JP5080719B2 - キャリア箔付金属箔及びそのキャリア箔付金属箔の製造方法並びにそのキャリア箔付金属箔を用いた非水電解液二次電池の集電体 - Google Patents
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Description
集電体である銅箔表面へ、400℃程度の熱処理により活物質を担持すると、通常の電解銅箔及び圧延銅箔は再結晶化が起こり、軟化現象が発生する。その結果、銅箔の引張り強さが低下し、伸び率が高くなるのである。一方、二次電池の負極材を構成する活物質は、充放電を行う場合には膨張及び収縮するのが常であり、集電体層を構成する銅箔にその膨張及び収縮による応力が負荷されることになる。
現在の電子機器及び電気機器等は、軽薄短小化の流れを受け、電子及び電気機器に持ち運び可能というハンディ特性が強く要求される。例えば、ノートブックタイプのパーソナルコンピュータでは、軽量化という観点からの市場競争には目を見張るものがあり、非水電解液二次電池が一般的に使用されてきた。ところが、現実には、ノートブックタイプのパーソナルコンピュータ重量の中で、電池自体が非常に大きな重量を占めているのが現実である。従って、現在の充放電可能な電池には、電池自体の軽量化ということが常に求められてきた。
本件発明に係るキャリア箔付金属箔は、「非水電解液二次電池の集電体を製造するための金属箔と接合界面層とキャリア箔とからなり、金属箔とキャリア箔とが接合界面層を介し積層した状態にあるキャリア箔付金属箔において、前記金属箔は、電解析出により形成した硬質ニッケル層若しくは電解析出により形成したニッケル合金層であり、トータル厚さ10μm以下であることを特徴とするキャリア箔付金属箔。」である。図1に、このキャリア箔付金属箔の模式断面図を示している。以下、このキャリア箔付金属箔を「第1キャリア箔付金属箔」と称する。図1から理解出来るように、第1キャリア箔付金属箔1aは、基本的にキャリア箔2と接合界面層3と金属箔4とからなっている。
ここでキャリア箔2として用いることの出来るのは、アルミ箔、銅箔等の金属箔、及び導電性を有する有機フィルム等である。導電性を要求するのは、以下に述べる製造方法に起因するものである。このキャリア箔2の厚さは特に限定はないが、キャリア箔2が存在することで、金属層4が非常に薄くとも、作業者によるハンドリングが極めて容易なものとなるのである。
そして、このキャリア箔2の表面に設ける接合界面層3に関して説明する。接合界面層を何で形成するかにより、キャリア箔付金属箔のキャリア箔をエッチング除去することを要するエッチャブルタイプと、当該キャリア箔を引き剥がし除去することの出来るピーラブルタイプとに分かれることになる。本件発明の場合には、本件発明に係るキャリア箔付金属箔を用いて非水電解液二次電池の集電体を製造するプロセスを考えるに、ピーラブルタイプとして用いることが有利であると判断している。
第1キャリア箔付金属箔の金属箔: 金属箔に、電解析出により形成した硬質ニッケル層若しくは電解析出により形成したニッケル合金層を用いたのは、これらが耐熱特性に優れ、400℃×10時間程度の加熱では軟化が起こりにくく、複合箔全体として見たときの引張り強さの低下を効果的に抑制し、加熱後の引張り強さを48kgf/mm2以上とすることが容易だからである。本件発明に言う電解析出により形成した硬質ニッケル層とは、結晶粒が平均結晶粒径0.3μm以下のレベルに微細化され、機械的強度の高い物性を備えるものである。
通常、キャリア箔の存在しない状態で、薄い銅層の片面に硬質ニッケル層をメッキ法で設けると、銅箔が反り返って巻き込むカール現象が起こり、ハンドリング性に欠けるものとなる。ところが、本件発明の場合には、キャリア箔が支持しているために、カール現象の発生を防止出来るのである。
本件発明に係るキャリア箔付金属箔は、上述したように両面に一定の粗さを付与することが好ましいので、以下に述べる製造方法を採用する事が好ましいのである。なお、キャリア箔上への接合界面層の形成は、上述したようにピーラブルタイプとしての接合界面層の形成であり、公知の手法を用いて行えばよいのであり、特に限定は要さない。そのため、本件発明では、既に接合界面層がキャリア箔の表面に形成されていることを前提として、それ以降の製造プロセスに特徴を持つものとして工程を記載しているのである。以下にA、B、Cの各工程ごとに順を追って説明する。
前記接合界面層上に、ヤケメッキ条件を用いて、硬質ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかからなる粗化処理層を電析させ第1粗化面を形成する第1粗化処理工程である。この時の粗化レベルを任意に調節することで、キャリア箔を除去した後の金属箔表面の粗さが決まるのである。従って、この粗化レベルを調製することにより、その表面に担持する負極活物質の種類、担持方法に応じての調整が可能となる。
この工程は、前記第1粗化面の上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかの平滑メッキ条件で平滑メッキ層を形成する平滑メッキ処理工程である。この平滑メッキ層は、第1粗化面を構成したと同様の成分を用いても、異なる成分を用いても差し支えのないものである。従って、各成分ごとの平滑メッキとして採用可能な条件を例示的に列挙する事とする。
この第2粗化処理工程では、前記平滑メッキ層上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかのヤケメッキ条件で粗化処理層を電析させ第2粗化面を形成するのである。この第2粗化面は、第1粗化面及び平滑メッキ層を構成したと同様の成分を用いても、異なる成分を用いても差し支えのないものである。
B:前記第1粗化面の上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかの平滑メッキ条件で平滑メッキ層を形成する平滑メッキ処理工程。
C:前記平滑メッキ層上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかのヤケメッキ条件で粗化処理層を電析させ第2粗化面を形成する第2粗化処理工程。
D:第2粗化面上に防錆処理層を形成する防錆処理工程。
ここで言う集電体は、本件発明に係るキャリア箔付金属箔のいずれかを用いたものである。この集電体は、従来の集電体に比べて薄いものとなり、しかもキャリア箔付金属箔の金属箔の持つ高温加熱後の優れた抗軟化特性により得られる高い引張り強さ故に、表面に担持された活物質の充放電時の膨張及び収縮挙動に対する抵抗力が高く、非水電解液二次電池の負極を構成する集電体の寿命を長くする事が可能となる。なお、本発明に係る非水電解二次電池用電極は、上記集電体を用い、公知の活物質と組み合わせて形成される。必要に応じてバインダー等も用いられる。特に、活物質としてシリコン、錫又はこれらの合金を用い、これを上記集電体に塗布、メッキ、スパッタ、真空蒸着して得られる電極は、高い充放電容量を有する。
以上のように、本件発明に係るキャリア箔付金属箔のいずれかを用いることで、集電体の厚さを薄くし電池の小型化に資すると共に、集電体寿命が長命化すると言うことは、非水電解液二次電池用電極として小型化及び長寿命化も可能であり、結果として市場に供給される非水電解液二次電池の繰り返し充電回数を飛躍的に向上させることが可能となり、高品質で且つ小型化した非水電解液二次電池の提供が可能となるのである。なお、本件発明に係る非水電解液二次電池は、上記電極を負極とするものであり、陽極材、電解液等は公知のものが使用できる。例えば、陽極材としては、コバルト酸リチウム、マンガン酸リチウム等が用いられ、電解液としてはプロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等が用いられる。
NiSO4・6H2O 162g/l
NH4Cl 25g/l
H3BO3 30g/l
(メッキ条件)
浴 温 35℃
pH 4
電流密度 10A/dm2
攪 拌 あり
1b 第2キャリア箔付金属箔
2 キャリア箔
3 接合界面層
4 金属箔(層)
5 銅層
6 硬質ニッケル層(若しくはニッケル合金層)
7 活物質層
8 負極材
Claims (10)
- 非水電解液二次電池の集電体を製造するための金属箔と接合界面層とキャリア箔とからなり、金属箔とキャリア箔とが接合界面層を介し積層した状態にあるキャリア箔付金属箔において、
前記金属箔は、電解析出により形成した硬質ニッケル層若しくは電解析出により形成したニッケル合金層であり、トータル厚さ10μm以下であることを特徴とするキャリア箔付金属箔。 - 前記金属箔は、電解析出により形成した硬質ニッケル層若しくは電解析出により形成したニッケル合金層に対し、更に電解析出により形成した銅層を設けたものである請求項1に記載のキャリア箔付金属箔。
- 前記電解析出により形成したニッケル合金層を構成するニッケル合金は、ニッケル−コバルト合金、ニッケル−亜鉛合金、ニッケル−リン合金、鉄−ニッケル−コバルト合金のいずれかである請求項1又は請求項2のいずれかに記載のキャリア箔付金属箔。
- 前記接合界面層は、窒素含有有機化合物、硫黄含有有機化合物及びカルボン酸の中から選択される1種又は2種以上の有機剤を用いて形成した有機接合界面であり、引き剥がすことによりキャリア箔が除去できるものである請求項1〜請求項3のいずれかに記載のキャリア箔付金属箔。
- 前記金属箔表面に、必要に応じて防錆処理層を設けたことを特徴とする請求項1〜請求項4のいずれかに記載のキャリア箔付金属箔。
- キャリア箔の表面に接合界面層を形成し、当該接合界面層の上に電解法で金属箔を析出形成する請求項1〜請求項4のいずれかに記載のキャリア箔付金属箔の製造方法において、以下に述べるA、B、Cの各工程を備えることを特徴とするキャリア箔付金属箔の製造方法。
A:前記接合界面層上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかのヤケメッキ条件で粗化処理層を電析させ第1粗化面を形成する第1粗化処理工程。
B:前記第1粗化面の上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかの平滑メッキ条件で平滑メッキ層を形成する平滑メッキ処理工程。
C:前記平滑メッキ層上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかのヤケメッキ条件で粗化処理層を電析させ第2粗化面を形成する第2粗化処理工程。 - キャリア箔の表面に接合界面層を形成し、当該接合界面層の上に電解法で金属箔を析出形成する請求項5に記載のキャリア箔付金属箔の製造方法において、
以下に述べるA、B、C、Dの各工程を備えることを特徴とするキャリア箔付金属箔の製造方法。
A:前記接合界面層上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかのヤケメッキ条件で粗化処理層を電析させ第1粗化面を形成する第1粗化処理工程。
B:前記第1粗化面の上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかの平滑メッキ条件で平滑メッキ層を形成する平滑メッキ処理工程。
C:前記平滑メッキ層上に、ニッケル、ニッケル合金、銅のいずれかのヤケメッキ条件で粗化処理層を電析させ第2粗化面を形成する第2粗化処理工程。
D:第2粗化面上に防錆処理層を形成する防錆処理工程。 - 請求項1〜請求項5のいずれかに記載のキャリア箔付金属箔を用いて得られる非水電解液二次電池の集電体。
- 請求項8に記載の集電体を用いた非水電解液二次電池用電極。
- 活物質としてシリコン、錫又はこれらの合金を用いる請求項9に記載の非水電解液二次電池用電極。
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