JP5331707B2 - 放射性廃液の処理方法および処理装置 - Google Patents
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Description
本願は、2007年12月05日に日本出願された特願2007−315152号に基づき優先権を主張し、その内容を取り込むものとする。
例えば、アメリカ合衆国エネルギー省(United States Department of Energy、DOE)では、Naイオン電導体膜(NASICON膜、Na Super Ionic Conductor)あるいは有機性陽イオン交換膜を用いて、硝酸ナトリウムを主成分とする放射性廃液からナトリウムイオン(Na+)を分離する方法が検討されており、Naイオン電導体膜あるいは有機性陽イオン交換膜が、ナトリウムイオンを水酸化ナトリウム(NaOH)として回収可能なことが実証されている。
ナトリウム選択透過膜を用いた電気透析法により、放射性物質を含む廃液および/または放射性物質を含まない廃液からナトリウムを回収する技術としては、非特許文献1〜5などの論文が公表され、公知の技術となっている。
この技術では、陽極室に対象とする廃液を供給し、陰極室に水酸化ナトリウム水溶液を充填し、電解槽の陽極室と陰極室の隔膜としてNASICON膜を用いて、電気透析を行うことにより、ナトリウムイオンを陽極室から陰極室へ移動させている。
また、非特許文献1〜4では、多種の放射性核種を含む放射性廃液から、ナトリウムと同族であるセシウム137(Cs−137)を含まずに、ナトリウムのみを分離して、回収することができる旨の報告がなされている。
例えば、高濃度のナトリウム塩を含む放射性廃液からナトリウムおよび酸を回収して、この廃液の減容化、並びに、ナトリウムおよび酸の再利用を図るための技術が開示されている(例えば、特許文献1参照)。この技術では、陽電極と陰電極の間に、二枚のバイポーラ膜を配置し、このバイポーラ膜間の陽電極側に陰イオン交換膜、陰電極側にナトリウムイオン選択透過膜をそれぞれ配置して電気透析を行う。これにより、ナトリウムイオンを水酸化ナトリウムとして、ナトリウム塩を含む放射性廃液から分離し、回収することができるとともに、陰イオンを酸として、ナトリウム塩を含む放射性廃液から分離し、回収することができる。
S.Balagopal,et al.,Selective sodium removal from aqueous waste streams with NaSICON ceramics,Separation and Purification Technology 15(1999) 231−237. D.E.Kurath,et al.,Caustic recycle from high−salt nuclear wastes using a ceramic−membrane salt−splitting process,Separation and Purification Technology 11(1997) 185−198. D.T.Hobbs,Radioactive Demonstration of Caustic Recovery from Low−Level Alkaline Nuclear Waste by an Electrochemical Separation Process,WSRC−TR−97−00363(1998). Proceeding of Efficient Separations and Processing Crosscutting Program,1995,1996,1997. Ceramatec,Inc.,Energy Efficient Process for Recycling Sodium Sulfate Utilizing Ceramic Solid Electrolyte,DOE contact No.DE−FC02−95CE41158(1999).
しかしながら、陽極室には、放射性核種を含んだ硝酸が生成するため、減容化の観点からは、さらに硝酸を処理する必要がある。また、厚みが数mmの非常に薄いナトリウムイオン選択透過膜を介して、強アルカリと強酸の液が存在する状態のため、透過膜が破損した時の化学的危険性が非常に高いという問題がある。
また、この電気透析法により、低レベル放射性濃縮廃液から、放射性核種を含まない水酸化ナトリウムを分離し、回収することができるものの、その一方で、放射性核種を含む硝酸が生成するため、放射性核種のみを濃縮し、効率よく減容化することができなかった。
4OH − →2H 2 O+O 2 ↑+4e − (1)
2HCO 3 − +2OH − →2H 2 O+2CO 2 ↑+O 2 ↑+4e − (2)
CO 3 − +H 2 O→HCO 3 − +OH − (3)
2HCO 3 − +2OH − →2H 2 O+2CO 2 ↑+O 2 ↑+4e − (4)
前記還元剤を用いる化学反応による処理方法は、触媒存在下および/または高温高圧条件下において処理されてもよい。
また、系内に硝酸イオンが存在することが無いため、硝酸イオンに起因する環境負荷をなくすことができる。
加えて、陽極室に放射性核種を含んだ硝酸が生成することはなく、厚みが数mmの非常に薄いナトリウムイオン選択透過膜を介して、強アルカリと強酸の液が存在せず、透過膜が破損した時の化学的危険を低減することが出来る。
さらに、従来の電気透析法を用いた放射性廃液の処理方法よりも減容率が高く、ナトリウムの移動効率が高く、かつ、電解槽に設けられた透過膜の寿命も長くなるので、処理費用および最終処分用地を大幅に削減することができる。
また、放射性廃液に含まれる、濃縮した放射性核種の濃度を、高レベル放射性廃棄物に含まれる放射性核種の濃度と同等とすることにより、放射性廃液を二極化することができる。
さらに、従来の電気透析法を用いた放射性廃液の処理方法よりも減容率が高く、ナトリウムの移動効率が高く、かつ、電解槽に設けられた透過膜の寿命も長くなるので、処理費用および最終処分用地を大幅に削減することができる。
11 塩転換装置
12 電気透析装置
13 透過膜
14 陽極室
15 陰極室
16 電解槽
17 放射性廃液貯留槽
18 陽極液受槽
19 蒸発装置
20 凝縮装置
21 凝縮水貯留槽
22 第一のガス処理装置
23 第二のガス処理装置
24 陰極液受槽
なお、この形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。
この実施形態の放射性廃液の処理装置(以下、「放射性廃液処理装置」と言う。)10は、塩転換装置11と、電気透析装置12と、放射性廃液貯留槽17と、陽極液受槽18と、蒸発装置19と、凝縮装置20と、凝縮水貯留槽21と、第一のガス処理装置22と、第二のガス処理装置23と、陰極液受槽24とから概略構成されている。
また、電気透析装置12は、電解槽16と、この電解槽16を陽極室14および陰極室15に分割する透過膜13と、陽極室14内に設置された陽電極(図示略)と、陰極室15内に設置された陰電極(図示略)とを備えている。すなわち、陽電極と陰電極は、透過膜13の両側にそれぞれ設置されている。
この塩転換装置11としては、還元剤を用いる化学反応による処理方法、および/または、電解を用いた処理方法を用いた装置が挙げられる。還元剤を用いる化学反応による処理方法については、触媒存在下および/または高温高圧条件下において処理する方法を用いた装置でもよい。
還元剤を用いる化学反応による処理方法を用いた装置としては、例えば、硝酸ナトリウムを含む放射性廃液に、ホルマリン、ヒドラジンおよびギ酸のうち少なくとも1種を還元剤として投与して、還元反応を進行させる装置が挙げられる。
さらに、還元剤を用いる化学反応による処理方法であって、触媒存在下において処理する方法を用いた装置としては、例えば、銅触媒が共存する中で硝酸ナトリウムを含む廃液に還元剤を投与し、硝酸イオンを窒素やアンモニアに還元する装置が挙げられる。また、還元剤を用いる化学反応による処理方法であって、高温高圧条件下において処理する方法を用いた装置としては、例えば、硝酸ナトリウムを含む廃液に還元剤を加え、溶液を高温、高圧として硝酸イオンを分解する装置が挙げられる。
また、電解を用いた処理方法を用いた装置としては、例えば、硝酸イオンを含む廃液に塩化ナトリウムを溶解し、電解により生じる次亜塩素酸ナトリウムにより硝酸イオンを窒素(アンモニア)に還元することの出来る装置が挙げられる。
電気透析装置12の陽電極としては、寸法安定電極(Dimensionally Stable Electrode、DSE)、白金めっきしたチタン電極などが用いられる。
電気透析装置12の陰電極としては、白金めっきしたチタン電極などが用いられる。
この第一のガス処理装置22は、電気透析装置12における放射性廃液の電気透析により陽極室で発生した酸素または二酸化炭素を、吸着材に吸着させて回収するか、あるいは、安全な状態で外部へ排出するようになっている。また、第一のガス処理装置22は、電気透析中の陽極室14内の放射性廃液のpHの変化にともなって放出される放射性ガスを分離し、回収するようになっている。
第二のガス処理装置23は、電気透析装置12における放射性廃液の電気透析により陰極室で発生した水素に所定の空気を加え、触媒存在下で水に酸化させ外部に放出させる。
この放射性廃液は、硝酸ナトリウムを主成分とし、放射性核種を含む液である。塩転換処理は、この放射性廃液に含まれる硝酸ナトリウムを水酸化ナトリウム、炭酸水素ナトリウムおよび炭酸ナトリウムのうち少なくとも1種とする処理である。
還元剤を用いる化学反応としては、例えば、硝酸ナトリウムを含む廃液に、ホルマリン、ヒドラジンおよびギ酸のうち少なくとも1種を還元剤として投与することによる還元反応が挙げられる。
さらに、還元剤を用いる化学反応による処理方法であって、触媒存在下において処理する方法としては、例えば、銅触媒が共存する中で硝酸ナトリウムを含む廃液に還元剤を投与し、硝酸イオンを窒素やアンモニアに還元させる反応が挙げられ、還元剤を用いる化学反応による処理方法であって、高温高圧条件下において処理する方法を用いた装置としては、例えば、硝酸ナトリウムを含む廃液に還元剤を加え、溶液を高温、高圧として硝酸イオンを分解する反応が挙げられる。
また、電解を用いた処理方法としては、例えば、硝酸イオンを含む廃液に塩化ナトリウムを溶解し、電解により生じる次亜塩素酸ナトリウムにより硝酸イオンを窒素(アンモニア)に還元する反応が挙げられる。
ここで、ナトリウム塩を高濃度に含有する放射性廃液とは、具体的に、ナトリウム塩を1mol/L以上含有し、好ましくはナトリウム塩を1mol/L以上、35mol/L以下含有する液である。
一方、電気透析装置12の陰極室15には、あらかじめ低濃度の水酸化ナトリウム水溶液を供給しておく。あらかじめ陰極室15に供給しておく水酸化ナトリウム水溶液の濃度は、効率よく電気透析の行える濃度範囲とし、好ましくは、0.1mol/L以上、5mol/L以下とすることがよい。
電気透析を行う際の電気透析装置12の電解槽16(陽極室14および陰極室15)の温度は、放射性廃液に含まれるナトリウム塩の種類や濃度に応じて適宜設定されるが、室温(20℃)以上、100℃以下でもよい。
4OH−→2H2O+O2↑+4e− (1)
2HCO3 −+2OH−→2H2O+2CO2↑+O2↑+4e− (2)
また、陽極室14において、下記の式(3)、(4)に示す炭酸イオンに関する化学反応が進行する。
CO3 −+H2O→HCO3 −+OH− (3)
2HCO3 −+2OH−→2H2O+2CO2↑+O2↑+4e− (4)
そして、この分離、回収された放射性核種は、ガラス固化設備あるいはセメント固化設備へ送られ、ガラスあるいはセメントにより固化される。
また、蒸留後の溶液の一部は、陽極液受槽18を介して、再び陽極室14へ送り込まれ、電気透析装置12における放射性廃液の電気透析に用いられる。
また、放射性廃液に含まれる硝酸ナトリウムを塩転換処理してナトリウム塩を生成し、このナトリウム塩を含む放射性廃液の電気透析を行うので、放射性核種を含む酸(硝酸)などが発生しない。そのため、濃縮された放射性廃液の処理を簡素化することができる。さらに、硝酸ナトリウムを塩転換処理してナトリウム塩を生成することにより、硝酸イオンに起因する環境負荷をなくすことができる。
触媒の存在下、還元剤を用いた化学反応による硝酸イオンの塩転換処理に係わる反応性を確認するために、以下の試験を行った。
硝酸イオン(NO3 −)濃度が80000mg/mLの硝酸ナトリウム(NaNO3)溶液0.5Lに、白金−銅(Pd−Cu)系触媒を加えて攪拌し、さらに、還元剤として、所定量のヒドラジンまたはホルムアルデヒドを加えた。
反応開始から所定時間毎に、この溶液の液相を採取して、この液相を化学分析するとともに、生成したガスの組成分析を行うことにより、酸化還元反応に係わる化学種を定量した。
酸化還元反応に対する触媒添加量、還元剤添加量、温度および反応溶液(ここでは、硝酸ナトリウム溶液)のpHの影響を調べて、還元剤の添加終了後、速やかに反応が終了点に到達する適正条件を見出した。
硝酸ナトリウムに関する主な酸化還元反応は、下記の式(5)、(6)で表される。
この実施例では、硝酸イオンの90%以上が窒素(N2)となり、微量のアンモニウムイオン(NH4 +)、アンモニア(NH3)、亜酸化窒素(N2O)などが生成することが明らかとなり、硝酸ナトリウムが、水酸化ナトリウムあるいは、炭酸ナトリウムに塩転換された。
4NaNO3+5N2H4→7N2+4NaOH+8H2O (5)
4NaNO3+5HCHO+6NaOH→2N2+5Na2CO3+8H2O (6)
一例として、ヒドラジンと硝酸ナトリウムとの比率と、分解率(硝酸+亜硝酸)との関係において、還元剤の添加量を反応当量(N2H4/NaNO3=1.25(mol/mol))付近に調整することにより、硝酸イオンと還元剤の残留濃度は最小になることから、還元剤の添加量を制御することによって、硝酸イオンの分解効率を非常に高くすることができることが確認された。
硝酸ナトリウムを塩転換して、炭酸ナトリウムを生成し、この炭酸ナトリウムを含有する溶液の電気透析を行った場合、電気透析中のナトリウムイオンの回収時に、炭酸イオンが分解し、二酸化炭素が発生することが予測される。このような炭酸イオンの分解反応を確認するために、以下の試験を行った。
透過膜として、カチオン交換膜(Nafion N−450膜、Du Pon社製)、陽電極として寸法安定電極(DSE)、陰電極として白金めっきしたチタン電極を用いた電気透析装置の陽極室に、1.8mol/L(ナトリウム換算で3.6mol/L)の炭酸ナトリウム水溶液を供給した。一方、この電気透析装置の陰極室に、3.6mol/L(ナトリウム換算で3.6mol/L)の水酸化ナトリウム水溶液を供給した。
次いで、室温にて、炭酸ナトリウム水溶液の電気透析を行い、電気透析中の水溶液を採取して、この水溶液を化学分析するとともに、生成したガスの組成分析を行った。
その結果、電気透析による陰極室へのナトリウムの移動が確認されるとともに、陽極室のpHの低下にともなって、二酸化炭素が発生することが確認された。これにより、炭酸イオンが、電気透析によるナトリウムイオンの分離、回収中に分解して、二酸化炭素が発生することが確認された。さらに、陽極室において、炭酸水素ナトリウムの結晶が析出しても、電気透析によるナトリウムイオンの陽極室から陰極室への移動が継続することも確認された。
以下のような、水酸化ナトリウム水溶液の電気透析試験を行った。
透過膜として、NASICON膜、陽電極および陰電極として白金めっきしたチタン電極を用いた電気透析装置の電解槽(陽極室および陰極室)に、5mol/Lの水酸化ナトリウム水溶液を供給した。
次いで、40℃にて、水酸化ナトリウム水溶液の電気透析を行い、反応開始から所定時間毎に、電気透析中の水溶液を採取して、この水溶液を化学分析し、ナトリウム濃度の変化を調べた。また、反応開始から終了までの電解電圧および電流密度を測定した。
その結果、陰極室からナトリウムを95重量%除去することができた。この場合の電流効率は95%以上と高く、透過膜としてNASICON膜を用いた電気透析法により、水酸化ナトリウム水溶液から大量のナトリウムを効率良く除去できることが確認された。
以下のような、炭酸ナトリウム水溶液の電気透析試験を行った。
透過膜として、NASICON膜、陽電極および陰電極として白金めっきしたチタン電極を用いた電気透析装置の電解槽(陽極室および陰極室)に、2.5mol/Lの炭酸ナトリウム水溶液を供給した。
次いで、60℃にて、炭酸ナトリウム水溶液の電気透析を行い、反応開始から所定時間毎に、電気透析中の水溶液を採取して、この水溶液を化学分析し、ナトリウム濃度の変化を調べた。また、反応開始から終了までの電解電圧および電流密度を測定した。
その結果、陰極室に供給した水溶液の炭酸ナトリウム濃度が0.5mol/L以下となった時点で、抵抗の上昇にともなって電解電圧が上昇し、電流効率の低下が見られたものの、陰極室からナトリウムを95重量%除去することができた。この場合の電流効率は95%以上と高く、透過膜としてNASICON膜を用いた電気透析法により、炭酸ナトリウム水溶液から大量のナトリウムを効率良く除去できることが確認された。また、電気透析中に二酸化炭素が発生していることが確認された。
以下のような、水酸化ナトリウム水溶液に放射性核種を添加した溶液を対象とした電気透析試験を行った。
陽極液に水酸化ナトリウム濃度を5mol/Lに調整した溶液にCs−137、Ce−139、Ru−106、Sr−85、Am−241、Np−237を添加し調整した溶液を、NASICON膜を隔膜とした電解槽に供給し、40 ℃において電気透析試験を行った。使用した放射性核種の濃度は、Cs−137(2000 Bq/mL)、Ce−139(1000 Bq/mL)、Ru−106(300 Bq/mL)、Sr−85(4000 Bq/mL)、Am−241(10 Bq/mL)、Np−237(10 Bq/mL)である。陰極液には、4mol/Lの水酸化ナトリウムを使用した。
30hの電気透析の結果、約70%のNaが陽極室から回収された。その時点での陰極液中の放射能濃度は、Cs−137を除き、検出限界以下であった。Cs−137については、微量ながら陰極液中への透過が見られた。
その結果、NASICON膜を用いた電気透析試験により、放射性核種を陽極側に濃縮し、ナトリウムの回収が行えることが確認された。
以下のような、炭酸ナトリウム水溶液に放射性核種を添加した溶液を対象とした電気透析試験を行った。
陽極液に炭酸ナトリウム濃度を1.5mol/Lに調整した溶液にCs−137、Ce−139、Ru−106、Sr−85、Am−241、Np−237を添加し調整した溶液を、NASICON膜を隔膜とした電解槽に供給し、60 ℃において電気透析試験を行った。使用した放射性核種の濃度は、Cs−137(2000 Bq/mL)、Ce−139(1000 Bq/mL)、Ru−106(300 Bq/mL)、Sr−85(2000 Bq/mL)、Am−241(30 Bq/mL)、Np−237(30 Bq/mL)である。陰極液には、4mol/Lの水酸化ナトリウムを使用した。
30hの電気透析の結果、約70%のNaが陽極室から回収された。その時点での陰極液中の放射能濃度は、Cs−137を除き、検出限界以下であった。Cs−137については、微量ながら陰極液中への透過が見られた。
その結果、NASICON膜を用いた電気透析試験により、放射性核種を陽極側に濃縮し、ナトリウムの回収が行えることが確認された。
Claims (5)
- ナトリウム塩を含有する放射性廃液の処理方法であって:
放射性廃液に含まれるナトリウム塩を水酸化ナトリウム、炭酸水素ナトリウムおよび炭酸ナトリウムのうち少なくとも1種に塩転換し、当該塩転換により生成した水酸化ナトリウム、炭酸水素ナトリウムおよび炭酸ナトリウムのうち少なくとも1種を含む放射性廃液を、ナトリウムイオンを選択的に透過する透過膜の両側に陽電極、陰電極を設置した電解槽の陽極室に供給した上で、この放射性廃液の電気透析を行い;
前記陰極室にて、前記透過膜を透過したナトリウムイオンを水酸化ナトリウムとして前記放射性廃液から分離し;
前記陽極室に残留した放射性物質を、放射性物質濃縮溶液として前記放射性廃液から分離し;
分離された前記水酸化ナトリウムおよび前記放射性物質濃縮溶液をそれぞれ回収し、
前記陽極室にて、下記の式(1)〜(4)に示す化学反応のうち少なくとも1つが進行する放射性廃液の処理方法。
4OH − →2H 2 O+O 2 ↑+4e − (1)
2HCO 3 − +2OH − →2H 2 O+2CO 2 ↑+O 2 ↑+4e − (2)
CO 3 − +H 2 O→HCO 3 − +OH − (3)
2HCO 3 − +2OH − →2H 2 O+2CO 2 ↑+O 2 ↑+4e − (4) - 前記ナトリウム塩は、硝酸ナトリウムである請求項1に記載の放射性廃液の処理方法。
- 前記塩転換が、還元剤を用いる化学反応による処理方法および/または電解を用いた処理方法である請求項1または2に記載の放射性廃液の処理方法。
- 前記還元剤を用いる化学反応による処理方法が、触媒存在下および/または高温高圧条件下において処理される請求項3に記載の放射性廃液の処理方法。
- ナトリウム塩を含有する放射性廃液の処理装置であって:
放射性廃液に含まれるナトリウム塩を、水酸化ナトリウム、炭酸水素ナトリウムおよび炭酸ナトリウムのうち少なくとも1種に塩転換する塩転換装置と;
前記塩転換により生成した水酸化ナトリウム、炭酸水素ナトリウムおよび炭酸ナトリウムのうち少なくとも1種を含む放射性廃液に含まれるナトリウムイオンを選択的に透過する透過膜、前記透過膜を介して設けられ、前記放射性廃液が送り込まれる陽極室および前記透過膜を透過したナトリウムイオンを水酸化ナトリウムとして前記放射性廃液から分離する陰極室、並びに、前記透過膜の両側にそれぞれ設置された陽電極および陰電極を有する電気透析装置と;を備えた放射性廃液の処理装置。
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