JP5149026B2 - 水素分離装置 - Google Patents
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Description
ところが、改質器で得られる改質ガスには、主成分である水素のほか、CO、CO2等の副生成分や余剰H2O及び未反応CH4が含まれているので、改質ガスを、例えば燃料電池にそのまま用いたのでは電池性能を阻害してしまう。
ところが、この種のメンブレンリアクタは、収納容器である反応管(外管)内に、表面に水素透過膜を備えた水素分離管を配置した多重管構成であるので、使用の際などに問題が発生することがあった。つまり、メンブレンリアクタは、外管と水素分離管との間隙に粒状等の改質触媒が充填され、この間隙に原料ガスが供給されて改質され、充填された触媒が水素分離管に繰り返し接触するため、例えば水素透過膜が破損する等の問題があった。
つまり、図2に例示する様に、第1シール部材では、シートは軸方向に積層されているので、押圧部材によって押圧された場合でも軸方向に沿って剥離せず、よって、原料ガスが第1シール部材内を通過して漏出することを防止できる。また、第2シール部材では、シートは径方向に積層されているので、押圧部材によって押圧された場合には径方向に膨張して周囲を押圧する。よって、第2シール部材の外周面や内周面に沿った原料ガスの漏出を防止できる。
本発明は、水素分離筒を例示したものである。この水素分離筒では、例えば開放端側から水素分離筒の内部に原料ガスが供給され、水素分離筒の外周側から水素が排出される。
本発明は、水素分離筒を例示したものである。この水素分離筒では、例えば一方の開放端側から他方の開放端に抜けるように水素分離筒の内部に原料ガスが供給され、水素分離筒の外周側から水素が排出される。
本発明では、水素分離筒の開放端側に取付部材(従って取付部材の中空部の内周面側にシール部材)が配置されるので、水素分離筒の開放端側における原料ガスのリークを防止することができる。
(6)請求項6の発明は、原料ガスから水素を選択して分離する水素分離筒と、前記水素分離筒の軸方向の基端部が収容される中空部を有する取付部材と、前記水素分離筒の軸方向の基端部の外周面と前記中空部の内周面との間に配置され、該外周面と内周面との間を気密する膨張黒鉛製の筒状のシール部材と、前記シール部材を前記軸方向に沿って前記取付部材側に押圧する筒状の押圧部材と、前記水素分離筒の径方向に伸びて前記押圧部材を前記基端部側に押圧する環状の押圧板と、該押圧板の外周端から前記軸方向に沿って伸びるとともに内周面にねじ部を有する筒状部と、を有する固定金具と、を備えた水素分離装置であって、前記取付部材は、外周にねじ部を有する先端側筒状部を有し、前記シール部材は、膨張黒鉛製のシートが前記水素分離筒の軸方向に積層された筒状の第1シール部材からなり、前記固定金具のねじ部と前記取付部材のねじ部を螺合させて締め付けることにより、前記固定金具の押圧板によって前記押圧部材を介して前記シール部材を基端部側に押圧する構成を有することを特徴とする。
本発明では、シール部材は、膨張黒鉛製のシートが水素分離筒の軸方向に積層された積層構造、即ち、径方向(軸方向と直交する方向)に広がりを有する各シートが軸方向に何層も重ね合わされた構造を有する第1シール部材からなるので、シール部材が軸方向に押圧された場合でも、従来のような各シートの径方向への剥離が生じない。
・前記原料ガスとしては、都市ガス等の炭化水素ガスと水蒸気の混合ガス等が挙げられる。
バリア層の構成材料としては、例えばジルコニア、安定化ジルコニア、部分安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシア、もしくはそれらの材料の混合物もしくは化合物を用いることができる。
密度(嵩密度)が0.6〜1.9g/cm3、圧縮率(JIS−R3453に準拠)が10〜90%、復元率(JIS−R3453に準拠)が3〜70%、酸化開始温度(空気中での加熱によって重量が1%減少したときの温度)が400℃以上。
[第1実施形態]
ここでは、燃料電池に燃料ガス(水素ガス)を供給する水素分離装置について説明する。
図1に示す様に、本実施形態の水素分離装置(水素分離モジュール)1は、一端が閉塞された試験管状の水素分離筒3と、水素分離筒3の開放端側が挿入された筒状の取付金具5と、水素分離筒3の外周面と取付金具5の内周面との間に配置された円筒形のシール部材7と、水素分離筒3に外嵌されてシール部材7の先端側(同図左側)を押圧する円筒形の押圧金具9と、押圧金具9に外嵌されて取付金具5に螺合する筒状の固定金具11とを備えている。
バリア層19は、多孔質支持管15の金属成分(例えばNi)と水素透過膜21の成分(例えばPd)とが互いに交じり合う(拡散する)ことにより、水素透過膜21の水素透過性能が劣化することを防止するための多孔質層(相互拡散防止層)である。
上述した水素分離装置1は、図3に示す様に、例えばSUS405等のステンレス製の筒状の収納容器(反応管)51内に、複数本(例えば3本)収容されて固定されている。
c)次に、本実施形態の水素分離装置1の製造方法について説明する。
<水素分離筒3の製造方法>
例えば酸化ニッケル60質量部と、イットリア8モル%を固溶させたジルコニア40質量部(8YSZ)とを混合する。更に造孔剤として黒鉛粉(又はコンスターチ)を混合して混合材を作製する。
次に、有底円筒管を乾燥した後に、脱脂処理を行い、1400℃で1時間焼成して、NiO−YSZで形成された多孔質支持管15を作製する。
次に、このスラリーを、ディップコート法(又はスプレー吹き付け法、印刷法等)により、多孔質支持管15の表面上に塗布してコート層を形成する。
このバリア層19により被覆された多孔質支持管15を、エタノールで30分間超音波洗浄し、120℃で乾燥させる。
次に、水素雰囲気下にて、600℃で3時間還元処理を施し、これにより、水素分離筒3を完成する。
<シール部材7の製造方法>
第1シール部材43を製造する場合には、例えば膨張黒鉛製のシートを環状に切断し、その環状のシートを各貫通孔を合わせるようにして積層する。
その後、この膨張黒鉛を、例えば0.6〜1.9g/cm3の密度範囲となるように、プレス成形により負荷・圧縮する。
次に、この積層体を、濃硫酸、硝酸などの酸化剤により酸化処理することによって、膨張黒鉛を同様に膨張させる。
<水素分離装置1の組付方法>
取付金具5の中空部31に、第2のシール材45、第1のシール材43、押圧金具9の順で内嵌する。
次に、水素分離筒3の先端側より固定金具11を外嵌し、固定金具11のねじ部37と取付金具5のねじ部23を螺合し、固定金具11により押圧金具9を基端側に締め付けて、水素分離装置1を完成する。
[第2実施形態]
次に、第2実施形態の水素分離装置について説明するが、前記第1実施形態と同様な内容の説明は省略する。
本実施形態においても、前記第1実施形態と同様に、原料ガスの漏出を防止する効果を奏する。
[第3実施形態]
次に、第3実施形態の水素分離装置について説明するが、前記第1実施形態と同様な内容の説明は省略する。
従って、各シール部材87、95のうち、各第1シール部材101、103は各第2シール部材105、107よりも水素分離管83の中央側に配置されている。なお、水素分離筒83内には、内挿管109が配置されている。
[第4実施形態]
次に、第4実施形態の水素分離装置について説明するが、前記第3実施形態と同様な内容の説明は省略する。
<試料の作製方法>
実験に使用する試料(実施例1、2)として、前記第1実施形態と同様な、第1シール部材及び第2シール部材からなる2層タイプのシール部材、即ち、膨張黒鉛製のシートの積層方向が異なる1組のシール部材を備えた水素分離装置を作製した。
同様に、実施例3、4として、前記第2実施形態と同様な、シートが軸方向に積層された1層タイプのシール部材を備えた水素分離装置を作製した。
また、比較例1、2として、従来の渦巻きタイプのシール部材、即ち、膨張黒鉛のシートを軸中心に平行にして巻き付けた筒状体のシール部材を備えた水素分離装置を作製した。なお、このシール部材の寸法は、前記実施例3、4と同様である。
<実験方法>
そして、上述した各試料に対し、その取付金具に配管を接続し、水素分離装置を水槽に沈め、配管を介して水素分離筒内にHeガスを供給した。
3、63、83、123…水素分離筒
5、65、85、93、125、133…取付金具
7、71、87、95、127、135…シール部材
9、67、89、97、129、137…押圧金具
11、69、91、99、131、139…固定金具
43、101、103…第1シール部材
45、105、107…第2シール部材
51、113、115、141…反応管(収納容器)
Claims (6)
- 原料ガスから水素を選択して分離する水素分離筒と、
前記水素分離筒の軸方向の基端部が収容される中空部を有する取付部材と、
前記水素分離筒の軸方向の基端部の外周面と前記中空部の内周面との間に配置され、該外周面と内周面との間を気密する膨張黒鉛製の筒状のシール部材と、
前記シール部材を前記軸方向に沿って前記取付部材側に押圧する筒状の押圧部材と、
前記水素分離筒の径方向に伸びて前記押圧部材を前記基端部側に押圧する環状の押圧板と、該押圧板の外周端から前記軸方向に沿って伸びるとともに内周面にねじ部を有する筒状部と、を有する固定金具と、
を備えた水素分離装置であって、
前記取付部材は、外周にねじ部を有する先端側筒状部を有し、
前記シール部材は、前記押圧部材側に、膨張黒鉛製のシートが前記水素分離筒の軸方向に積層された筒状の第1シール部材を有するとともに、前記第1シール部材より基端部側に、第2シール部材を有し、
前記固定金具のねじ部と前記取付部材のねじ部を螺合させて締め付けることにより、前記固定金具の押圧板によって前記押圧部材を介して前記シール部材を基端部側に押圧する構成を有することを特徴とする水素分離装置。 - 前記シール部材は、前記第1シール部材と、膨張黒鉛製のシートが前記水素分離筒の径方向に積層された筒状の前記第2シール部材とを、前記軸方向に沿って配列した複合部材であることを特徴とする請求項1に記載の水素分離装置。
- 前記水素分離筒は、前記軸方向の一端側が開放され、他端側が閉塞された形状であることを特徴とする請求項1又は2に記載の水素分離装置。
- 前記水素分離筒は、前記軸方向の両端側が開放された形状であることを特徴とする請求項1又は2に記載の水素分離装置。
- 前記水素分離筒の開放端側に、前記取付部材が配置されたことを特徴とする請求項3又は4に記載の水素分離装置。
- 原料ガスから水素を選択して分離する水素分離筒と、
前記水素分離筒の軸方向の基端部が収容される中空部を有する取付部材と、
前記水素分離筒の軸方向の基端部の外周面と前記中空部の内周面との間に配置され、該外周面と内周面との間を気密する膨張黒鉛製の筒状のシール部材と、
前記シール部材を前記軸方向に沿って前記取付部材側に押圧する筒状の押圧部材と、
前記水素分離筒の径方向に伸びて前記押圧部材を前記基端部側に押圧する環状の押圧板と、該押圧板の外周端から前記軸方向に沿って伸びるとともに内周面にねじ部を有する筒状部と、を有する固定金具と、
を備えた水素分離装置であって、
前記取付部材は、外周にねじ部を有する先端側筒状部を有し、
前記シール部材は、膨張黒鉛製のシートが前記水素分離筒の軸方向に積層された筒状の第1シール部材からなり、
前記固定金具のねじ部と前記取付部材のねじ部を螺合させて締め付けることにより、前記固定金具の押圧板によって前記押圧部材を介して前記シール部材を基端部側に押圧する構成を有することを特徴とする水素分離装置。
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