JP3762159B2 - 石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体に係り、特に、排ガス中の窒素酸化物(以下、NOxという)を効率よくアンモニア(NH3)で還元するための板状触媒を用いた上記排ガス浄化用触媒構造体に関する。
【0002】
【従来の技術】
発電所などから排出される排煙中のNOxは、酸性雨などの原因物質であり、その効果的な除去方法として、NH3 を還元剤として選択的に接触還元する排煙脱硝法が火力発電所を中心に幅広く用いられている。脱硝触媒は、通常ハニカム状、板状に成形して用いられ、各種の製造法が提案されている。
【0003】
中でも、金属薄板をメタルラス加工した後アルミニウム溶射を施した基板やセラミックス繊維製織布または不織布を基板に用い、これに触媒成分を塗布、圧着して得た板状触媒を波形のエレメント状に加工し、これを多数枚積層して触媒構造体としたもの(特開昭54−79188号公報、特開昭59−73053号公報)は通風損失が小さく、煤塵や石炭の燃焼灰等で閉塞されにくいなどの優れた特長があり、現在火力発電所のボイラ排ガスの脱硝装置に多数適用されている。
【0004】
ところで、近年、排ガス脱硝装置の高性能化を図るため、触媒の板厚を薄くして原料費や通風損失を低減しようとする努力が多くの分野でなされている。また、これまで触媒間ピッチの大きい触媒を低ガス流速で使用していた石炭焚きボイラを対象とする排ガス脱硝法などの分野でも、ガス流速を高めると同時に触媒ピッチを小さくしたコンパクトな脱硝装置の需要が高まっており、このような需要に対応すべく種々の改良技術が提案されている。
【0005】
図6は、本発明者による未公知の触媒構造体を示す説明図である。
図6において、この触媒構造体は、階段状に成形した触媒体(以下、触媒エレメントという)1と、織布または表裏を貫通する孔を多数有する金属等からなる平板状の網状物2とを交互に積層したものである。そしてこの触媒構造体は、ガスの流れ3が網状物2の目開き部を通って乱されることにより、被処理ガスと触媒との接触が促進されるので反応速度が飛躍的に向上して高い触媒性能が得られるうえ、製造工程も簡略化できるという特長を有する。また、石炭焚きボイラ等の高濃度ダストを含む排ガス中で使用して触媒中の排ガス流路にダストが付着した場合も、網状物近傍に生じるガスの乱れによってダストが除去され易いという特性を有するものである。
【0006】
しかしながら、上記先行技術においては、触媒エレメント1の薄板化および狭ピッチ化が進むにつれて触媒エレメント1と網状物2との接触角がより鋭角になると、触媒エレメント1と網状物2との接触部近傍でのガス流速が小さくなるために、ダストを巻き込むほどのガス流の乱れが生じず、そこにダストが溜まり易くなるおそれがあった。
【0007】
図7は、このような先行技術の問題点を示す説明図である。図において、階段状に成形された触媒エレメント1が、平板状の網状物2を介して積層されている。この触媒構造体は、排ガスと触媒エレメント1との接触面積が大きく、圧損が大きくなる傾向があった。また、油焚き、石炭焚きボイラに適用する際に、近年の要請に応じて触媒エレメントを薄板化、狭ピッチ化すると、排ガス中のダスト濃度が高いのでダスト4がガス流路に付着、堆積し、目詰まりや圧損増加を引き起こすおそれがある。すなわち、網状物近傍のガス流が乱されるので、その乱れによって堆積したダストを取り除く効果はあるが、触媒エレメント1と網状物2との表面が比較的接近して鋭い鋭角を形成しているので、網状物と触媒エレメントとの接触点近傍でのガス流速が比較的小さく、接触点近傍に溜まったダストを巻き込んで除去できるほどのガス流の乱れは生じ難い。また、上記先行技術の触媒構造体では、上述したように触媒エレメント1の全表面積が比較的広く、ダストと触媒との接触面積も大きくなるので、薄板化、狭ピッチ化した場合、触媒表面に付着したダスト4が触媒から剥がれにくく、堆積し易くなるという欠点があった。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、上記従来技術および先行技術の問題点を解決し、触媒エレメントの薄板化および狭ピッチを進めてもダストの溜まりを防止し、圧力損失の増加を回避することできる、石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体を提供することにある。
【0009】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため、本発明者は、板状触媒を、網状物を介して多数積層した触媒構造体の構成と圧力損失との関係等について種々検討した結果、階段状または波板状に成形した触媒エレメントを平板状の網状物を介して多数積層した触媒構造体よりも、平板状の触媒エレメントを階段状または波板状に成形した網状物を介して多数積層した触媒構造体の方がダストの堆積を防止して圧力損失をより低減できることを見出し、本発明に到達した。
【0010】
すなわち、本願で特許請求する発明は、以下のとおりである。
(1)基材表面に触媒成分を担持させた触媒エレメントを、表裏を貫通する孔を多数有する網状物を介して多数積層した排ガス浄化用触媒構造体であって、前記触媒エレメントが、平板状の触媒エレメントであり、前記網状物が、長方形または正方形の平板状網状物を、その一対の辺に対して平行な方向に所定間隔で逆方向に折り曲げて平板部と段差部を交互に形成した網状物、または前記一対の辺に対して平行な方向に所定間隔で波板状に湾曲させて山部と谷部を交互に形成した網状物であることを特徴とする石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
【0011】
(2)前記網状物が、セラミックスまたはガラス製の織布からなり、無機結合剤を含浸させて強化したものであることを特徴とする上記(1)に記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
(3)前記網状物が、メタルラスであることを特徴とする上記(1)に記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
(4)前記網状物における折り曲げ角を、60度としたことを特徴とする上記(1)〜(3)の何れかに記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
【0012】
(5)前記網状物が、酸化チタンとバナジウム、モリブデンおよびタングステンのうち少なくとも一つの酸化物を含む触媒成分を担持したものであることを特徴とする上記(1)〜(4)の何れかに記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
(6)前記平板状の触媒エレメントが、メタルラスまたは無機結合材で強化された無機繊維製織布を基材とし、該基材に、その網目を埋めるように酸化チタンとバナジウム、モリブデン、およびタングステンのうち少なくとも一つの酸化物を含む触媒成分を塗布した平板状の成形体であることを特徴とする上記(1)〜(5)の何れかに記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
【0013】
図1および図2に、本発明の排ガス浄化用触媒構造体の断面を示す。図1において、この触媒構造体は、平板状の触媒エレメント1を、長方形または正方形の平板状網状物を、その一対の辺に対して平行な方向に所定間隔で逆方向に折り曲げて平板部と段差部を交互に形成した階段状の網状物2を介して多数積層したものであり、図2は、図1の網状物2の折り曲げ角を全て60度としたものである。
【0014】
本発明において、平板状の触媒エレメントとしては、平板状の、例えば無機繊維製織布または表裏に貫通する貫通孔を多数有する金属基板、例えばメタルラスに、その網目を埋めるように、例えば酸化チタンを主成分にし、バナジウム(V)、モリブデン(Mo)、タングステン(W)をはじめとする金属酸化物の少なくとも一つを添加した触媒成分を塗布、圧着したものが挙げられる。無機繊維製織布としては、例えばセラミックスまたはガラス製の織布が用いられる。なお触媒エレメントを調製する際、触媒成分に無機繊維および/または結合剤を添加するなど、周知の技術手段を併用してもよい。
【0015】
本発明において網状物は、強度を保つ必要があるため、例えば金属製であることが好ましいが、触媒エレメントと網状物の自重を支えられるものであれば、セラミックまたはガラス製の織布などを使用してもよい。網状物としてセラミックス、ガラス等の無機繊維製織布を用いる場合は、シリカゾル、チタニアゾル、ポリビニルアルコール、またはこれらの混合物からなる強化液で強化することが好ましい。このように強化した網状物に他の強化液を担持させてもよい。
【0016】
網状物は、その一対の辺に対して平行な方向に所定間隔で逆方向に折り曲げて平板部と段差部を有する階段状に、または前記一対の辺に対して平行な方向に所定間隔で波板状に湾曲させて山部と谷部を有するように波形に成形される。図3は、本発明における階段状段差を有する網状物の断面を模式的に示した図である。図においてこの網状物は、平板部の長さがa、段差部の長さがb、高さ(厚み)がhの階段状を呈している。
【0017】
網状物としてメタルラスを使用する場合は、強度を維持するため、ラス製造時の引き伸ばし方向と垂直な方向に折り目または波形を設けることが望ましい。図4は、本発明において網状物または触媒基材として適用されるメタルラスの説明図である。図において、このメタルラスは最大長さd、最大幅cの菱形の開口(貫通孔)を多数有している。
【0018】
本発明の排ガス浄化用触媒構造体を、油焚き、石炭焚きボイラ等の高濃度ダストを含む排ガス中に適用する場合には、網状物は、図2に示したように、折り曲げ角60度で交互に逆方向に折り曲げた階段状とすることが好ましい。これによって触媒エレメントと網状物との接触部における両面間の間隔が比較的大きくなるので、ダストの付着、堆積を極力低減することができる。
【0019】
本発明において、網状物に触媒成分を担持させることもできる。触媒成分としては、触媒エレメントに担持されるものと同様の、酸化チタンを主成分とし、これにバナジウム(V)、モリブデン(Mo)、タングステン(W)をはじめとする金属酸化物の少なくとも一つを添加した触媒成分を使用することができる。
なお、本発明の排ガス浄化用触媒構造体を排ガス煙道内に設置する場合、網状物に形成された段差または山部が、ガス流れ方向に平行になるように配置することが好ましい。
【0020】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施例を用いて詳細に説明する。
実施例1
比表面積270m2/gの酸化チタン1.2kgにモリブデン酸アンモニウム((NH4)6 ・Mo7 O24・4H2 O)を0.25kg、メタバナジン酸アンモニウム0.23kg、および蓚酸0.3kg、さらに20wt%シリカゾルをSiO2 として8wt%添加し、水を加えながら混練してペースト状態にした。これにカオリン系無機繊維(商品名:カオウール)15wt%を加えてさらに混練し、水分30.5%のペーストを得た。
【0021】
上記ペーストを、一対の圧延ローラを用いて先に調製した幅500mm、板厚0.67mm、開孔率74.0%で、前記図4に示した目開き形状におけるcおよびdがそれぞれ1.15mm、3.00mmのメタルラス基材に、その目開き部および基材表面に塗布して500℃で2時間焼成し、厚み0.68mmの平板状の触媒エレメントを得た。
【0022】
一方、比表面積約270m2/gの酸化チタン1.2kgにモリブデン酸アンモニウム((NH4)6 ・Mo7 O24・4H2 O)を0.25kg、メタバナジン酸アンモニウム0.23kg、および蓚酸0.3kgとに水を加えて混練して粘土状物にした後、押し出し造粒機で3φの柱状に成形し、得られた成形体を乾燥した後、550℃で2時間焼成し、これを微粉砕機で粉砕して1μm以下の粒子が60%以上の触媒粉末を得、この粉末に水を加えて固形分40%の触媒スラリとした。
【0023】
他方、幅500mm、板厚0.64mm、開孔率81.1%で、前記図4に示した目開き形状におけるcおよびdがそれぞれ1.65mm、3.60mmの脱脂済みメタルラスを金型に挟んで、前記図3に示した断面におけるa、b、hがそれぞれ4.7mm、4.7mm、4.1mmになるように成形し、これに上記触媒スラリを目開き部が塞がらないようにコーティングし、350℃で2時間焼成し、板厚0.64mmの、エレメント積層用の網状物とした。
得られた触媒エレメントと網状物とを交互に積層し、前記図2に示したような断面を有する触媒構造体を得た。
【0024】
この触媒構造体は、階段状の網状物を用い、しかもその折り曲げ角を60度としたことにより、鋭角に接触する触媒エレメント1と網状物2との面間隔(距離)が比較的大きくなるので、網状物2と触媒エレメント1とが接触する接触点近傍におけるガス流速が増大し、溜まったダストを巻き込んで流通することによってダストの堆積を防止することができる。これによって圧損の増加を防止することができる。
【0025】
また、この触媒構造体は、平板状の触媒エレメントを用いたことにより、触媒表面が上述した先行技術のそれよりも狭くなり、ダストとの接触面積も小さくなってダストが剥がれやすく、かつ除去されやすくなる。従って先行技術に較べて目詰まりが低減し、圧力損失の増加防止効果が増大する。
実施例2
実施例1で得られた網状物の、図3における断面のa、b、hをそれぞれ16.7mm、4.3mm、4.1mmに代えた以外は上記実施例1と同様にして前記図1に示したような断面形状を有する触媒構造体を得た。
比較例1
実施例1で得られた板状触媒体を焼成する前に図3における断面寸法のa、b、hがそれぞれ16.7mm、4.3mm、4.1mmになるように加熱金型の間に挟んで加熱成形して階段状の触媒エレメントとした。
【0026】
一方、実施例1で得られた成形前の網状物を、実施例1で用いた触媒スラリでその目開きが塞がらないようにコーティングし、350℃で2時間焼成して板厚0.64mmの平板状網状物を得た。
得られた階段状の触媒エレメントと平板状の網状物とを交互に積層し、図8に示した断面形状を有する触媒構造体を得た。
比較例2
比較例1で得られた触媒エレメントの図3における断面寸法a、b、hをそれぞれ4.7mm、4.7mm、4.1mmに代えた以外は比較例1と同様にして、図9に示した断面形状を有する触媒構造体を得た。
比較例3
比較例2で得られた触媒エレメントと実施例1で得られた触媒エレメントとを交互に積層して、図10に示した断面形状を有する触媒構造体を得た。
【0027】
実施例1、2および比較例1〜3の触媒構造体について、常温、SV45000(h-1) の条件で圧損を測定し、結果を表1に示した。
また、平均粒子径10μmのグラファイトを常温のair 中に200g/m3の濃度で混合し、実施例1、2および比較例1〜3の触媒構造体に垂直方向(ガス流路方向と同一方向)に4m/s の流速で24時間流通させた後、各触媒構造体を解体してダストの堆積重量を測定し、表1に併せて示した。
なお、表1における数値は、実施例1の触媒構造体における各測定値を1とした時の相対値として示した。
【0028】
【表1】
表1において、実施例1、比較例2および比較例3を比較すると、圧損、ダスト堆積重量ともに実施例1、比較例2、比較例3の順で増加している。このことから、触媒エレメントを平板状とし、網状物を階段状とすることで、階段状の触媒エレメントを平板状の網状物を介して積層した先行技術に較べて圧損の低下を図ることができるとともに、網状物近傍でのガスの乱れにより、ダストが溜まりにくくなることが分かる。図5は、実施例1におけるダストの堆積状況を示す図、図11は、比較例3におけるダストの堆積状況を示す説明図である。図において、比較例3は触媒構造体の構成部材として網状物を使用していないので、実施例1に較べてガスの乱れによるダスト除去効果が小さいことがわかる。実施例2と比較例1との比較でも同種の結論が得られる。
【0029】
また、実施例1と実施例2とを比較すると、実施例1の触媒構造体は実施例2の触媒構造体よりも開孔率が小さいので、圧損は大きくなるが、網状物近傍のガスの乱れが強く、ダストの重量増加量が小さくなっている。このことから、触媒エレメントと網状物とが形成する鋭角が大きいほど、すなわち鈍いほどダストは堆積しにくいことがわかる。
【0030】
【発明の効果】
本願の請求項1に記載の発明によれば、平板状の触媒エレメントを、階段状または波形状に成形した網状物を介して多数積層したことにより、排ガスと触媒エレメントとの接触面積が比較的小さくなってダストが堆積しにくくなるので、先行技術に較べて圧損が低減する。
【0031】
本願の請求項2に記載の発明によれば、上記発明の効果に加え、網状物の強度が向上する。
本願の請求項3に記載の発明によれば、上記発明の効果と同様、網状物の強度を確保され触媒構造体全体の強度が向上する。
【0032】
本願の請求項4に記載の発明によれば、ガス流速が小さく、ダストの溜まりやすい、触媒エレメントと網状物とが鋭い鋭角を以て接触する部分をなくすことができるので、ダストの堆積および圧損の増加を防止することができる。
本願の請求項5に記載の発明によれば、上記発明の効果に加え、触媒性能が向上する。
【0033】
本願の請求項6に記載の発明によれば、平板状の触媒エレメントを用いたことにより、従来の階段状または波板状に成形された触媒エレメントを用いた場合よりも圧力損失を低減することができる。従ってダストの堆積が起こりにくい。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例を示す触媒構造体の断面図。
【図2】本発明の他の実施例を示す触媒構造体の断面図。
【図3】本発明に適用する階段状成形体の形状および寸法を示す説明図。
【図4】本発明に適用するメタルラスの目開き部の形状および寸法を示す説明図。
【図5】本発明の一実施例におけるダストの堆積状況を示す説明図。
【図6】先行技術を示す説明図。
【図7】先行技術を示す説明図。
【図8】先行技術を示す説明図。
【図9】先行技術を示す説明図。
【図10】先行技術を示す説明図。
【図11】先行技術を示す説明図。
【符号の説明】
1…触媒エレメント、2…網状物、3…ガスの流れ、4…ダスト。
Claims (6)
- 基材表面に触媒成分を担持させた触媒エレメントを、表裏を貫通する孔を多数有する網状物を介して多数積層した排ガス浄化用触媒構造体であって、前記触媒エレメントが、平板状の触媒エレメントであり、前記網状物が、長方形または正方形の平板状網状物を、その一対の辺に対して平行な方向に所定間隔で逆方向に折り曲げて平板部と段差部を交互に形成した網状物、または前記一対の辺に対して平行な方向に所定間隔で波板状に湾曲させて山部と谷部を交互に形成した網状物であることを特徴とする石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
- 前記網状物が、セラミックスまたはガラス製の織布からなり、無機結合剤を含浸させて強化したものであることを特徴とする請求項1に記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
- 前記網状物が、メタルラスであることを特徴とする請求項1に記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
- 前記網状物における折り曲げ角を、60度としたことを特徴とする請求項1〜3の何れかに記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
- 前記網状物が、酸化チタンとバナジウム、モリブデンおよびタングステンのうち少なくとも一つの酸化物を含む触媒成分を担持したものであることを特徴とする請求項1〜4の何れかに記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
- 前記平板状の触媒エレメントが、メタルラスまたは無機結合材で強化された無機繊維製織布を基材とし、該基材に、その網目を埋めるように酸化チタンとバナジウム、モリブデン、およびタングステンのうち少なくとも一つの酸化物を含む触媒成分を塗布した平板状の成形体であることを特徴とする請求項1〜5の何れかに記載の石炭焚きボイラ排ガス浄化用触媒構造体。
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