JP5091433B2 - 固体電解質型燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
固体電解質膜が、希土類酸化物又は酸化カルシウムをドープしたセリア及びチタンのみからなり、
固体電解質膜中のチタンの含有量が、TiO2換算で0.002〜0.8重量%であることを特徴とする固体電解質型燃料電池を提供することにより、前記目的を達成したものである。
燃料極用グリーンの一面に、チタン化合物を含む固体電解質膜用グリーンを成膜した後、両者を同時焼成し、燃料極とチタンを含む固体電解質膜とを形成することを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法を提供するものである。
チタン化合物を含む燃料極用グリーンの一面に、固体電解質膜用グリーンを成膜した後、両者を同時焼成して燃料極用グリーン中のチタンを固体電解質膜グリーンに拡散させると共に、燃料極とチタンを含む固体電解質膜とを形成することを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法を提供するものである。
収縮率(%)=100×(グリーンの直径−焼成後の直径)/(グリーンの直径) (1)
周方向の収縮率(%)=100×(グリーン筒の周長−焼成後の周長)/(グリーン筒の周長) (2)
軸方向の収縮率(%)=100×(グリーン筒の高さ−焼成後の高さ)/(グリーン筒の高さ) (3)
(1)固体電解質用ペーストの作製
固体電解質の原料粉末として、a)CeO2にSm2O3を20モル%ドープしたCe0.8Sm0.2O2(SDC)、b)CeO2にGd2O3を10モル%ドープしたCe0.9Gd0.1O2(GDC)、及びc)Ce0.9Ca0.1O2(CDC)の三種類を用いた。これらの酸化物をボールミルで12〜24時間粉砕した。得られた粉末の平均粒径は0.5〜2μmであった。粉砕後の各原料粉末にバインダとしてのエチルセルロースを加え、更に溶媒としてのカルビトールを加えて粘度を調整した。更に表1に示す種類のチタン化合物を添加した。チタン化合物の添加量は、最終的に得られる固体電解質膜におけるチタンの量が表1に示す値となるような量とした。この混合物を遊星ボールミル及び混練機を用いて0.5〜3時間混練し、ペーストを得た。
平均粒径が約7μmの酸化ニッケル(NiO)粉末と、前記の(1)で用いた平均粒径約2μmの酸化物の粉末(種類は表1に示す)とを、重量比50:50で混合した。この混合物にカーボンブラック(平均粒径〜1μm)を加え、ボールミルを用いて1〜12時間混合した。この混合物にバインダとしてポリビニルアルコールを添加してペーストを得た。このペーストを、直径60mmの金型を用いて10〜20MPaの加圧力でプレス成形し、円盤型の燃料極用グリーンを得た。
前記の(2)で作製した円盤型の燃料極グリーン上に、前記の(1)で作製した固体電解質ペーストを、スピンコート法で成膜した。
このようにして作製した燃料極グリーン/固体電解質膜用グリーンを、約100℃で1時間乾燥後、電気炉を用いて1400℃で5時間焼成し、多孔質燃料極/固体電解質膜の焼結体を得た。得られた焼結体の重量、直径、厚さを測定した。
固相反応で合成したSm0.5Sr0.5CoO3の粉末を、前記の(1)と同様にしてペースト化し空気極用ペーストを得た。前記の(3)で作製した焼結体における固体電解質膜の表面に、空気極ペーストを塗布し900℃で1時間焼成した。焼成により得られた空気極の厚さは30μmであった。このようにして単セルを作製した。
前記の(5)で得られた単一セルを用い、燃料極側の直径8mmの領域(面積0.5cm2)に、室温加湿水素を流し、また空気極側の同面積の領域に空気を流した。セル温度600℃下にセルの開回路電圧及び出力特性を測定した。結果を表1に示す
SEMを用いて固体電解質膜表面を観察し、約3000倍の倍率で組織写真を撮影した。この組織写真を画像処理装置を用いて解析し、平均粒径を算出した。
固体電解質膜中及び燃料極中のチタンの量はXPS法によって測定した。
固体電解質膜用グリーンにチタン化合物を添加することに代えて、燃料極用グリーンにチタン化合物を添加し、且つ燃料極用グリーンを1000℃で仮焼後に、固体電解質膜用グリーンを形成する以外は実施例1と同様にして単セルを得た。チタン化合物の種類は表1に示す通りとした。またチタン化合物の添加量は、最終的に得られる固体電解質膜におけるチタンの量が表1に示す値となるような量とした。得られた単セルについて実施例1と同様の評価を行った。その結果を表1に示す。
固体電解質膜用グリーンにチタン化合物を添加することに加えて、燃料極用グリーンにもチタン化合物を添加し、且つ燃料極用グリーンを1000℃で仮焼後に、固体電解質膜用グリーンを形成する以外は実施例1と同様にして単セルを得た。チタン化合物の種類は表1に示す通りとした。またチタン化合物の添加量は、最終的に得られる固体電解質膜におけるチタンの量が表1に示す値となるような量とした。得られた単セルについて実施例1と同様の評価を行った。その結果を表1に示す。
固体電解質膜用グリーンにチタン化合物を添加しない以外は実施例1と同様にして単セルを得た。得られた単セルについて実施例1と同様の評価を行った。その結果を表1に示す。
Claims (7)
- 燃料極と空気極と両者の間に配置された固体電解質膜とを備えた固体電解質型燃料電池において、
固体電解質膜が、希土類酸化物又は酸化カルシウムをドープしたセリア及びチタンのみからなり、
固体電解質膜中のチタンの含有量が、TiO2換算で0.002〜0.8重量%であることを特徴とする固体電解質型燃料電池。 - 固体電解質膜と燃料極とが同時焼成によって形成されている請求項1記載の固体電解質型燃料電池。
- 燃料極にもチタンが含まれる請求項1又は2記載の固体電解質型燃料電池。
- 請求項1記載の固体電解質型燃料電池の製造方法であって、
燃料極用グリーンの一面に、チタン化合物を含む固体電解質膜用グリーンを成膜した後、両者を同時焼成し、燃料極とチタンを含む固体電解質膜とを形成することを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 請求項1記載の固体電解質型燃料電池の製造方法であって、
チタン化合物を含む燃料極用グリーンの一面に、固体電解質膜用グリーンを成膜した後、両者を同時焼成して燃料極用グリーン中のチタンを固体電解質膜グリーンに拡散させると共に、燃料極とチタンを含む固体電解質膜とを形成することを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法。 - チタン化合物を含む燃料極用グリーンを800〜1300℃で予め仮焼し、得られた仮焼体の一面に固体電解質膜用グリーンを成膜した後、仮焼体及び固体電解質膜用グリーンを同時焼成する請求項5記載の固体電解質型燃料電池の製造方法。
- チタン化合物が、水溶性のものであるか又はチタンの酸化物である請求項4ないし6の何れかに記載の固体電解質型燃料電池の製造方法。
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