JP2731299B2 - 低レベル濃縮廃液の減容方法 - Google Patents
低レベル濃縮廃液の減容方法Info
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- JP2731299B2 JP2731299B2 JP3046764A JP4676491A JP2731299B2 JP 2731299 B2 JP2731299 B2 JP 2731299B2 JP 3046764 A JP3046764 A JP 3046764A JP 4676491 A JP4676491 A JP 4676491A JP 2731299 B2 JP2731299 B2 JP 2731299B2
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】［発明の目的］
【０００２】
【産業上の利用分野】本発明は使用済み核燃料の再処理
施設から発生する低レベル濃縮廃液の減容方法に係り、
特に低レベル濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウムを
分解除去して減容する方法に関する。
施設から発生する低レベル濃縮廃液の減容方法に係り、
特に低レベル濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウムを
分解除去して減容する方法に関する。
【０００３】
【従来の技術】使用済み核燃料の再処理施設は現在詳細
設計を実施している段階であり、まだ実廃液の発生はな
いが、再処理施設運用時に至っても、発生する低レベル
濃縮廃液についてはその処理・処分方法が確立しないと
考えられるため、低レベル濃縮廃液は乾燥・造粒後硝酸
ナトリウムの化学形態のまま中間貯蔵体として中間貯蔵
する方針である。しかしながら、この放射性廃棄物は年
間発生量が2400 m3 と全発生量の 40%を占めるため、効
果的な減容方法の確立が急務となっている。このような
状況は再処理施設を保有する世界各国でも問題視されて
おり、種々の処理技術が提案されている。表１に代表的
なものを示す。
設計を実施している段階であり、まだ実廃液の発生はな
いが、再処理施設運用時に至っても、発生する低レベル
濃縮廃液についてはその処理・処分方法が確立しないと
考えられるため、低レベル濃縮廃液は乾燥・造粒後硝酸
ナトリウムの化学形態のまま中間貯蔵体として中間貯蔵
する方針である。しかしながら、この放射性廃棄物は年
間発生量が2400 m3 と全発生量の 40%を占めるため、効
果的な減容方法の確立が急務となっている。このような
状況は再処理施設を保有する世界各国でも問題視されて
おり、種々の処理技術が提案されている。表１に代表的
なものを示す。
【０００４】 表中、No.1の SRP方式は、硝酸ナトリウムを電気化学反
応を利用して水酸化ナトリウムとアンモニアなどのガス
に分解する方法である。図４にそのプロセスをフロー図
で示すように、タンク１から電解セル２に供給された硝
酸ナトリウム溶液はここで、次式に示すようなカソード
還元反応により、 ３ＮａＮＯ3 ＋３Ｈ2 Ｏ→Ｎ2 ↑＋ＮＨ3↑＋9/2 Ｏ2
↑＋３ＮａＯＨ 水酸化ナトリウムとガスに分解される。生成したガスは
オフガス３として分離され、分解後の水酸化ナトリウム
を含む溶液４は蒸発器、晶出器５等において水分６およ
び固形物７が除去され〜40Wt% （15M ）の水酸化ナトリ
ウム溶液８に濃縮される。この水酸化ナトリウム溶液８
はタンク９に収容され中和剤等に使用される。しかしな
がら、この方式はNOx の発生、膜の耐久性等の点で問題
がある。
応を利用して水酸化ナトリウムとアンモニアなどのガス
に分解する方法である。図４にそのプロセスをフロー図
で示すように、タンク１から電解セル２に供給された硝
酸ナトリウム溶液はここで、次式に示すようなカソード
還元反応により、 ３ＮａＮＯ3 ＋３Ｈ2 Ｏ→Ｎ2 ↑＋ＮＨ3↑＋9/2 Ｏ2
↑＋３ＮａＯＨ 水酸化ナトリウムとガスに分解される。生成したガスは
オフガス３として分離され、分解後の水酸化ナトリウム
を含む溶液４は蒸発器、晶出器５等において水分６およ
び固形物７が除去され〜40Wt% （15M ）の水酸化ナトリ
ウム溶液８に濃縮される。この水酸化ナトリウム溶液８
はタンク９に収容され中和剤等に使用される。しかしな
がら、この方式はNOx の発生、膜の耐久性等の点で問題
がある。
【０００５】表中、No.2の溶融塩による脱硝方法は、硝
酸ナトリウムを炭酸ナトリウムにして減容を計るもので
あり、具体的な装置例を図５に示す。図においては、マ
ーシャル炉１１内のステンレス容器１２内の15cm径のア
ルミナ管１３内に収容され加熱された高温の溶融塩１４
に、炭素粉末がホッパー１５内からバイブレータ１６を
設けた 0〜400rpmのスクリューフィーダ１７により1.2
cm径のステンレス注入管１８および 3.7cm径のアルミナ
フィード管１９を介してArガス２０とともに送入され
る。これにより、次式の反応が生じる。 ２ＮａＮＯ3 ＋５Ｃ＋1/2 Ｏ2 →Ｎａ2 ＣＯ3 ＋Ｎ2 ↑
＋ＣＯ↑ この方法は溶融塩中で行われるため高温の確保が必要で
あり、また炭酸塩への分解であるため廃液の減容率がそ
れほど大きくないという問題がある。
酸ナトリウムを炭酸ナトリウムにして減容を計るもので
あり、具体的な装置例を図５に示す。図においては、マ
ーシャル炉１１内のステンレス容器１２内の15cm径のア
ルミナ管１３内に収容され加熱された高温の溶融塩１４
に、炭素粉末がホッパー１５内からバイブレータ１６を
設けた 0〜400rpmのスクリューフィーダ１７により1.2
cm径のステンレス注入管１８および 3.7cm径のアルミナ
フィード管１９を介してArガス２０とともに送入され
る。これにより、次式の反応が生じる。 ２ＮａＮＯ3 ＋５Ｃ＋1/2 Ｏ2 →Ｎａ2 ＣＯ3 ＋Ｎ2 ↑
＋ＣＯ↑ この方法は溶融塩中で行われるため高温の確保が必要で
あり、また炭酸塩への分解であるため廃液の減容率がそ
れほど大きくないという問題がある。
【０００６】No.3のバイオ脱硝方式は、バクテリアなど
の微生物の醗酵作用を利用して脱硝を行うものであり、
これは微生物の反応を利用したものであるため、反応速
度が低く、図６にその処理装置を示すように、反応槽２
１の容積が大きくなるなどの問題点がある。図６におい
て、反応槽２１の中央部に送込まれた硝酸塩溶液２２お
よび微生物２３は撹拌装置２４によって十分混合され、
矢印のごとく反応槽２１内を流れて処理液は排出口２５
より排出され、発生したガスはガス抜き口２６より排気
される。
の微生物の醗酵作用を利用して脱硝を行うものであり、
これは微生物の反応を利用したものであるため、反応速
度が低く、図６にその処理装置を示すように、反応槽２
１の容積が大きくなるなどの問題点がある。図６におい
て、反応槽２１の中央部に送込まれた硝酸塩溶液２２お
よび微生物２３は撹拌装置２４によって十分混合され、
矢印のごとく反応槽２１内を流れて処理液は排出口２５
より排出され、発生したガスはガス抜き口２６より排気
される。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】このように、低レベル
濃縮廃液の減容方法として上記の脱硝方法にはそれぞ
れ、廃ガス系に負荷を与えるNOx の発生、二次処理の必
要な分解生成物の発生、減容率や反応速度が小さいなど
の問題がある。
濃縮廃液の減容方法として上記の脱硝方法にはそれぞ
れ、廃ガス系に負荷を与えるNOx の発生、二次処理の必
要な分解生成物の発生、減容率や反応速度が小さいなど
の問題がある。
【０００８】本発明は上記の事情に鑑みてなされたもの
で、低レベル濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウム
を、廃ガス系に負荷を与えるNOx の発生を生じることな
く比較的短時間で分解・除去して大幅減容するととも
に、分解生成物を再使用して放射性処理系のクローズド
化を計る低レベル濃縮廃液の減容方法を提供することを
目的とする。
で、低レベル濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウム
を、廃ガス系に負荷を与えるNOx の発生を生じることな
く比較的短時間で分解・除去して大幅減容するととも
に、分解生成物を再使用して放射性処理系のクローズド
化を計る低レベル濃縮廃液の減容方法を提供することを
目的とする。
【０００９】［発明の構成］
【００１０】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明の低レベ
ル濃縮廃液の減容方法は、使用済み核燃料の再処理施設
から発生する硝酸ナトリウムを含む低レベル濃縮廃液を
供給タンクを介して電解セル内に供給する工程と、電解
セル内の低レベル濃縮廃液中の硝酸ナトリウムを電気分
解してカチオン交換膜を介して陰極側に水酸化ナトリウ
ムを生成分離し、アニオン交換膜を介して陽極側に硝酸
を生成分離する工程と、低レベル濃縮廃液を硝酸ナトリ
ウム濃度が所定値以下となるまで供給タンクと電解セル
の間で循環させる工程と、低レベル濃縮廃液から生成分
離された水酸化ナトリウムおよび硝酸を再処理施設で再
使用する工程とを有することを特徴とする。
ル濃縮廃液の減容方法は、使用済み核燃料の再処理施設
から発生する硝酸ナトリウムを含む低レベル濃縮廃液を
供給タンクを介して電解セル内に供給する工程と、電解
セル内の低レベル濃縮廃液中の硝酸ナトリウムを電気分
解してカチオン交換膜を介して陰極側に水酸化ナトリウ
ムを生成分離し、アニオン交換膜を介して陽極側に硝酸
を生成分離する工程と、低レベル濃縮廃液を硝酸ナトリ
ウム濃度が所定値以下となるまで供給タンクと電解セル
の間で循環させる工程と、低レベル濃縮廃液から生成分
離された水酸化ナトリウムおよび硝酸を再処理施設で再
使用する工程とを有することを特徴とする。
【００１１】
【作用】本発明は、アニオン交換膜およびカチオン交換
膜を設けた電解セルにより低レベル濃縮廃液の主成分で
ある硝酸ナトリウムを酸（硝酸）とアルカリ（水酸化ナ
トリウム）に分解するもので、陽極側では次式の反応に
より、 ２Ｈ2 Ｏ＋４ＮＯ3 - →４ＨＮＯ3 ＋Ｏ2 ↑ 酸素ガスと硝酸が生じ、陰極側では次式の反応により、 ２Ｈ2 Ｏ＋２Ｎａ+ →２ＮａＯＨ＋Ｈ2 ↑ 水素ガスと水酸化ナトリウムが発生する。
膜を設けた電解セルにより低レベル濃縮廃液の主成分で
ある硝酸ナトリウムを酸（硝酸）とアルカリ（水酸化ナ
トリウム）に分解するもので、陽極側では次式の反応に
より、 ２Ｈ2 Ｏ＋４ＮＯ3 - →４ＨＮＯ3 ＋Ｏ2 ↑ 酸素ガスと硝酸が生じ、陰極側では次式の反応により、 ２Ｈ2 Ｏ＋２Ｎａ+ →２ＮａＯＨ＋Ｈ2 ↑ 水素ガスと水酸化ナトリウムが発生する。
【００１２】このような電解処理においては、低レベル
濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウムが分解・除去さ
れ廃棄物の大幅減容を計ることができる。また、発生ガ
スは酸素ガスと水素ガスであり、ＮＯｘのような廃ガス
処理系に負担をかける有害ガスは排出されない。さら
に、分解生成物である硝酸は使用済み核燃料の再処理主
工程などにリサイクルされ、水酸化ナトリウムは溶媒洗
浄工程に送り再使用するか、余剰分はガラスの原料とし
て処理することにより、システムのクローズド化、およ
び酸、アルカリの有効利用を計ることができる。
濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウムが分解・除去さ
れ廃棄物の大幅減容を計ることができる。また、発生ガ
スは酸素ガスと水素ガスであり、ＮＯｘのような廃ガス
処理系に負担をかける有害ガスは排出されない。さら
に、分解生成物である硝酸は使用済み核燃料の再処理主
工程などにリサイクルされ、水酸化ナトリウムは溶媒洗
浄工程に送り再使用するか、余剰分はガラスの原料とし
て処理することにより、システムのクローズド化、およ
び酸、アルカリの有効利用を計ることができる。
【００１３】
【実施例】以下、図面に基づいて本発明の一実施例につ
いて説明する。図１に本発明による低レベル濃縮廃液の
処理工程の概要をブロック図で示す。この図に示すよう
に、低レベル濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウムは
電解処理工程３１において硝酸３２と水酸化ナトリウム
３３に分解され、硝酸３２は主工程に、水酸化ナトリウ
ム３３は溶媒洗浄工程やガラス固化工程などにそれぞれ
再使用される。また、電解処理工程３１において発生す
るガスはNOx のないオフガス３４として廃ガス系に送ら
れる。なお、電解セルの性能により分解率が低い場合は
液をリサイクルして処理をバッチ単位で行う。このよう
にして電解処理により脱硝された濃縮廃液３５は放射能
レベルが高くなるので脱硝体３６として回収し別途処理
する。
いて説明する。図１に本発明による低レベル濃縮廃液の
処理工程の概要をブロック図で示す。この図に示すよう
に、低レベル濃縮廃液の主成分である硝酸ナトリウムは
電解処理工程３１において硝酸３２と水酸化ナトリウム
３３に分解され、硝酸３２は主工程に、水酸化ナトリウ
ム３３は溶媒洗浄工程やガラス固化工程などにそれぞれ
再使用される。また、電解処理工程３１において発生す
るガスはNOx のないオフガス３４として廃ガス系に送ら
れる。なお、電解セルの性能により分解率が低い場合は
液をリサイクルして処理をバッチ単位で行う。このよう
にして電解処理により脱硝された濃縮廃液３５は放射能
レベルが高くなるので脱硝体３６として回収し別途処理
する。
【００１４】図２に本発明による電解処理およびその回
収プロセスの装置の一実施例を示す。この装置において
濃縮廃液タンク４１から硝酸ナトリウムを約20wt% 含む
廃液が供給タンク４２に送られ、ここから電解セル４３
へポンプ４４を介して循環供給される。電解セル４３は
陽極４５側にアニオン交換膜４６、陰極４７側にカチオ
ン交換膜４８を備えており、電解セル４３へ供給された
廃液中の硝酸ナトリウムは、図３に示すような反応で硝
酸と水酸化ナトリウムに分解される。すなわち、アニオ
ン交換膜４６で仕切られた陽極４５には硝酸が、カチオ
ン交換膜４８で仕切られた陰極４７には水酸化ナトリウ
ムが生成する。硝酸、水酸化ナトリウム両溶液ともそれ
ぞれ専用の硝酸タンク４９、水酸化ナトリウムタンク５
０に回収され、発生した酸素ガス５１、水素ガス５２は
系外に放出される。なお、供給タンク４２および電解セ
ル４３の両電極側には熱電対５３およびヒータ５４が設
置され、それぞれ最適温度に調整される。
収プロセスの装置の一実施例を示す。この装置において
濃縮廃液タンク４１から硝酸ナトリウムを約20wt% 含む
廃液が供給タンク４２に送られ、ここから電解セル４３
へポンプ４４を介して循環供給される。電解セル４３は
陽極４５側にアニオン交換膜４６、陰極４７側にカチオ
ン交換膜４８を備えており、電解セル４３へ供給された
廃液中の硝酸ナトリウムは、図３に示すような反応で硝
酸と水酸化ナトリウムに分解される。すなわち、アニオ
ン交換膜４６で仕切られた陽極４５には硝酸が、カチオ
ン交換膜４８で仕切られた陰極４７には水酸化ナトリウ
ムが生成する。硝酸、水酸化ナトリウム両溶液ともそれ
ぞれ専用の硝酸タンク４９、水酸化ナトリウムタンク５
０に回収され、発生した酸素ガス５１、水素ガス５２は
系外に放出される。なお、供給タンク４２および電解セ
ル４３の両電極側には熱電対５３およびヒータ５４が設
置され、それぞれ最適温度に調整される。
【００１５】このような構成の装置において、アニオン
交換膜４６およびカチオン交換膜４８にバイレイヤーの
フッ素系アニオン交換膜およびフッ素系カチオン交換膜
を用いて、30A/dm2 、電解温度80℃程度で電流効率 60%
以上が得られ、約 25%の硝酸および約 20%の水酸化ナト
リウムを回収することができた。これらの濃度は再処理
施設で再使用可能であることと、また最終硝酸ナトリウ
ム濃度を約1/10に下げることができ、廃棄物の発生量を
やはり1/10程度にできることがわかった。
交換膜４６およびカチオン交換膜４８にバイレイヤーの
フッ素系アニオン交換膜およびフッ素系カチオン交換膜
を用いて、30A/dm2 、電解温度80℃程度で電流効率 60%
以上が得られ、約 25%の硝酸および約 20%の水酸化ナト
リウムを回収することができた。これらの濃度は再処理
施設で再使用可能であることと、また最終硝酸ナトリウ
ム濃度を約1/10に下げることができ、廃棄物の発生量を
やはり1/10程度にできることがわかった。
【００１６】上記実施例から明らかなように、硝酸ナト
リウムを主成分とする低レベル濃縮廃液を電解セルで処
理することにより、硝酸ナトリウムが硝酸と水酸化ナト
リウムに分解し、低レベル放射性廃棄物の大幅な減容が
可能となる。また、分離回収した酸（硝酸）とアルカリ
（水酸化ナトリウム）はシステム内で再使用することが
可能なので、経済的であるとともに、放射能のクローズ
ド化を計って放射性物質の系外への放散を防ぐことがで
きる。さらに、この電解処理で発生するオフガスは酸素
と水素のみであり、NOx のような有害ガスは含まれない
ので、ガスの処理設備に負担をかけることがない。
リウムを主成分とする低レベル濃縮廃液を電解セルで処
理することにより、硝酸ナトリウムが硝酸と水酸化ナト
リウムに分解し、低レベル放射性廃棄物の大幅な減容が
可能となる。また、分離回収した酸（硝酸）とアルカリ
（水酸化ナトリウム）はシステム内で再使用することが
可能なので、経済的であるとともに、放射能のクローズ
ド化を計って放射性物質の系外への放散を防ぐことがで
きる。さらに、この電解処理で発生するオフガスは酸素
と水素のみであり、NOx のような有害ガスは含まれない
ので、ガスの処理設備に負担をかけることがない。
【００１７】
【発明の効果】上述したように本発明によれば、従来設
計では硝酸ナトリウムの中間貯蔵体として中間貯蔵する
方針であり、これまで発生量が非常に多いと考えられて
いた低レベル放射性廃棄物の大幅な減容が可能となる。
また、分解生成物である硝酸および水酸化ナトリウムを
システム内で再使用することができ、かつNOx のような
有害ガスを発生しないので、廃ガスや放射性廃棄物の処
理設備に負担をかけることが少なく、経済的である。
計では硝酸ナトリウムの中間貯蔵体として中間貯蔵する
方針であり、これまで発生量が非常に多いと考えられて
いた低レベル放射性廃棄物の大幅な減容が可能となる。
また、分解生成物である硝酸および水酸化ナトリウムを
システム内で再使用することができ、かつNOx のような
有害ガスを発生しないので、廃ガスや放射性廃棄物の処
理設備に負担をかけることが少なく、経済的である。
【図１】本発明による低レベル濃縮廃液の処理工程の概
要を示すブロック図である。
要を示すブロック図である。
【図２】本発明にかかる電解処理およびその回収プロセ
スの装置の一実施例を示す系統図である。
スの装置の一実施例を示す系統図である。
【図３】図２の電解セルにおける反応を説明する図であ
る。
る。
【図４】SRP方式の脱硝プロセスを示すフロー図であ
る。
る。
【図５】溶融塩による脱硝装置例を示す断面図である。
【図６】バイオ脱硝方式の装置例を断面的に示す図であ
る。
る。
【符号の説明】 ４１………濃縮廃液タンク ４２………供給タンク ４３………電解セル ４４………ポンプ ４５………陽極 ４６………アニオン交換膜 ４７………陰極 ４８………カチオン交換膜 ４９………硝酸タンク ５０………水酸化ナトリウムタンク ５１………酸素ガス ５２………水素ガス
Claims (1)
- 【請求項１】 使用済み核燃料の再処理施設から発生す
る硝酸ナトリウムを含む低レベル濃縮廃液を供給タンク
を介して電解セル内に供給する工程と、 前記電解セル内の低レベル濃縮廃液中の硝酸ナトリウム
を電気分解してカチオン交換膜を介して陰極側に水酸化
ナトリウムを生成分離し、アニオン交換膜を介して陽極
側に硝酸を生成分離する工程と、 前記低レベル濃縮廃液を硝酸ナトリウム濃度が所定値以
下となるまで前記供給タンクと前記電解セルの間で循環
させる工程と、 前記低レベル濃縮廃液から生成分離された水酸化ナトリ
ウムおよび硝酸を前記再処理施設で再使用する工程とを
有する ことを特徴とする低レベル濃縮廃液の減容方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3046764A JP2731299B2 (ja) | 1991-03-12 | 1991-03-12 | 低レベル濃縮廃液の減容方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3046764A JP2731299B2 (ja) | 1991-03-12 | 1991-03-12 | 低レベル濃縮廃液の減容方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04283700A JPH04283700A (ja) | 1992-10-08 |
| JP2731299B2 true JP2731299B2 (ja) | 1998-03-25 |
Family
ID=12756406
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3046764A Expired - Fee Related JP2731299B2 (ja) | 1991-03-12 | 1991-03-12 | 低レベル濃縮廃液の減容方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2731299B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3012795B2 (ja) * | 1995-11-01 | 2000-02-28 | 核燃料サイクル開発機構 | 放射性廃液の処理方法 |
| JP3787021B2 (ja) * | 1997-09-30 | 2006-06-21 | 日揮株式会社 | 硝酸ソーダ含有廃棄物のセメント固化処理方法 |
| US7666370B2 (en) * | 2006-01-19 | 2010-02-23 | Japan Nuclear Fuel Limited | Sodium salt recycling process for use in wet reprocessing process of spent nuclear fuel |
| EP2192595A4 (en) | 2007-12-05 | 2012-10-03 | Jgc Corp | PROCESS FOR TREATING A RADIOACTIVE WASTE SOLUTION AND TREATMENT APPARATUS |
| JP5386215B2 (ja) | 2009-04-08 | 2014-01-15 | 日揮株式会社 | 放射性廃液の処理方法および処理装置 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0339698A (ja) * | 1989-07-07 | 1991-02-20 | Mitsubishi Atom Power Ind Inc | ＮａＮＯ↓３を含む廃液の処理法 |
-
1991
- 1991-03-12 JP JP3046764A patent/JP2731299B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04283700A (ja) | 1992-10-08 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 19971118 |
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| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
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