分で昇温させ、tanδのピーク位置をガラス転移温度とした。
各符号は、以下の通りである。
○:ガラス転移温度が、190℃以下
×:ガラス転移温度が、190℃より高い
前記で得られた基材付き絶縁樹脂シートより基材を除去し、サンプルとした。
粘弾性測定装置(Anton Par社製)で、周波数10Hz、昇温速度5℃/min、温度50〜220℃の平面ずり測定を行った。最低動的粘度は、複素粘度(η*)の極小値とした。
各符号は、以下の通りである。
◎:1000Pa・s未満
○:1000Pa・s以上、2000Pa・s以下
×:2000Pa・sより高い
多層プリント配線板を作製した後、断面を観察し、レーザーによる開孔部を観察し、ひび割れや、樹脂残渣の残りがないか確認した。
○:良好な開孔状態
×:ひび割れ、または樹脂残渣がある状態
(2)吸湿半田耐熱性評価
前記で得られた多層プリント配線板を用い、121℃のプレッシャークッカーで2時間処理した後、最高温度が260℃、200℃以上に5分間さらされる条件のIRリフロー炉に多層プリント配線板を投入し、多層プリント配線板の外観異常の有無を調べた。
○:異常なし
×:フクレやクラックが発生
(3)熱衝撃試験
前記で得られた半導体装置をフロリナート中で−55℃10分、125℃10分、−55℃10分を1サイクルとして、1000サイクル処理し、半導体装置にクラックが発生していないか確認した。
○:異常なし
×:クラックが発生
Claims (10)
- 多層プリント配線板用絶縁樹脂組成物であって、
(A)アミノシランカップリング剤
(B)平均粒径が2.0μm以下のシリカ
(C)エポキシ樹脂
(D)フェノキシ樹脂
を必須成分とし、前記(B)シリカは予め前記(A)アミノシランカップリング剤で表面処理されておらず、前記(C)エポキシ樹脂を樹脂組成物の14重量%以上79重量%以下含有し、樹脂組成物の硬化物の線熱膨張係数が、25℃から150℃の範囲において35ppm以下であり、且つ樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度(Tg)が190℃以下であって、樹脂組成物の最低動的粘度が、2000Pa・s以下であることを特徴とする樹脂組成物。 - 前記(A)アミノシランカップリング剤は、N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシランである請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記(B)シリカの比表面積が1.0m2/g以上200m2/g以下である請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
- 前記(B)シリカの含有量が、樹脂組成物の20重量%以上85重量%以下である請求項1乃至3のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記(C)エポキシ樹脂は、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、テトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂よりなる群から選ばれる少なくとも1種である請求項1乃至4のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記樹脂組成物は、さらに窒素原子を含む硬化促進剤を含むものである請求項1乃至5のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記フェノキシ樹脂(D)は、ビスフェノールA骨格、ビスフェノールF骨格、及びビスフェノールS骨格よりなる群から選ばれる少なくとも1種の骨格を有するフェノキシ樹脂である請求項1乃至6のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 請求項1乃至7のいずれかに記載の樹脂組成物からなる絶縁層を基材上に形成してなる基材付き絶縁樹脂シート。
- 請求項8に記載の基材付き絶縁樹脂シートを内層回路板の片面または両面に重ね合わせて加熱加圧成型してなる多層プリント配線板。
- 請求項9に記載の多層プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体装置
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