JP4544465B2 - 触媒構造体と被処理ガス浄化装置 - Google Patents

Description

この発明は被処理ガス浄化用触媒構造体、特に排ガス中の窒素酸化物（以下、ＮＯｘと言う）を効率よくアンモニア（ＮＨ₃）で還元するための板状触媒を用いた触媒構造体と該触媒構造体を用いる被処理ガス処理に関する。

発電所、各種工場、自動車などから排出される排煙中のＮＯｘは、光化学スモッグや酸性雨の原因物質であり、その効果的な除去方法として、ＮＨ₃を還元剤として選択的接触還元を行う排煙脱硝法が火力発電所を中心に幅広く用いられている。触媒には、バナジウム（Ｖ）、モリブデン（Ｍｏ）あるいはタングステン（Ｗ）を活性成分にした酸化チタン（ＴｉＯ₂）系触媒が使用されており、特に活性成分の一つとしてバナジウム（Ｖ）を含むものは活性が高いだけでなく、排ガス中に含まれている不純物による劣化が小さいこと、より低温から使用できることなどから、現在の脱硝触媒の主流になっている（特開昭５０−１２８６８１号等）。

触媒は通常ハニカム状、板状に成形されて用いられ、各種製造法が開発されてきた。中でも金属薄板をメタルラス加工後にアルミニウム溶射を施した網状物やセラミック繊維製織布あるいは不織布を基板に用い、これに前記触媒成分を塗布・圧着して得られた平板状触媒が知られている。この平板状触媒は図２に示すように断面波形の帯状突起からなる突条部２と平坦部３とを交互に設けたもの（以下、この断面波形の突条部２と平坦部３とを交互に複数設けた一つの板状の触媒を触媒エレメントと言う）１に加工した後、この触媒エレメント１を図４３に示すように、突条部２の長手方向を同一方向にして複数枚積層し、触媒枠４内に組み込んだ触媒構造体８（特開昭５４−７９１８８号、特願昭６３−３２４６７６号など）は、圧力損失が小さく、媒塵や石炭の燃焼灰で閉塞されにくいなどの優れた特徴があり、現在火力発電用ボイラ排ガスの脱硝装置に多数用いられている。

一方、近年夏期における電力需要のピークに対応するため、ガスタービンやそれと廃熱回収ボイラを組み合わせた発電設備の建設数が増加している。前記発電設備は都市近郊に建設されることが多く、それに用いる排ガス処理装置は、立地面積や公害防止の観点から高効率かつコンパクトであることが必要である。こうした事情により図４４に示すように図２の一つの触媒エレメント１の突条部２と隣接する触媒エレメント１の突条部２の稜線が交互に直交するように積み重ねて触媒構造体８とし、この触媒構造体８の互いに隣接する触媒エレメント１の一方の突条部２をガス流れ６に対して直交する方向に配置し、他方の突条部２をガス流れ６に対して並行する方向に配置して、効率良く排ガス中のＮＯｘを低減する方法が提案されている（特開昭５５−１５２５５２号）。

また、図４６に示すように金網または金属板から平坦部のない連続した断面波形の突条部１０を有する波板９を形成して、それを図４７に示すように表裏を逆にして交互に積層したものを担体とし、それに触媒成分を担持させた触媒構造体１１の提案がある（実公昭５２−６６７３号）。
特開昭５０−１２８６８１号公報 特開昭５４−７９１８８号公報 特開昭５５−１５２５５２号公報 実公昭５２−６６７３号公報

図４３に示した触媒構造体８は、高効率・コンパクトな装置を達成する上で以下に示す点で更なる改善が必要となった。すなわち、ガス流れ６方向に平行に突条部２を形成した触媒エレメント１で形成されるガス流路の一部を図４８に示すが、このタイプの触媒構造体は非常に圧力損失が少ないため、運転時の所要動力が小さくて済むというメリットを持っている。しかし、この触媒構造体はガス流路内でのガスの乱れ方が少なく、反応ガス成分の物質移動が小さくなる。すなわち、全体としての反応速度（総括反応速度）が小さくなり、触媒自体の活性を十分に発揮できないという欠点がある。

また、図４３に示すようにガス流れ６方向に平行なるように触媒エレメント１の突条部２を形成すると、突条部２の形成された方向（長手方向）に対しての剛性は非常に大きくなるが、それと直交する方向には剛性が小さくなるためガス流路幅に若干の差を生じていた。

また、図４４に示す触媒構造体８を用い、これを平坦部３を介して互いに隣接する触媒エレメント１の一方の突条部２をガス流れ６に対して直交するように配置した場合は、前記突条部２による乱流効果により、触媒反応するガスの物質移動は促進されるが、前記突条部２がガス流れ６に対して堰の作用を奏するので、圧力損失が大きくなるという問題点があった。 また、図４４に示す触媒構造体８では通風損失と性能を変化させる自由度が小さいことも問題点として指摘されている。すなわち同一形状の触媒エレメント１を交互に積層して触媒構造体８を形成するので、突条部２のピッチ（隣接する突条部２間の幅）を変更しても開口率は変化しないため通風損失はあまり低下しない上、触媒エレメント１の長さは触媒構造体８の間口と同一寸法に固定され、自由に変更し難い。もちろん、形状の異なる触媒エレメント１を二種類用意し、これらを交互に用いて触媒エレメント１の長さを変化させることもできるが、製造工程が煩雑になり製造コストの増大をまねくことになる。

また、図４４に示す触媒構造体８は、触媒の反応速度と圧力損失に大きな影響を与える突条部２の前記ピッチの幅が重要な因子となる。このピッチは等間隔に設けられているが、ガス流れ６の出入口側の端部から第１番目の突条部２までの距離は特に決められていない。このように、図４４に示す触媒構造体８を用いる場合には、一定ピッチに連続して形成された触媒エレメント１を単位長さに切断して使用しているため、触媒反応に必要とする触媒量が多くなると、すなわち触媒エレメント１の長さが変化すると、場合によっては触媒構造体８の端部から第１番目の突条部２までの距離が大きくなり、平坦部３の曲がりにより均一な流路を形成するのが難しく、図４５に示すように触媒エレメント１の端部がたわみガス流路を塞いでしまい、通風抵抗の増加とガス流れ６のアンバランスによる性能の低下を引き起こすという問題があった。

さらに、図４７に示す触媒構造体１１を用いる場合も各波板触媒エレメント９は図２に示す触媒エレメント１のような平坦部３がないため、その突条部１０の凹凸深さを前記図４３、図４４に示す触媒エレメント１の突条部２の凹凸深さとほぼ同じとするならば、互いに隣接する波板エレメント９の突条部１０同士の稜線の当接する箇所の数が非常に多くなり、直方体形状の触媒構造体１１の積層断面方向からガス流れ６を導入する場合に、この突条部１０の多数の稜線の当接部分がガス流れ６の通風抵抗となり圧力損失が大きくなるという問題点がある。

本発明の課題は上記従来技術の有する問題点をなくし、被処理ガス流れの流路内でのガスの乱れ方を大きくして境膜の生成を低減させ、触媒作用を更に高性能化できる触媒構造体を提供することにある。

本発明の課題は内部に流入する被処理ガスの通風圧力損失を大きくしないで、しかも被処理ガスの触媒表面への拡散を良くして触媒の性能を高めた触媒構造体を提供することである。

本発明の課題は上記従来技術の有する問題点をなくし、通風圧力損失を小さく、また通風圧力損失を自由に変化し得る触媒構造体を提供することである。

本発明の他の課題は上記従来技術の有する問題点をなくし、被処理ガス流れに大きな圧力損失を生じさせないで、しかも被処理ガス流れの流速分布を更に均一にして触媒性能を高めた触媒構造体を用いた排ガス浄化を行うことにある。

本発明の上記目的は次の構成により達成される。
一般に、管内を流れるガス流と管壁に担持された触媒との間で行われる反応は、次式で表される。
１／Ｋ＝１／Ｋｒ＋１／Ｋｆ
ここで、Ｋは触媒総括反応速度定数、Ｋｒは単位表面積当たりの反応速度定数、Ｋｆはガスの境膜物質移動速度定数（ガスの触媒表面への拡散のし易さに関係する）である。

したがって、ガスの境膜物質移動速度定数Ｋｆを大きくすることで触媒の性能が高くなる。

本発明は、触媒構造体中に流入する被処理ガスの圧力損失を大きくしないで、いかに被処理ガスの触媒表面への拡散を良くして触媒の性能を高めるかという課題を解決するものである。

本発明を理解し易くするために、図面を用いて説明する。なお、これらの図面は本発明の理解のためのものであり、本発明は、これらの図面に限定されるものではない。

まず、本発明の触媒エレメントの突条部をガス流れに対して３０〜６０度傾斜させて配置する構造を備えた触媒構造体について説明する。
最初に上記傾斜突条部を備えた触媒構造体を構成する触媒エレメントの積層形式について説明する。

本発明の触媒エレメントの突条部をガス流れに対して３０〜６０度傾斜させて配置する構造を備えた触媒構造体は、図６（ａ）〜図６（ｄ）などに示すよう触媒エレメントの積層形式により構成することができる。図６（ａ）は本発明の触媒構造体を構成する触媒エレメントの具体例であり、矩形平面板の所定の側縁１ａに対して３０〜６０度の所定の角度θで互いに平行な突条部２を平坦部３の間に所定ピッチで複数設けた矩形体からなる触媒エレメント１を交互に表裏逆にして積層した場合を示す。また図６（ｂ）〜図６（ｄ）は本発明の参考例の触媒構造体を構成する触媒エレメント１の具体例であり、図６（ｂ）は矩形平面板の所定の側縁１ａに対して０°＜θ＜９０°の所定の角度θで互いに平行な突条部２を平坦部３の間に所定ピッチで複数設けた矩形体からなる触媒エレメント１と矩形平面板の所定の側縁１ａに対して平行な方向に配置される突条部２’を平坦部３’の間に所定ピッチで複数設けた矩形体の触媒エレメント１’とを交互に積層した場合（図６（ｂ）では触媒エレメント１’を触媒エレメント１の下側に積層した例を示している。以下の図６（ｃ）、図６（ｄ）も同様である。）である。

図６（ｃ）は矩形平面板の所定の側縁１ｂに対して０°＜θ＜９０°の所定の角度θで互いに平行な突条部２を平坦部３の間に所定ピッチで複数設けた矩形体からなる触媒エレメント１と矩形平面板の所定の側縁１ｂに対して平行な方向に配置される突条部２’を平坦部３’の間に所定ピッチで複数設けた矩形体の触媒エレメント１’とを交互に積層した場合である。また、図６（ｄ）は図６（ｂ）に示す二枚の矩形体からなる触媒エレメント１、１’の組み合わせと図６（ｃ）に示す二枚の矩形体からなる触媒エレメント１、１’の組み合わせとをそれぞれ交互に積層する積層形式を示している。

そして、図６（ａ）〜図６（ｄ）などに示す本発明と参考例の触媒エレメント１、１’などの積層形式からなる触媒構造体はいずれの場合もガス流れ６は矩形平面の一方の側縁１ｃ方向から流入させるものとする。

また、図６（ａ）〜図６（ｄ）などに示す本発明と参考例の互いに隣接する二枚の触媒エレメント１、１の突条部２、２同士または触媒エレメント１、１’の突条部２、２’の稜線は点接触で当接し、かつ点接触部分の前後では触媒エレメント１の所定の側縁１ａまたは側縁１ｂに対して所定の角度θで傾斜している。

図６（ａ）に示す本発明の触媒構造体に流入する被処理ガスは隣接する二枚の触媒エレメント１、１同士の間において、前記点接触部分以外の流路では一方の触媒エレメント１の隣接する突条部２、２と平坦部３と他方の触媒エレメント１の隣接する突条部２、２平坦部３から構成されるスリット状のガス流路をみると、ガス流れ６の方向に対して、突条部２、２が傾斜しており、なおかつ所定幅を有するスリット状流路があるため、ガスが堰き止められる度合いが小さくなるものの、一定の圧力損失が発生する。そのため、前記スリット状流路と突条部２、２近傍を流れるガスの流速のアンバランスは均一化される。

そればかりでなく、図７のガス流れ６の方向の触媒構造体（図６（ａ）の積層形式によるもの）の一部断面図に示すように、突条部２の後流側に乱流が発生し、例えば排ガス中のＮＯｘやＮＨ₃が触媒と接触しやすくなる。

さらに被処理ガスの流れ６が乱れることは触媒表面の境膜を薄くする働きがあり、それに伴いＮＨ₃やＮＯｘの拡散が容易になり、触媒活性が大幅に向上する。また、前記突条部２、２同士の点接触部分でガス流れ６が乱流となった後に所定距離の間、ガスは前記スリット状流路を通過するが、このスリット状流路をガスが通過するために、ガス流れ６の乱流の程度が和らぎ、圧力損失が極端に高くならず、また触媒表面の境膜は薄くなるためガスの拡散は良くなり触媒性能は大幅に上昇する。

また、図６（ａ）に示す積層形式で得られた本発明の触媒構造体中に流入する被処理ガスは、突条部２に対して傾斜した方向から流入するため、一度にガス流路が絞られず、次に説明する図５０（図４４の平面図）または図４７に示す場合に比較して段階的または連続的に順次絞りこまれるので、圧力損失が比較的小さいものとなる。

一方、図５０に示す従来技術の触媒構造体（特開昭５５−１５２５５２号公報記載の発明）では、ガス流れ６に平行な方向に突条部２を有する触媒エレメント１と、これに隣接するもう一方のガス流れ６に垂直な方向に突条部２’を有する方の触媒エレメント１’の間にガスが通り抜けるスリット状流路が形成されているが（図５０のＡ−Ａ線断面視図である図５１参照）、ガス流れ６方向に対して垂直方向の突条部２’が所定間隔で設けられているため、触媒構造体中に流入したガス流れ６はここで堰止められ、図６に示す場合に比較して非常に大きな圧力損失を生じる。

また、図４７に示す従来技術（実公昭５２−６６７３号公報記載の発明）の触媒構造体１１では、図６または図５０に示すような平坦部３、３’がないので、突条部１０の高さ（凹凸深さ）が図６または図５０に示すものと同一高さのものであると、該触媒構造体１１中には、図６または図５０に示す場合に比べてかなり多数の突条部１０の点接触部があるので、触媒構造体１１中に流入した被処理ガスは多数の前記点接触部分で乱流となり、この場合も図６の場合に比較して非常に大きな圧力損失を生じる。

また、図６に示す本発明では触媒エレメント１の突条部２は触媒エレメント１の所定の側縁１ａまたは側縁１ｂ（側縁１ａまたは側縁１ｂはガス流れ６と並行する方向に配置される）に対して所定の角度θ（３０〜６０度）で傾斜しているが、図１４に示すように各触媒エレメント１の最長の突条部２ａの端部が被処理ガス流路の入口側と出口側において、それぞれ被処理ガス流路を形成する開口部近傍の側壁１２ａ、１２ｂ部分に接触して配置されるように前記傾斜角度θを設定すると、最長の突条部２ａに隣接する平坦部３ａにより形成される前記平面状の流路（スリット状流路）に流入するガス流れ６は、最長の突条部２ａを越えてガス流路出口に通り抜けるしかなく、それだけ、流入被処理ガスの触媒との接触機会が増えることになる。

これに比べ、図１５に示すように、各触媒エレメント１の最長の突条部２ａの端部が被処理ガス流路の入口側と出口側に直接臨むように、それぞれ被処理ガス流路を形成する開口部に配置されるように前記傾斜角度θを設定すると、前記最長の突条部２ａが形成するスリット状流路に流入するガス流れ６は最長の突条部２ａを越えることなく、そのまま出口に通り抜ける場合があり、流入被処理ガスの触媒との接触機会が図１４に示す場合に比べて減少する。

また、図４３に示す従来の触媒構造体ではすべての触媒エレメント１の突条部２が流れ方向に沿って形成されていたため、触媒エレメント１の曲げ強度はガス流れ６の方向に対しては大きいが、逆にガス流れ６の垂直方向には小さいため触媒エレメント１がたわみ、図４９のように各触媒エレメント１間の幅が不規則になっていた。

ところが本発明の触媒構造体であって、少なくとも一部の触媒エレメント１の突条部２がガス流れ６方向に交互に３０〜６０度の傾斜角度を有するように配置されたものを用いる場合は、ガス流れ６の垂直方向の剛性が増大し、たわみを生じない。このため、図４９に示すような、触媒エレメント１のたわみにより、ガス流路断面積が不規則に変化するようなことが極めて少なく、規則的に変化する断面積の流路を形成することができる。均一断面積の流路は前述した突条部２の働きによる被処理ガスの混合効果と相まって触媒反応率の低い部分の発生頻度を大きく低下させる作用がある。

このように本発明は、従来の板状触媒体の有するガス流路形状からくるガス流路の断面積が不規則に変化することに起因する触媒性能低下を防止できるだけでなく、触媒エレメント１のたわみによる不規則に変化する断面積を有するガス流路の発生そのものを低減する効果がある。さらに、突条部２がガス流れ６を乱し、触媒反応成分と触媒表面との接触を促進して活性が向上するが、突条部２、２を有する触媒エレメント１、１が、ガス流れ６方向に交互にある傾斜角度（３０〜６０度）を有するため、ガス流れ６方向に垂直方向に突条部２、２が配置されるものに比べて触媒エレメント１、１の圧力損失が小さくなる。

本発明の板状触媒エレメント１に形成される突条部２は、平坦部３と突条部２が交互に平行に形成されていればどのような形状でもよく、例えば、図３（ａ）〜（ｅ）に示すようなＳ−カーブ形状、ジグザク形状、凸状レリーフ形状（Convex relief shape）などの種々の断面形状を有する。

触媒エレメント１の突条部２の高さ（平坦部からの高さ）には制限がないが、脱硝用に用いる場合は１．５ｍｍから１４ｍｍの範囲で選択することが望ましい。突条部の高さがあまり小さいと前記スリット状流路が狭められるので圧力損失が増大し、また、大きすぎると同一性能を得るために必要な触媒体積の増大につながる。また、平坦部の幅は触媒の曲げ強度の大きさに左右され、たわみを生じなければ大きく選定することが圧力損失を小さくできるので有利であるが、突条部の高さ（平坦部からの高さ）の５〜２５倍であることが望ましい。触媒エレメントを脱硝用に用いる場合、平坦部の幅は、通常、１０ｍｍから１５０ｍｍ程度に選定すると好結果を得やすい。

次に、孔明き基板を用いて触媒エレメントを構成する本発明の触媒構造体について、説明をする。
孔明き基板としてメタルラスを用いる例により説明する。孔明き基板の孔部分であるラス目が貫通するように触媒を担持した触媒エレメントとは、例えば金属薄板をピッチ１〜５ｍｍでメタルラス加工し、これをそのまま、もしくは必要に応じて金属アルミニウム溶射などの粗面化処理したものを基板に用い、触媒成分を含むスラリをラス目が閉塞しないようにコーティングしたものや、上記基板のラス目内に触媒成分を塗布後、圧搾空気を吹き付けるなどして剥離してラス目を貫通させたものである。

また、触媒エレメント全面をラス目の貫通した状態にしても良いし、触媒でラス目が埋められた状態と貫通した状態とを組み合わせ配しても良い。その配置方法としては次のよ
うなものが特に優れた特性を有する。

（１）ラス目が触媒で埋められた平坦部と、ラス目が貫通した状態で一定方向に設けられた帯状突起からなる突条部（例えば、図３に示すような各種断面形状を有する）とで触媒エレメントを構成する方法。

（２）ラス目が貫通するように触媒を担持された平坦部と、ラス目が触媒で埋められた状態の前記突条部とで触媒エレメントを構成する方法。

（３）全てのラス目が触媒で埋められた平坦部と前記突条部を形成した触媒エレメントを前記（１）、（２）の触媒エレメントと組み合わせて構成する方法。

図１６〜図２０には、本発明になる、例えばメタルラスからなる孔明き基板を用いる触媒構造体内の触媒エレメント１間を流れるガス流れ６を模式的に示す。図１６〜図１９に示す例は一つの触媒エレメント１の突条部２と隣接する触媒エレメント１の突条部２が直交するように積み重ねて得られる触媒構造体を模式的に示す。そして、図１６は触媒成分を担持したメタルラスの全面をラス目の貫通した状態にした例、図１７は突条部２のみをラス目の貫通した状態にした例、さらに図１８は平坦部３のみをラス目の貫通した状態にした例を示している。また、図１９にはラス目が貫通していない触媒エレメント１とメタルラス全面のラス目が貫通している触媒エレメント１’を交互に積層した例を示している。

更に、図２０は図１６〜図１９に示す例とは異なり、本発明になる触媒構造体の内部を斜め上方向から見た状態を図示しているが、この例は突条部２のみにラス目４の貫通した触媒エレメント１を複数枚積層してなる触媒構造体の隣接する触媒エレメント１により形成されるガス流路が、ガス流れ６の方向に連続的にあるいは段階的にガスを部分的に堰き止めるような方向に隣接する二つの触媒エレメント１の突条部２の稜線を互いに交差させて配置したもので、図２０には突条部２の方向がガス流れ６に対して３０〜６０度になるように傾斜させて、触媒エレメント１を交互に積層した触媒構造体中のガス流れ６を示す。

図１６〜図２０に示すように、ガス流れ６に対して傾斜して配置される突条部２でガス流れの流路抵抗が大きくなると、貫通しているラス目４（図２０参照）を通じてガスが触媒エレメント１で仕切られた隣接するガス流路へ流れるようになる。これにより、ガスの撹拌作用（乱れ）は一層促進され大きな触媒活性向上効果が得られる。一方、突条部２に発生する圧力損失により貫通しているラス目をガスが圧力損失を緩和するように流れるため、通風損失を低くすることが可能になる。図２０に示す例は、図１６〜図１９に示す例に比較して突条部２の方向をガス流れ６に対して３０〜６０度と傾斜している事により、触媒構造体中に流入するガスは、突条部２に対して傾斜した方向から流入するため、一度にガス流路が絞られず、図１６〜図１９に示す場合に比較して段階的または連続的に順次、絞りこまれるので、ガスが突条部２で堰き止められる度合いが小さくなるため、活性を向上させるに十分なガスの撹拌作用は保持したままで、発生する圧力損失を、さらに小さくすることができる。

このように本発明になる孔明き基板を用いる触媒構造体は、ガスの混合・撹拌作用による触媒性能の向上を促進する作用と、通風損失を低減させる作用を有する極めて優れたものである。

本発明の上記孔明き基板を用いる触媒エレメントの突条部をガス流れに対して３０〜６０度に傾斜させて配置する構造を備えた触媒構造体は、図６（ａ）などに示すような触媒エレメントの積層形式から構成することができる。

また、本発明の上記孔明き基板を用いる触媒エレメントは図２１に示すような高さの低い突条部２’を有する触媒エレメント１’と高さの高い突条部２を有する触媒エレメント１を交互に配置して重ね合わせてなる触媒構造体８にも適用できる。また、図２７に示す２種類の高さの異なる突条部２、２’を有する触媒エレメント１を交互に突条部２、２’の稜線が直交するように交互に１枚ずつ積層した触媒構造体８にも適用できる。さらに、図示していないが、２種類の高さの異なる突条部２、２’を有する触媒エレメント１と同一高さの突条部２を有する触媒エレメント１’を両者の突条部２の稜線が直交するように交互に１枚ずつ積層して触媒構造体を構成も考えられる。

次に本発明には、図２１に示すような高低２種類の高さの突条部２、２’をそれぞれ有する触媒エレメント１、１’の稜線が互いに３０〜６０度で交差する位置に配列し（図２１には突条部２、２’の稜線が互いに直交に配置された例が図示されている。）、これを積層した触媒構造体８も含まれる。

図４４に示したような、触媒エレメント１を突条部２の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層した従来技術の触媒構造体８では、突条部２の高さが一様であり、複数の突条部２間の幅（ピッチ）は、触媒構造体８の通風抵抗を小さくするためには大きく採る必要がある。すなわち、通風抵抗を小さくするためには触媒構造体８の突条部２の数を少なくすることが必要で、このためガスの乱れる部分が少なくなる。

触媒構造体８の通風抵抗は突条部２での縮小および拡大流路によって生ずる渦流等ガス流の運動エネルギーの損失により生ずる。すなわち、この運動エネルギーの損失は突条部２によるガス流路断面の閉塞性（流路開口率）に大きく左右されるので、開口率を大きくするほど、よって突条部２の高さを低くするほど通風抵抗は小さくなる。したがって、突条部２の稜線が被処理ガスの流れ６の方向に対して直交するように配置される板状触媒については、突条部２の高さをより低くして、被処理ガスの流路開口率を大きくしたほうが、通風抵抗を低減する上で有効である。

一方、ガスの乱れによる物質移動の促進効果について発明者は次の検討を行った。すなわち、一定間隔ごとに突条部を有する触媒エレメントを、その突条部の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層してなる触媒構造体において、突条部の高さが異なる２枚の触媒エレメントを交互に積層して突条部でのガス流路断面を種々変化させた場合につい
て触媒性能と通風抵抗の関係を調べた。その結果を図２３に示す。

図２２に示す突条部２、２’の高さが異なる２種類の触媒エレメント１、１’を用いて各々の突条部２、２’の稜線をそれぞれ直交配置して得られた触媒構造体を用いて実験を行った。ここで、触媒エレメント１は、その突条部２の平坦部３からの高さがｈ₁であり、平坦部３の突条部２に挟まれるピッチＰ₁であり、触媒エレメント１’は、その突条部２’の平坦部３’からの高さがｈ₂であり、平坦部３’の突条部２’に挟まれるピッチＰ₂であるとする。

触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝６ｍｍのものをガス流れ方向に直交して存在するように配置した、触媒エレメント１と触媒エレメント１’の突条部２’の高さｈ₂＝４ｍｍのものをガス流れ方向に平行に存在する配置とし、触媒エレメント１、１’を交互に組み合わせた触媒構造体と触媒エレメント１’の突条部２’の高さｈ₂＝４ｍｍのものをガス流れ方向に直交して存在するように配置した触媒エレメント１’と触媒エレメント１（突条部２の稜線はガス流れに平行）との組み合わせからなる触媒構造体とを比較した結果を図２３に示す。

図２３よりガス流れ方向に直交して高さｈ₂＝４ｍｍの突条部２’を有する触媒エレメント１’を配置し、ガス流れに平行にｈ₁＝６ｍｍの突条部２を有する触媒エレメント１を配置した触媒構造体とガス流れ方向に直交して高さｈ₁＝６ｍｍの突条部２を有する触媒エレメント１を配置し、ガス流れに平行にｈ₂＝４ｍｍの突条部２’を有する触媒エレメント１’を配置した触媒構造体では、得られる脱硝性能はほぼ同一であり、ガス流れに直交して高さｈ₂＝４ｍｍの突条部２’を有する触媒構造体の通風抵抗は、高さｈ1＝６ｍｍの突条部２を有する触媒構造体の約６割に抑えられていることがわかる。

また、同様にガス流れに直交して存在する突条部２’の高さがｈ₂＝３ｍｍの触媒エレメント１’とガス流れに平行な方向に存在する突条部２の高さがｈ₁＝７ｍｍの触媒エレメント１との組合わせからなる触媒構造体は、さらに通風抵抗が低くなることが分かる。つまり、通風抵抗の低減のわりには物質移動速度の低減は小さいことが分かる。

よって触媒構造体としては、乱流促進体となる突条部は必ずしも高さの高いものが好ましいわけではなく、有効なガスの乱れを発生できれば（触媒表面に形成される境界層を薄くできれば）むしろ高さの低いほうが通風抵抗を小さくする上で望ましい。

しかしながら図４４に示す従来技術では、突条部２の高さを低くすると充分な性能を満たすための突条部２の間隔（平坦部３の幅）を小さくすることが必要であり、突条部２の間隔を小さくすると突条部２の数を必要以上に増加させ、よって通風抵抗を増大させることになる。

したがって、本発明には、複数の線状に形成された突条部と平坦部とを交互に平行に配設した触媒エレメントを複数枚積層した触媒構造体において、図２２（ａ）、（ｂ）に示すように、当該突条部２、２’の高さが互いに異なる２種類の触媒エレメント１、１’を、その突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に積層する触媒構造体が含まれる。

このとき、２種類存在する板状触媒の突条部の高さは特に制限はないが、脱硝触媒の場合、通常次の範囲で選ばれる。図２２（ａ）、（ｂ）において、
ｈ₁（高いほうの突条部２の高さ）：３〜１４ｍｍ
好ましくは３〜１０ｍｍ
（突条部２の稜線がガス流れに平行に配置）
ｈ₂（低いほうの突条部２’の高さ）：２〜６ｍｍ
（突条部２’の稜線がガス流れに直交して配置）
上記突条部２’の高さｈ₂があまり突条部２の高さｈ_lに近くなると図４４に示す従来技術のように触媒構造体８を通しての通風抵抗が増大し、一方、突条部２の高さｈ_lに対し、突条部２’の高さｈ₂をあまり小さくなると、触媒エレメント１’の突条部２’におけるガスの乱れが不充分となり、また、通風抵抗は小さくなるものの同一性能を得るために必要な触媒体積の増大につながる。

したがって、突条部の高さが異なる２種類の触媒エレメント１、１’を用いる場合には、高い突条部２の高さ／低い突条部２’の高さ＝３／２〜７／３となるように触媒エレメント１、１’を組み合わせて触媒構造体を構成することが望ましい。

また、突条部２’の稜線が被処理ガスの流れ方向に対して直交するよう配置される触媒エレメント１’の隣接する突条部２’間の間隔（Ｐ₂）は、通風抵抗を小さくするためには大きくなるほど有利であるが、ガスの乱れによる物質移動を促進するために、通常は３０〜２００ｍｍ程度に選定すると好結果を得易い。

一方、高さの高い突条部２の稜線が被処理ガスの流れに対して平行に配置される、もう一方の触媒エレメント１については隣接する突条部２同士の間隔（Ｐ₁）は特に制限はなく、触媒エレメント１の強度が保てて、触媒構造体としてのガス流路を確保できれば問題ない。

なお、図２１において、触媒エレメント１の高さの高い突条部２の稜線をガス流れ６に平行に、かつ触媒エレメント１’の高さの低い突条部２’の稜線をガス流れ６の方向に対して３０〜６０度、例えば３０度以上、好ましくは４０度以上、６０度未満の角度に配置する。これによって通風抵抗をそれほど大きくすることなく、ガス流れ６の乱れを発生させることができる。前記触媒エレメント１’の突条部２’の稜線のガス流れ６に対する傾斜角度が小さすぎるとガス流れ６の乱れが不十分となる。

上記高さが異なる２種類の突条部を一枚の板に形成させた触媒エレメントまたは高さがそれぞれ異なる突条部を有する２枚の触媒エレメントは前述の図１６〜図２０に示す孔明き基板から構成しても良い。

また、本発明には、図２６に示すように高さが高い突条部２と高さが低い突条部２’と前記２種類の高さの違う突条部２、２’の間に平坦部３を設け、これを交互にくり返して配置した一枚の板状の触媒エレメント１を複数枚用いて、隣接する触媒エレメント１の突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に積層してなる触媒構造体が含まれる。また、２種類の高さの違う突条部２、２’を有する触媒エレメント１と同一高さの突条部２を有する触媒エレメント１’を、両者の突条部の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層して図２７に示すような触媒構造体としても良い。

ここで用いることのできる一枚の触媒エレメント１に形成される突条部２、２’は、平坦部３と突条部２、２’が交互に互いに平行に形成されていれば、どのような形状でも良く、たとえば図２８（ａ）〜図２８（ｅ）に示したような種々の断面形状を有するものが挙げられる。

また、図２９の触媒エレメント１の断面図に示すように２種類存在する突条部２、２’の高さは、特に制限はないが、脱硝触媒として用いる場合、通常次の範囲で選ばれる。

ｈ₁（高い方の突条部２の高さ）：３〜１０ｍｍ
ｈ₂（低い方の突条部２’の高さ）：２〜６ｍｍ
上記低い方の突条部２’の高さｈ₂が高い方の突条部２の高さｈ₁に近くなると触媒構造体を通しての通風抵抗が増大し、また、高い方の突条部２の高さｈ₁に対し低い方の突条部２’の高さｈ₂があまり小さくなると、高さが低い方の突条部２’におけるガスの乱れが不十分となり通風抵抗は小さくなるものの同一性能を得るために必要な触媒体積の増大につながる。また、触媒構造体の通風抵抗を小さくするには、触媒エレメントの隣接した高い突条部２同士の間隔（ピッチ）Ｐ₁は大きくなるほど有利であるが、ガスの乱れによる物質移
動を促進するために、通常は７０〜２５０ｍｍ程度に選定すると好結果を得やすい。

図４４に示した一種類の高さの突条部２を有する触媒エレメント１を、その突条部２の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層した従来技術の触媒構造体８では、突条部２の高さが一様であり、触媒構造体８の通常抵抗を小さくするためには当該突条部２の間隔（ピッチ）を大きく設定する必要がある。すなわち、図４４に示した触媒構造体８では通風抵抗を小さくするには、触媒構造体８の突条部２の数を少なくすることが必要であるが、突条部２の数が少い触媒構造体８はガスの乱れる部分が少なくなる。

触媒構造体８の突条部２での縮小および拡大流路によって生ずる渦流などガス流のエネルギーの損失は突条部２によるガス流路断面の閉塞性（流路開口率）に大きく左右されるので、開口率を大きくするほど、すなわち突条部の高さを低くするほど、通風抵抗は小さくなることは既に述べた通りである。したがって、図２６に示す２種類の高さの異なる突条部２、２’を有する板状触媒エレメント１を使用して突条部２の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層した図２７に示す触媒構造体８を使用することは通風抵抗を低減する上で有効である。本発明の２種類の高さの異なる突条部２、２’を有する板状の触媒エレメント１を使用した場合のガス流れ６を示す模式図を図３０に示す。

また、ガスの乱れによる物質移動の促進効果についての発明者らの前記図２３に示す検討から、触媒構造体としては、乱流促進体となる突条部の高さは必ずしも高いものが好ましくはなく、有効なガスの乱れを発生させ、触媒表面に形成される境界層を薄くできるならば、突条部の高さは低い方が通風抵抗を小さくする上で望ましいことが判明したが、このことは図２６に示す触媒エレメント１を用いた触媒構造体を用いる場合にも言えることである。

なお、例えば図２７において、触媒エレメント１の突条部２、２’の稜線をガス流れ６に直交する方向に配置しているが、この突条部２、２’の稜線をガス流れ６の方向に対して３０〜６０度、例えば３０度以上、好ましくは４０度以上、６０度未満の角度に配置する。これによって通風抵抗をそれほど大きくすることなく、ガス流れ６の乱れを発生させることができる。

また、本発明では、図３２に示す断面図で、高低２種類の突条部２、２’（例えば図３に示すような各種断面形状を有する）を有する触媒エレメント１を、その突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ重ね合わせて触媒構造体を形成し、前記重ね合わせたいずれか一方の触媒エレメント１の高低２種類の突条部２、２’がガス流れ６（図２７参照）に直交するように配置し、さらに、ガス流れ６に突条部２、２’が直交する触媒エレメント１についてガス流れ６方向両端から１つ目の突条部２ａまでの距離Ｌ_１、Ｌ_２を重ね合わせた隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔ（図２７参照）の８倍以下となるように構成した触媒構造体を採用することもできる。

上記隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔを６ｍｍとした場合に、触媒エレメント１の両端から１つ目の突条部２ａまでの距離Ｌ₁、Ｌ₂は５０ｍｍ以下、望ましくは５〜３０ｍｍの範囲とし、触媒エレメントの突条部間ピッチＬ₃を６０ｍｍとする。

さらに、上記触媒構造体の構成に、図３１に示す触媒エレメント１の両端から１つ目の突条部２ａ、２ａの間の距離｛Ｌ−（Ｌ₁＋Ｌ₂）｝を等分した所定ピッチＬ₃で突条部２を設け、このピッチＬ₃を隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔ（図２７参照）の１０〜２３倍とな
るように構成した触媒構造体を採用することもできる。

このように、触媒構造体のガス流れの入口側、出口側とも触媒エレメント１の端部から１つ目の突条部２ａまでの距離Ｌ₁、Ｌ₂を所定の値に設定することで、触媒エレメント１の端部形状が図４５のようにたわむことが無くなり、触媒構造体８のガス流れ６の入口側、出口側とも所定のガス流路を確保することができる。

また、触媒エレメント１の両端から１つ目の突条部２ａの間を低圧力損失となるピッチＬ₃で等分して複数の突条部２を設けると通風抵抗の増加を防ぐことができる。
これにより板状触媒エレメント１を突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ重ね合わせた板状の触媒構造体において、圧力損失の増加を低減させ、触媒性能の低下の防止を図ることができる。
以上説明した各種の触媒エレメントを適宜組み合わせて本発明の触媒構造体とすることができる。

本発明の触媒構造体は、次の（ａ）〜（ｃ）の効果があります。
（ａ）触媒エレメントの突条部同士の点接触部分でガス流れが乱流となり、例えば排ガス中のＮＯｘやＮＨ ₃ が触媒と接触しやすくなる。さらに被処理ガスの流れが乱れることは触媒表面の境膜を薄くする働きがあり、それに伴いＮＨ ₃ やＮＯｘの拡散が容易になり、触媒活性が大幅に向上する。
（ｂ）触媒エレメントの突条部同士の点接触部分でガス流れが乱流となった後に所定距離の間、ガスは前記スリット状流路を通過するためにガス流れの乱流の程度が和らぎ、また被処理ガスは突条部に対して傾斜した方向から流入するために突条部で段階的または連続的に順次絞りこまれるので、圧力損失が比較的小さいものとなる。
（ｃ）触媒エレメントの帯状突起からなる突条部によりガス流れの垂直方向の剛性が増大し、たわみを生じないため、ガス流路断面積が不規則に変化するようなことが極めて少なく、規則的に変化する断面積の流路を形成することに起因して触媒性能低下を防止できる。
さらに、本発明の触媒構造体は種々の被処理ガスの触媒反応の装置として用いることができる。例えば、脱臭触媒装置、触媒燃焼装置、燃料改質装置等である。その中で、排ガス中の窒素酸化物をアンモニア還元剤の存在下で脱硝する排ガス脱硝装置中に用いる場合が本発明の触媒構造体の使用例の最も典型的な例である。例えば、脱硝触媒を塗布して得た触媒エレメントから構成した本発明の触媒構造体を少なくとも一つ以上窒素酸化物含有排ガス流路に配置した脱硝装置（図１２参照）は排ガスの圧力損失を比較的小さくした状態で高い脱硝率を達成することができる。

また、本発明の前記脱硝触媒を塗布した触媒エレメントから構成された触媒構造体と触媒エレメントの突条部の方向がガス流れ方向と平行に形成された通常の圧力損失の小さい脱硝装置（断面がハニカム形状の構造体からなるハニカム型脱硝装置または平面板を間隔を設けて複数枚積層した構造体からなる図４３などに示すプレート型脱硝装置）とを組み合わせて配置すること（図１３参照）により圧力損失を該脱硝装置が設けられるプラントなどのシステムにおいて、許容される値におさめることができる。

つまり、本発明の触媒を使用する場合、プラントなどのシステム側から触媒に許容される圧力損失に制約がある場合もあるので、本発明の触媒のみでは、圧力損失が過大となる場合があるが前記圧力損失の小さな触媒と組み合わせることで、圧力損失を許容値内におさめることが可能となる。

また、本発明の触媒は、触媒構造体内でのガスの混合効果が高く、したがって、例えば脱硝触媒入り口で排ガス中に注入したアンモニアの濃度が局所的に不均一であっても、触媒出口では不均一の度合いは圧力損失の小さな触媒に比べて小さくなり、後流に設置される触媒をより有効に使える効果もある。

以下、本発明の各種の実施の形態を詳細に説明する。
まず、突条部がガス流れに対して３０〜６０度の傾斜角度で配置された触媒エレメントから構成される触媒構造体の実施例と参考例などについて説明する。

〔参考例１〕
メタチタン酸スラリ（ＴｉＯ₂含有量：３０ｗｔ％、ＳＯ₄含有量：８ｗｔ％）６７ｋｇにパラモリブデン酸アンモン（ＮＨ₄）₆・Ｍｏ₇Ｏ₂₄・４Ｈ₂Ｏ）を２．４ｋｇ、メタバナジン酸アンモニウム（ＮＨ₄ＶＯ₃）を１．２８ｋｇ加え、加熱ニーダを用いて水を蒸発させながら混練し、水分約３６％のペーストを得た。これを３¢の柱状に押し出し、造粒後流動層乾燥機で乾燥し、次に大気中２５０℃で２４時間焼成した。得られた顆粒をハンマーミルで平均粒径５μｍの粒径に粉砕して第一成分とした。このときの組成はＶ／Ｍｏ／Ｔｉ＝４／５／９１（原子比）である。

以上の方法で得られた粉末２０ｋｇ、Ａｌ₂Ｏ₃・ＳｉＯ₂系無機繊維３ｋｇおよび水１０ｋｇをニーダを用いて１時間混練して粘土状にした。この触媒ペーストを幅５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのＳＵＳ３０４製メタルラス基板にアルミニウム溶射を施して粗面化したものにローラを用いてラス目間およびラス目表面に塗布して厚さ約０．９ｍｍ、長さ５００ｍｍの平板状触媒を得た。この触媒をプレス成形することにより図２に示すような断面波形の突条部２を平坦部３の間に所定間隔で複数形成し、風乾後大気中で５５０℃−２時間焼成して触媒エレメント１とした。図４に示す断面形状の触媒エレメント１は、その突条部２の平坦部３からの高さｈが２．５ｍｍ、平坦部３の幅Ｐが８０ｍｍである。

得られた触媒エレメント１の矩形平面形状の側縁１ａに対して突条部２が４５度の角度で傾きを有するように切断し、図５に示す矩形平面を有する触媒エレメント１を得た。充填に際しては、厚さ２ｍｍの触媒枠（図示せず）内に図１に示すように触媒エレメント１を表裏反転させて交互に複数枚積み重ね、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×長さ５００ｍｍの図６（ａ）に示す積層形式の触媒構造体を得た。

図１に示すように、この触媒構造体の触媒エレメント１の突条部２はガス流れ６に対して４５度の角度を有するように排ガス流路に配置される。本参考例の効果として、同一形状の触媒エレメント１を作り、この表裏を反転させて、順次積層すればよく、この点は大量に触媒構造体を製造する場合、製造コストが低下して大きな利点になる。

〔参考例２〕
図６（ｂ）、図６（ｃ）あるいは図８（ａ）、図８（ｂ）に示す触媒エレメント１（参考例１で得た突条部２が矩形平面形状の側縁１ａに対して４５度の角度で傾きを有するように切断した触媒エレメント）と触媒エレメント１’（突条部２を矩形平面形状の所定の側縁１ａに対して全て平行になるようにした触媒エレメント）を交互に積層して得られる触媒構造体を得た。この触媒構造体の触媒エレメント１の突条部２はガス流れ６に対して４５度の角度を有するように排ガス流路に配置される。

〔参考例３〕
参考例２で使用したものと同一の触媒エレメント１および触媒エレメント１’を図６（ｂ）と図６（ｃ）に示すように積層し、更にこれを交互に積層して、図６（ｄ）あるいは図９に示す触媒構造体を得た。この触媒構造体の触媒エレメント１の突条部２はガス流れ６に対して４５度の角度を有するように排ガス流路に配置される。

〔比較例１〕
参考例１に用いた触媒エレメント１の突条部２の平坦部３からの高さを５ｍｍに変更して、成形した後、図２に示すように突条部２を矩形平面形状の所定の側縁１ａに対して全て平行になるようにした矩形平面を有する触媒エレメント１を製造し、図４３に示すように触媒枠４に組み込んで縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの触媒構造体８を得た。この触媒構造体８の触媒エレメント１の突条部２はガス流れ６に対して平行になるように排ガス流路に配置される。

参考例１〜３の触媒構造体および比較例１の触媒構造体をそれぞれ排ガス流路を形成する反応器に充填してＬＰＧ燃焼排ガスを用いて表１の条件で脱硝性能を測定するとともに触媒構造体の排ガス出口部分でのＮＯｘ濃度の分布を測定し、排ガス流れの均一度を調べた。得られた結果を表２にまとめた。

表２から明らかなように参考例１、参考例２、参考例３の触媒構造体はその排ガス出口部分におけるＮＯｘ濃度の分布が極めて小さく流路横断面方向で均一な排ガスの流れが得られることが明らかとなった。また、平均の脱硝率も比較例１に比べ顕著に向上し、流路形状の均一さに加え図７に示した触媒エレメントの突条部２が堰としての効果を奏することにより、参考例１〜３の触媒構造体の脱硝性能を大きく向上させることが可能であることが分かる。

〔参考例４〕
参考例１と同様にして得た触媒エレメント１の矩形平面形状の側縁１ａに対して突条部２が３０度の角度で傾きを有するよう切断し、図５に示す矩形平面を有する触媒エレメント１を得た。充填に際しては、厚さ２ｍｍの触媒枠（図示せず）内に図１に示すように触媒エレメント１を表裏反転させて交互に積み重ね、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×長さ５００ｍｍの図６（ａ）に示す積層形式の触媒構造体を得た。
図１に示すように、この触媒構造体の触媒エレメント１の突条部２はガス流れ６に対して３０度の角度を有するように排ガス流路に配置される。

〔参考例５〕
参考例１と同様にして得た図４に示す触媒エレメント１を、触媒エレメント１の矩形平面の側縁１ａに対して突条部２が傾斜角度θ＝６０度で傾くように切断して、図５に示す矩形平面を有する触媒エレメント１を得た。充填に際しては、厚さ２ｍｍの触媒枠（図示せず）内に図１に示すように触媒エレメント１を表裏反転させて交互に積み重ね、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの図６（ａ）に示す積層形式の触媒構造体を得た。
図１に示すように、この触媒構造体の触媒エレメント１の突条部２はガス流れ６に対して６０度の角度を有するように排ガス流路に配置される。

〔比較例２〕
参考例１で製作した触媒エレメント１を図４４に示すように触媒エレメント１の突条部２の稜線が互いに直交するように交互に積層し、隣接する触媒エレメントの内の一方のエレメントの突条部２がガス流れ６方向と平行になるように設置し触媒構造体を得た。

参考例１、参考例４、参考例５、比較例１、比較例２の各触媒構造体を反応器に充填し、ＬＰＧ燃焼排ガスを用いて表１に示す条件で脱硝性能と圧力損失を測定した。図１０に比較例１の脱硝性能を１．０とした時の脱硝性能比率を示す。図１１には比較例１の圧力損失を１．０とした時の圧力損失比率を示す。いずれの場合も温度３５０℃、ＮＨ_３／ＮＯモル比＝１．２、ガス流速＝約８ｍ／ｓの条件で脱硝性能を調べた。

図１０、図１１に示すように、比較例２の触媒構造体は脱硝性能は大きく向上するものの、圧力損失も大きく上昇してしまった。それに対して参考例１、参考例４、参考例５の触媒ユニットの圧力損失はガス流れに平行に突条部を設置した比較例１の圧力損失とほとんど変わらない圧力損失を示すに留まった。他方、脱硝性能は比較例２より若干低いものの高い脱硝性能を示した。

図１０、図１１から、ガス流れに対して突条部の方向が傾きを有する板状触媒エレメントの該突条部の傾斜角度が、ガス流れに対して３０を超えて６０度未満である場合に、ガス流れの圧力損失をさほど低下させないで、触媒性能を効果的に発揮できるので望ましいことが分かる。

〔参考例６〕
触媒の長さ（奥行き）を２５０ｍｍにした以外は参考例１と同様の脱硝触媒を塗布した触媒エレメントから構成される触媒構造体（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き２５０ｍｍ）を図１２に示すように、２つガス流れに直列に配置して、表１に示した条件でガスを流し圧力損失と脱硝率を測定した。

〔参考例７〕
触媒長さ（奥行き）を２５０ｍｍにした以外は参考例１と同様の脱硝触媒を塗布した触媒エレメントから構成される触媒構造体（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き２５０ｍｍ）を図１３に示すように圧力損失の小さい脱硝装置（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き１５０ｍｍで、図４３に示すプレート型触媒構造体を用いる。ただし、この触媒エレメント１には参考例１で製造した脱硝触媒を塗布してある。）の前流側の窒素酸化物含有排ガス流路に配置して、表１に示した条件でガスを流し圧力損失と脱硝率を測定した。

〔比較例３〕
参考例７で使用した圧力損失の小さい触媒構造体を図４２に示すように２つガス流れに直列に配置して、表１に示した条件でガスを流し圧力損失と脱硝率を測定した。
上記参考例６、７及び比較例３の触媒構造体を、ＬＰＧ燃焼排ガスを用いて表１の条件で圧力損失と脱硝性能を測定した。得られた結果を表３にまとめた。

表３に示すように比較例３は圧力損失の小さい触媒のみで構成された触媒層であり、圧力損失も小さいが脱硝率も低い。参考例６の触媒構造体で構成された触媒層は、圧力損失は比較例３と比較して高くなるものの脱硝率も非常に高くなる。参考例７では、脱硝率は参考例６より低いが、圧力損失は低くなっている。

なお、参考例７では、圧力損失の小さい触媒構造体の前流側に設置された触媒構造体内でガス混合作用があり、この結果、触媒入り口でアンモニアの局部的な不均一が存在しても、混合作用により前記触媒構造体の触媒層出口で、アンモニアの局部的な不均一は少なくなり、したがって後流側での触媒が有効に働く効果もある。

次に、孔明き基板を用いる触媒エレメントから構成される触媒構造体の実施例について説明する。
〔実施例１〕
厚さ０．２ｍｍ−幅５００ｍｍのＳＵＳ３０４帯鋼をラス加工により目幅およびピッチ２．１ｍｍの貫通孔を有する網状物を得て、これに溶射により金属アルミニウムを１００ｇ／ｍ²の割合で溶着して粗面化した後、プレス成型器で図４の突条部２の高さｈ＝４．０ｍｍ、平坦部の幅Ｐ＝８０ｍｍ、厚さ０．９ｍｍの寸法を有する帯体を得て、さらにこれを切断して縦４８０ｍｍ×横４８０ｍｍのメタルラス基板を得た。

次に参考例１に記載したものと同一の触媒粉末を得て、該触媒粉末１０ｋｇを水２０ｋｇに懸濁して触媒スラリを得、この中に前記メタルラス基板を浸漬して該メタルラス基板表面に触媒スラリをコーティングした。この操作でラス目を埋めた触媒スラリを基板面に圧搾空気をノズルで吹き付けることにより取り除き、基板表面に厚さ約１００μｍの触媒層が付着したラス目の貫通した基板を得た。得られた触媒付きの基板は、大気中５５０℃で２時間焼成し触媒エレメント１とした。

前記触媒エレメント１は所定寸法に切断後、厚さ２ｍｍの触媒構造体枠（図示せず）内へ図４４に示す例と同様に、隣接する触媒エレメント１の突条部２の稜線が交互に直交するように組み込み、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き４８０ｍｍの触媒構造体８を得た。本実施例の触媒構造体８の断面は図１６のように模式的に表される。

〔実施例２〕
ラス目を埋めたスラリを圧搾空気を吹き付けてラス目を貫通させる操作を触媒エレメント１全面に施す実施例１に対して、突条部２のみに圧搾空気を吹き付けてラス目を貫通させる操作を行うように変更し、突条部２のラス目が貫通した触媒エレメント１を得た。得られた触媒エレメント１は参考例１と同様にして触媒構造体に組み込んだ。実施例２の触媒構造体の断面は図１７のように模式的に表される。

〔実施例３〕
ラス目を埋めたスラリを圧搾空気を吹き付けてラス目を貫通させる操作を触媒エレメント１全面に施す実施例１に対して、平坦部３のみに圧搾空気を吹き付けてラス目を貫通させる操作を行うように変更し、平坦部３のラス目が貫通した触媒エレメント１を得た。得られた触媒エレメント１は参考例１と同様にして触媒構造体に組み込んだ。実施例３の触媒構造体の断面は図１８のように模式的に表される。

〔比較例４〕
前記実施例と同一の触媒原料粉末を得て、この触媒原料粉末２０ｋｇ、Ａｌ₂Ｏ₃・ＳｉＯ₂系無機繊維３ｋｇ、水１０ｋｇとをニーダを用いて１時間混練して粘土状にした。この触媒ペーストを幅５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのＳＵＳ３０４製メタルラス基板にアルミニウム溶射を施して粗面化した基板にローラを用いてラス目間および表面に塗布して厚さ約０．９ｍｍ、長さ４８０ｍｍの板状触媒を得た。この触媒にプレス成形機により図４のような波形で高さがｈ＝４ｍｍの突条部２と幅Ｐ＝８０ｍｍの平坦部３とを形成し、風乾後大気中で５５０℃−２時間焼成した。得られた触媒エレメント１を切断し、厚さ２ｍｍの板材からなる触媒構造体枠内に全ての触媒エレメント１の突条部２がガス流れ方向と平行になるように積み重ね、図４３に示した構成の縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き４８０ｍｍの触媒構造体を得た。

〔実施例４〕
実施例１で調製したものと同一である全てのラス目が貫通した触媒エレメント１’と、比較例４で調製したものと同一のラス目が全て触媒で満たされ、目が開いていない触媒エレメント１を用いて、ラス目が貫通した触媒エレメント１’は、その突条部２の方向がガス流れに対して直交するように、ラス目が触媒で満たされて目が開いていない触媒エレメント１は、その突条部２の方向がガス流れと平行になるように、交互に積層して縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き４８０ｍｍの触媒構造体を得た。本実施例の触媒構造体の断面は図１９のように模式的に表される。

〔実施例５〕
実施例１で調製したものと同一である全てのラス目が貫通した触媒エレメント１を、その矩形平面形状の側縁１ａ（図６参照）に対して突条部２が４５度の傾きを有するように切断した。この触媒エレメント１を厚さ２ｍｍの触媒構造体枠内に、表裏反転させて交互に積み重ね、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き４８０ｍｍの触媒構造体を得た。

〔実施例６〕
実施例２で調製したものと同一である突条部２のラス目のみが貫通し、平面部のラス目は触媒で満たされた触媒エレメント１を、その矩形平面形状の側縁１ａ（図６参照）に対して突条部２が４５度の傾きを有するように切断した。この触媒エレメント１を厚さ２ｍｍの触媒構造体枠の内に、表裏反転させて交互に積み重ね、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き４８０ｍｍの触媒構造体を得た。本実施例の触媒構造体の一部斜視図は図２０のように模式的に表される。

〔比較例５〕
比較例４に用いた触媒エレメント１を、その突条部２がガス流れ方向に交互に直交する触媒枠に組み込んで、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き４８０ｍｍの図４４に示す構成の触媒構造体を得た。

〔比較例６〕
実施例１の触媒エレメント１の突条部２の山高さを４ｍｍから８ｍｍに変更するとともに、突条部２がガス流れ方向に全て平行になるようにして、厚さ２ｍｍの板材からなる触媒枠内に積み重ねて図４３に示した構成の縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き４８０ｍｍの触媒構造体を得た。

実施例１〜実施例６の触媒および比較例４〜比較例６の触媒構造体を反応器に充填し、ＬＰＧ燃焼排ガスを用いて表１の条件で脱硝性能を測定するとともに触媒構造体での通風損失（圧力損失）を測定した。得られた結果を表４にまとめた。

表４の結果から比較例４と比較例６は通風損失が小さいが脱硝率が低く、反応速度は本発明の実施例１〜実施例６の触媒の０．５〜０．７倍と小さな値である。また、本発明の実施例１〜実施例６と同様の構造でラス目が貫通していない場合に相当する比較例５の場合には、高脱硝率は得られるものの通風損失が著しく高い。これに対し、実施例１〜実施例６は、いずれも脱硝率および反応速度を同レベルのままで、通風損失は約１／２と小さいことが判明した。
以上のように、本発明のラス目に貫通孔を設けた触媒構造体は、高脱硝性能と低通風損失を達成できる優れたものである。

次に、図２２（ａ）、（ｂ）に示す突条部２、２’の高さが異なる２種類の板状触媒エレメント１、１’を、それらの突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に順次積層した触媒構造体の実施例と参考例などについて説明する。

〔参考例８〕
参考例１に記載したものと同一の触媒粉末を得て、該触媒粉末２０ｋｇ、Ａ１₂Ｏ₃・ＳｉＯ₂系無機繊維３ｋｇ、水１０ｋｇとをニーダを用いて１時間混練し粘土状にした。この触媒ペーストを幅５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのＳＵＳ３０４製メタルラス基板にアルミニウム溶射を施して粗面化した基板にローラを用いてラス目間および表面に塗布して厚さ約０．９ｍｍ、長さ５００ｍｍの板状触媒を得た。この触媒にプレス成形により図２２（ａ）および図２２（ｂ）のような波形の突条部２、２’を形成し（突条部２の高さｈ₁＝６ｍｍ、突条部２’の高さｈ₂＝４ｍｍ、平坦部３の幅ｐ₁＝１２０ｍｍ、平坦部３’の幅ｐ₁＝６０ｍｍ）、風乾後大気中、５５０℃で２時間焼成した（ｈ₂／ｈ₁＝４／６）。

得られた触媒エレメント１、１’を、それぞれの突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ順次積層して縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの図２１に示すような構成の触媒構造体８を得た。ここで、触媒エレメント１’の比較的高さの低い突条部２’の稜線方向が被処理ガスの流れ６方向に対して直交するように配置してある。

〔参考例９〕
参考例８と同様に調製した板状触媒に、プレス成形により図２２（ａ）に示す突条部２の高さｈ₁＝７ｍｍ、平坦部３の幅Ｐ₁＝１２０ｍｍとなる波形加工を施し、また図２２（ｂ）に示す突条部２’の高さｈ₂＝３ｍｍ、平坦部３’の幅Ｐ₂＝６０ｍｍとなる波形加工を施し、風乾後大気中、５５０℃で２時間焼成した（ｈ₂／ｈ_１＝３／７）。

得られた触媒エレメント１、１’を、それぞれの突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ順次積層して縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５５０ｍｍの図２１に示すような構成の触媒構造体８を得た。ここで、触媒エレメント１’の比較的高さが低い突条部２’の稜線方向は、被処理ガスの流れ６方向に対して直交するように配置してある。

〔比較例７〕
参考例８に用いた触媒エレメント１の突条部２の高さをｈ₁＝５ｍｍで一定として成形した触媒エレメントを得て、これをガス流れ６方向にすべて平行になるように配して触媒枠に組み込んで縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの図４３に示す構成の触媒ユニットを得た。

〔比較例８〕
参考例８で成形した突条部２の高さｈ₁が一様な触媒エレメント１を、その突条部２の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層して、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの図４４に示す構成の触媒構造体８を得た。

〔比較例９〕
参考例８に用いた触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁を１０ｍｍで一定として成形した触媒エレメントを得た。これをガス流れ６方向にすべて平行になるように配して触媒枠に組み込んで縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの図４３に示す構成の触媒構造体８を得た。

参考例８、参考例９の触媒および比較例７〜比較例９の触媒構造体８を反応器に充填し、ＬＰＧ燃焼排ガスを用いて表１の条件で脱硝性能を測定するとともに触媒構造体８での通風抵抗を調べた。

得られた結果を表５にまとめた。

表５から明らかなように本発明の参考例８、参考例９の触媒構造体８は比較例８の触媒構造体８に比べて、より通風抵抗が小さく、かつほぼ同様な脱硝性能が得られることがわかる。

また、比較例７および比較例９の触媒構造体８に較べ、本発明の参考例８、参考例９の触媒構造体８は総括的な反応速度の増加により、著しく脱硝性能を向上することが可能となる。

ここで、参考例８では、突条部２の高さｈ₁が６ｍｍ（図２２（ａ））の触媒エレメント１と突条部２’の高さｈ₂が４ｍｍ（図２２（ｂ））の触媒エレメント１’を交互に積層したものであり、突条部２、２’の頂点同士が重なり合うため両触媒エレメント１、１’の間隔は１０ｍｍとなり、比較例８および比較例９の触媒構造体８の隣接する二つの触媒エレメント１の間隔と同一となる。

すなわち、表５の結果から、同一面積速度で比較すると参考例８は比較例９に比べて高い脱硝率が得られるため、要求される性能が８０％で同一の場合には、表６に示すように必要な触媒量は少なくてよく、コンパクトな脱硝装置となることを意味している。

図２４は参考例８、比較例７および比較例８の触媒のガス流速に対する触媒活性を示す図であり、図２５は、参考例８、比較例７および比較例８の触媒のガス流速に対する圧力損失の特性を示す図である。

参考例８と比較例８は、比較例７の平行なガス流路を有する触媒構造体８と比べて、図２４に示すようにガス流速増加に伴い急激に触媒活性が増加することがわかる。

ここで、参考例８の触媒構造体８はガス空塔速度が２ｍ／ｓ近辺では、比較例７の触媒構造体８とほぼ同程度まで触媒活性が低下している。これはガス流れ６方向に対して直角方向に存在する触媒エレメント１’の突条部２’が空塔流速が速い場合には乱流促進体として働くが、低流速域では逆に流れのよどみを形成するためであると思われる。

したがって、本発明による触媒構造体８は２ｍ／ｓ以上、好ましくは４ｍ／ｓ以上のガス流速域で、かつ圧力損失の上昇が実用上問題とならない１０ｍ／ｓ未満、好ましくは８ｍ／ｓ未満とすることが好ましい。ガス空塔速度が小さすぎると突条部２’が乱流促進体となりにくく、また空塔速度が大きすぎると圧力損失が大きくなり過ぎる。

次に、図２６に示す高さが異なる突条部２、２’を一つの板状触媒上に互いに平行になるように交互に設けた触媒エレメント１を、各触媒エレメント１の突条部２、２’の稜線が互いに直交するように交互に複数枚、順次積層した触媒構造体の参考例などについて説明する。
〔参考例１０〕
参考例１に記載したものと同一の触媒粉末を得て、該触媒粉末２０ｋｇ、Ａ１₂Ｏ₃・ＳｉＯ₂系無機繊維３ｋｇ、水１０ｋｇとをニーダを用いて１時間混練し粘土状にした。この触媒ペーストを幅５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのＳＵＳ３０４製メタルラス基仮にアルミニウム溶射を施して粗面化した基板にローラを用いてラス目間および表面に塗布して厚さ約０．９ｍｍ、長さ５００ｍｍの板状触媒を得た。この触媒にプレス成形により図２９の断面図に示すような高い突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、低い方の突条部２’の高さｈ₂＝２．５ｍｍ、平坦部３の幅Ｐ₁＝１００ｍｍの触媒エレメント１を形成し、風乾後大気中、５５０℃で２時間焼成した。

得られた触媒エレメント１と同一高さの波状突条部２、２’を有する触媒エレメント１’を、両者の突条部の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層し、一方の突条部２の稜線がガス流れ６に平行になるように図２７に示す触媒枠４に組み込んで縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの触媒構造体８を得た。

〔比較例１０〕
参考例１０に用いた触媒エレメント１の突条部２、２’の平坦部３からの高さをすべて同一高さ６ｍｍで一定として、成形した触媒エレメントを得た。これを図４３に示すようにガス流れ方向に全て平行になるように配して触媒枠に組み込んで、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの触媒構造体を得た。

〔比較例１１〕
比較例１０で成形した突条部の高さが一様な触媒エレメントを、図４４に示すように、その突条部２の稜線が互いに直交するように交互に１枚ずつ積層して触媒枠（図示せず）に組み込んで、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×奥行き５００ｍｍの触媒構造体を得た。

参考例１０の触媒および比較例１０、比較例１１の触媒構造体を反応器に充填し、ＬＰＧ燃焼排ガスを用いて表１の条件で脱硝性能を測定するとともに触媒構造体での通風抵抗を調べた。

得られた結果を表７にまとめた。

表７から明らかなように参考例１０の触媒構造体は比較例１１の触媒構造体に比べてより通風抵抗が小さく、かつほぼ同様な脱硝性能が得られることが分かる。また、参考例１０の触媒構造体は比較例１０の触媒構造体に比べ、総括的な反応速度の増加により著しく脱硝性能を向上することが可能となる。

次に、図３１に示す触媒エレメント１の突条部２の稜線が互いに直交するように、交互に１枚ずつ重ね合わせて触媒構造体を形成し、いずれか一方の触媒エレメント１の突条部２がガス流れ６（図２７参照）に直交するように配置し、さらに、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１についてガス流れ６方向両端から１つ目の突条部２ａまでの距離Ｌ_１、Ｌ₂を重ね合わせた隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔ（図２７参照）の８倍以下となるように構成した触媒構造体についての参考例を説明する。

〔参考例１１−１〕
参考例１に記載したものと同一の触媒粉末を得て、該触媒粉末２０ｋｇ、Ａ１₂Ｏ₃・ＳｉＯ₂系無機繊維３ｋｇ、水１０ｋｇとをニーダを用いて１時間混練し粘土状にした。この触媒ペーストを幅５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのＳＵＳ３０４製メタルラス基仮にアルミニウム溶射を施して粗面化した基板にローラを用いてラス目間および表面に塗布して厚さ約０．９ｍｍ、長さＬｍｍの板状触媒を得た。この触媒にプレス成形により図３１の断面図に示す突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、突条部２間ピッチＬ₃を６０ｍｍ、隔隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔ＝６ｍｍ（図２７参照）として、２２枚の触媒エレメント１の積層体からなる図４４に示すような触媒構造体８を得た。このとき、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部２までの距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に３０ｍｍ（隣接触媒間の間隔の５倍)とした。

〔参考例１２−１〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８のガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１及びガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝６ｍｍの場合において(触媒エレメント１の充填枚数２２枚)、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部２ａの距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に５０ｍｍ(隣接触媒間の間隔の約８倍)とした。

〔比較例１２−１〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８のガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１及びガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝６ｍｍの場合において（触媒エレメント１の充填枚数２２枚）、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部２ａの距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に６０ｍｍ（隣接触媒エレメント間の間隔の約１０倍）とした。

〔参考例１１−２〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８のガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝５ｍｍ、共に突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝８ｍｍとした場合において（触媒エレメント１の充填枚数１８枚）、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部の距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に４０ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔の５倍）とした。

〔参考例１２−２〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８のガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝５ｍｍ、共に突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝８ｍｍの場合において（触媒エレメント１の充填枚数１８枚）、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部の距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に６４ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔の８倍）とした。

〔比較例１２−２〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８のガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝５ｍｍ、共に突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝８ｍｍの場合において（触媒エレメント１の充填枚数１８枚）、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部の距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に８０ｍｍ（隣接触媒エレメント１の間の間隔の１０倍）とした。

〔参考例１１−３〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８の、ガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝７ｍｍ、共に突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝１０ｍｍの場合において（触媒エレメント１の充填枚数１５枚）、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部の距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に５０ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔の５倍）とした。

〔参考例１２−３〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８の、ガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝７ｍｍ、共に突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝１０ｍｍの場合において（触媒エレメント１の充填枚数１５枚）、ガス流れ６に直交する突条部２を持つ触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部の距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に８０ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔の８倍）とした。

〔比較例１２−３〕
参考例１１−１に示す触媒構造体８の、ガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝７ｍｍ、共に突条部２間ピッチＬ₃＝６０ｍｍ、触媒間間隔Ｔ＝１０ｍｍの場合において（触媒エレメント１の充填枚数１５枚）、ガス流れに直交する突条部を持つ触媒エレメントの両端から一つ目の突条部の距離Ｌ₁、Ｌ₂を共に１００ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔の１０倍）とした。

参考例１１−１〜参考例１１−３、参考例１２−１〜参考例１２−３、比較例１２−１〜比較例１２−３の触媒構造体８を反応器に充填し、ＬＰＧ燃焼排ガスを用いて表１（面積速度は２０〜８０ｍ／ｈとした。）に示す条件で脱硝性能、触媒ユニットの圧力損失を測定し、それぞれの触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁、触媒間間隔Ｔで比較を行った。

測定結果の流速特性を図３３、図３４、図３５のグラフに示す。
それぞれの触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁、触媒間間隔Ｔの寸法が同一の触媒構造体８ごとに結果を比較すると、参考例１１−１〜参考例１１−３、参考例１２−１〜参考例１２−３は比較例１２−１〜比較例１２−３に比べ明らかに触媒活性は高い結果となっている。

また、参考例１１−１〜参考例１１−３と参考例１２−１〜参考例１２−３を比較すると、参考例１１−１〜参考例１１−３の場合が高触媒活性となっている。すなわち、触媒エレメント１の両端から１つ目の突条部２の距離Ｌ₁、Ｌ₂が隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔの８倍以下であれば高性能を保つことができ、特に５倍以下であればさらによい結果となっている。また、前記距離Ｌ₁、Ｌ₂が前記間隔Ｔの８倍以上となると、端末形状のたわみにより性能が著しく低下する。

次に、触媒エレメント１の両端から１つ目の突条部２ａ、２ａの間の距離（Ｌ−（Ｌ₁＋Ｌ₂））を等分した所定ピッチＬ₃で突条部２を設け、このピッチＬ₃を隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔ（図２７参照）の１０〜２３倍となるように構成した触媒構造体の実施例に関連する実験例について説明する。
ガス流れ６に直交する触媒エレメント１の突条部２間のピッチＬ₃（図３１参照）の距離と圧力損失の関係について検証した。

＜実験１＞
参考例１１−１に示す触媒構造体８において、触媒エレメント１間の間隔Ｔ＝６ｍｍ（触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ）の場合（触媒エレメント１の充填枚数２２枚）、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の両端から一つ目の突条部の距離Ｌ₁，Ｌ₂を共に１０ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔の約１．７倍）とし、突条部間のピッチＬ₃を２０、４０、６０、８０、１２０、１４０、１６０ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔの約３〜２７倍）に変化させＬＰＧ燃焼排ガスを用い、表１の条件（ただし、触媒入口ガス流速６ｍ／ｓ）で圧力損失を測定した。

突条部間ピッチＬ₃＝６０ｍｍでの触媒エレメントの全長Ｌを５００ｍｍとし、各々の突条部間ピッチＬ₃において前記長さＬをＬ₃＝６０ｍｍピッチと同等の活性となる長さとし、その時の圧力損失をＬ₃＝６０ｍｍピッチの値を１として比較し、図３６に示した。

＜実験２＞
前記実験１と同様の試験を触媒エレメント１間の間隔Ｔ＝８ｍｍ（ガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部の高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝５ｍｍ）の場合（触媒エレメント１の充填枚数１８枚）においても突条部２間ピッチＬ₃を４０、６０、８０、１２０、１８０、２００ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔの５〜２５倍）に変化させて行い、結果を実験１と同様の比較方法で図３７に示した。

＜実験３＞
実験１と同様の試験を触媒エレメント１間の間隔Ｔ＝１０ｍｍ（ガス流れ６に突条部２が平行に位置する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝３ｍｍ、ガス流れ６に突条部２が直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁＝７ｍｍ）の場合（触媒エレメント１の充填枚数１５枚）においても突条部２間のピッチＬ₃を６０、８０、１００、１３０、１６０、２００、２３０、２５０ｍｍ（隣接触媒エレメント１間の間隔Ｔの６〜２５倍）に変化させて試験を行い、結果を実験１と同様の比較方法で、図３８に示した。

図３６、図３７、図３８はいすれも下に凸のグラフとなり圧力損失は実験１では、突条部２間ピッチＬ₃が６０〜１４０ｍｍ区間において最低レベルとなり、実験２ではピッチＬ_３が８０〜１８０ｍｍ、実験３ではピッチＬ_３が１００〜２３０ｍｍ区間で最低レベルとなっている。すなわち、同一の活性となる触媒量（長さ）とした場合、突条部２の間ピッチＬ₃は触媒エレメント１間の間隔Ｔの１０〜２３倍とするのが最も圧力損失を低く抑える事が出来ることが確認された。

以上の参考例１１−１〜参考例１２−３と実験１〜実験３の結果に基づき、次のことが判明した。
すなわち、例えば参考例１１−１の触媒構造体において、ガス流れ６に直交する触媒エレメント１の突条部２の高さｈ₁を変化させ、交互に高低２種類の高さの突条部２、２’を有する触媒エレメント１を図２７に示すような触媒構造体８（触媒エレメント１’のガス流れ６に平行な突条部２の高さは触媒エレメント１の突条部２の高さと同じ）を形成する場合、図３２に示す触媒エレメント１の端部から突条部２までの距離Ｌ₁、Ｌ₂を触媒エレメント１間の間隔Ｔ（図２７）の８倍以上、突条部２間ピッチＬ₄、Ｌ₅を隣接触媒エレメント１の間隔Ｔの１０〜２３倍に制限することで、端末形状のたわみが無く、圧力損失を低く抑えることが出来る。

次に、本発明の触媒構造体と従来技術の触媒構造体との性能比較をするために、次のような実験を行った。
(i)参考例１の触媒構造体（図６（ａ）に示す積層形式で突条部２のガス流れ６に対する傾斜角度θが４５度で隣接触媒エレメント１、１（突条部２の平坦部３からの高さ２．５ｍｍ、平坦部３の幅８０ｍｍ）を積層して得られる触媒構造体（I）と
(ii)実施例１の触媒構造体（図４４に示す積層形式で突条部２のガス流れ６に対する傾斜角度θが９０度（本発明の突条部２のガス流れ６に対する傾斜角度θからは外れている）で隣接触媒エレメント１、１（突条部２の平坦部３からの高さ４ｍｍ、平坦部３の幅８０ｍｍ：ラス目は貫通している。）を積層して得られる触媒構造体（II)と
(iii)比較例２の触媒構造体（図４４に示す積層形式で突条部２のガス流れ６に対する傾斜角度θが９０度で隣接触媒エレメント１、１（突条部２の平坦部３からの高さ２．５ｍｍ、平坦部３の幅８０ｍｍ：ラス目は貫通していない。）を積層して得られる触媒構造体（III)と
(iv)図４７に示す波状の触媒エレメント１０（突条部９の全体の高さ５ｍｍ：ただし該エレメント上に塗布されている触媒成分は前記(i)〜(ii)のものと同一）を隣接触媒エレメント１０、１０の突条部９の稜線が互いに直交し、ガス流れ６に対して角度４５度の傾斜角度で配置して積層された触媒構造体１１（IV)とを用いて、ＬＰＧ排ガスを用いての条件で総括反応速度定数とガス流速、および圧力損失とガス流速の関係を調べた。その結果をそれぞれ図３９、図４０に示す。また、図４１に同一脱硝性能ベースでの圧力損失の比較したデータを示す。

図３９、図４０、図４１の結果から明らかなように、図４７に示す触媒構造体１１を用いる場合に比べて本発明の突条部２のガス流れ６に対する傾斜角度θ（３０〜６０度）からはずれた傾斜角度（θ＝９０度）を有する触媒構造体でも孔明き触媒エレメントを用いると、圧力損失は同一脱硝性能ベースで著しく低いことが分かる。

本発明の触媒構造体は、通風抵抗を低く抑えてガスの乱れにより触媒性能を向上させることができ、コンパクトな装置を提供することができる。本発明の触媒構造体は種々の被処理ガスの触媒反応の装置として用いることができる。例えば、脱臭触媒装置、触媒燃焼装置、燃料改質装置等である。その中で、排ガス中の窒素酸化物をアンモニア還元剤の存在下で脱硝する排ガス脱硝装置中に用いる場合が本発明の触媒構造体の使用例の最も典型的な例である。

本発明の一実施例の触媒構造体の一部斜視図である。 本発明の触媒エレメントの一実施例の斜視図である。 本発明で用いる触媒エレメントの突条部の断面形状の例を示す図である。 本発明の一実施例で用いた触媒エレメントの寸法を示す図である。 本発明の一実施例で用いた触媒エレメントの斜視図である。 本発明の一実施例で用いた触媒エレメントの積層形式を説明する図である。 本発明の効果を示す触媒構造体内のガス流れを示す模式図である。 は本発明の一実施例の触媒構造体の一部斜視図である。 は本発明の一実施例の触媒構造体の一部斜視図である。 は比較例１の脱硝性能を１．０とした時の本発明の参考例１、４、５の脱硝性能比率を示す図である。 比較例１の圧力損失を１．０とした時の本発明の参考例１、４、５の圧力損失比率を示す図である。 本発明の一実施例の触媒構造体を、排ガス流路に２つ順に配置した排ガス浄化装置の図である。 本発明の一実施例の触媒構造体を圧力損失の小さい脱硝装置の前流側の排ガス流路に配置した排ガス浄化装置の図である。 本発明の一実施例の触媒構造体をガス流路に配置した図である。 本発明の一実施例の触媒構造体をガス流路に配置した図である。 本発明の実施例１の触媒構造体内の流れを示す側面図である。 本発明の実施例２の触媒構造体内の流れを示す側面図である。 本発明の実施例３の触媒構造体内の流れを示す側面図である。 本発明の実施例４の触媒構造体内の流れを示す側面図である。 本発明の実施例６の触媒構造体内の流れを示す斜視図である。 本発明の参考例８、９の触媒構造体を示す図である。 本発明の参考例８、９に用いる触媒エレメントの構造を示す図である。 異なる突条部高さを有する触媒エレメントで構成される触媒構造体の特性を示す図である。 本発明の参考例８と比較例７、８の触媒構造体の触媒性能の流速特性を示す図である。 本発明の参考例８と比較例７、８の触媒構造体の触媒圧力損失流速特性を示す図である。 本発明の参考例１０で用いた触媒エレメントの斜視図である。 本発明の参考例１０で用いた触媒構造体の図である。 本発明の参考例１０で用いる触媒エレメントの突条部の断面形状の例を示す図である。 本発明の参考例１０で用いる触媒エレメントの突条部形状を示す図である。 本発明の参考例１０で用いる触媒構造体内でのガス流れの様子を示す図である。 本発明の参考例１１−１〜１２−３で用いた触媒エレメントの側面図である。 本発明の参考例１１−１〜１２−３などで用いた触媒エレメントの側面図である。 本発明の参考例１１−１、１２−１と従来技術の触媒活性を比較した図である。 本発明の参考例１１−２、１２−２と従来技術の触媒活性を比較した図である。 本発明の参考例１１−３〜１２−３と従来技術の触媒活性を比較した図である。 触媒エレメントの突条部間ピッチと圧力損失の関係を表すグラフである。 触媒エレメントの突条部間ピッチと圧力損失の関係を表すグラフである。 触媒エレメントの突条部間ピッチと圧力損失の関係を表すグラフである。 本発明の参考例１と実施例１と比較例２の触媒構造体と図４７に示す触媒構造体を用いる場合の総括反応速度定数とガス流速の関係を示す図である。 本発明の参考例１と実施例１と比較例２の触媒構造体と図４７に示す触媒構造体を用いる場合の圧力損失とガス流速の関係を示す図である。 本発明の参考例１と実施例１と比較例２の触媒構造体と図４７に示す触媒構造体を用いる場合の同一脱硝性能ベースでの圧力損失を比較したデータを示す図である。 本発明の圧力損失の小さい脱硝触媒装置を２つガス流路中に並べて配置した排ガス浄化装置を示す図である。 従来技術の一例の触媒構造体の側面図である。 従来技術の一例の触媒構造体の斜視図である。 図４４の触媒構造体の問題点を説明する図である。 従来技術の一例の触媒エレメントの平面図である。 図４６の触媒エレメントを積層して得られる触媒構造体の斜視図である。 従来技術の問題点を説明するための触媒構造体の一部断面斜視図である。 従来技術の問題点を説明するための触媒構造体の一部断面斜視図である。 従来技術の触媒エレメントの積層形式を説明する図である。 図５０の触媒エレメントの積層形式からなる触媒構造体内のガス流れを示す模式図である。

１、１’ 触媒エレメント
２、２’ 突条部
３ 平坦部
６ ガス流れ
８ 触媒構造体

Claims (15)

1. ガス流れ方向にガス入口とガス出口を有し、ガス流れ方向に沿う方向の壁面を有するハウジング内に基板表面に触媒活性を有する触媒成分を担持し、平坦部と該平坦部を間隔を隔てて仕切り、該平坦部の互いに反対側の平面に互いに平行な帯状突起からなる突条部とが交互に繰り返して配置される板状の触媒エレメントを複数枚積層してなる触媒構造体において、
   複数枚積層される前記板状の触媒エレメントは、平坦部と該平坦部を間隔を隔てて仕切るガス流れの方向に対して第１の傾斜角度で傾斜した突条部とを有する第一の触媒エレメントと、該第一の触媒エレメントと同一形状であって、第一の触媒エレメントの表裏を交互に逆転させてガス流れの方向に対して第２の傾斜角度で傾斜した突条部が形成される第二の触媒エレメントとの組み合わせからなり、
   第一の触媒エレメントと第二の触媒エレメントの各突条部同士を点接触させて積層して第一の触媒エレメントの突条部の第１の傾斜角度と第二の触媒エレメントの第２の傾斜角度を、ガス流れ方向に対して３０度から６０度の間のいずれかの傾斜角度とし、
   第一の触媒エレメントと第二の触媒エレメントは、孔明き基板の表面に触媒活性を有する触媒成分を担持させた構成からなり、前記平坦部と突条部の一部もしくは全部の孔明き基板表面の孔が貫通するように触媒成分が担持されたことを特徴とする触媒構造体。
2. 孔明き基板の孔が触媒成分で埋められた平坦部と、孔明き基板の孔が貫通した状態の突条部とで構成されている触媒エレメントを用いることを特徴とする請求項１記載の触媒構造体。
3. 孔明き基板の孔が貫通するように触媒成分を担持した平坦部と、孔明き基板の孔が触媒成分で埋められた突条部とで構成されている触媒エレメントを用いることを特徴とする請求項１記載の触媒構造体。
4. 隣接する触媒エレメントの突条部が互いに直角に交差するように積層されたことを特徴とする請求項１記載の触媒構造体。
5. ガス流れ方向にガス入口とガス出口を有し、ガス流れ方向に沿う方向の壁面を有するハウジング内に基板表面に触媒活性を有する触媒成分を担持し、平坦部と該平坦部を間隔を隔てて仕切り、該平坦部の互いに反対側の平面に互いに平行な帯状突起からなる突条部とが交互に繰り返して配置される板状の触媒エレメントを複数枚積層してなる触媒構造体において、
   複数枚積層される前記板状の触媒エレメントは、平坦部と該平坦部を間隔を隔てて仕切るガス流れの方向に対して第１の傾斜角度で傾斜した突条部とを有する第一の触媒エレメントと、該第一の触媒エレメントと同一形状であって、第一の触媒エレメントの表裏を交互に逆転させてガス流れの方向に対して第２の傾斜角度で傾斜した突条部が形成される第二の触媒エレメントとの組み合わせからなり、
   第一の触媒エレメントと第二の触媒エレメントの各突条部同士を点接触させて積層して第一の触媒エレメントの突条部の第１の傾斜角度と第二の触媒エレメントの第２の傾斜角度を、ガス流れ方向に対して３０度から６０度の間のいずれかの傾斜角度とし、
   前記第一の触媒エレメントと第二の触媒エレメントは孔明き基板の表面に触媒活性を有する触媒成分を担持された構成からなり、第一の触媒エレメントは、その孔明き基板表面の孔が貫通するように触媒成分が担持され、第二の触媒エレメントは、その孔明き基板の孔が触媒成分で埋められるように触媒成分を担持していることを特徴とする触媒構造体。
6. 第一の触媒エレメントとして、孔明き基板の孔が触媒成分で埋められた平坦部と孔明き基板の孔が貫通した状態の突条部とで構成されている触媒エレメントを用いることを特徴とする請求項５記載の触媒構造体。
7. 第一の触媒エレメントとして、孔明き基板の孔が貫通するように触媒成分を担持された平坦部と孔明き基板の孔が触媒成分で埋められた突条部とで構成されている触媒エレメントを用いることを特徴とする請求項５記載の触媒構造体。
8. 隣接する第一の触媒エレメントの突条部と第二の触媒エレメントの突条部のなす稜線が互いに直交するように積層されたことを特徴とする請求項５記載の触媒構造体。
9. 板状の触媒エレメントの突条部の形状が、高、低２種類の高さの突条部であることを特徴とする請求項１又は５記載の触媒構造体。
10. 高、低２種類の高さの突条部を有する触媒エレメントと、同一高さの突条部を有する触媒エレメントを、交互に１枚ずつ複数枚重ね合わせて積層することを特徴とする請求項１又は５記載の触媒構造体。
11. 高さが比較的低い突条部を有する触媒エレメントと高さが比較的高い突条部を有する触媒エレメントを交互に１枚ずつ複数枚積層してなることを特徴とする請求項１又は５記載の触媒構造体。
12. 突条部はＳ−カーブ形状、ジグザク形状または凸状レリーフ形状の断面形状を有することを特徴とする請求項１又は５記載の触媒構造体。
13. 孔明き基板はメタルラス板であり、孔明き基板の孔はメタルラス板のラス目に形成されることを特徴とする請求項１又は５記載の触媒構造体。
14. 脱硝触媒成分を塗布した触媒エレメントで構成される請求項１又は５記載の触媒構造体。
15. 請求項１又は５記載の触媒構造体を排ガス流路に配置したことを特徴とする被処理ガス浄化装置。

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