JP4804671B2 - プリプレグ - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、積層板、銅張積層板、多層板の積層に用いるプリプレグに関する。
【0002】
【従来の技術】
近年、LSIの高速、高集積化とメモリーの大容量化それに電子部品の小型化、軽量化、薄型化が急速に進んでいる。
【0003】
これに伴って、プリント配線板や多層板の加工後の寸法安定性、エッチングラインやリフローライン等の搬送ラインでの反りの低減が大きな課題となっている。また、高多層化により熱衝撃試験等で発生するスルーホールのバレルクラック、コーナークラックの防止、即ち信頼性の一層の向上が求められてきた。
【0004】
従来、上記問題点の要因となる内部応力の緩和方法としては、加熱加圧積層時に昇温速度を遅くしたり、低圧成形を行う等の手法を用いていた。しかしながら、成形方法の変更による緩和は不十分であり、また低圧で成形すると基材の内部にボイドが残りやすいという問題があった。
【0005】
また、エポキシ樹脂中にアクリルニトリルゴム、ブタジエンニトリルゴム等を添加し、応力緩和する方法もあるが、樹脂組成物中の溶剤にゴムが膨潤しやすく、また、その硬化物は耐酸性が悪く、エッチング時に使用薬品によって基材中のゴムが溶解する懸念があった。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、上記の事情に鑑みてなされたもので、銅張積層板、多層板の熱衝撃時のスルーホールクラック防止および反りの低減、寸法変化率のバラツキを小さくする積層板用プリプレグを提供することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の目的を達成しようと鋭意研究を重ねた結果、熱硬化性樹脂組成物に、表面をシリコーン樹脂で被覆したシリコーンゴム粒子を配合することにより、前記の問題を解決できることを見いだし、本発明を完成したものである。
【0008】
すなわち、本発明は、(A)エポキシ樹脂、(B)硬化剤および(C)シリコーンゴム粒子の表面をシリコーン樹脂で被覆した粒子を必須成分とする積層板用樹脂組成物を用いたプリプレグである。
【0009】
以下、本発明を詳細に説明する。
【0010】
本発明に用いる(A)熱硬化性樹脂は、積層板用に用いられる熱硬化性樹脂であれば、いずれも使用できる。例えば、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂、ビスマレイミド/トリアジン樹脂等が挙げられる。このうち、エポキシ樹脂が好ましく用いられる。エポキシ樹脂としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらは単独又は2種以上混合して使用することができる。
【0011】
本発明に用いる(B)硬化剤としては、(A)成分として採用した熱硬化性樹脂用に対応するものであればいずれも使用できる。例えば、エポキシ樹脂に対しては、アミン、ジシアンジアミド、イミダゾール、ノボラック樹脂等が挙げられる。
【0012】
本発明に用いる(C)成分のシリコーン粒子としては、MSP−1500、MSP−3000(日興リカ社製、商品名)等が挙げられ、また、シリコーンゴム粒子の表面をシリコーン樹脂で被覆した粒子としては、KMP−600、KMP−603、KMP−604、KMP−605、KMP−594、KMP−597(信越化学社製、商品名)等が挙げられる。
【0013】
本発明において、(C)のシリコーン粒子又は被覆シリコーンゴム粒子の配合割合は、(A)熱硬化性樹脂と(B)硬化剤との固形分合計100重量部に対して0.3〜10重量部とするのが好ましい。この割合が0.3重量部未満では十分な反りの低減、スルーホールクラックの防止効果が得られず、10重量部を超えると樹脂粘度が増加してプリプレグに塗布ムラが発生したり、銅張積層板や多層板の半田耐熱性、耐湿性が低下する。従って上記範囲内とするのがよい。
【0014】
また、(C)のシリコーン粒子又は被覆シリコーンゴム粒子の平均粒径は、1〜40μmであることが好ましい。1μm未満では凝集や樹脂粘度の増加の原因となり、40μmを超えるとファインパターンでの銅箔密着性が低下する心配があり好ましくない。
【0015】
本発明の樹脂組成物は、上記した(A)、(B)、(C)成分の他に、シリカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、タルク、チタン酸カリウム等の無機フィラーやシラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤などのカップリング剤を任意に配合する。以上を配合し、さらに有機溶剤を加え、所定の粘度の熱硬化性樹脂組成物を得ることができる。
【0016】
本発明の熱硬化性樹脂組成物は、それを常法に従って基材に塗布、含浸乾燥して、プリプレグを得る。その基材としては、ガラス、ポリイミド等の繊維の織布、不織布、紙等が使用でき、これに含浸、乾燥してプリプレグを作成する。ガラスの材質は、通常使用するEガラスの他、Dガラス、Sガラス、クヲーツガラス等が使用できる。また、本発明に使用する銅箔は、電解銅箔、圧延銅箔など、通常、銅張積層板に使用されるものであれば、特に制限なく広く使用することができる。
【0017】
上述のようにして作成されたプリプレグ複数枚と、銅箔を重ねて常法により加熱加圧一体に成形して銅張積層板を得ることができる。また、銅張積層板に回路形成して、さらにその両側にプリプレグ複数枚と銅箔をさらに重ね、加熱加圧一体に成形して多層板、すなわち多層銅張積層板を得ることができる。
【0018】
本発明は、以上のようにして、応力緩和が図られ、熱衝撃時のスルーホールクラックの防止、反り、寸法変化のバラツキを低減することのできた積層板、銅張積層板、多層銅張積層板が提供されるのである。
【0019】
【作用】
本発明は、特定のシリコーン樹脂表面粒子成分を含む熱硬化性樹脂を基材に含浸乾燥硬化して得られたプリプレグと銅箔から銅張積層板を得、回路形成後、その両側に該プリプレグ、銅箔を配し、加熱加圧成形して多層銅張積層板を製造することにより、多層板の応力緩和を図り、熱衝撃時のスルーホールクラックの防止、反り、寸法変化のバラツキを低減することができたものである。
【0020】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。以下の実施例、参考例および比較例において、「部」とは「重量部」を意味する。
【0021】
実施例1
テトラブロモビスフェノールA型エポキシ樹脂のEPICLON 1121−75M(大日本インキ社製商品名、エポキシ当量490、固形分75重量%)290部、フェノール樹脂のTD−2090−60M(大日本インキ社製商品名、水酸基価105、固形分60重量%)110部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂のYDCN−704P(東都化成社商品名、エポキシ当量210、固形分70重量%)55部、コーティングシリコーンゴムパウダーのKMP600(信越化学社製、商品名)1.6部およびプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0022】
上述の樹脂ワニスを#7628タイプのガラスクロスに塗布、含浸、乾燥して樹脂分50%のプリプレグを得た。
【0023】
上述のプリプレグ1枚に35μm銅箔をその両側に配し、さらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形した両面銅張積層板に露光、エッチングし片面グランド層、片面信号層の内層板を作成し、その内層板2枚の各層間に上述のプリプレグ3枚、外層に18μm銅箔を配しさらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形して6層板を加熱加圧成形した。成形圧力は、3.9MPaで行った。
【0024】
実施例2
テトラブロモビスフェノールA型エポキシ樹脂のEPICLON 1121−75M(大日本インキ社製商品名、エポキシ当量490、固形分75重量%)290部、フェノール樹脂のTD−2090−60M(大日本インキ社製商品名、水酸基価105、固形分60重量%)110部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂のYDCN−704P(東都化成社商品名、エポキシ当量210、固形分70重量%)55部、コーティングシリコーンゴムパウダーのKMP600(信越化学社製、商品名)16部およびプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0025】
上述の樹脂ワニスを#7628タイプのガラスクロスに塗布、含浸、乾燥して樹脂分50%のプリプレグを得た。
【0026】
上述のプリプレグ1枚に35μm銅箔をその両側に配し、さらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形した両面銅張積層板に露光、エッチングし片面グランド層、片面信号層の内層板を作成し、その内層板2枚の各層間に上述のプリプレグ3枚、外層に18μm銅箔を配しさらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形して6層板を加熱加圧成形した。成形圧力は、3.9MPaで行った。
【0027】
参考例1
テトラブロモビスフェノールA型エポキシ樹脂のEPICLON 1121−75M(大日本インキ社製商品名、エポキシ当量490、固形分75重量%)290部、フェノール樹脂のTD−2090−60M(大日本インキ社製商品名、水酸基価105、固形分60重量%)110部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂のYDCN−704P(東都化成社商品名、エポキシ当量210、固形分70重量%)55部、シリコーンパウダーのMSP3000(日興リカ社製、商品名)3.0部およびプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0028】
上述の樹脂ワニスを#7628タイプのガラスクロスに塗布、含浸、乾燥して樹脂分50%のプリプレグを得た。
【0029】
上述のプリプレグ1枚に35μm銅箔をその両側に配し、さらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形した両面銅張積層板に露光、エッチングし片面グランド層、片面信号層の内層板を作成し、その内層板2枚の各層間に上述のプリプレグ3枚、外層に18μm銅箔を配しさらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形して6層板を加熱加圧成形した。成形圧力は、3.9MPaで行った。
【0030】
比較例1
テトラブロモビスフェノールA型エポキシ樹脂のEPICLON 1121−75M(大日本インキ社製商品名、エポキシ当量490、固形分75重量%)290部、フェノール樹脂のTD−2090−60M(大日本インキ社製商品名、水酸基価105、固形分60重量%)110部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂のYDCN−704P(東都化成社商品名、エポキシ当量210、固形分70重量%)55部およびプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0031】
上述の樹脂ワニスを#7628タイプのガラスクロスに塗布、含浸、乾燥して樹脂分50%のプリプレグを得た。
【0032】
上述のプリプレグ1枚に35μm銅箔をその両側に配し、さらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形した両面銅張積層板に露光、エッチングし片面グランド層、片面信号層の内層板を作成し、その内層板2枚の各層間に上述のプリプレグ3枚、外層に18μm銅箔を配しさらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形して6層板を加熱加圧成形した。成形圧力は、3.9MPaで行った。
【0033】
比較例2
テトラブロモビスフェノールA型エポキシ樹脂のEPICLON 1121−75M(大日本インキ社製商品名、エポキシ当量490、固形分75重量%)290部、フェノール樹脂のTD−2090−60M(大日本インキ社製商品名、水酸基価105、固形分60重量%)110部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂のYDCN−704P(東都化成社商品名、エポキシ当量210、固形分70重量%)55部およびプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0034】
上述の樹脂ワニスを#7628タイプのガラスクロスに塗布、含浸、乾燥して樹脂分50%のプリプレグを得た。
【0035】
上述のプリプレグ1枚に35μm銅箔をその両側に配し、さらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形した両面銅張積層板に露光、エッチングし片面グランド層、片面信号層の内層板を作成し、その内層板2枚の各層間に上述のプリプレグ3枚、外層に18μm銅箔を配しさらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形して6層板を加熱加圧成形した。成形圧力は、0.98MPaで行った。
【0036】
比較例3
テトラブロモビスフェノールA型エポキシ樹脂のEPICLON 1121−75M(大日本インキ社製商品名、エポキシ当量490、固形分75重量%)290部、フェノール樹脂のTD−2090−60M(大日本インキ社製商品名、水酸基価105、固形分60重量%)110部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂のYDCN−704P(東都化成社商品名、エポキシ当量210、固形分70重量%)55部、ポリアクリル酸エステル系コアシェル型ゴムパウダーのEXL2314(呉羽化学社製、商品名)1.6部およびプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0037】
上述の樹脂ワニスを#7628タイプのガラスクロスに塗布、含浸、乾燥して樹脂分50%のプリプレグを得た。
【0038】
上述のプリプレグ1枚に35μm銅箔をその両側に配し、さらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形した両面銅張積層板に露光、エッチングし片面グランド層、片面信号層の内層板を作成し、その内層板2枚の各層間に上述のプリプレグ3枚、外層に18μm銅箔を配しさらにその上下に鏡面板を重ね、加熱加圧成形して6層板を加熱加圧成形した。成形圧力は、3.9MPaで行った。
【0039】
実施例1〜2、参考例1および比較例1〜3で得られた銅張積層板について、加熱反り、寸法変化率を試験してその結果を表1に、熱衝撃試験時のスルーホールクラック、基板の耐アルカリ性、耐酸性を試験してその結果を表2に示した。いずれも本発明が優れており、本発明の効果を確認することができた。
【0040】
【表1】
*1:JIS−C−6481、MIL−P−13949に準拠、*2:寸法変化率の数値はすべてn=5の平均値である。
【0041】
【表2】
*1:スルーホール径は全て0.3mm、メッキ厚20μm、3000穴のデイジーチェーンの導通抵抗を測定。不良箇所はメッキ部のコーナークラック、バレルクラックである。
【0042】
【発明の効果】
本発明の積層板用樹脂組成物によれば、プリント配線板、多層板の熱衝撃時のスルーホールクラック防止および反りの低減、寸法変化率のバラツキを小さくすることができ、電子機器における信頼性の向上に寄与することができた。
Claims (3)
- (A)エポキシ樹脂、(B)硬化剤および(C)シリコーンゴム粒子の表面をシリコーン樹脂で被覆した粒子を必須成分とする積層板用樹脂組成物を、繊維基材に塗布、含浸、乾燥してなるプリプレグであって、
前記(C)シリコーンゴム粒子の表面をシリコーン樹脂で被覆した粒子の配合量が、(A)エポキシ樹脂と(B)硬化剤の合計固形分100重量部に対して0.3〜10重量部の割合であることを特徴とするプリプレグ。 - 前記(C)のシリコーンゴム粒子の表面をシリコーン樹脂で被覆した粒子が、最大粒径70μm以下で平均粒径が1〜40μmである請求項1記載のプリプレグ。
- 前記繊維基材がガラスクロスであることを特徴とする請求項1又は2記載のプリプレグ。
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