JP4584613B2 - 樹脂組成物およびその用途 - Google Patents
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Description
すなわち、本発明の目的とするところは、成形性に優れ、フィルム等に成形されたときの保温性、透明性に優れ、さらには引き裂き強度にも優れた樹脂組成物およびその用途を提供するものである。
本発明の樹脂組成物に用いられるポリオレフィン系樹脂(A)は、直鎖状低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アイオノマー、エチレン−プロピレン(ブロック又はランダム)共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸エステル共重合体、ポリプロピレン、プロピレン−α−オレフィン(炭素数4〜20のα−オレフィン)共重合体、ポリブテン、ポリペンテン、ポリメチルペンテン等のオレフィンの単独又は共重合体等を挙げることができ、好適には直鎖状低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、エチレン−プロピレン(ブロック又はランダム)共重合体、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体(中でも特に酢酸ビニル含有量が5〜30重量%のものが好ましい)が用いられる。
すなわち、ビニルエステル系化合物を重合して得られたビニルエステル系重合体をケン化して得られるものである。
また、重合反応は、アゾビスイソブチロニトリル、過酸化アセチル、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイルなどの公知のラジカル重合触媒を用いて行われ、反応温度は35℃〜200℃(さらに好ましくは50〜80℃)程度の範囲から選択される。本発明で用いられるポリビニルアルコール系樹脂の1,2−グリコール結合の含有量は、1.2〜3.5モル%、好ましくは、1.5〜3.0モル%ある。通常の重合条件域で製造されるポリビニルアルコール系樹脂中の1,2−グリコール量は、1.5〜1.8モル%程度であるが、ポリビニルアルコール系樹脂を製造する際の重合温度をアップさせることで、1,2−グリコール結合量が増加することは、ポリビニルアルコール系樹脂の融点が低下し、本発明のアロイを調整する場合にポリオレフィン系樹脂との溶融混合時の成形温度を下げることが可能となるので好ましい。
なお、後述する無機フィラー類(D)、可塑剤(E)をさらに含有させるときには、溶融物(A+D)と溶融物(B+C)、溶融物(A+D)と固形物(B+C)、溶融物(A)と溶融物(B+C)と(D)又は溶融物(A)と固形物(B+C+D)、溶融物(A)と溶融物(B+C+E)、溶融物(A)と固形物(B+C+E)、溶融物(A)と固形物(B+C+E)、溶融物(A)と溶融物(B+C+D+E)、溶融物(A)と固形物(B+C+D+E)を混合溶融する方法等が挙げられる。
また、得られるフィルムの厚みとしては特に制限はないが、10〜500μm(さらには10〜300μm、特には15〜150μm)とすることが好ましく、かかる厚みが10μm未満では機械的強度に乏しく、逆に500μmを超えると透明性が低下したり、伸張性が低下したりして好ましくない。
なお、例中「%」、「部」とあるのは特に断りのない限り重量基準である。
酢酸ビニル含有量15%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(A)〔剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηa)は1000Pa・s〕80部、ポリビニルアルコール系樹脂組成物〔ケン化度92.5モル%、平均重合度1000のポリビニルアルコール100部とグリセリン(E)10部の組成物、剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は4500Pa・s〕(B)20部及び無水マレイン酸変性エチレン−酢酸ビニル共重合体〔マレイン酸含有量0.8%、酢酸ビニル含有量28%〕(C)10部をドライブレンドした後、225℃で溶融混合して、本発明の樹脂組成物〔剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は0.22〕を得た。
[単軸押出機による製膜条件]
スクリュー内径 40mm
L/D 28
スクリュー圧縮比 3.2
Tダイ コートハンガータイプ
ダイ巾 450mm
押出温度 C1:190℃ H:210℃
C2:210℃ D:210℃
C3:220℃
C4:225℃
(成形性)
○・・・表面荒れがなく、ゲルの発生も認められない
×・・・表面荒れが発生し、ゲルも認められる
(保温性)
特公平2−41410号公報に開示のデュワービンを用いた保温性能の評価方法に従い、得られたフィルムの遠赤外線の透過量を、アルミニウム板を100とし、ブランク状態を0として測定し、エチレン−酢酸ビニル共重合体(EVA;酢酸ビニル含有量15%)フィルム(厚さ25μm)のそれとの比較を行って、以下の基準で評価した。
○・・・透過量がEVAフィルムの2倍以上
△・・・ 〃 の1.5倍以上2倍未満
×・・・ 〃 の1.5倍未満
得られたフィルムの内部ヘイズをヘイズメータで測定して、以下の基準で評価した。
◎・・・内部ヘイズが5未満
○・・・ 〃 が5以上10未満
△・・・ 〃 が10以上30未満
×・・・ 〃 が30以上
得られたフィルムを用いて、JIS K7128 B法(エルメンドルフ法)に準じて引裂試験機(安田精機製作所社製「エルメンドルフ引裂試験機」)で振り子エネルギー6.88kgf・cmで引き裂き強度(N)を測定して、以下の基準で評価した。
○・・・引き裂き強度がEAV単体フィルムの1.5倍以上
△・・・ 〃 と同等以上1.5倍未満
×・・・ 〃 と同等未満
実施例1において、ポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)のグリセリン(E)の配合量を15部とした以外は同様に樹脂組成物を得て、同様にフィルムを成形して同様に評価を行った。
なお、このときのポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は2500Pa・sで、本発明の樹脂組成物の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は0.4であった。
実施例1において、さらにポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)中のポリビニルアルコール系樹脂100部に対して炭酸カルシウム(D)を5部添加した以外は同様に樹脂組成物を得て、同様にフィルムを成形して同様に評価を行った。
なお、このときのポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は5000Pa・sで、本発明の樹脂組成物の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は0.2であった。
実施例1において、ポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)に変えて、ポリビニルアルコール系樹脂〔ケン化度92.5モル%、平均重合度880、剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は5000Pa・s〕(B)を用いた以外は同様に樹脂組成物〔剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は0.2〕を得て同様にフィルムを成形して、同様に評価を行った。
実施例1において、ポリビニルアルコール系樹脂として、ポリビニルアルコール系樹脂〔ケン化度92.5モル%、平均重合度650、剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は1100Pa・s〕(B)を用いた以外は同様に樹脂組成物〔剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は0.9〕を得て同様にフィルムを成形して、同様に評価を行った。
実施例5において、ポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)のグリセリン(E)の配合量を20部とした以外は同様に樹脂組成物を得て、同様にフィルムを成形して同様に評価を行った。
なお、このときのポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は870Pa・sで、本発明の樹脂組成物の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は1.15であった。
実施例1において、酢酸ビニル含有量15%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(A)として〔剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηa)は700Pa・s〕ポリビニルアルコール系樹脂として、ケン化度92.5モル%、平均重合度1600のポリビニルアルコールを用いた以外は同様に樹脂組成物を得て同様にフィルムを成形して、同様に評価を行った。
なお、このときのポリビニルアルコール系樹脂組成物(B)の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は5800Pa・sで、本発明の樹脂組成物の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は0.12であった。
実施例1において無水マレイン酸変性エチレン−酢酸ビニル共重合体に変えて、ナイロングラフト変性された無水マレイン酸変性低密度ポリエチレン〔ナイロン−6/66と無水マレイン酸変性超低密度ポリエチレンを240℃で溶融混合してナイロン−6/66を2%グラフトさせたもの、マレイン酸含有量0.8%〕(C)を用いた以外は同様に樹脂組成物を得て、同様にフィルムを成形して同様に評価を行った。
実施例1において、予めポリビニルアルコール系樹脂組成物〔ケン化度92.5モル%、平均重合度1000のポリビニルアルコール100部とグリセリン(E)10部の組成物〕(B)20部、無水マレイン酸変性エチレン−酢酸ビニル共重合体〔マレイン酸含有量0.8%、酢酸ビニル含有量28%〕(C)10部を溶融混合してマスターバッチペレットを作製した後、酢酸ビニル含有量15%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(A)80部とドライブレンドして、その後溶融混合して樹脂組成物を得た以外は、同様にフィルムを成形して同様に評価を行った。
実施例1において、予めポリビニルアルコール系樹脂〔ケン化度91.0モル%、平均重合度1000のポリビニルアルコール〕(B)55部、無水マレイン酸変性エチレン−酢酸ビニル共重合体〔マレイン酸含有量0.8%、酢酸ビニル含有量28%〕(C)25部、酢酸ビニル含有量15%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(A)20部を溶融混合してマスターバッチペレットを作製した後、そのマスターバッチペレット100部に対して酢酸ビニル含有量15%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(A)を200部の割合となるようにドライブレンドして、その後溶融混合して樹脂組成物を得た以外は同様にフィルムを成形し、同様に評価を行った。
実施例1において、予めポリビニルアルコール系樹脂組成物〔ケン化度89.0モル%、平均重合度800のポリビニルアルコール100部とD−ソルビトール(E)5部の組成物〕(B)55部、無水マレイン酸変性エチレン−酢酸ビニル共重合体〔マレイン酸含有量0.8%、酢酸ビニル含有量28%〕(C)25部、酢酸ビニル含有量15%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(A)20部を溶融混合してマスターバッチペレットを作製した後、そのマスターバッチペレット100部に対して酢酸ビニル含有量15%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(A)を200部の割合となるようにドライブレンドして、その後溶融混合して樹脂組成物を得た以外は同様にフィルムを成形し、同様に評価を行った。
実施例1の樹脂組成物を用いて、樹脂組成物(a)、エチレン−酢酸ビニル共重合体〔酢酸ビニル含有量8%、メルトインデックス(MI)2.0g/10分(190℃)〕(b)及び直鎖状低密度ポリエチレン〔密度0.920g/cm3、メルトインデックス(MI)2.0g/10分(190℃)〕(c)を共押出多層製膜装置に供給して、(b)/(a)/(c)=20μm/25μm/20μmの層厚み構成を有する多層フィルムを得て、成形性及び保温性の評価を同様に行った。
実施例2の樹脂組成物を用いて実施例12と同様に多層フィルムを得て、同様に評価を行った。
実施例9の樹脂組成物を用いて実施例12と同様に多層フィルムを得て、同様に評価を行った。
実施例1において、ポリビニルアルコール系樹脂(B)を配合せずに樹脂組成物を得て同様にフィルムを成形して同様に評価を行った。
実施例1において、変性ポリオレフィン系樹脂(C)を配合せずに樹脂組成物を得て同様にフィルムを成形して、同様に評価を行った。
実施例1において、ポリビニルアルコール系樹脂(B)に変えて、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物(エチレン含有量44モル%、ケン化度98モル%)を用いた以外は同様に樹脂組成物を得て同様にフィルムを成形して、同様に評価を行った。
実施例1において、ポリビニルアルコール系樹脂として、ポリビニルアルコール系樹脂〔ケン化度92.5モル%、平均重合度400、剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は670Pa・s〕(B)を用いた以外は同様に樹脂組成物〔剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は1.49〕を得て同様にフィルムを成形して、同様に評価を行った。
実施例1において、ポリビニルアルコール系樹脂(B)として、ケン化度92.5モル%、平均重合度3500のポリビニルアルコール〔剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度(ηb)は10000Pa・sで、樹脂組成物の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)は0.01となる〕を用いた以外は同様に樹脂組成物を得て同様にフィルムを成形して、同様に評価を行った。
成形性 保温性 透明性 引き裂き強度
実施例1 ○ ○ ○ ○
〃 2 ○ ○ ○ ○
〃 3 ○ ○ ○ ○
〃 4 ○ ○ ○ ○
〃 5 ○ ○ ○ ○
〃 6 ○ ○ ○ △
〃 7 ○ ○ △ ○
〃 8 ○ ○ △ ○
〃 9 ○ ○ ◎ ○
〃 10 ○ ○ ◎ ○
〃 11 ○ ○ ◎ ○
〃 12 ○ ○ − −
〃 13 ○ ○ − −
〃 14 ○ ○ − −
比較例1 ○ × ○ △
〃 2 × △ × ×
〃 3 ○ × ○ ×
〃 4 ○ ○ ○ ×
〃 5 ○ ○ △ ×
Claims (8)
- ポリオレフィン系樹脂(A)、ポリビニルアルコール系樹脂(B)および変性ポリオレフィン系樹脂(C)を含有し、ポリビニルアルコール系樹脂(B)の含有量がポリオレフィン系樹脂(A)100重量部に対して5〜100重量部で、変性ポリオレフィン系樹脂(C)の含有量がポリオレフィン系樹脂(A)及びポリビニルアルコール系樹脂(B)の合計量(A+B)100重量部に対して、0.1〜50重量部であり、かつポリオレフィン系樹脂(A)とポリビニルアルコール系樹脂(B)の剪断速度122sec−1、210℃での溶融粘度比(ηa/ηb)が0.1〜1.2であることを特徴とする樹脂組成物。
- ポリオレフィン系樹脂(A)がポリエチレンまたは酢酸ビニル含有量が5〜30重量%のエチレン-酢酸ビニル共重合体であることを特徴とする請求項1記載の樹脂組成物。
- ポリビニルアルコール系樹脂(B)のケン化度が80モル%以上であることを特徴とする請求項1または2記載の樹脂組成物。
- 変性ポリオレフィン系樹脂(C)が、不飽和カルボン酸変性ポリオレフィン系樹脂あるいはナイロングラフト変性ポリオレフィン系樹脂であることを特徴とする請求項1〜3いずれか記載の樹脂組成物。
- ポリビニルアルコール系樹脂(B)が無機フィラー(D)及び/又は可塑剤(E)を含有することを特徴とする請求項1〜4いずれか記載の樹脂組成物。
- 予めポリオレフィン系樹脂(A)を0〜65重量%含有する(B)及び(C)、あるいは(A)〜(C)を含有する組成物を得た後、さらにポリオレフィン系樹脂(A)を配合してなることを特徴とする請求項1〜5いずれか記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜6いずれか記載の樹脂組成物を成形してなることを特徴とするフィルム。
- 請求項1〜6いずれか記載の樹脂組成物を成形してなる層を少なくとも1層含むことを特徴とする多層フィルム。
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