JP2938869B1

JP2938869B1 - 放射性廃液の処理方法

Info

Publication number: JP2938869B1
Application number: JP26711098A
Authority: JP
Inventors: 陽一刈田; 哲也柳瀬; 仁志森; 雅弘福本; 和毅飯島; 師小林
Original assignee: KAKUNENRYO SAIKURU KAIHATSU KIKO; NIPPON GAISHI KK
Current assignee: KAKUNENRYO SAIKURU KAIHATSU KIKO; NIPPON GAISHI KK
Priority date: 1998-09-21
Filing date: 1998-09-21
Publication date: 1999-08-25
Anticipated expiration: 2018-09-21
Also published as: JP2000098087A

Abstract

【要約】【課題】放射性廃液の放射能濃度が高い場合にも、海
洋放出あるいは再利用が可能なレベルまで、放射能濃度
を低減できる放射性廃液の処理方法を提供する。【解決手段】放射性物質及びナトリウム化合物を含む
放射性廃液を乾燥して乾燥体とした後、該乾燥体を加熱
により溶融塩としてこれを陽極液とし、ナトリウムイオ
ン導電性のβ−アルミナを隔膜として電気分解する放射
性廃液の処理方法である。複数の隔膜を多段に設け、こ
れら多段に設けられた隔膜２０、２２により、陽極槽２
４と陰極槽２６との間に中間槽２８を形成して電気分解
を行う。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、原子力施設で発
生する放射性廃液の処理方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】核燃料再処理施設では再処理工程で硝
酸（ＨＮＯ₃）を用い、用済み後は水酸化ナトリウム
（ＮａＯＨ）で中和処理するため、硝酸ナトリウム（Ｎ
ａＮＯ₃）廃液が発生する。原子力発電設備では冷却水
浄化用にイオン交換樹脂を使用するが、この樹脂の再生
に硫酸と水酸化ナトリウムを用いるため、最後に混合中
和した硫酸ナトリウム（Ｎａ₂ＳＯ₄）廃液が発生する。
また、原子力施設の焼却炉で塩化ビニール等の塩化物を
焼却するとその排ガス中には塩化水素ガスが含まれる
が、これは必要に応じ洗浄塔で除去され、その際用いた
洗浄液は水酸化ナトリウムで中和されるため塩化ナトリ
ウム（ＮａＣｌ）廃液が発生する。

【０００３】このように原子力施設では種々のナトリ
ウム化合物を主成分とする廃液が発生する。これらの放
射性廃液は施設外に放流できないため、そのままあるい
は濃縮したり乾燥したりして保管されているが、その保
管量は年々増加するため、減容・再利用を図る必要が生
じてきた。

【０００４】そこで、このようなナトリウム化合物を
主成分とする放射性廃液を、再利用あるいは海洋放出可
能な状態に処理すべく、本願出願人は先に、放射性物質
及びナトリウム化合物を含む放射性廃液を乾燥して乾燥
体とした後、この乾燥体を加熱により溶融塩としてこれ
を陽極液とし、ナトリウムイオン導電性のβ−アルミナ
を隔膜として電気分解する放射性廃液の処理方法を提案
した（特開平９−１２７２９３号）。

【０００５】この方法は、溶融塩電解法なる技術を放
射性廃液の処理に利用したものであり、陰極側に極低放
射性で高純度の金属ナトリウム又は水酸化ナトリウムを
生成させることができる。また、陽極側からは酸性根が
ガスとして発生するが、これは必要に応じ中和、分解処
理して施設外に廃棄することができる。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記
従来の方法は、基本的に単一の電解隔膜を用いて電気分
解するものであり、また電解隔膜の膜厚についても特に
考慮されていないので、放射性廃液の放射能濃度が高い
場合、海洋放出あるいは再利用が可能なレベルまで、放
射能濃度を低減しきれない可能性がある。

【０００７】本発明は、このような事情に鑑みて上記
従来技術を改良したものであり、放射性廃液の放射能濃
度が高い場合にも、海洋放出あるいは再利用が可能なレ
ベルまで、放射能濃度を低減できる放射性廃液の処理方
法を提供することを目的とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明によれば、放射
性物質及びナトリウム化合物を含む放射性廃液を乾燥し
て乾燥体とした後、該乾燥体を加熱により溶融塩として
これを陽極液とし、ナトリウムイオン導電性のβ−アル
ミナを隔膜として電気分解する放射性廃液の処理方法で
あって、複数の隔膜を多段に設け、これら多段に設けら
れた隔膜により、陽極槽と陰極槽との間に中間槽を形成
して電気分解することを特徴とする放射性廃液の処理方
法（第１発明）、が提供される。

【０００９】また、本発明によれば、放射性物質及び
ナトリウム化合物を含む放射性廃液を乾燥して乾燥体と
した後、該乾燥体を加熱により溶融塩としてこれを陽極
液とし、ナトリウムイオン導電性のβ−アルミナを隔膜
として電気分解する放射性廃液の処理方法であって、隔
膜を放射性廃液の放射能濃度に応じた膜厚とする放射性
廃液の処理方法（第２発明）、が提供される。

【００１０】

【発明の実施の形態】上記のように、本発明は、放射
性物質及びナトリウム化合物を含む放射性廃液を、ナト
リウムイオン導電性のβ−アルミナを電解隔膜として電
気分解する放射性廃液の処理方法であり、電気分解によ
って陰極側に非放射性（極低放射性）で高純度（固体）
の金属ナトリウム又は水酸化ナトリウムを生成させるこ
とができる。なお、本発明において、電気分解の進展に
伴って、放射性物質は陽極側に次第に濃縮し、所定時間
経過後、放射性物資が濃縮された陽極側の物質は装置か
ら取り出されて、セメントによる封じ込め等適宜の手段
にて無害化処理される。

【００１１】本願第１発明の特徴は、このような電気
分解による放射性廃液の処理方法において、複数の隔膜
を用いて多段に電気分解を行うことにある。この方法
は、従来の単一の電解隔膜を用いた処理方法に比べ、放
射能濃度をより低いレベルまで低減することができ、処
理すべき放射性廃液の放射能濃度が高く、従来法では、
生成物の再利用や海洋放出が可能なレベルまで放射能濃
度を低減しきれない場合に有効である。なお、第１発明
においては、複数の隔膜を多段に設けることにより、陽
極液が導入される陽極槽と、陰極液が導入される陰極槽
との間に、更に中間槽が形成される。

【００１２】図１は第１発明の実施形態の一例を示す
説明図である。この例では、電解槽８の内部に陽極２が
収容された容器状の隔膜２０と、陰極４が収容された容
器状の隔膜２２とが配置されている。陽極２が収容され
た容器状の隔膜２０の内側は陽極槽２４となり、ここに
放射性廃液を乾燥後加熱して溶融塩とした陽極液が導入
される。一方、陰極４が収容された容器状の隔膜２２の
内側は陰極槽２６となり、ここには陰極液として、水酸
化ナトリウムを含む溶融物又は溶融金属ナトリウムが導
入される。また、電解槽８の内側で、かつ前記２種類の
隔膜２０、２２の外側の空間は中間槽２８となり、ここ
にはナトリウム化合物の溶融物が導入される。

【００１３】このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽２４中の陽極液からナトリウムイオンＮａ⁺が
隔膜２０を透過して中間槽２８に入り、更に隔膜２２を
透過して陰極槽２６に入る。この方法では、陽極液中の
ナトリウムイオンＮａ⁺は、陽極槽２４から陰極槽２６
に至る間に二度にわたって隔壁を透過することになる。

【００１４】なお、図１の例では、陽極２が収容され
た容器状の隔膜２０と、陰極４が収容された容器状の隔
膜２２とが、電解槽８内にそれぞれ１つずつ配置されて
いるが、それぞれ複数個配置するようにしてもよい。複
数個配置する場合には、図２の横断面図に示すように、
陽極２が収容された容器状の隔膜２０と、陰極４が収容
された容器状の隔膜２２とを、電解槽８内に交互に配置
すると、電気分解の際に隔膜の面積が有効に利用され好
ましい。

【００１５】図３は第１発明の他の実施形態を示す説
明図である。この例では、各々内部に容器状の隔膜が配
置された、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を
用いる（ｎ≧２）。そして、第１番目の電解槽３０の内
側で、かつ当該電解槽３０内に配置された容器状の隔膜
３２の外側の空間が陽極槽３４となり、陽極２が収容さ
れるとともに陽極液が導入される。また、第ｎ番目の電
解槽３６内に配置された容器状の隔膜３８の内側が陰極
槽４０となり、陰極４が収容されるとともに陰極液が導
入される。

【００１６】第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解
槽は、陽極槽３４に導入した陽極液中のナトリウムイオ
ンＮａ⁺が、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順
次透過して陰極槽４０に到達するようにパイプ４２等を
用いて連続的に接続される。このように連続的に接続さ
れた電解槽のうち、第１番目の電解槽３０内に配置され
た容器状の隔膜３２の内側から、第ｎ番目の電解槽３６
の内側で、かつ当該電解槽３６内に配置された容器状の
隔膜３８の外側の空間までが連続して中間槽となる。中
間槽には上記の例と同様にナトリウム化合物の溶融物が
導入される。

【００１７】このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽３４中の陽極液からナトリウムイオンＮａ⁺が
隔膜３２を透過して中間槽の一部分である第１番目の電
解槽３０内に配置された容器状の隔膜３２の内側に入
り、更にパイプ４２を介して、第２番目の電解槽４４内
に配置された容器状の隔膜４６の内側に入る。このよう
にして、図中の矢印に示すようにナトリウムイオンＮａ
⁺は各電解槽内に配置された隔膜を順次透過して、陰極
槽４０に至る。

【００１８】なお、第２番目の電解槽４４から第（ｎ
−１）番目の電解槽４８までの接続の仕方として、図３
の例では、前段の電解槽からパイプを介して送り込まれ
てくるナトリウムイオンＮａ⁺は、電解槽内に配置され
た容器状の隔膜の内側に入り、後段の電解槽にパイプを
介して送り出されるナトリウムイオンＮａ⁺は電解槽の
内側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の
外側の部分から抜けて行くようになっているが、次のよ
うな接続の仕方としてもよい。

【００１９】すなわち、前段の電解槽からパイプを介
して送り込まれてくるナトリウムイオンが、電解槽の内
側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外
側の部分に入り、後段の電解槽にパイプを介して送り出
されるナトリウムイオンが電解槽内に配置された容器状
の隔膜の内側から抜けていくように接続してもよい。要
するに、陽極槽に導入された陽極液中のナトリウムイオ
ンが、順次各電解槽内に配置された隔膜を透過して陰極
槽に到達するように、各電解槽間の接続がなされていれ
ばよい。

【００２０】また、図３の例のように、第（ｎ−１）
番目の電解槽４８の内側で、かつ当該電解槽４８内に配
置された容器状の隔膜５０の外側の空間と、第ｎ番目の
電解槽３６の内側で、かつ当該電解槽３６内に配置され
た容器状の隔膜３８の外側の空間とが連続して中間槽を
形成している場合には、図７のように第（ｎ−１）番目
の電解槽と第ｎ番目の電解槽とを１つの槽５２にしても
よい。

【００２１】図４〜図６は、それぞれ上記図３と類似
の実施形態を示すが、陽極槽、陰極槽及び中間槽の配置
の仕方が異なる。すなわち、図４の例では、第１番目の
電解槽３０の内側で、かつ当該電解槽３０内に配置され
た容器状の隔膜３２の外側の空間が陽極槽３４となり、
第ｎ番目の電解槽３６の内側で、かつ当該電解槽３６内
に配置された容器状の隔膜３８の外側の空間が陰極槽４
０となる。そして、第１番目の電解槽３０内に配置され
た容器状の隔膜３２の内側から、第ｎ番目の電解槽３６
内に配置された容器状の隔膜３８の内側までが連続して
中間槽となる。

【００２２】図５の例では、第１番目の電解槽３０内
に配置された容器状の隔膜３２の内側が陽極槽３４とな
り、第ｎ番目の電解槽３６内に配置された容器状の隔膜
３８の内側が陰極槽４０となる。そして、第１番目の電
解槽３０の内側で、かつ当該電解槽３０内に配置された
容器状の隔膜３２の外側の空間から、第ｎ番目の電解槽
３６の内側で、かつ当該電解槽３６内に配置された容器
状の隔膜３８の外側の空間までが連続して中間槽とな
る。

【００２３】図６の例では、第１番目の電解槽３０内
に配置された容器状の隔膜３２の内側が陽極槽３４とな
り、第ｎ番目の電解槽３６の内側で、かつ当該電解槽３
６内に配置された容器状の隔膜３８の外側の空間が陰極
槽４０となる。そして、第１番目の電解槽３０の内側
で、かつ当該電解槽３０内に配置された容器状の隔膜３
２の外側の空間から、第ｎ番目の電解槽３６内に配置さ
れた容器状の隔膜３８の内側までが連続して中間槽とな
る。

【００２４】図４〜図６に示す実施形態は、このよう
に陽極槽、陰極槽及び中間槽の配置の仕方を変えた以外
は、基本的に図３の実施形態と同様である。なお、上記
図３〜図６の実施形態において、各々の電解槽内に配置
される容器状の隔膜は、それぞれ単一の隔膜からなるも
のであってもよいし、寸法の異なる複数個の隔膜を重ね
合わせてなるものであってもよい。

【００２５】図８は第１発明の更に他の実施形態を示
す説明図である。この例でも、各々内部に容器状の隔膜
が配置された、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解
槽を用いるが（ｎ≧２）、各電解槽間の接続の仕方とし
て、各電解槽内に配置された容器状の隔膜からのオーバ
ーフローを順次他の電解槽で受けるように接続されてい
る。そして、この例では、最も下方に位置する第１番目
の電解槽５４の内側で、かつ当該電解槽５４内に配置さ
れた容器状の隔膜５６の外側の空間が陽極槽５８とな
り、陽極２が収容されるとともに陽極液が導入される。
また、第ｎ番目の電解槽６０内に配置された容器状の隔
膜６２の内側が陰極槽６４となり、陰極４が収容される
とともに陰極液が導入される。

【００２６】第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解
槽は、陽極槽５８に導入した陽極液中のナトリウムイオ
ンＮａ⁺が、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順
次透過して陰極槽６４に到達するように、下方の電解槽
内に配置された容器状の隔膜からのオーバーフローを上
方の電解槽で受けるかたちで連続的に接続される。この
ように連続的に接続された電解槽のうち、第１番目の電
解槽５４内に配置された容器状の隔膜５６の内側から、
第ｎ番目の電解槽６０の内側で、かつ当該電解槽６０内
に配置された容器状の隔膜６２の外側の空間までが連続
して中間槽となる。中間槽には上記の例と同様にナトリ
ウム化合物の溶融物が導入される。

【００２７】このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽５８中の陽極液からナトリウムイオンＮａ⁺が
隔膜５６を透過して中間槽の一部分である第１番目の電
解槽５４内に配置された容器状の隔膜５６の内側に入
る。そして、この隔膜５６からのオーバーフローとし
て、第２番目の電解槽６６内に入り、更に第２番目の電
解槽６６内に配置された容器状の隔膜６８を透過して、
この隔膜６８の内側に入る。このようにして、図中の矢
印に示すようにナトリウムイオンＮａ⁺は各電解槽内に
配置された隔膜を順次透過して、陰極槽６４に至る。

【００２８】なお、上記図８の実施形態において、各
々の電解槽内に配置される容器状の隔膜は、それぞれ単
一の隔膜からなるものであってもよいし、寸法の異なる
複数個の隔膜を重ね合わせてなるものであってもよい。

【００２９】図９は第１発明の更に他の実施形態を示
す説明図である。この例では、各々寸法の異なる容器状
のｎ個の隔膜を重ねて電解槽内に配置する（ｎ≧２）。
そして、電解槽７０の内側で、かつ最も外側に位置する
隔膜７２の外側の空間が陽極槽７４となり、陽極２が収
容されるとともに陽極液が導入される。また、最も内側
に位置する隔膜７６の内側が陰極槽７８となり、陰極４
が収容されるとともに陰極液が導入される。更に、最も
外側に位置する隔膜７２の内側から、最も内側に位置す
る隔膜７６の外側までが連続して中間槽となる。中間槽
には上記の例と同様にナトリウム化合物の溶融物が導入
される。

【００３０】このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽７４中の陽極液からナトリウムイオンＮａ⁺が
最も外側の隔膜７２を透過して中間槽の一部分である最
も外側の隔膜７２の内側と、外側から２番目の隔膜８０
の外側との間に入る。そして、ナトリウムイオンＮａ⁺
は、図中の矢印に示すように隔膜を順次透過して、陰極
槽７８に至る。

【００３１】図１０は、上記図９と類似の実施形態を
示すが、陽極槽及び陰極槽の配置の仕方が異なる。すな
わち、図１０の例では、図９とは逆に、最も内側に位置
する隔膜７６の内側が陽極槽７４となり、電解槽７０の
内側で、かつ最も外側に位置する隔膜７２の外側の空間
が陰極槽７８となる。そして、最も外側に位置する隔膜
７２の内側から、最も内側に位置する隔膜７６の外側ま
でが連続して中間槽となる。図１０に示す実施形態は、
このように陽極槽及び陰極槽の配置の仕方を変えた以外
は、基本的に図９の実施形態と同様である。

【００３２】次に、第２発明について説明する。第２
発明も上記第１発明と同様に、電気分解により放射性廃
液の処理を行うものであるが、第１発明が複数の隔膜を
用いることによって放射能濃度低減の効果を向上させる
のに対し、第２発明では、隔膜の膜厚を、処理すべき放
射性廃液の放射能濃度に対して適切な厚さとすること
で、放射能濃度低減の効果を向上させるものである。

【００３３】すなわち、処理対象となる放射性廃液の
放射能濃度を、処理後の目標となる放射能濃度（海洋放
出あるいは再利用が可能なレベルの濃度）まで低減する
のに必要な隔膜の膜厚を求め、そのような膜厚の隔膜を
用いて電気分解を行う。具体的には、この処理方法によ
る電気分解で生じた生成物の放射能濃度が１０^-1Ｂｑ／
ｃｍ³以下となるように隔膜の膜厚を設定することが好
ましい。

【００３４】図１１は第２発明の実施形態の一例を示
す図である。この例では、電解槽８の内部が、上記のよ
うな放射性廃液の放射能濃度に対して適切な膜厚を有す
る隔膜６によって、陽極槽１２と陰極槽１０とに分けら
れている。陽極槽１２には陽極２が収容されるとともに
放射性廃液を乾燥後加熱して溶融塩とした陽極液が導入
される。また、陰極槽１０には陰極４が収容されるとと
もに陰極液として水酸化ナトリウムを含む溶融物又は溶
融金属ナトリウムが導入される。

【００３５】このような状態で電気分解を行うと、陽
極槽１２中の陽極液からナトリウムイオンＮａ⁺が隔膜
６を透過して陰極槽へ移動し、陰極４側に高純度で極低
放射性レベルの金属ナトリウム又は水酸化ナトリウムが
生成される。

【００３６】次に、上記第１発明及び第２発明の処理
条件等についてより詳細に説明する。本発明において、
電気分解の陽極液には、放射性物質及びナトリウム化合
物を含む放射性廃液を乾燥して乾燥体とし、これを加熱
により溶融塩としたものが用いられる。一方、陰極液に
は水酸化ナトリウムを含む溶融物又は溶融金属ナトリウ
ムが用いられる。また、第１発明において中間槽に導入
する液には、ナトリウム化合物の溶融物が使用でき、こ
のナトリウム化合物としては、硝酸ナトリウム、塩化ナ
トリウム及び硫酸ナトリウムのうちから選ばれた１つ又
は２つ以上を主体とするものが好ましい。

【００３７】隔膜には、通常β−アルミナが用いられ
るが、β−アルミナの代わりにβ”−アルミナ又は
β'''−アルミナを用いてもよい。β−アルミナより、
β”−アルミナ又はβ'''−アルミナを隔膜として用い
る方がナトリウム透過性に優れており、高密度電流が流
せる。

【００３８】本発明では、陰極液として水酸化ナトリ
ウムを含む溶融物を用いる場合、陰極液に水蒸気又は水
蒸気と酸素とを供給しながら電気分解を行う。水蒸気を
供給する場合（酸素は供給せず）には、陰極側から水蒸
気の内の過剰水素分が可燃性の水素ガスとして発生す
る。この水素ガスは、後述するように、硝酸ナトリウム
を含む放射性廃液を処理する際に陽極側に生じる窒素酸
化物ガスを接触還元するために用いることができる。水
蒸気と酸素とを供給する場合には、水蒸気に化学量論以
上の酸素を供給することにより、可燃性水素ガスの発生
を防止することができる。なお、陰極液として溶融金属
ナトリウムを用いる場合には、このような陰極液に対す
る水蒸気又は水蒸気と酸素との供給は不要である。

【００３９】処理の対象となる放射性廃液中のナトリ
ウム化合物は、廃液の生じた設備や処理工程によってそ
の種類が異なるが、前述のように核燃料再処理施設の再
処理工程で生じた廃液では硝酸ナトリウムが主体とな
り、原子力発電設備における冷却水浄化用イオン交換樹
脂の再生工程で生じた廃液では硫酸ナトリウムが主体と
なり、また原子力施設の焼却炉から発生した排ガス中に
含まれる塩化水素ガスを除去する工程で生じた廃液では
塩化ナトリウムが主体となる。本発明では、電気分解時
に陽極側より酸性根がガスとして発生するが、これら処
理対象となるナトリウム化合物の種類によって、発生す
るガスの種類が異なり、それらガスの種類に応じた分解
や回収が行われる。

【００４０】例えば、放射性廃液中のナトリウム化合
物が硝酸ナトリウムを主体とする場合には、電気分解時
に陽極側より窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）が発生するが、
これは必要に応じ水に吸収させて硝酸として回収でき
る。また、回収する必要がない場合には、脱硝還元剤と
してアンモニアガスを用いて接触還元し、窒素と水に分
解して無害化放出することもできる。なお、上述のよう
に、陰極液として水酸化ナトリウムを含む溶融物を用
い、当該陰極液に水蒸気を供給しながら電気分解を行っ
た場合には、陰極側から水素ガスが発生するが、この水
素ガスを脱硝還元剤として、窒素酸化物ガスを窒素と水
に分解するようにしてもよい。

【００４１】また、陽極側から発生した窒素酸化物ガ
スから、放射性核種を除去することが好ましい。除去す
る放射性核種としては、例えばＲｕが挙げられる。具体
的な除去方法としては、乾式にて除去処理を行う場合
は、鉄シリカ、酸化鉄等を吸着剤として吸着除去する方
法が挙げられ、湿式にて除去処理を行う場合は、窒素酸
化物ガスを洗浄し、その際に用いた洗浄液を凝縮した
後、シリカゲル等を吸着剤として吸着除去する方法が挙
げられる。

【００４２】放射性廃液中のナトリウム化合物が塩化
ナトリウムを主体とする場合、及び硫酸ナトリウムを主
体とする場合には、それぞれ電気分解時に塩素ガス（Ｃ
ｌ₂）、イオウ酸化物ガス（ＳＯ_x）が発生するが、これ
らは非放射性ガスなので、水酸化ナトリウム吸収液で除
去し、非放射性廃液として放流することができる。な
お、水酸化ナトリウム吸収液には、陰極側に生成された
水酸化ナトリウムを用いることができる。

【００４３】本発明で電解隔膜に用いられるβ−アル
ミナは、その温度が約３００℃以上にならないと十分な
ナトリウムイオン透過性を発揮しないので、電気分解の
際のβ−アルミナの操作温度は３００℃以上とするのが
好ましい（β”−アルミナやβ'''−アルミナを隔膜に
用いる場合も同様である）。

【００４４】放射性廃液に含まれるナトリウム化合物
が硝酸ナトリウムである場合は、硝酸ナトリウムの融点
が３０８℃で、陰極液の水酸化ナトリウムの融点が３２
８℃であるので、その融点より若干上の温度で運転を実
施することができる。しかし、放射性廃液に含まれるナ
トリウム化合物が塩化ナトリウム又は硫酸ナトリウムで
ある場合は、塩化ナトリウムの融点が８００℃、硫酸ナ
トリウムの融点が８８４℃と高いため、そのような高温
で運転するのは装置仕様、エネルギー効率の点から望ま
しくない。

【００４５】したがって、この場合には塩化亜鉛（Ｚ
ｎＣｌ₂、融点３１３℃）等のナトリウム以外の低融点
共融化合物を添加して、溶融塩（陽極液）の融点を下
げ、比較的低温で電解が行えるようにするのが望まし
い。なお、第１発明において、中間槽に導入する液とし
て塩化ナトリウムや硫酸ナトリウムを用いる場合には、
同様の理由から、この中間槽の液にもナトリウム以外の
低融点共有化合物を添加することが好ましい。

【００４６】また、電気分解時に反応性の激しい金属
ナトリウムが生成されないようにしたい場合には、電圧
を制御することが好ましい。金属ナトリウムの生成に必
要な電圧（約３〜５Ｖ：β−アルミナの特性により決ま
る）は、水酸化ナトリウムの生成に必要な電圧よりも電
気化学論的に約１Ｖ高いので、陽極、陰極間の端子電圧
を水酸化ナトリウムの生成可能電圧以上で金属ナトリウ
ムの生成可能電圧未満に制御することにより、金属ナト
リウムの生成を防止できる。

【００４７】電極の材質は、一般的には陽極に黒鉛、
陰極にニッケルが用いられるが、放射性廃液に硝酸ナト
リウムが含まれる場合には黒鉛が腐食されるので、両電
極ともニッケル又はニッケル合金を用いることが好まし
い。

【００４８】また、本発明においては、溶融塩を電気
分解する前に、放射性廃液又はその溶融塩から、β−ア
ルミナ等の隔膜内でナトリウムイオンの伝導を阻害する
元素を除去しておくことが好ましい。ナトリウムイオン
の伝導を阻害する元素とは、ナトリウムに似たイオン半
径やイオン電荷を有する元素のことで、代表的なものと
してはＣａ²⁺、Ｐｄ²⁺、Ａｇ⁺、Ｋ⁺、Ｂａ²⁺が挙げられ
る。これらの元素はβ−アルミナ等の隔膜内部に浸入し
やすく隔膜を劣化させるので、必要に応じ電気分解の前
段で除去しておくことが望まれる。

【００４９】除去の方法としては、放射性廃液から除
去する場合は、共沈・ろ過、イオン交換、吸着法などが
挙げられ、溶融塩から除去する場合は、吸着法などが挙
げられる。前記元素を溶融塩から吸着法により除去する
場合に用いる吸着剤としては、β−アルミナ、ゼオライ
ト、モレキュラーシーブ等の無機吸着剤が好適に使用で
きる。これら吸着剤の使用形態は、粉末添加でもよい
し、充填層を形成してそれを溶融塩が通過するようにし
てもよい。

【００５０】更に又、本発明においては、溶融塩を電
気分解する前に、放射性廃液又はその溶融塩から放射性
核種を除去しておくことが好ましい。また、第１発明で
は、中間槽にて、溶融塩から放射性核種を除去すること
も可能である。除去の方法としては、放射性廃液から除
去する場合は、共沈・ろ過、イオン交換、吸着法等が挙
げられ、溶融塩から除去する場合は、β−アルミナ、ゼ
オライト、モレキュラーシーブ等の無機吸着剤を用いた
吸着法が挙げられる。

【００５１】また、前述のように、本発明において
は、放射性廃液を乾燥して乾燥体とし、これを加熱によ
り溶融塩としたものを陽極液として電気分解に供する
が、処理対象となる放射性廃液が、核燃料再処理施設の
再処理工程から発生した硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ₃）
を主体とするものである場合は、この放射性廃液を乾燥
して乾燥体とする前に、放射性廃液中に含まれる放射性
よう素とスラッジを除去しておくことが好ましい。すな
わち、このような放射性廃液は、スラッジを比較的多く
含むとともに、電気分解時にガスとして揮発する可能性
がある放射性よう素を含んでいるため、これらを予め除
去しておくことが望まれる。

【００５２】具体的な、除去の方法としては、まず、
放射性廃液を硝酸（ＨＮＯ₃）等の酸を用いて中性に
し、これに亜硫酸ナトリウム（Ｎａ₂ＳＯ₃）等の還元剤
を加えて放射性廃液中のよう素をよう素イオン（Ｉ^-）
の形態に変え、次いで、硝酸銀（ＡｇＮＯ₃）等の銀塩
を添加して、よう化銀（ＡｇＩ）の沈澱を形成させた
後、ろ過して前記沈澱をスラッジとともに除去するとい
う方法が挙げられる。なお、ろ過には、セラミック製の
限外ろ過膜又は中空糸膜を用いるのが好ましい。

【００５３】

【実施例】以下、本発明を実施例に基づいて説明する
が、本発明はこれらの実施例に限定されるものではな
い。

【００５４】〔実施例１〕図１２に示す装置を用いて以
下のように電気分解を行い、生成物（ＮａＯＨ）純度と
除染係数（ＤＦ：Decontamination factor）を調べた。
図中、２は陽極、４は陰極でいずれもニッケル合金から
なるものである。２０と２２はβ−アルミナからなる容
器状の隔膜で、これら２つの隔膜２０と２２によって電
解槽８内が陽極槽２４と陰極槽２６と中間槽２８とに分
けられている。すなわち、陽極２が収容された容器状の
隔膜２０の内側が陽極槽２４であり、陰極４が収容され
た容器状の隔膜２２の内側が陰極槽２６であり、また、
電解槽８の内側で、かつ前記２つの隔膜２０と２２の外
側の空間が中間槽２８である。なお、隔膜２０、２２の
膜厚はいずれも１．２ｍｍとした。１４は電解槽内を所
定温度に加熱するためのヒーターである。

【００５５】この装置において、陽極槽２４に放射性
コバルト-６０を含むＮａＮＯ₃、中間槽２８にＮａＮＯ
₃（放射性コバルト-６０は含まず）、陰極槽２６にＮａ
ＯＨを導入し、３３０℃の温度で溶融状態に保った後、
陰極槽２６にアルミナ管１６を通じて水蒸気を含んだ酸
素ガスを供給しながら、両電極２、４間に３．４Ｖの直
流電流を加えた結果、隔膜２０と２２には０．５Ａ／ｃ
ｍ²の密度の電流が流れた。この電気分解により、陰極
側にはＮａＯＨが生成し、Ｈ₂ガスの発生は認められな
かった。陽極側には窒素酸化物ガスと酸素ガスの発生が
認められた。生成ＮａＯＨから求めた生成物純度（Ｎａ
ＯＨ純度）は９９．０％以上であった。また、陽極槽２
４に導入したＮａＮＯ₃に含まれていた放射性物質コバ
ルト-６０濃度を陰極側に生成したＮａＯＨ中の放射性
物質コバルト-６０の濃度で除した除染係数は１×１０⁸
以上であり、放射能濃度は海洋放出可能なレベルまで低
減していることがわかった。

【００５６】〔実施例２〕図１３に示す装置を用いて以
下のように電気分解を行い、生成物（ＮａＯＨ）純度と
除染係数を調べた。図中、２は陽極、４は陰極でいずれ
もニッケル合金からなるものである。６はβ−アルミナ
からなる隔膜で、この隔膜６によって電解槽８内が陽極
側の陽極槽１２と陰極側の陰極槽１０とに分けられてい
る。なお、隔膜６の膜厚は３ｍｍとした。１４は電解槽
内を所定温度に加熱するためのヒーターである。

【００５７】この装置において、陽極槽１２に放射性
コバルト-６０を含むＮａＮＯ₃、陰極槽１０にＮａＯＨ
を導入し、３３０℃の温度で溶融状態に保った後、陰極
槽１０にアルミナ管１６を通じて水蒸気を含んだ酸素ガ
スを供給しながら、両電極２、４間に３．４Ｖの直流電
流を加えた結果、隔膜６には０．５Ａ／ｃｍ²の密度の
電流が流れた。この電気分解により、陰極側にはＮａＯ
Ｈが生成し、Ｈ₂ガスの発生は認められなかった。陽極
側には窒素酸化物ガスと酸素ガスの発生が認められた。
生成物純度（ＮａＯＨ純度）は９９．０％以上で、ま
た、放射性物質コバルト-６０の除染係数は１×１０⁸以
上であり、放射能濃度は海洋放出可能なレベルまで低減
していることがわかった。

【００５８】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の放射性
廃液の処理方法によれば、従来の電気分解による処理方
法では放射能濃度を十分に低減することが困難な放射能
濃度が高い放射性廃液であっても、海洋放出あるいは再
利用が可能なレベルまで、処理により生じる生成物の放
射能濃度を低減することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図２】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図３】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図４】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図５】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図６】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図７】図３の実施形態において、第（ｎ−１）番目
の電解槽と第ｎ番目の電解槽とを１つにした例を示す説
明図である

【図８】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図９】第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。

【図１０】第１発明の実施形態の一例を示す説明図で
ある。

【図１１】第２発明の実施形態の一例を示す説明図で
ある。

【図１２】実施例１で用いた装置の概要を示す図であ
る。

【図１３】実施例２で用いた装置の概要を示す図であ
る。

【符号の説明】

２…陽極、４…陰極、６…隔膜、８…電解槽、１０…陰
極槽、１２…陽極槽、１４…ヒーター、１６…アルミナ
管、２０…隔膜、２２…隔膜、２４…陽極槽、２６…陰
極槽、２８…中間槽。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者森仁志愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号日本碍子株式会社内 (72)発明者福本雅弘茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (72)発明者飯島和毅茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (72)発明者小林師茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) G21F 9/06 G21C 19/44

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】放射性物質及びナトリウム化合物を含む
放射性廃液を乾燥して乾燥体とした後、該乾燥体を加熱
により溶融塩としてこれを陽極液とし、ナトリウムイオ
ン導電性のβ−アルミナを隔膜として電気分解する放射
性廃液の処理方法であって、複数の隔膜を多段に設け、
これら多段に設けられた隔膜により、陽極槽と陰極槽と
の間に中間槽を形成して電気分解することを特徴とする
放射性廃液の処理方法。
【請求項２】電解槽内に、陽極が収容された容器状の
隔膜と、陰極が収容された容器状の隔膜とをそれぞれ１
つ以上配置し、陽極が収容された容器状の隔膜の内側を
陽極槽とし、陰極が収容された容器状の隔膜の内側を陰
極槽とし、電解槽の内側で、かつ前記２種類の隔膜の外
側の空間を中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処
理方法。
【請求項３】電解槽内に、陽極が収容された容器状の
隔膜と、陰極が収容された容器状の隔膜とを交互に配置
した請求項２記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項４】各々内部に容器状の隔膜が配置された、
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に
配置された容器状の隔膜の外側の空間を陽極槽とし、第
ｎ番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の内側を陰
極槽とし、前記陽極槽に導入した陽極液中のナトリウム
イオンが、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順次
透過して前記陰極槽に到達するように、第１番目から第
ｎ番目までのｎ個の電解槽を連続的に接続し、前記陽極
槽と陰極槽との間に形成された、第１番目の電解槽内に
配置された容器状の隔膜の内側から、第ｎ番目の電解槽
の内側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜
の外側の空間までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。
【請求項５】各々内部に容器状の隔膜が配置された、
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に
配置された容器状の隔膜の外側の空間を陽極槽とし、第
ｎ番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に配置され
た容器状の隔膜の外側の空間を陰極槽とし、前記陽極槽
に導入した陽極液中のナトリウムイオンが、各電解槽内
に配置された容器状の隔膜を順次透過して前記陰極槽に
到達するように、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電
解槽を連続的に接続し、前記陽極槽と陰極槽との間に形
成された、第１番目の電解槽内に配置された容器状の隔
膜の内側から、第ｎ番目の電解槽内に配置された容器状
の隔膜の内側までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。
【請求項６】各々内部に容器状の隔膜が配置された、
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の
内側を陽極槽とし、第ｎ番目の電解槽内に配置された容
器状の隔膜の内側を陰極槽とし、前記陽極槽に導入した
陽極液中のナトリウムイオンが、各電解槽内に配置され
た容器状の隔膜を順次透過して前記陰極槽に到達するよ
うに、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を連続
的に接続し、前記陽極槽と陰極槽との間に形成された、
第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に配置さ
れた容器状の隔膜の外側の空間から、第ｎ番目の電解槽
の内側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜
の外側の空間までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。
【請求項７】各々内部に容器状の隔膜が配置された、
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の
内側を陽極槽とし、第ｎ番目の電解槽の内側で、かつ当
該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外側の空間を陰
極槽とし、前記陽極槽に導入した陽極液中のナトリウム
イオンが、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順次
透過して前記陰極槽に到達するように、第１番目から第
ｎ番目までのｎ個の電解槽を連続的に接続し、前記陽極
槽と陰極槽との間に形成された、第１番目の電解槽の内
側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外
側の空間から、第ｎ番目の電解槽内に配置された容器状
の隔膜の内側までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。
【請求項８】各々内部に容器状の隔膜が配置された、
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に
配置された容器状の隔膜の外側の空間を陽極槽とし、第
ｎ番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の内側を陰
極槽とし、各電解槽内に配置された容器状の隔膜からの
オーバーフローを順次他の電解槽で受けるようにして、
前記陽極槽に導入した陽極液中のナトリウムイオンが、
各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順次透過して前
記陰極槽に到達するように、第１番目から第ｎ番目まで
のｎ個の電解槽を連続的に接続し、前記陽極槽と陰極槽
との間に形成された、第１番目の電解槽内に配置された
容器状の隔膜の内側から、第ｎ番目の電解槽の内側で、
かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外側の空
間までを中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。
【請求項９】各々寸法の異なる容器状のｎ個の隔膜を
重ねて電解槽内に配置し（ｎ≧２）、電解槽の内側で、
かつ最も外側に位置する隔膜の外側の空間を陽極槽と
し、最も内側に位置する隔膜の内側を陰極槽とし、前記
陽極槽と陰極槽との間に形成された、最も外側に位置す
る隔膜の内側から、最も内側に位置する隔膜の外側まで
を中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項１０】各々寸法の異なる容器状のｎ個の隔膜
を重ねて電解槽内に配置し（ｎ≧２）、最も内側に位置
する隔膜の内側を陽極槽とし、電解槽の内側で、かつ最
も外側に位置する隔膜の外側の空間を陰極槽とし、前記
陽極槽と陰極槽との間に形成された、最も外側に位置す
る隔膜の内側から、最も内側に位置する隔膜の外側まで
を中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項１１】電気分解の陰極液として金属ナトリウ
ムを用いる請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項１２】電気分解の陰極液として水酸化ナトリ
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気を供給し
ながら電気分解を行う請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。
【請求項１３】電気分解の陰極液として水酸化ナトリ
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気と酸素を
供給しながら電気分解を行う請求項１記載の放射性廃液
の処理方法。
【請求項１４】ナトリウム化合物が、硝酸ナトリウ
ム、塩化ナトリウム及び硫酸ナトリウムのうちから選ば
れた１つ又は２つ以上を主体とする請求項１記載の放射
性廃液の処理方法。
【請求項１５】陽極液にナトリウム以外の低融点共融
化合物を添加する請求項１記載の放射性廃液の処理方
法。
【請求項１６】中間槽の液としてナトリウム化合物を
用いる請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項１７】中間槽の液として用いるナトリウム化
合物が、硝酸ナトリウム、塩化ナトリウム及び硫酸ナト
リウムのうちから選ばれた１つ又は２つ以上を主体とす
る請求項１６記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項１８】中間槽の液にナトリウム以外の低融点
共融化合物を添加する請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。
【請求項１９】電気分解の際のβ−アルミナの操作温
度を３００℃以上とする請求項１記載の放射性廃液の処
理方法。
【請求項２０】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）
を、水に吸収させて硝酸として回収する請求項１記載の
放射性廃液の処理方法。
【請求項２１】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）
を、アンモニアを用いて接触還元し、窒素と水に分解す
る請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項２２】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）
を、陰極液に水蒸気を供給しながら電気分解することに
より陰極側から発生する水素ガスを用いて接触還元し、
窒素と水に分解する請求項１記載の放射性廃液の処理方
法。
【請求項２３】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）か
ら、吸着剤にて放射性核種を除去する請求項１記載の放
射性廃液の処理方法。
【請求項２４】 β−アルミナの代わりにβ”−アルミ
ナ又はβ'''−アルミナを隔膜として用いる請求項１記
載の放射性廃液の処理方法。
【請求項２５】溶融塩を電気分解する前に、放射性廃
液又はその溶融塩から、隔膜内でナトリウムイオンの伝
導を阻害する元素を除去する請求項１記載の放射性廃液
の処理方法。
【請求項２６】放射性廃液又はその溶融塩から除去す
る、隔膜内でナトリウムイオンの伝導を阻害する元素
が、Ｃａ²⁺、Ｐｄ²⁺、Ａｇ⁺、Ｋ⁺、Ｂａ²⁺である請求項
２５記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項２７】放射性廃液から、隔膜内でナトリウム
イオンの伝導を阻害する元素を、共沈・ろ過、イオン交
換又は吸着法により除去する請求項２５記載の放射性廃
液の処理方法。
【請求項２８】溶融塩から、隔膜内でナトリウムイオ
ンの伝導を阻害する元素を、吸着法により除去する請求
項２５記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項２９】吸着法に用いる吸着剤として、β−ア
ルミナ、ゼオライト又はモレキュラーシーブを使用する
請求項２８記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３０】溶融塩を電気分解する前に、放射性廃
液又はその溶融塩から放射性核種を除去する請求項１記
載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３１】中間槽にて、溶融塩から放射性核種を
除去する請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３２】陽極、陰極の両電極に、ニッケル又は
ニッケル合金を用いる請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。
【請求項３３】ナトリウム化合物が塩化ナトリウムを
含み、陽極側から発生する塩素ガス（Ｃｌ₂）を、水酸
化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液として放流
する請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３４】ナトリウム化合物が硫酸ナトリウムを
含み、陽極側から発生するイオウ酸化物ガス（ＳＯ_x）
を、水酸化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液と
して放流する請求項１記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３５】水酸化ナトリウム吸収液に、陰極側に
生成した水酸化ナトリウムを用いる請求項３３又は３４
に記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３６】放射性廃液が、核燃料再処理施設の再
処理工程から発生した硝酸ナトリウムを主体とするもの
である場合において、当該放射性廃液を乾燥して乾燥体
とする前に、当該放射性廃液中に含まれる放射性よう素
とスラッジを除去しておくようにした請求項１記載の放
射性廃液の処理方法。
【請求項３７】放射性廃液中に含まれる放射性よう素
とスラッジを除去する方法として、まず、当該放射性廃
液を酸を用いて中性にし、これに還元剤を加えて当該放
射性廃液中のよう素をよう素イオンの形態に変え、次い
で、銀塩を添加して、よう化銀の沈澱を形成させた後、
ろ過して前記沈澱をスラッジとともに除去するようにし
た請求項３６記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３８】ろ過にセラミック製の限外ろ過膜又は
中空糸膜を用いる請求項３７記載の放射性廃液の処理方
法。
【請求項３９】放射性物質及びナトリウム化合物を含
む放射性廃液を乾燥して乾燥体とした後、該乾燥体を加
熱により溶融塩としてこれを陽極液とし、ナトリウムイ
オン導電性のβ−アルミナを隔膜として電気分解する放
射性廃液の処理方法であって、隔膜を放射性廃液の放射
能濃度に応じた膜厚とする放射性廃液の処理方法。
【請求項４０】電気分解の陰極液として金属ナトリウ
ムを用いる請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項４１】電気分解の陰極液として水酸化ナトリ
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気を供給し
ながら電気分解を行う請求項３９記載の放射性廃液の処
理方法。
【請求項４２】電気分解の陰極液として水酸化ナトリ
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気と酸素を
供給しながら電気分解を行う請求項３９記載の放射性廃
液の処理方法。
【請求項４３】ナトリウム化合物が、硝酸ナトリウ
ム、塩化ナトリウム及び硫酸ナトリウムのうちから選ば
れた１つ又は２つ以上を主体とする請求項３９ないし４
２のいずれかに記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項４４】陽極液にナトリウム以外の低融点共融
化合物を添加する請求項３９記載の放射性廃液の処理方
法。
【請求項４５】電気分解の際のβ−アルミナの操作温
度を３００℃以上とする請求項３９記載の放射性廃液の
処理方法。
【請求項４６】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）
を、水に吸収させて硝酸として回収する請求項３９記載
の放射性廃液の処理方法。
【請求項４７】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）
を、アンモニアを用いて接触還元し、窒素と水に分解す
る請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項４８】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）
を、陰極液に水蒸気を供給しながら電気分解することに
より陰極側から発生する水素ガスを用いて接触還元し、
窒素と水に分解する請求項３９記載の放射性廃液の処理
方法。
【請求項４９】ナトリウム化合物が硝酸ナトリウムを
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯ_x）か
ら、吸着剤にて放射性核種を除去する請求項３９記載の
放射性廃液の処理方法。
【請求項５０】 β−アルミナの代わりにβ”−アルミ
ナ又はβ'''−アルミナを隔膜として用いる請求項３９
記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項５１】陽極、陰極間の端子電圧を水酸化ナト
リウムの生成可能電圧以上、金属ナトリウムの生成可能
電圧未満として電気分解を行う請求項３９記載の放射性
廃液の処理方法。
【請求項５２】溶融塩を電気分解する前に、放射性廃
液又はその溶融塩から、隔膜内でナトリウムイオンの伝
導を阻害する元素を除去する請求項３９記載の放射性廃
液の処理方法。
【請求項５３】放射性廃液又はその溶融塩から除去す
る、隔膜内でナトリウムイオンの伝導を阻害する元素
が、Ｃａ²⁺、Ｐｄ²⁺、Ａｇ⁺、Ｋ⁺、Ｂａ²⁺である請求項
５２記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項５４】放射性廃液から、隔膜内でナトリウム
イオンの伝導を阻害する元素を、共沈・ろ過、イオン交
換又は吸着法により除去する請求項５２記載の放射性廃
液の処理方法。
【請求項５５】溶融塩から、隔膜内でナトリウムイオ
ンの伝導を阻害する元素を、吸着法により除去する請求
項５２記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項５６】吸着法に用いる吸着剤として、β−ア
ルミナ、ゼオライト又はモレキュラーシーブを使用する
請求項５５記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項５７】溶融塩を電気分解する前に、放射性廃
液又はその溶融塩から放射性核種を除去する請求項３９
記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項５８】陽極、陰極の両電極に、ニッケル又は
ニッケル合金を用いる請求項３９記載の放射性廃液の処
理方法。
【請求項５９】ナトリウム化合物が塩化ナトリウムを
含み、陽極側から発生する塩素ガス（Ｃｌ₂）を、水酸
化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液として放流
する請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項６０】ナトリウム化合物が硫酸ナトリウムを
含み、陽極側から発生するイオウ酸化物ガス（ＳＯ_x）
を、水酸化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液と
して放流する請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項６１】水酸化ナトリウム吸収液に、陰極側に
生成した水酸化ナトリウムを用いる請求項５９又は６０
に記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項６２】放射性廃液が、核燃料再処理施設の再
処理工程から発生した硝酸ナトリウムを主体とするもの
である場合において、当該放射性廃液を乾燥して乾燥体
とする前に、当該放射性廃液中に含まれる放射性よう素
とスラッジを除去しておくようにした請求項３９記載の
放射性廃液の処理方法。
【請求項６３】放射性廃液中に含まれる放射性よう素
とスラッジを除去する方法として、まず、当該放射性廃
液を酸を用いて中性にし、これに還元剤を加えて当該放
射性廃液中のよう素をよう素イオンの形態に変え、次い
で、銀塩を添加して、よう化銀の沈澱を形成させた後、
ろ過して前記沈澱をスラッジとともに除去するようにし
た請求項６２記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項６４】ろ過にセラミック製の限外ろ過膜又は
中空糸膜を用いる請求項６３記載の放射性廃液の処理方
法。