JP4583810B2 - プロトン伝導性セラミックスおよびその製造方法 - Google Patents
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Description
A:バリウム(Ba)、ストロンチウム(Sr)、カルシウム(Ca)のうちの少なくとも1種(Aはランタノイド元素を除く)
aの範囲は0.8以上で1.2以下
B:セリウム(Ce)、ジルコニウム(Zr)、チタン(Ti)のうち少なくとも1種
B’:イットリウム(Y)、アルミニウム(Al)、スカンジウム(Sc)、ガリウム(Ga)、インジウム(In)のうちの少なくとも1種(B’はランタノイド元素を除く)
bの範囲は0.01以上で0.3以下
B”:ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)のうちの少なくとも1種
cの範囲は0.01以上で0.2以下
且つ、プロトン伝導性及び低温焼結性に優れており、Aサイト、B’サイトおよびB”サイトとしてランタノイド元素を含まず、相対密度が93%以上であることを特徴とするものである。
従って触媒層としては、アノード側、カソード側のいずれか一方、または双方に設けることができる。触媒層としては白金、パラジウム、ロジウム、銀、金のうちの少なくとも1種を含むことができる。また本発明に係るセラミックスによれば、その表面及び裏面の少なくとも一方には、電圧を印加させるため電極層を積層させる形態を例示できる。電圧を印加させれば、電極層における反応活性の促進を期待できる。電極層としては触媒層と兼用することができ、白金、パラジウム、ロジウム、銀、金のうちの少なくとも1種を含むことができる。本発明に係るセラミックスによれば、その厚みは特に限定されるものではなく、薄膜、厚膜、厚層等のように適宜選択できる。厚みとしては、組成、当該セラミックスを単独で用いるか、当該セラミックスを担体に薄膜状として保持させるかによっても相違する。厚みについては、一般的には下限として0.1μm、1μmを例示でき、上限として20mm、40mm等を例示できる。但しこれらに限定されるものではない。
カソード 2H++2e−→H2
理論起電力E 0 =(RT/2F)×ln[(P H2 (アノード)/(P H2 (カソード)]……(1)
周知のように、Rは気体定数を示す。Tは温度(K)を示す。Fはファラデー定数を示す。P H2 (アノード)はアノード側(第1室16d)の水素分圧を示す。P H2 (カソード)はカソード側(第2室18d)の水素分圧を示す。
プロトン伝導性セラミックスの組成を変えて、焼結温度と相対密度との関係を試験した。試験結果を表1に示す。表1に示すように、比較例1〜4によれば、相対密度を高くするためには、焼結温度を高温にする必要があり、更に焼結時間も長くする必要がある。殊に比較例2によれば、焼結温度を1700℃、焼結時間を10時間であっても、相対密度に90%にすぎない。これに対して実施例1〜実施例5によれば、表1に示すように、焼結温度が1250〜1400℃と低めであり、更に焼結時間が2〜5時間と短めであっても、プロトン伝導性セラミックスの相対密度が93%以上、96%以上に確保され、緻密性、機械的強度、ガス浸透防止性等が確保されている。
Claims (6)
- 化学式AaB1−b−cB’bB”cO3−αで表されるペロブスカイト型構造を有する金属酸化物であって、
A:バリウム(Ba)、ストロンチウム(Sr)、カルシウム(Ca)のうちの少なくとも1種
aの範囲は0.8以上で1.2以下(Aはランタノイド元素を除く)
B:セリウム(Ce)、ジルコニウム(Zr)、チタン(Ti)のうち少なくとも1種
B’:イットリウム(Y)、アルミニウム(Al)、スカンジウム(Sc)、ガリウム(Ga)、インジウム(In)のうちの少なくとも1種(B’はランタノイド元素を除く)
bの範囲は0.01以上で0.3以下
B”:ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)のうちの少なくとも1種
cの範囲は0.01以上で0.2以下
且つ、プロトン伝導性及び低温焼結性に優れていることを特徴とする、Aサイト,B’サイトおよびB”サイトとしてランタノイド元素を含まず、相対密度が93%以上であることを特徴とするプロトン伝導性セラミックス。 - 請求項1において、相対密度が95%以上であることを特徴とするプロトン伝導性セラミックス。
- 請求項1または請求項2において、高温雰囲気における化学的安定性が高いことを特徴とするプロトン伝導性セラミックス。
- 請求項1〜請求項3のうちのいずれかにおいて、c<b、c=b、c≒b、c>bのいずれかであることを特徴とするプロトン伝導性セラミックス。
- 請求項1〜請求項4のうちのいずれか一項において、600℃における導電率は10 −2 〜10 −4 S/cmであることを特徴とするプロトン伝導性セラミックス。
- 原料粉末の集合体を1100〜1580℃で30分〜8時間焼結して焼結体とし、各請求項1〜請求項5のうちのいずれかに係るプロトン伝導性セラミックスを製造するプロトン伝導性セラミックスの製造方法。
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