JP5153135B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
であり、IVa族元素とVa族元素とが添加され、前記IVa属元素はZrであり、前記Va属元素はNbであり、前記Zrの添加量は前記リチウム遷移金属複合酸化物に対して0.05〜3モル%であり、前記Nbの添加量は前記リチウム遷移金属複合酸化物に対して0.05〜3モル%であることを特徴とする。
この場合、IVa属元素はZrであり、Va属元素はNbであるのが望ましく、その添加量はLi1+x(NiyCozMn1-y-z)1-xO2で表されるリチウム遷移金属複合酸化物に対して、Zrは0.05モル%〜3モル%で、Nbは0.05モル%〜3モル%であるのが望ましい。これは、ZrやNbの添加量が0.05モル%未満では充分な出力・回生特性が得られず、3モル%を超えると正極活物質の質量当たりの容量が低下し、同容量の電池を設計したときに正極板の厚さが増加して出力特性が低下するためである。
1.正極活物質
(1)Li1.02(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.98O2で表される正極活物質
Li2CO3と(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4とを、Liと(Ni0.4Co0.3Mn0.3)とのモル比が1.02:0.98(Li:(Ni0.4Co0.3Mn0.3)=1.02:0.98)となるように混合した。ついで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、平均粒子径が12.1μmのLi1.02(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.98O2で表されるリチウム遷移金属酸化物を得た。これを正極活物質αとした。
Li2CO3と(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4とZrO2を、Liと(Ni0.4Co0.3Mn0.3)とZrとのモル比が1.02:0.98:0.02(Li:(Ni0.4Co0.3Mn0.3):Zr=1.02:0.98:0.02)となるように混合した。ついで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、平均粒子径が12.7μmのLi1.02(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.98O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にZrが添加されたものを得た。これを正極活物質βとした。
Li2CO3と(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4とNb2O3を、Liと(Ni0.4Co0.3Mn0.3)とNbとのモル比が1.02:0.98:0.02(Li:(Ni0.4Co0.3Mn0.3):Nb=1.02:0.98:0.02)となるように混合した。ついで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、平均粒子径が12.7μmのLi1.02(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.98O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にNbが添加されたものを得た。これを正極活物質γとした。
Li2CO3と(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4とZrO2とNb2O3を、Liと(Ni0.4Co0.3Mn0.3)とZrとNbとのモル比が1.02:0.98:0.01:0.01(Li:(Ni0.4Co0.3Mn0.3):Zr:Nb=1.02:0.98:0.01:0.01)となるように混合した。ついで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、平均粒子径が12.2μmのLi1.02(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.98O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にZrとNbとが添加されたものを得た。これを正極活物質δとした。
Li2CO3と(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4とZrO2を、Liと(Ni0.4Co0.3Mn0.3)とZrとのモル比が1.07:0.93:0.01(Li:(Ni0.4Co0.3Mn0.3):Zr=1.07:0.93:0.01)となるように混合した。ついで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、平均粒子径が12.1μmのLi1.07(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.93O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にZrが添加されたものを得た。これを正極活物質εとした。
Li2CO3と(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4とNb2O3を、Liと(Ni0.4Co0.3Mn0.3)とNbとのモル比が1.07:0.93:0.01(Li:(Ni0.4Co0.3Mn0.3):Nb=1.07:0.93:0.01)となるように混合した。ついで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、平均粒子径が11.8μmのLi1.07(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.93O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にNbが添加されたものを得た。これを正極活物質ζとした。
Li2CO3と(Ni0.4Co0.3Mn0.3)3O4とZrO2とNb2O3を、Liと(Ni0.4Co0.3Mn0.3)とZrとNbとのモル比が1.07:0.93:0.005:0.005(Li:(Ni0.4Co0.3Mn0.3):Zr:Nb=1.07:0.93:0.005:0.005)となるように混合した。ついで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、平均粒子径が12.0μmのLi1.07(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.93O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にZrとNbとが添加されたものを得た。これを正極活物質ηとした。
以上のようにして得た正極活物質α〜ηと、導電剤としての炭素粉末と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、質量比で90:5:5となるように、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)に添加して混練し、正極スラリーを作製した。作製した正極スラリーを正極芯体11aとしてのアルミニウム箔の上に塗布した後、乾燥させて正極活物質層11bを形成した。その後、圧延ロールを用いて所定の充填密度になるまで圧延し、所定寸法に切断した後、正極集電タブ11cを取り付けて正極板11(a,b,c,d,e,f,g)をそれぞれ作製した。ここで、正極活物質αを用いて作製した正極板11を正極板aとした。同様に、正極活物質βを用いたものを正極板bとし、正極活物質γを用いたものを正極板cとし、正極活物質δを用いたものを正極板dとした。また、正極活物質εを用いたものを正極板eとし、正極活物質ζを用いたものを正極板fとし、正極活物質ηを用いたものを正極板gとした。
負極活物質としてリチウム(Li)金属を用い、このLi金属板に負極集電タブ12cを取り付けて負極板12を作製した。
(1)実施例1
ついで、上述のように作製した各正極板11(a〜g)と、上述のようにして作製した負極板12とをそれぞれ用い、これらの間にポリプロピレン製微多孔膜からなるセパレータ13を介在させて積層した後、渦巻状にそれぞれ巻回して渦巻状電極群とした。ついで、これらの渦巻状電極群を上部外周に絞り加工を施して絞り部14aを形成した円筒状の金属製外装缶14に挿入した。その後、負極板12から延出する負極集電タブ12cを金属製外装缶14の内底面に溶接した。一方、正極板11から延出する正極集電タブ11cを、封口体15の正極蓋15bの底面に溶接し、封口体15の外周部にリング状の絶縁ガスケット16を配置した。なお、正極蓋15bの上部にはキャップ状の正極端子15aが配設されていて、このキャップ状の正極端子15a内には正極蓋15bの中心部に形成された排気孔15cを封止する弁板15dとこれを押圧するスプリング15eからなる弁体が配設されている。
ついで、上述のように作製した非水電解質二次電池A〜Gを用いて、以下のようにしてIV抵抗を測定した。この場合、1It(Itは定格容量(mA)/1h(時間)で表される数値)でSOC(State Of Charge :充電深度)の50%まで充電した後、SOCの50%を中心として1/3It、1It、3It、及び5Itで10秒間充電と10秒間放電とをそれぞれ行い、それぞれの場合(充電側および放電側)における10秒後の電池電圧を電流値に対してプロットし、その傾きをIV抵抗(充電時IV抵抗および放電時IV抵抗)として求めると、下記の表1に示すような結果が得られた。なお、定格容量(mA)は、1/3Itと1/9Itの2段階の電流値で正極電位がリチウム基準で4.3Vになるまで充電した後、リチウム基準で2.5Vになるまで1/3Itの電流値で放電したときの容量を表す。
平均粒子径が12.4μmのLi1.07(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.93O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にZrが添加(リチウム遷移金属酸化物に対する添加量は0.5モル%のもの)された正極活物質θを用意した。また、平均粒子径が12.5μmのLi1.07(Ni0.4Co0.3Mn0.3)0.93O2で表されるリチウム遷移金属酸化物にNbが添加(リチウム遷移金属酸化物に対する添加量は0.5モル%のもの)された正極活物質ιを用意した。
さらにまた、上述した実施の形態においては、リチウムの吸蔵・放出可能な負極活物質として、Li金属を用いる例について説明したが、Li金属以外としては、天然黒鉛、人造黒鉛、コークス、炭素繊維等の炭素材料、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−鉛合金、リチウム−錫合金等のリチウム合金、酸化錫、酸化チタン等の金属酸化物を用いてもよい。
Claims (2)
- リチウムの吸蔵・放出が可能な正極活物質を含む正極と、リチウムの吸蔵・放出が可能な負極活物質を含む負極と、リチウムイオン伝導性を有する非水電解質とを備えた非水電解質二次電池であって、
前記正極活物質はLi1+x(NiyCozMn1−y−z)1−xO2(ただし、0≦x≦0.15、0.1≦y≦0.6、0≦z≦0.5)で表される層状構造を有するリチウム遷移金属複合酸化物であり、IVa族元素とVa族元素とが添加され、
前記IVa属元素はZrであり、前記Va属元素はNbであり、
前記Zrの添加量は前記リチウム遷移金属複合酸化物に対して0.05〜3モル%であり、前記Nbの添加量は前記リチウム遷移金属複合酸化物に対して0.05〜3モル%である
ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記非水電解質にリチウム−ビス(オキサラト)ボレート(Li(B(C 2 O 4 ) 2 ))を含むことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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