JP5253106B2 - 燃料電池スタック - Google Patents
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Description
触媒層は、一般に白金あるいは白金族金属触媒からなる。触媒層の外面には、ガス供給と集電を担うガス拡散層が設けられる。
高分子電解質膜と触媒層を一体化させたものを膜電極接合体(MEA)と言い、一方の電極に燃料(水素)を、他方に酸化剤(酸素)を供給し、水を生成する過程で発電が行われる。
燃料を供給された電極を燃料極、酸化剤を供給された電極を酸化剤極と呼び、両側の電極から電力が取り出される。
そのため、より高い起電圧を必要とする場合には、複数のセルを積層し、各セルを電気的に直列化して用いられる。
このような積層構造は燃料電池スタックと呼ばれる。通常、スタック内では、酸化剤流路と燃料流路をセパレーターと呼ばれる部材で隔離する。板状のセパレーターのそれぞれに凹凸の溝を形成し、膜電極接合体に面した凹部をガス流路、凸部を集電部として構成される。
発電に伴って生成した熱は、積層方向の中央に位置したセルほど篭りやすく、両端に位置したセルほど放出しやすい傾向にある。
そのため、燃料電池スタックの積層方向に対して、中央で最も温度が高く、相対的に両端で温度が低いという、温度の分布が生じてしまう。
これら温度の分布に対して、燃料電池スタックの各セルは異なる温度条件下で発電が行われることになる。
まず、積層方向の両端に位置するセルほどフラッディング現象が生じやすくなる。
フラッディング現象は酸化剤極で生成した水が凝集し、酸化剤極内のガス拡散性を悪化させ、特性低下を引き起こす現象である。スタック内で温度に分布が生じると、温度の低いセルほど水が凝集しやすいため、両端部に位置するセルほどフラッディングが起こりやすい。
また、積層方向中央部に位置するセルほどドライアウト現象が生じやすくなる。ドライアウト現象は固体高分子電解質中の水分量が温度の上昇とともに減少し、セルの内部抵抗を高くし、特性の低下を引き起こす現象である。
酸化剤極で生成した水が凝集せずに蒸散してしまうような温度の高い部位で起こりやすい。
即ち、各セルのセパレーターに形成された酸化剤流路に対して、その断面積を温度の低い両端部で最も大きくする構成としている。
このため、供給された空気の取り込み量が両端部で大きくなり、温度が低くても水の凝集が起こりにくくなり、積層方向に対するフラッディングの発生度合いのばらつきが緩和される。
また、特許文献2では、つぎのような燃料電池が提案されている。
この燃料電池では、燃料電池スタック端部セルのガスの圧損を他のセルに比べて小さくすることにより、セル温度が低くなるスタック端部セルの生成水の排水性低下やこれに伴うガス流路の閉塞などの不都合を抑制することができるように構成されている。
特許文献1及び特許文献2に示される構成の燃料電池スタックにおいては、生成水の排水や温度ばらつきの低減にはブロワー等による酸化剤のフローが必要である。
すなわち、空気の循環機構やブロワー等の補器の設置及びそれを駆動するための電力が必要であった。
従って、燃料電池のシステムをできるだけ小型化しなければならない、例えばモバイル用途等においては、サイズや重量の観点から問題となる場合があった。
また、システム全体の発電効率を上げるためにも、補器の電力消費を低減することが望ましい。
本発明の燃料電池スタックは、固体高分子電解質膜の両側に燃料極と酸化剤極が配置された膜電極接合体と、
前記酸化剤極側に配置され、酸化剤を供給する開口部を備えた酸化剤流路形成部材と、
前記酸化剤流路形成部材の前記酸化剤極に接する面と対向する面に接して配置されたセパレーターと、
を有する燃料電池セルを複数積層して構成された燃料電池スタックであって、
前記燃料電池スタックを構成する複数の燃料電池セルにおける少なくとも一部の燃料電池セルが、前記酸化剤流路形成部材と前記セパレーターとが接する部分に、大気に露出した面を備えた吸水性部材を有し、
前記積層された燃料電池セルにおける相対的に低温となる燃料電池セルの前記吸水性部材の大気に露出した面の面積が、相対的に高温となる燃料電池セルよりも大きい面積に構成されていることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池スタックは、前記燃料電池スタックを構成する両端の燃料電池セルが、該燃料電池スタックを構成する内側の燃料電池セルよりも大きい、前記吸水性部材における大気に露出した面の面積を有することを特徴とする。また、本発明の燃料電池スタックは、前記両端と内側の燃料電池セルにおける前記大気に露出した面の面積の大きさの違いが、
前記吸水性部材の両端部が、前記酸化剤流路形成部材における前記開口部よりも外側に突出した部分の面積の違いであることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池スタックは、前記両端と内側の燃料電池セルにおける前記大気に露出した面の面積の大きさの違いが、
前記吸水性部材の両端部が、前記セパレーターと接する部分での前記酸化剤流路形成部材から前記大気に露出した部分の面積の違いであることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池スタックは、前記燃料電池スタックを構成する最も内側の燃料電池セルが、前記吸水性部材が前記酸化剤流路形成部材における前記開口部側の両端部よりも内側に設けられた燃料電池セルによって構成されていることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池スタックは、前記燃料電池スタックを構成する最も内側の燃料電池セルが、前記吸水性部材が設けられていない燃料電池セルによって構成されていることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池スタックは、前記酸化剤流路形成部材が、発泡金属で構成されていることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池スタックは、前記吸水性部材が、25℃ 50%雰囲気における該吸水性部材に吸水された水のうち、1時間に蒸散される水の比率である乾燥率が80%以上であり、
端部を水に漬けた際の10秒間における水の吸い上げ高さが40mm以上の繊維で構成されていることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池スタックは、前記燃料電池スタックにおいて、重力方向最上部のセルに配置された前記吸水性部材がセルの外部に露出され、外気よりも高温になったスタック構成部材と接触していることを特徴とする。
まず、本実施形態における燃料電池スタックを構成している単セルの構成について説明しておく。
図1に、本実施形態における燃料電池スタックを構成する単セルの構成を説明する分解斜視図を示す。
図1において、1はセパレーター、2は吸水性部材、3は酸化剤流路形成部材、4は構造保持部材、5は酸化剤極側ガス拡散層、6は支持部材、7は膜電極接合体、8はシール材、9は燃料極側ガス拡散層、10は燃料極室である。
また、酸化剤極側には酸化剤極側ガス拡散層5、酸化剤流路形成部材3、吸水性部材2、支持部材6、構造保持部材4、セパレーター1を備えている。
セパレーター1は、導電性のステンレス等の金属に金メッキが施されて形成されており、酸化剤流路形成部材3の酸化剤極に接する面と対向する面に接して配置される。
また、燃料極に対応する位置には燃料極室10が設けられている。
燃料極側ガス拡散層9はカーボンペーパーやカーボンクロス等の通気性のある導電性部材であり、前記燃料極室に収められている。
シール材8はシール機能を有する材料であって、電極板の外周縁を囲むように配置されており、締結時に膜電極接合体7とセパレーター1との間に密閉空間を形成し、燃料極室からの水素の漏れを防いでいる。
これらシール材には、ガスケットやO−リングなどが用いられる。
また、膜電極接合体と電極板とを接着させる接着剤などでも良く、ホットメルトタイプの接着性シートなどを用いてもよい。酸化剤極側には、酸化剤極側ガス拡散層5と酸化剤流路形成部材3が積層される。
酸化剤極側ガス拡散層5には燃料極側の燃料極側ガス拡散層9と同様にカーボンペーパーやカーボンクロス等が用いられる。
酸化剤流路形成部材3のセパレーター1と接する面に、図2に示すように溝を形成し、この溝の内側に、酸化剤流路形成部材3とセパレーター1の接部に吸水性部材2が設置される。
ここで、酸化剤流路形成部材3は図中x軸に垂直な面に開口側面を有する。この開口側面より大気中の空気が供給される。
発電により、酸化剤極から蒸気として水が生成し、セパレーター1で凝集して液体となる。
酸化剤流路形成部材3とセパレーター1の接部に配置された吸水性部材2が凝集水を吸収することにより、酸化剤流路形成部材3の水の滞留、フラッディングを抑制する。
このとき、吸水性部材2は大気に露出した面を有しているため、吸収した生成水は大気に露出した面から大気へと蒸散、排水される。
すなわち、吸水性部材が吸収した水のうち、何%が1時間後に蒸散されているかで示される。
例えば、吸水性部材の重量が1gであり、吸収した水の重量が2g、総重量3gであり、1時間後の総重量が1.5gであった場合、1時間後に蒸散により放出された水の重量は1.5gであるから、乾燥率は
1.5÷2×100=75%となる。
また、大気へ露出した面へと水を導水するドライビングフォースは毛管現象である。
そのため、吸水性部材2は毛管現象を発揮する部材である必要があり、例えば、端部を水に漬けた際の10秒間における吸い上げ高さが40mm以上であることが生成水を導水させる繊維等で構成するようにするのが好ましい。
そのような特性を有し、吸水性部材2として用いられ得る材質としては、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン等が挙げられる。
支持部材6の材料としては、導電性は必要ないが、耐腐食性及び剛性が高いことが求められ、ステンレス等の金属やセラミックスあるいはプラスチックが用いられ得る。
また、支持部材6の膜電極接合体7に接する面は平坦性が高いことが求められる。これは、セルの締結時にシール部材8への締結圧力をより均一にするためである。
また、支持部材6の厚さを流路形成部材3の厚さに比較して十分薄くすることで、酸化剤流路形成部材3の側面からの空気の流通を充分に確保することができる。
また、構造保持部材4はボルト穴11を有している。
また、構造保持部材4には燃料流路12が形成されており、燃料電池スタックを構成した後にはセルの積層方向に対して燃料マニホルドとなる。
燃料マニホルドからの燃料の漏洩を防止するために、燃料の種類に応じて適宜シール部材を各構成部材間に挿入することが好ましい。
このように形成した燃料マニホルドは、剛性の高い構造保持部材4で形成されるため、締結時もしくは締結後の変形や位置ずれによる燃料の漏洩を防止することができる。
構造保持部材4の材料として好適に用いられる剛性の高い材料としては、ステンレス等の金属やセラミックス、プラスチックが挙げられる。
構造保持部材4が支持部材6上に設けられていると、締結の圧力は構造保持部材を通して支持部材に伝えられることになり、支持部材のアライメントが向上する。
一方、構造保持部材4と支持部材6は別々に構成されても良いが、それらが一体に構成されていれば、燃料電池製造時のアライメント作業が更に低減される。
そして、相対的に低温となるセルには吸水性部材の大気への露出面積を大きくして、該吸水性部材が吸水した生成水の蒸散、排水性が高くなるように構成する。これに対して、高温となるセルには吸水性部材の大気への露出面積を小さくして該吸水性部材が吸水した生成水の蒸散、排水性が低くなるように構成する。
その際、前記吸水性部材は、前記酸化剤流路形成部材のセパレーターと接する部分に空気吸入方向に溝を設けて配置するように構成することができる。
発電により、酸化剤極から蒸気として水が生成し、セパレーターで凝集して液体となる。
そこで、酸化剤流路形成部材である発泡金属のセパレーターと接する部分に吸水性部材を配置することにより、効果的に凝集水を吸収、トラップすることが可能となる。
また、前記吸水性部材が酸化剤極と接していないことから、酸化剤極への空気の供給を阻害しないため、出力特性の低下も抑えられる。
また、前記大気に露出した面の面積の大きさの違いを、前記吸水性部材の両端部が、前記酸化剤流路形成部材における前記開口部よりも外側に突出した部分の面積の違いによって構成することができる(後に説明する実施形態1参照)。これらにより大気への露出面積を増大させることで、前記吸水性部材が吸収した生成水をスタック外へと導水し、蒸気として排出する面積を増やすことができるので、効果的に生成水を排出することが可能となる。
また、前記大気に露出した面の面積の大きさの違いを、前記吸水性部材の両端部が、前記セパレーターと接する部分での前記酸化剤流路形成部材から前記大気に露出した部分の面積の違いによって構成することができる(後に説明する実施形態2参照)。
具体的には、例えば発泡金属に形成された溝の端部を中央部よりも深くしてもよい。
酸化剤流路形成部材に形成された溝の中央部よりも端部を深く形成することにより、溝に段差が生る。
端部の方が中央部よりも深い溝であるため、その段差分だけ溝に配置された前記吸水性部材は大気へと露出され、蒸気として排出する面積が増えるので、効果的に生成水を排出することが可能となる。
また、前記燃料電池スタックを構成する最も内側の燃料電池セルを、前記吸水性部材が設けられていない燃料電池セルによって構成するようにしてもよい。
また、前記燃料電池スタックを構成する最も内側の燃料電池セルを、前記吸水性部材が前記酸化剤流路形成部材における前記開口部側の両端部よりも内側に設けられるように構成してもよい。
このように、吸水性部材の両端がスタック側面よりも内側に設置することにより、前記吸水性部材が大気へ露出しないため、保水層として働き、ドライアウトが進行する高温状態で有利に機能させることが可能となる。
以上のように構成することで、自然拡散あるいは最小限の酸化剤のフローのもとで、積層方向の温度分布によって生じるフラッディング及びドライアウトに対処することが可能な構造を得ることができる。
これにより、低温側のセルのフラッディング耐性と高温側のセルのドライアウト耐性の両立を図り、高出力で安定した発電が行える燃料電池スタックを実現することが可能となる。
なお、以下に説明する各実施形態の燃料電池スタックでは、セルを8個積層した構成例を挙げているが、本発明はこれに制限されるものではない。
また、燃料電池スタックを構成するセルの種類も2種類以上であれば本発明の効果が期待できる。
実施形態1では、図1に示すセルが8個積層された燃料電池スタックにおいて、吸水性部材をつぎのように設けた構成例について説明する。
すなわち、本実施形態では、両端の燃料電池セルには大気に露出した面積が最も大きな吸水性部材を、中間のセルにはそれよりも小さい面積の吸水性部材が設けられ、最も内側のセルには吸水性部材を設けない構成とされている。
本実施形態の燃料電池スタックは、図9に示すように、燃料極側から積層方向に対してセルNo1,2,3,4,5,6,7,8の順に図1に示すセルを8個積層して構成されている。
ここで、両端部で比較的セル温度の低くなるセルNo1,8には、図2に示すような溝を形成した酸化剤流路形成部材3の溝部に、吸水性部材2を配置して用いる。
その際、図5に示すように酸化剤流路形成部材3の開口側面よりも吸水性部材2の両端部を外側に引き出すように配置される。
これにより、吸水性部材2の大気への露出面積が増大し、吸水した生成水を効率的に蒸散、排水することが可能になる。
また、セル温度が中庸となるセルNo2,3,6,7には、図2に示す酸化剤流路形成部材3の溝部に、図6に示すように吸水性部材2を両端部が酸化剤流路形成部材3の開口側面と同一平面となるように配置される。
これにより、上記両端部のセルよりも吸水性部材2による蒸散、排水を少なくした構成を採ることができる。
また、比較的セル温度が高温となるセルNo4,5には図3に示すような、溝を形成していない酸化剤流路形成部材を用い、吸水性部材2を設置しないセルを用いる。
これらにより、フラッディング耐性とドライアウト耐性を両立させた燃料電池スタックを得ることができる。
実施形態2では、図1に示すセルが8個積層された燃料電池スタックにおいて、吸水性部材をつぎのように設けた構成例について説明する。
本実施形態では、両端の燃料電池セルにおける吸水性部材に関する構成が実施形態1のものと異っている。
すなわち、本実施形態では、大気に露出した面積が最も大きな吸水性部材を構成するに際して、溝部の開口側面を削り落とした酸化剤流路形成部材の溝部に、吸水性部材が配置される。
その他の中間のセル及び最も内側のセルにおける吸水性部材に関する構成は、実施形態1と同様の構成とされている。
その際、図7に示すように酸化剤流路形成部材3のもともとの開口側面と吸水性部材2の両端部が同一平面になるように配置される。
これにより、溝部の開口側面が削り落とされて後退した部分に配置されている吸水性部材が大気に露出する。
そのため、吸水性部材をセルの外部に引き出すことなく大気への露出面積を増大することができ、より小型のセルを実現することが可能となる。
また、セル温度が中庸となるセルNo2,3,6,7には図2に示す酸化剤流路形成部材3の溝部に図6に示すように吸水性部材2を両端部が酸化剤流路形成部材3の開口側面と同一平面となるように配置される。
また、比較的セル温度が高温となるセルNo4,5には図3に示すような溝を形成していない酸化剤流路形成部材を用い、吸水性部材2を設置しないセルを用いる。
これらにより、フラッディング耐性とドライアウト耐性を両立させた燃料電池スタックを実現することができる。
実施形態3では、図1に示すセルが8個積層された燃料電池スタックにおいて、吸水性部材をつぎのように設けた構成例について説明する。
本実施形態では、最も内側のセルにおける吸水性部材に関する構成が実施形態1のものと異っている。
すなわち、本実施形態では、最も内側のセル吸水性部材を設けるに際して、吸水性部材の両端部が酸化剤流路形成部材の両端部よりも内側になるように配置する構成が採られる。
その他の両端の燃料電池セル及び中間のセルにおける吸水性部材に関する構成は、実施形態1と同様の構成とされている。
これらにより、高温における特性を向上させると共に、フラッディング耐性とドライアウト耐性を両立させた燃料電池スタックを実現することができる。
実施形態4では、図1に示すセルが8個積層された燃料電池スタックにおいて、吸水性部材をつぎのように設けた構成例について説明する。
本実施形態では、比較的高温となる内側のセルと最も高温となる最も内側のセルにおける吸水性部材に関する構成が実施形態1のものと異っている。
すなわち、本実施形態では、比較的高温となる内側のセルは吸水性部材2を設置しない構成とし、最も高温となる最も内側のセルを吸水性部材の両端部が酸化剤流路形成部材の開口側面よりも内側になるように構成する。
その際、図5に示すように酸化剤流路形成部材3の開口側面よりも吸水性部材2の両端部を外側に引き出すように配置される。
これにより、吸水性部材2の大気への露出面積が増大し、吸水した生成水を効率的に蒸散、排水することが可能になる。
また、セル温度が中庸となるセルNo2,7には図2に示す酸化剤流路形成部材3の溝部に図6に示すように吸水性部材2を両端部が酸化剤流路形成部材3の両端部と同一平面となるように配置される。
また、比較的セル温度が高温となるセルNo3,6には図3に示すような溝を形成していない酸化剤流路形成部材を用い、吸水性部材2を設置しないセルを用いる。
また、セル温度が最も高温となるセルNo4,5には、図2に示す酸化剤流路形成部材3の溝部に図8に示すように、吸水性部材2を両端部が酸化剤流路形成部材3の開口側面よりも内側になるように配置される。
吸水性部材を大気へと露出せずに配置することから、蒸散性を抑え、保湿材として用いることが可能となり、高温における特性を向上させることができる。これらにより、高温における特性を向上させると共に、フラッディング耐性とドライアウト耐性を両立させた燃料電池スタックを実現することができる。
実施形態5では、図1に示すセルが8個積層された燃料電池スタックにおいて、吸水性部材をつぎのように設けた構成例について説明する。
本実施形態では、両端部で比較的温度が低くなるセルにおける吸水性部材に関する構成が実施形態1のものと異っている。
その際、図5に示すように酸化剤流路形成部材3の開口側面よりも吸水性部材2の両端部をセルの外側に引き出すように配置する。
これにより、吸水性部材の大気への露出面積を増大することができ、吸水した生成水を効率的に蒸散、排水することが可能になる。
ここで、スタックの端部セルとなるNo1及び8の方がNo2及び7よりも低温になるので、セルNo1及びNo8の吸水性部材2の引き出し面積をセルNo2及び7の引き出し面積よりも大きくする。
また、セル温度が中庸となるセルNo3,6には図2に示す酸化剤流路形成部材3の溝部に図6に示すように吸水性部材2を両端部が酸化剤流路形成部材3の開口側面と同一平面となるように配置する。
また、比較的セル温度が高温となるセルNo4,5には図3に示すような溝を形成していない酸化剤流路形成部材を用い、吸水性部材2を設置しないセルを用いる。
これらにより、フラッディング耐性とドライアウト耐性を両立させた燃料電池スタックを実現することができる。
本実施形態6の燃料電池スタックは図1に示すセルを8個積層することによりスタック化したものである。
燃料極側から積層方向に対してセルNo1,2,3,4,5,6,7,8と番号をつけ、積層方向にスタックを立てて発電させた場合、下層のセルから排出された生成水が水蒸気として上昇するため、上層セルの周囲の湿度が上昇する。
例えば、セルNo1を下にしてスタックを立てて発電させた場合、各セルで発生した生成水は水蒸気となり重力に対して上方に上昇する。
その結果、重力方向最上部にあたるセルNo8のセルの周囲は高湿度雰囲気となる。
高湿度雰囲気では吸水繊維の蒸散能力が低下するため、上層セルの排水能力が低下する。そこで上層セルの排水能力を向上させるために高湿度雰囲気でも吸水繊維の蒸散能力を向上させたのが本実施形態である。
具体的には、重力方向上方のセルに配置された吸水繊維のセルの外部に引き出した部分を外気温よりも高温となっているスタック構成部材に接触させる。
スタックは発電時高温となるため、集電板やエンドプレートも40℃以上の高温となる。
吸水繊維に高温となった部材を接触させて熱を与えることにより、高湿度雰囲気でも蒸散、排水を促すことができる。
図14の略断面図は図9に示した実施形態1の燃料電池スタック最上部セルのセルの外部に引き出した吸水繊維を外気温よりも高温となるスタック部材である、集電体及びエンドプレートに接触させている。
最上部セルの構成が図14のような構成であればそれ以下のセル構成が実施形態2〜5のような構成であっても構わない。
[実施例1]
まず、本実施例における膜電極接合体の作製について説明する。
電解質膜への転写層であるPTFE(ポリテトラフルオロエチレン)シート(日東電工製ニトフロン)上に反応性スパッタ法により樹枝状構造を有する白金酸化物触媒を2000nmの厚みに形成した。
このときのPt担持量をXRFにより測定したところ、0.68mg/cm2であった。反応性スパッタは、全圧4Pa、酸素流量比(Q02/(QAr+QO2)70%、基板温度300℃、投入パワー4.9W/cm2なる条件にて行った。
引き続き、この樹枝状構造をとる白金酸化物触媒に2%H2/He雰囲気(1atm)にて120℃30分間の還元処理を行い、PTFEシート上に樹枝状構造の白金触媒層を得た。
さらに、PTFEとNafion(登録商標)の混合懸濁溶液を前記PTFEシートに含浸させることによって、触媒表面に有効に電解質チャネルを形成するとともに適切な撥水処理を行い、酸化剤極側の触媒層を得た。
このときのPt担持量をXRFにより測定したところ、0.17mg/cm2であった。反応性スパッタは、全圧4Pa、酸素流量比(Q02/(QAr+QO2)70%、基板温度300℃、投入パワー4.9W/cm2なる条件にて行った。
引き続き、この樹枝状構造をとる白金酸化物触媒に2%H2/He雰囲気(1atm)にて120℃30分間の還元処理を行い、PTFEシート上に樹枝状構造の白金触媒層を得た。
さらに、Nafion(登録商標)の懸濁溶液を前記PTFEシートに含浸させることによって、触媒表面に有効に電解質チャネルを形成し、燃料極側の触媒層を得た。
その後、PTFEシートを剥離することにより、一対の触媒層を高分子電解質膜に転写して、電解質膜と一対の触媒層を接合した膜電極接合体7を得た。
本実施例の燃料電池スタックの構成例では、実施形態1の燃料電池スタックにおいて、代表的な材料と数値を用いて作製した場合について説明する。
この構成例では、図1に示すセルを8層積層さて構成されており、このとき燃料極側のセルからNo1,2,3,4,5,6,7,8セルと呼ぶこととする。
ここで、燃料電池の幅は約10mm、長さは約30mmである。
セパレーター1は、厚み約0.5mmのステンレス表面に金メッキ処理を施したものを使用した。
セパレーター1には、燃料極に対応する部分を深さ約0.2mmに掘り下げて燃料極室10を形成した。前記燃料極室10には燃料極側ガス拡散層9としてカーボンクロスを配置した。
カーボンクロスにはE−TEK社のLT2500Wを使用し、締結前の厚みを約0.4mmとし、締結時に約0.3mmに圧縮した。
これにより、締結時に燃料極室10に収まりつつ、膜電極接合体7とセパレーター1との間で接触抵抗を下げ集電性を保つことができる。
セパレーター1の外周縁にはシール部材8を配置し、燃料極室10からの水素の漏れを防ぐため、締結時に膜電極接合体7とセパレーター1の間で密閉空間を形成した。
酸化剤極側には、酸化剤極側ガス拡散層5として厚み約0.3mmのカーボンクロス(E−TEK社、LT1200W)と、酸化剤流路形成部材3として発泡金属を設置した。
ただし、発電時最も高温となるセルNo4及びNo5には保水性に優れる厚み約0.4mmのカーボンクロス(E−TEK社、LT2500W)を用いた。
発泡金属はニッケル−クロムを主成分とする剛性の高い材料であり、呼び孔径が約900μm、気孔率が約90%のものを使用した。また、厚みを約1.5mmとした。
このとき、セル温度が相対的に低温となるスタック端部のセル、No1及びNo8に関しては図5に示すように長さ14mmにカットしたものを両端2mmづつセルの外部へ引き出すように4本配置した。
また、温度が中庸となるセルNo2,3,6,7には図6に示すように長さ10mmにカットしたものを両端部がセルの端部と同一平面になるように引き出さないで4本配置させた。
スタック構成で示した3種のセルNo1,2,4について個々のセルの評価を行った。
各セル内にヒーターを導入し、40℃〜65℃に恒温し、気温25℃、相対湿度50%の無風雰囲気においてブロワーによるフローを用いない自然吸気により、電流密度400mA/cm2の定電流測定を行った。
また、3種のセルをスタック構成で示した配置で積層することにより燃料電池スタックを作製し、気温25℃、相対湿度50%の無風雰囲気においてブロワーによるフローを用いない自然吸気により、電流密度400mA/cm2の定電流測定を行った。
本発明の燃料電池スタックの実施例1の比較例として、実施例1の燃料電池で用いられているセル構成において、アンビック社製液体拡散不織布Pタイプを設置しないセルについて、同様の膜電極接合体を用いて、上記評価方法と同様の評価を行った。
ここで、酸化剤極側のガス拡散層は実施例1とは異なるカーボンクロス(E−TEK社、LT1200W)を用いた。
これにより、アンビック社製液体拡散不織布Pタイプの有無及び酸化剤極側拡散層の種類による特性差の比較を行った。
また、このセル電圧は、400mA/cm2の定電流運転4.5時間経過後のセル電圧である。
図15に示されるように、セルNo1が低温での電圧が高く、逆に高温で低くなった。
これに対し、比較例のセルは低温での電圧が低く、高温での電圧が高い。この特性差のうち、低温側の特性差は生成水の滞留によるフラッディングが発生したことに起因すると考えられる。
そこで、各セル内部の滞留水の重量を測定したところ、セルNo1の40℃における4.5時間後の生成水の滞留量が108mg、セルNo2の40℃における4.5時間後の生成水の滞留量が138mgであった。
これに対し、比較例のセルにおいては生成水の滞留量が180mgであった。
これは、アンビック社製液体拡散不織布Pタイプのセル外へと露出している面積が大きいほど生成水の蒸散性が高く、生成水排水性が向上し、フラッディングを抑制できているためである。
また、逆に生成水が蒸散しやすく、ドライアウトしやすい高温側では、アンビック社製液体拡散不織布Pタイプのセル外へと露出している面積が小さい。あるいは、アンビック社製液体拡散不織布Pタイプを配置していないセルの方が生成水の保持能力が高いため良好な特性を示している。
一般に電解質膜の抵抗は、加湿が充分であれば温度が高いほど低い値を示す。そのため、どのセル構成においても、比較的低温側では、温度上昇とともに膜抵抗が低下している。しかしながら、ある温度を境に膜抵抗が上昇に転じる。これは、高温になり、相対湿度が低下したために膜がドライになっていることを意味する。
この膜抵抗が上昇に転じるポイントがアンビック社製液体拡散不織布Pタイプのセル外へと露出している面積が大きいほど低い温度にシフトしている。
つまり、セル温度が高くなると、排水性が高すぎるために、保水性に不利に働き、特性が低下していることを意味する。
なお、図8に示すアンビック社製液体拡散不織布Pタイプの両端部が発泡金属端部よりも内側になるように配置したセルは、アンビック社製液体拡散不織布Pタイプの長さを5mmとし、両端部を発泡金属端部よりも2.5mmづつ内側に配置している。
そして、酸化剤極側ガス拡散層には、厚み約0.3mmのカーボンクロス(E−TEK社、LT1200W)を用いた。
図17に示されるように、実施例1のセルNo4は比較例のセルに比べて高温における特性が向上していた。これはガス拡散層の保水性が高いためである。
また、図8に示すアンビック社製液体拡散不織布Pタイプの両端部が発泡金属端部よりも内側になるように配置したセルも同様に高温側の特性が向上していた。実施例1においては、厚み約0.4mmのカーボンクロス(E−TEK社、LT2500W)を用いたセルの方がより高い特性を示したため、この構成のセルをスタック中、中央部となるセルNo4,5に用いた。
しかし、このような構成だけでなく、厚み約0.4mmのカーボンクロス(E−TEK社、LT2500W)を用いかつ、アンビック社製液体拡散不織布Pタイプの両端部が発泡金属端部よりも内側になるように配置してもよい。
これにより、温度分布を有する燃料電池スタックにおいても各セルが高い特性を示すことが可能となる。
これらの結果を用いて、実施例1で構成した燃料電池スタックを作製し、スイープレート0.1mA/s・cm2のガルバノダイナミック測定及び、400mA/cm2で定電流測定により特性を評価した。また、スタックのスペーサー部分にウォータージャケットを装着し、40℃の冷却水を流し冷却しながら測定を行った。
図18に示す通り、縦置きの方が特に高電流密度領域で特性が高いことがわかる。
これは自然吸気で空気を取り入れる場合特有の現象であり、積層方向縦置きの方が空気の対流がよく、特に高電流密度領域での特性が向上する。
この理由から、スタックは縦置きにして評価するのが好ましい。縦置きにする場合、セルNo1つまりスタックの燃料極を下にして置く方法と、逆にセルNo8つまりスタックの酸化剤極を下にして置く方法がある。
図19では各セルの電圧におおきなばらつきが生じたのに対し、図20では各セルがほぼ同様の特性を示した。
図19に示したセルNo1を下にして測定した場合と図20に示したセルNo8を下にして測定した場合を比較すると、図19では特に最上部セルのセルNo8の特性が大きく低下している。
セルNo8を最上部とした場合、電解質膜抵抗の増大を伴わずに電圧が低下していることからフラッディングによる電圧低下であると考えられる。これに対して、セルNo8を最下部セルとした場合はフラッディングによる電圧低下が生じていない、あるいは少ないことがわかる。
両者の差はスタックの配置方向の違いだけなので、これにより差異が生じたものと考えられる。つまり、セルNo8を最上部に配置した図19では、セルNo7以下、下部セルで生成、排出された水蒸気が上昇し、セルNo8の外周の湿度が上昇したものと考えられる。
吸水繊維の蒸散、排水能力は高湿度雰囲気下では低下する。そのため、セルNo8が最上部セルとなっている図19の置き方ではセルNo8の排水性が低下し、フラッディングが発生したものと考えられる。
これに対して、図20の配置方法では、セルNo8が最下層セルになるため、外周の湿度が上昇しないため、フラッディングが発生しないものと考えられる。
つまり、最もフラッディングを起こしやすい最上部に配置した場合のセルNo1及び8の挙動を比較するものである。
その結果、セルNo8を最上部セルとすることによりフラッディングにより大きく特性が低下しているが、セルNo1はセルNo8ほどの大きな電圧低下は観測されなかった。
その要因としては駆動時の各セルの温度が起因していると考えられる。
セルNo8の燃料極がセルNO7の酸化剤極であるように、各セルの集電板は燃料極集電板と酸化剤極集電板を兼ねている。
発電により水が生成するのは酸化剤極側であり、フラッディング及びドライアウトが発生するのも酸化剤極側の温度が支配的要因となる。
そこで、温度を測定するときは例えばセルNo8の燃料極兼、セルNo7の酸化剤極である集電板は、セルNo7の酸化剤極集電板として扱うこととする。
また、セルNo1の燃料極だけはどのセルの酸化剤極にもなっていないので、セルNo1の燃料極として扱う。中央セルほど高温になり、端部セルほど低温となる。
また、その温度分布は中央セルをはさんでほぼ対称となった。
これは、中央セルは熱が篭もってしまって高温になるが、端部セルは放熱しやすいので、低温になるからである。ここで、両端セルであるセルNo1とセルNo8の酸化剤極温度を比較するとセルNo1の方が高いことがわかる。
これはセルNo8の酸化剤極はスタックの端部であり、放熱が促進されるのに対し、セルNo1の酸化剤極はセルNo1の燃料極を挟んで内側に存在しており、放熱が抑制されるためである。
そのため、同じ端部セルであってもセルNo1の方が酸化剤極温度が高くなり、フラッディングしにくい状態にある。
そのため、セルNo1が最上部になる図20の配置方法であってもフラッディングによる大きな特性低下は確認されなかった。
また、各セルの温度分布は中央セルであるセル4で最高となり、端部セルのセル8で最低となり、温度分布は49.4℃〜74.8℃、温度差は25℃であった。
このような温度分布があったとしても、図20のようにセルNo1を最上部セルに置く配置方法で駆動することにより、各セルの駆動90分後の電圧分布は0.632V〜0.66Vに収めることができ、安定駆動が可能となる燃料電池スタックの提供が可能となった。
本実施例は実施例1で示したスタックの最上部セル、セルNo8の吸水繊維のセルの外部に引き出した部分を集電板及びエンドプレートに接触させた例である。
実施例1で示した通り、セルNo8が最上部になるように配置して駆動させた場合はセルNo8の周囲の湿度が上昇し、吸水繊維の蒸散、排水性が低下してフラッディングにより大きく電圧が低下していた。
本実施例はセルNo8のセルの外部に引き出した吸水繊維に集電板、エンドプレートの熱を与えることで高湿度雰囲気下においても蒸散、排水を促進し、フラッディングを抑制するものである。
スタックの構成部材、寸法などは実施例1と全く同様で、セルNo8の吸水繊維の配置方法のみが実施形態6に示す図14のように引き出した部分を集電体及びエンドプレートに接触させた。
スタックの配置方向は、セルNo8を最上部となる配置方向とし、冷却温度は35℃とした。
最もフラッディングしやすい最上部セルであるセルNo8を比較したところ、実施例1はフラッディングにより大きく電圧が低下し、最大電圧に比べて駆動開始90分後の電圧は0.341V低下していた。
これに対して、実施例2は電圧低下が0.183Vに低減されていた。
これは吸水繊維にスタックの熱を加えることにより、高湿度雰囲気下においても蒸散性、排水性が向上し、フラッディングが抑制されたためである。
これにより、スタック全体の電圧低下も実施例1では0.873Vであったのに対し、実施例2では0.723Vに低減された。
2:吸水性部材
3:酸化剤流路形成部材
4:構造保持部材
5:酸化剤極側ガス拡散層
6:支持部材
7:膜電極接合体
8:シール部材
9:燃料極側ガス拡散層
10:燃料極室
11:エンドプレート
Claims (9)
- 固体高分子電解質膜の両側に燃料極と酸化剤極が配置された膜電極接合体と、 前記酸化剤極側に配置され、酸化剤を供給する開口部を備えた酸化剤流路形成部材と、
前記酸化剤流路形成部材の前記酸化剤極に接する面と対向する面に接して配置されたセパレーターと、
を有する燃料電池セルを複数積層して構成された燃料電池スタックであって、 前記燃料電池スタックを構成する複数の燃料電池セルにおける少なくとも一部の燃料電池セルが、前記酸化剤流路形成部材と前記セパレーターとが接する部分に、大気に露出した面を備えた吸水性部材を有し、
前記積層された燃料電池セルにおける相対的に低温となる燃料電池セルの前記吸水性部材の大気に露出した面の面積が、相対的に高温となる燃料電池セルよりも大きい面積に構成されていることを特徴とする燃料電池スタック。 - 前記燃料電池スタックを構成する両端の燃料電池セルが、該燃料電池スタックを構成する内側の燃料電池セルよりも大きい、前記吸水性部材における大気に露出した面の面積を有することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池スタック。
- 前記両端と内側の燃料電池セルにおける前記大気に露出した面の面積の大きさの違いは、
前記吸水性部材の両端部が、前記酸化剤流路形成部材における前記開口部よりも外側に突出した部分の面積の違いであることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の燃料電池スタック。 - 前記両端と内側の燃料電池セルにおける前記大気に露出した面の面積の大きさの違いは、
前記吸水性部材の両端部が、前記セパレーターと接する部分での前記酸化剤流路形成部材から前記大気に露出した部分の面積の違いであることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の燃料電池スタック。 - 前記燃料電池スタックを構成する最も内側の燃料電池セルは、
前記吸水性部材が前記酸化剤流路形成部材における前記開口部側の両端部よりも内側に設けられた燃料電池セルによって構成されていることを特徴とする請求項1から4のいずれか1項に記載の燃料電池スタック。 - 前記燃料電池スタックを構成する最も内側の燃料電池セルは、前記吸水性部材が設けられていない燃料電池セルによって構成されていることを特徴とする請求項1から4のいずれか1項に記載の燃料電池スタック。
- 前記酸化剤流路形成部材が、発泡金属で構成されていることを特徴とする請求項1から6のいずれか1項に記載の燃料電池スタック。
- 前記吸水性部材は、25℃ 50%雰囲気における該吸水性部材に吸水された水のうち、1時間に蒸散される水の比率である乾燥率が80%以上であり、
端部を水に漬けた際の10秒間における水の吸い上げ高さが40mm以上の繊維で構成されていることを特徴とする請求項1から7のいずれか1項に記載の燃料電池スタック。 - 前記燃料電池スタックにおいて、重力方向最上部のセルに配置された前記吸水性部材がセルの外部に露出され、外気よりも高温になったスタック構成部材と接触していることを特徴とする請求項1〜5に記載の燃料電池スタック。
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