JP4531342B2 - 白色有機発光素子および発光装置 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する分野】
本発明は、陽極と、陰極と、電界を加えることで発光が得られる有機化合物を含む層（以下、「電界発光層」と記す）と、を有する有機発光素子、およびそれを用いた発光装置に関する。また特に、白色発光を呈する有機発光素子、およびそれを用いたフルカラーの発光装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機発光素子は電界を加えることにより発光する素子であり、その発光機構はキャリア注入型である。すなわち、電極間に電界発光層を挟んで電圧を印加することにより、陰極から注入された電子および陽極から注入されたホールが電界発光層中で再結合して励起状態の分子（以下、「励起分子」と記す）を形成し、その励起分子が基底状態に戻る際にエネルギーを放出して発光する。
【０００３】
なお、有機化合物が形成する励起状態の種類としては、一重項励起状態と三重項励起状態が可能であり、一重項励起状態からの発光が蛍光、三重項励起状態からの発光が燐光と呼ばれている。
【０００４】
このような有機発光素子において、通常、電界発光層は１μｍを下回るほどの薄膜で形成される。また、有機発光素子は、電界発光層そのものが光を放出する自発光型の素子であるため、従来の液晶ディスプレイに用いられているようなバックライトも必要ない。したがって、有機発光素子は極めて薄型軽量に作製できることが大きな利点である。
【０００５】
また、例えば１００〜２００ｎｍ程度の電界発光層において、キャリアを注入してから再結合に至るまでの時間は、電界発光層のキャリア移動度を考えると数十ナノ秒程度であり、キャリアの再結合から発光までの過程を含めてもマイクロ秒以内のオーダーで発光に至る。したがって、非常に応答速度が速いことも特長の一つである。
【０００６】
さらに、有機発光素子はキャリア注入型の発光素子であるため、直流電圧での駆動が可能であり、ノイズが生じにくい。駆動電圧に関しては、まず電界発光層の厚みを１００ｎｍ程度の均一な超薄膜とし、また、電界発光層に対するキャリア注入障壁を小さくするような電極材料を選択し、さらにはヘテロ構造（二層構造）を導入することによって、５．５Ｖで１００ｃｄ／ｍ2の十分な輝度が達成された（非特許文献１参照）。
【０００７】
【非特許文献１】
Ｃ．Ｗ．タン、外１名、アプライド フィジクス レターズ、Ｖｏｌ．５１，Ｎｏ．１２，９１３−９１５（１９８７）
【０００８】
こういった薄型軽量・高速応答性・直流低電圧駆動などの特性から、有機発光素子は次世代のフラットパネルディスプレイ素子として注目されている。また、自発光型であり視野角が広いことから、視認性も比較的良好であり、特に携帯機器の表示画面に用いる素子として有効と考えられている。
【０００９】
さらに、このような有機発光素子は、発光色のバリエーションに富んでいることも特色の一つである。このような色彩の豊かさの要因は、有機化合物自体の多様性にある。すなわち、分子設計（例えば置換基の導入）等により様々な発光色の材料を開発できるという柔軟性が、色彩の豊かさを生んでいるのである。
【００１０】
これらの観点から、有機発光素子の最も大きな応用分野は、フルカラーのフラットパネルディスプレイであると言っても過言ではない。有機発光素子の特徴を考慮し、様々なフルカラー化の手法が考案されているが、現在、有機発光素子を用いてフルカラーの発光装置を作製する構成として、三つの主流が挙げられる。
【００１１】
一つ目は、光の三原色である赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）のそれぞれの発光色を呈する有機発光素子を、シャドウマスク技術を用いて塗り分け、それぞれを画素とする手法である（以下、「ＲＧＢ方式」と記す）。二つ目は、青色の有機発光素子を発光源として用い、その青色の光を蛍光材料からなる色変換材料（ＣＣＭ）によって緑色あるいは赤色に変換することで、光の三原色を得る手法である（以下、「ＣＣＭ方式」と記す）。三つ目は、白色の有機発光素子を発光源として用い、液晶表示装置などで用いられているカラーフィルター（ＣＦ）を設けることで、光の三原色を得る手法である（以下、「ＣＦ方式」と記す）。
【００１２】
この中で、ＣＣＭ方式やＣＦ方式は、用いる有機発光素子が青色（ＣＣＦ方式）ないしは白色（ＣＦ方式）の単色であるため、ＲＧＢ方式のようなシャドウマスクによる精緻な塗り分けは必要ない。また、色変換材料やカラーフィルターは従来のフォトリソグラフィ技術により作製できるものであり、複雑な工程も入らない。さらに、これらのプロセス上のメリットの他、一種類の素子しか用いないために、輝度の経時変化がどの色でも均一であるという利点もある。
【００１３】
ただし、ＣＣＭ方式を用いた場合、原理的に青色から赤色への色変換効率が悪いため、赤色の表示に問題が生じる。また、色変換材料自体が蛍光体であるため、太陽光などの外光によって画素が発光してしまい、コントラストが悪化するという問題点もある。ＣＦ方式は従来の液晶ディスプレイと同様、カラーフィルターを用いているため、そのような問題点はない。
【００１４】
以上のことから、ＣＦ方式は比較的欠点の少ない手法ではあるが、ＣＦ方式の問題点は、多くの光がカラーフィルターに吸収されてしまうため、発光効率の高い白色の有機発光素子が必要なことである。白色有機発光素子としては、Ｒ、Ｇ、Ｂの各波長領域にピークを有する白色発光ではなく、補色の関係（例えば青色と黄色）を組み合わせた素子（以下、「２波長型白色発光素子」と記す）が主流である（例えば、非特許文献２参照）。
【００１５】
【非特許文献２】
城戸ら、「第４６回応用物理学関係連合講演会」、ｐ１２８１、２８ａ−ＺＤ−２５（１９９９）
【００１６】
しかしながら、カラーフィルターと組み合わせた発光装置を考慮した場合、非特許文献２で報告されているような２波長型白色発光素子ではなく、Ｒ、Ｇ、Ｂの各波長領域にそれぞれピークを有する発光スペクトルを持つ白色有機発光素子（以下、「３波長型白色発光素子」と記す）が望ましい。
【００１７】
このような３波長型白色発光素子に関しても、いくつかの報告はなされている（例えば、非特許文献３参照）。しかしながら、このような３波長型白色発光素子は、発光効率の点で２波長型白色発光素子に及ばず、より大きな改善が必要である。また、３箇所に発光層が設けられていることもあり、経時的な色変化が生じたり、あるいは流れる電流密度に依存してスペクトルが変化するなど、安定して白色光が得られない場合が多い。
【００１８】
【非特許文献３】
Ｊ．キド（Ｊ．Ｋｉｄｏ）ら、サイエンス、ｖｏｌ．２６７，１３３２−１３３４（１９９５）
【００１９】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明では、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する高効率な白色有機発光素子を提供することを課題とする。また特に、その発光スペクトルが電流密度に依存しない白色有機発光素子を提供することを課題とする。
【００２０】
さらに、前記有機発光素子を用いて発光装置を作製することにより、従来よりも消費電力が低く、色ずれが生じにくい発光装置を提供することを課題とする。
【００２１】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、鋭意検討を重ねた結果、青色発光を呈する第一発光層と、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発することができる燐光材料を用いた第二発光層とを組み合わせることで、課題を解決できることを見出した。
【００２２】
燐光材料とは、三重項励起状態を発光に変換できる材料、すなわち燐光を放出できる材料のことである。有機発光素子においては、一重項励起状態と三重項励起状態が１：３の割合で生成すると考えられているため、燐光材料を用いることにより高い発光効率を達成できることが知られている。
【００２３】
さらに本発明では、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発することができる燐光材料を用いて第二発光層を形成するため、第二発光層からは二つ以上のピークを有する発光が得られる。この時、エキシマー発光は、燐光発光よりも長波長側（具体的には数十ｎｍ以上長波長側）に出現する。したがって、その二つのピークが緑色〜赤色の領域に来るように設計することにより、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する高効率な白色有機発光素子を得ることができる。
【００２４】
したがって本発明の構成は、陽極と陰極との間に、青色発光を呈する第一発光層と、燐光材料を含み、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２５】
また、前記第一発光層は、青色発光を呈するゲスト材料をホスト材料に分散させた構成でもよい。すなわち本発明の構成は、陽極と陰極との間に、ホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された第一発光層と、燐光材料を含み、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２６】
ところで、燐光材料のエキシマー発光を導出するためには、燐光材料を１０ｗｔ％以上の高濃度で分散させることが有効であることを本発明者は見出した。したがって本発明の構成は、陽極と陰極との間に、青色発光を呈する第一発光層と、ホスト材料に燐光材料が１０ｗｔ％以上の濃度で分散され、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２７】
またこの時、前記第一発光層は、青色発光を呈するゲスト材料をホスト材料に分散させた構成でもよい。したがって本発明の構成は、陽極と陰極との間に、第一ホスト材料に青色発光を呈する第一ゲスト材料が分散された第一発光層と、第二ホスト材料に燐光材料が１０ｗｔ％以上の濃度で分散され、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２８】
上述した構成において、前記第一発光層は前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二発光層のイオン化ポテンシャルが、前記第一発光層のイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きいことが好ましい。
【００２９】
また、前記第一発光層として、ホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された構成を適用する場合は、前記第一発光層が前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二発光層のイオン化ポテンシャルが、前記第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態が、さらに好ましい。
【００３０】
また、前記第二発光層として、ホスト材料に燐光材料が分散された構成を適用する場合は、前記第一発光層が前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルが、前記第一発光層のイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きいことが、さらに好ましい。
【００３１】
また特に、前記第一発光層として第一ホスト材料に青色発光を呈する第一ゲスト材料が分散された構成を適用し、かつ、前記第二発光層として第二ホスト材料に燐光材料が分散された構成を適用する場合は、前記第一発光層が前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二ホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルが、前記第一ホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態が、さらに好ましい。
【００３２】
なお、以上で述べた本発明の構成において、前記第一発光層からの発光スペクトルの最大ピークは、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の領域に位置することが好ましい。また、前記燐光材料は、５００ｎｍ以上７００ｎｍ以下の領域に２つ以上のピークを有する発光を示し、かつ、前記２つ以上のピークのいずれかがエキシマー発光であることが好ましい。さらに、それらを組み合わせると、色彩のよい白色光が達成できるため有効である。
【００３３】
また、本発明において、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発することができる燐光材料としては、白金を中心金属とする有機金属錯体が好ましい。
【００３４】
そして、以上で述べたような本発明の有機発光素子を用いて発光装置を作製することで、従来よりも消費電力が低く、しかも色ずれが生じにくい発光装置を提供することができる。したがって本発明では、本発明の有機発光素子を用いた発光装置も含むものとする。
【００３５】
また特に、本発明の有機発光素子は、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する高効率な白色発光を達成できるため、カラーフィルターを用いたフルカラーの発光装置に適用することが有効である。したがって本発明においては、カラーフィルターを有する発光装置についても含むものとする。
【００３６】
なお、本明細書中における発光装置とは、有機発光素子を用いた発光デバイスや画像表示デバイスを指す。また、有機発光素子にコネクター、例えば異方導電性フィルム（ＦＰＣ：Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｐｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）もしくはＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）テープもしくはＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）が取り付けられたモジュール、ＴＡＢテープやＴＣＰの先にプリント配線板が設けられたモジュール、または有機発光素子にＣＯＧ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｇｌａｓｓ）方式によりＩＣ（集積回路）が直接実装されたモジュールも全て発光装置に含むものとする。
【００３７】
【発明の実施の形態】
以下では、本発明の実施形態について、動作原理および具体的な構成例を挙げて詳細に説明する。なお、有機発光素子は、発光を取り出すために少なくともどちらか一方の電極が透明であれば良い。したがって、基板上に透明な電極を形成し、基板側から光を取り出す従来の素子構造だけではなく、実際は、基板とは逆側から光を取りだす構造や、電極の両側から光を取り出す構造も適用可能である。
【００３８】
まず、本発明の基本的概念は、青色発光を呈する第一発光層と、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発する燐光材料を用いた第二発光層と、を適用することである。
【００３９】
エキシマー発光は、通常の発光（燐光材料であれば燐光発光）よりも必ず長波長側（具体的には数十ｎｍ以上長波長側）に現れるため、例えば、緑色領域の燐光発光を呈する燐光材料のエキシマー発光は赤色領域に現れることになる。したがって、本発明の基本的概念を用いれば、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有し、なおかつ高効率な白色有機発光素子が達成できる。
【００４０】
なお、この時の青色発光を呈する第一発光層としては、単一物質（青色の発光体）からなる層を形成してもよいし、ホスト材料に青色の発光体であるゲスト材料を分散した層を形成してもよい。
【００４１】
ところで、本発明を完成するには、燐光材料から燐光発光とエキシマー発光の両方を取り出す必要がある。その具体的な方法としては、例えば、白金錯体のように平面性の高い構造を持つ燐光材料をゲスト材料として用い、なおかつ、そのドープ濃度を高くする（より具体的には１０ｗｔ％以上にする）手法がある。１０ｗｔ％以上の高濃度にドープすることにより、燐光材料同士の相互作用が大きくなり、その結果エキシマー発光が導出される。あるいはまた、燐光材料をゲスト材料として用いるのではなく、薄膜状の発光層あるいはドット状の発光領域として用いる手法も考えられる。ただし、エキシマー発光を導出する手法はこれらに限定されるものではない。
【００４２】
デバイス構造の観点からは、第一発光層と第二発光層の両方を発光させるためのデバイス設計が必要となる。その方法の一つとしては、ホール輸送性を示す第一発光層を第二発光層の陽極側に接して設け、かつ、第二発光層のイオン化ポテンシャルを第一発光層のイオン化ポテンシャルに比べて十分に大きくする手法が挙げられる。
【００４３】
この原理を説明するためのバンドダイアグラムを図１（ａ）に示す。図中では、第一発光層１０１のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１０およびＬＵＭＯ準位１１１、第二発光層１０２のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１２およびＬＵＭＯ準位１１３を、それぞれ示してある。
【００４４】
この場合、もし第一発光層１０１のイオン化ポテンシャル１１０と第二発光層１０２のイオン化ポテンシャル１１２とのエネルギーギャップ１２０が小さいと、第一発光層１０１から第二発光層１０２にホールが侵入する。そして、第一発光層１０１はホール輸送性であるため、最終的にキャリアのほとんどは第二発光層１０２で再結合することになる。そうすると、第二発光層１０２が緑色〜赤色領域の発光を呈するため、より短波長の青色発光を呈する第一発光層１０１にエネルギー移動することができず、第二発光層１０２のみが発光してしまう。
【００４５】
この現象を防ぐためには、エネルギーギャップ１２０を十分に大きくすればよい。こうすることで、キャリアの大多数は、第一発光層１０１の第二発光層１０２との界面近傍において再結合する。そして、少数のキャリアが第二発光層１０２で再結合するか、あるいは第一発光層１０１で再結合して生成したエネルギーが部分的に第二発光層１０２に移動することにより、第一発光層１０１および第二発光層１０２の両方が発光することができる。なお、エネルギーギャップ１２０の値としては、具体的には０．４ｅＶ以上であればよい。実験的に、エネルギーギャップ１２０が０．４ｅＶ程度であれば、第一発光層と第二発光層の両方が発光する場合が多いためである。
【００４６】
また、第一発光層１０１として、ホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された構成を適用する場合も同様である。すなわち、第二発光層１０２のイオン化ポテンシャルが、第一発光層１０１全体（すなわち、第一発光層のホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルよりも０．４ｅＶ以上大きければよい。
【００４７】
ただし、さらに好ましくは、第二発光層のイオン化ポテンシャルが、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態である。その原理を、バンドダイアグラム図１（ｂ）を用いて説明する。図中では、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１４およびＬＵＭＯ準位１１５、青色発光を呈するゲスト材料のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１６およびＬＵＭＯ準位１１７を、それぞれ示してある。他は図１（ａ）と同じ符号を用いている。
【００４８】
図中において、ホールが輸送されるのは第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１４である。したがって、第二発光層１０２のイオン化ポテンシャル１１２と、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル１１４とのエネルギーギャップ１２１が、０．４ｅＶ以上である状態が好ましい。
【００４９】
次に、燐光材料をゲスト材料として用いる場合について、その原理を説明する。バンドダイアグラムを図２（ａ）に示す。図中では、第一発光層２０１のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１０およびＬＵＭＯ準位２１１、第二発光層２０２のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１２およびＬＵＭＯ準位２１３、第二発光層２０２のゲスト材料（燐光材料）のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１４およびＬＵＭＯ準位２１５を、それぞれ示してある。
【００５０】
この場合、先に図１で説明したのと同様、第二発光層２０２全体（すなわち、第二発光層のホスト材料に燐光材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルが、第一発光層２０１のイオン化ポテンシャルよりも０．４ｅＶ以上大きければよい。
【００５１】
ただし、さらに好ましくは、第二発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル２１２が、第一発光層２０１のイオン化ポテンシャル２１０に比べて０．４ｅＶ以上大きい状態である。
【００５２】
このような状態であれば、エネルギーギャップ２２０が大きいため、ホールの多くは第一発光層２０１の第二発光層２０２との界面近傍に蓄積するが、部分的には燐光材料のＨＯＭＯ準位２１４にトラップされる。したがって、第一発光層２０１と第二発光層２０２の両方が発光することができる。
【００５３】
また、第一発光層２０１としてホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された構成を適用する場合も、図１で説明したのと同様、第二発光層２０２全体（すなわち、第二発光層のホスト材料に燐光材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルが、第一発光層２０１全体（すなわち、第一発光層のホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルよりも０．４ｅＶ以上大きければよい。
【００５４】
ただし、さらに好ましくは、第二発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルが、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態である。その原理を、バンドダイアグラム図２（ｂ）を用いて説明する。図中では、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１６およびＬＵＭＯ準位２１７、青色発光を呈するゲスト材料のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１８およびＬＵＭＯ準位２１９を、それぞれ示してある。他は図２（ａ）と同じ符号を用いている。
【００５５】
図中において、ホールが輸送されるのは第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位２１６である。したがって、第二発光層２０２のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル２１２と、第一発光層２０１のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル２１６とのエネルギーギャップ２２１が、０．４ｅＶ以上である状態であれば、先に図２（ａ）で述べたのと同じ現象が起こり、第一発光層と第二発光層の両方が発光に至る。
【００５６】
次に、以下では、本発明の有機発光素子の構成について説明する。本発明の有機発光素子の電界発光層は、少なくとも上述した第一発光層と第二発光層とを含めばよい。また、従来の有機発光素子で知られているような、発光以外の機能を示す層（ホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層）を適宜組み合わせてもよい。
【００５７】
まず、それら各層に用いることのできる材料を具体的に例示する。ただし、本発明に適用できる材料は、これらに限定されるものではない。
【００５８】
ホール注入層に用いることができるホール注入材料としては、有機化合物であればポルフィリン系の化合物が有効であり、フタロシアニン（略称：Ｈ2−Ｐｃ）、銅フタロシアニン（略称：Ｃｕ−Ｐｃ）等を用いることができる。また、導電性高分子化合物に化学ドーピングを施した材料もあり、ポリスチレンスルホン酸（略称：ＰＳＳ）をドープしたポリエチレンジオキシチオフェン（略称：ＰＥＤＯＴ）や、ポリアニリン（略称：ＰＡｎｉ）、ポリビニルカルバゾール（略称：ＰＶＫ）などを用いることもできる。また、五酸化バナジウムのような無機半導体の薄膜や、酸化アルミニウムなどの無機絶縁体の超薄膜も有効である。
【００５９】
ホール輸送層に用いることができるホール輸送材料としては、芳香族アミン系（すなわち、ベンゼン環−窒素の結合を有するもの）の化合物が好適である。広く用いられている材料として、例えば、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（略称：ＴＰＤ）や、その誘導体である４，４'−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−ビフェニル（略称：α−ＮＰＤ）などがある。また、４，４'，４''−トリス（Ｎ，Ｎ−ジフェニル−アミノ）−トリフェニルアミン（略称：ＴＤＡＴＡ）や、４，４'，４''−トリス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−トリフェニルアミン（略称：ＭＴＤＡＴＡ）などのスターバースト型芳香族アミン化合物が挙げられる。
【００６０】
電子輸送層に用いることができる電子輸送材料としては、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｑ3）、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｍｑ3）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］−キノリナト）ベリリウム（略称：ＢｅＢｑ2）、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）−（４−ヒドロキシ−ビフェニリル）−アルミニウム（略称：ＢＡｌｑ）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾオキサゾラト］亜鉛（略称：Ｚｎ（ＢＯＸ）2）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾチアゾラト］亜鉛（略称：Ｚｎ（ＢＴＺ）2）などの金属錯体が挙げられる。さらに、金属錯体以外にも、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（略称：ＰＢＤ）、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（略称：ＯＸＤ−７）などのオキサジアゾール誘導体、３−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−フェニル−５−（４−ビフェニリル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ＴＡＺ）、３−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−（４−エチルフェニル）−５−（４−ビフェニリル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ｐ−ＥｔＴＡＺ）などのトリアゾール誘導体、２，２’，２”−（１，３，５−ベンゼントリイル）トリス［１−フェニル−１Ｈ−ベンズイミダゾール］（略称：ＴＰＢＩ）のようなイミダゾール誘導体、バソフェナントロリン（略称：ＢＰｈｅｎ）、バソキュプロイン（略称：ＢＣＰ）などのフェナントロリン誘導体を用いることができる。
【００６１】
電子注入層に用いることができる電子注入材料としては、上述した電子輸送材料を用いることができる。その他に、ＬｉＦ、ＣｓＦなどのアルカリ金属ハロゲン化物や、ＣａＦ2のようなアルカリ土類ハロゲン化物、Ｌｉ2Ｏなどのアルカリ金属酸化物のような絶縁体の超薄膜がよく用いられる。また、リチウムアセチルアセトネート（略称：Ｌｉ（ａｃａｃ）や８−キノリノラト−リチウム（略称：Ｌｉｑ）などのアルカリ金属錯体も有効である。
【００６２】
また、第一発光層における発光体としては、上述したＴＰＤ、α−ＮＰＤなどのホール輸送性を持つ青色の蛍光材料や、ＢＡｌｑ、Ｚｎ（ＢＯＸ）2などの電子輸送性を持つ青色の蛍光材料を用いればよい。また、青色の各種蛍光色素をゲスト材料として用いてもよく、ペリレン、９，１０−ジフェニルアントラセン、クマリン系色素（クマリン３０等）、などが挙げられる。さらに、燐光材料を用いてもよく、ビス（４，６−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ2'）（アセチルアセトナト）イリジウム（略称：Ｉｒ（Ｆｐｐｙ）2（ａｃａｃ））等がある。これらは全て、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下に発光の最大ピークを示すため、本発明の第一発光層における発光体として好適である。
【００６３】
一方、第二発光層における発光体としては、白金を中心金属とする有機金属錯体が有効である。具体的には、下記構造式（１）〜（４）で示される物質を高濃度にホスト材料に分散すれば、燐光発光とそのエキシマー発光の両方を導出することができる。ただし、本発明においてはこれらに限定されることはなく、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発する燐光材料であれば何を用いてもよい。
【００６４】
【化１】
【化２】
【化３】
【化４】
【００６５】
なお、本発明の第一発光層や第二発光層にゲスト材料を用いる場合、そのホスト材料としては、上述した例に代表されるホール輸送材料や電子輸送材料を用いることができる。また、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾリル−ビフェニル（略称：ＣＢＰ）などのバイポーラ性の材料も用いることができる。
【００６６】
一方、本発明の有機発光素子における陽極材料としては、仕事関数の大きい導電性材料を用いることが好ましい。陽極側を光の取り出し方向とするのであれば、インジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）等の透明導電性材料を用いればよい。また、陽極側を遮光性とするのであれば、ＴｉＮ、ＺｒＮ、Ｔｉ、Ｗ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｃｒ等の単層膜の他、窒化チタンとアルミニウムを主成分とする膜との積層、窒化チタン膜とアルミニウムを主成分とする膜と窒化チタン膜との三層構造等を用いることができる。あるいは、Ｔｉ、Ａｌ等の反射性電極の上に上述した透明導電性材料を積層する方法でもよい。
【００６７】
また、陰極材料としては、仕事関数の小さい導電性材料を用いることが好ましく、具体的には、ＬｉやＣｓ等のアルカリ金属、およびＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ等のアルカリ土類金属、およびこれらを含む合金（Ｍｇ：Ａｇ、Ａｌ：Ｌｉなど）の他、ＹｂやＥｒ等の希土類金属を用いて形成することもできる。また、ＬｉＦ、ＣｓＦ、ＣａＦ2、Ｌｉ2Ｏ等の電子注入層を用いる場合は、アルミニウム等の通常の導電性薄膜を用いることができる。また、陰極側を光の取り出し方向とする場合は、ＬｉやＣｓ等のアルカリ金属、およびＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ等のアルカリ土類金属を含む超薄膜と、透明導電膜（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ等）との積層構造を用いればよい。あるいは、アルカリ金属またはアルカリ土類金属と電子輸送材料を共蒸着した電子注入層を形成し、その上に透明導電膜（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ等）を積層してもよい。
【００６８】
次に、図３および図４に、本発明の有機発光素子の構造を例示する。ただし、本発明はこれらの構造に限定されることはない。
【００６９】
図３は、陽極３０１と陰極３０３との間に電界発光層３０２を挟んだ構造であり、陽極３０１側から順次、ホール注入層３１１、第一発光層３１２、第二発光層３１３、電子輸送層３１４、ホール注入層３１５が積層されている。ここでは、第一発光層３１２をα−ＮＰＤ等のホール輸送性の発光体で構成している。また、第二発光層３１３では、ホスト材料３２２に上述した白金錯体（上記構造式（１）〜（４））のような燐光材料３２３を高濃度（具体的には１０ｗｔ％以上）に分散しており、燐光発光とエキシマー発光の両方を導出している。
【００７０】
本発明を適用すれば、このように単純な素子構造で赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを持つ白色発光素子が達成できる。さらに、図３ではドープする材料を一種類（燐光材料３２３）しか用いていないため、電流密度を変化させたときや、あるいは連続駆動した場合においても、発光スペクトルの形状が変化したりせず、安定な白色光を供給できる。
【００７１】
図４は、陽極４０１と陰極４０３との間に電界発光層４０２を挟んだ構造であり、陽極４０１側から順次、ホール注入層４１１、ホール輸送層４１２、第一発光層４１３、第二発光層４１４、電子輸送層４１５、ホール注入層４１６が積層されている。ここでは、第一発光層４１３においては、ホール輸送層４１２で用いたホール輸送材料４２１をホストとし、ペリレン等の青色発光体４２２をゲストとして用いている。また、第二発光層４１４は、ホスト材料４２３に上述した白金錯体（上記構造式（１）〜（４））のような燐光材料４２４を高濃度（具体的には１０ｗｔ％以上）に分散して構成されており、燐光発光とエキシマー発光の両方を導出している。
【００７２】
なお、以上で述べた本発明の有機発光素子を作製するに当たっては、有機発光素子中の各層の積層法を限定されるものではない。積層が可能ならば、真空蒸着法やスピンコート法、インクジェット法、ディップコート法など、どの様な手法を選んでも良いものとする。
【００７３】
【実施例】
以下に、本発明の実施例について説明する。
【００７４】
［実施例１］
本実施例では、本発明の有機発光素子の素子構造および作製方法について、図５を用いて説明する。
【００７５】
まず、絶縁表面を有するガラス基板５００上に有機発光素子の陽極５０１が形成される。材料として透明導電膜であるＩＴＯを用い、スパッタリング法により１１０ｎｍの膜厚で形成した。陽極５０１の形状は、２ｍｍ×２ｍｍの大きさとした。
【００７６】
次に、陽極５０１上に電界発光層５０２が形成される。なお、本実施例では、電界発光層５０２がホール注入層５１１、正孔輸送性の第一発光層５１２、第二発光層５１３、電子輸送層５１４、電子注入層５１５からなる積層構造とした。第一発光層５１２には、その発光が青色である材料、具体的には、発光スペクトルの最大ピークが４００〜５００ｎｍである材料を用いる。また、第二発光層５１３には、ホスト材料および燐光発光を呈するゲスト材料を用いる。
【００７７】
はじめに、陽極５０１が形成された基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに陽極５０１が形成された面を下方にして固定し、真空蒸着装置の内部に備えられた蒸発源にＣｕ−Ｐｃを入れ、抵抗加熱法を用いた真空蒸着法により２０ｎｍの膜厚でホール注入層５１１を形成した。
【００７８】
次に、正孔輸送性および発光性に優れた材料により第一発光層５１２を形成する。ここでは、α−ＮＰＤを同様の方法により、３０ｎｍの膜厚で形成した。
【００７９】
さらに、第二発光層５１３を形成する。なお、本実施例では、ホスト材料としてＣＢＰを用い、ゲスト材料として上記構造式（１）で表されるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃを用い、その濃度が１５ｗｔ％となるように調整し、共蒸着法により２０ｎｍの膜厚で形成した。
【００８０】
また、第二発光層５１３の上には電子輸送層５１４が形成される。なお、電子輸送層５１４は、ＢＣＰ（バソキュプロイン）を用いて、蒸着法により２０ｎｍの膜厚で形成した。その上に、電子注入層５１５としてＣａＦ2を２ｎｍ形成し、積層構造を有する電界発光層５０２を形成した。
【００８１】
最後に、陰極５０３を形成する。なお、本実施例では、アルミニウム（Ａｌ）を抵抗加熱による真空蒸着法により１００ｎｍ形成し陰極５０３を形成した。
【００８２】
以上により、本発明の有機発光素子が形成される。なお、本実施例１に示す構造では、第一発光層５１２および第二発光層５１３においてそれぞれ発光が得られるため、全体として白色発光を呈する素子を形成することができる。
【００８３】
なお、本実施例では、基板上に陽極を形成する場合について説明したが、本発明はこれに限定されることはなく、基板上に陰極を形成することもできる。ただし、この場合（すなわち陽極と陰極とを入れ替えた場合）には、電界発光層の積層順が本実施例で示した場合と逆になる。
【００８４】
さらに、本実施例では、陽極５０１は透明電極であり、陽極５０１側から電界発光層５０２で生じた光を出射させる構成としているが、本発明はこれに限定されることはなく、透過率を確保するために適した材料を選択することにより陰極５０３側から光を出射させる構成とすることもできる。
【００８５】
［実施例２］
本実施例では、実施例１で示した素子構造を有する有機発光素子（ＩＴＯ／Ｃｕ−Ｐｃ（２０ｎｍ）／α−ＮＰＤ（３０ｎｍ）／ＣＢＰ＋Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃ：１５ｗｔ％（２０ｎｍ）／ＢＣＰ（３０ｎｍ）／ＣａＦ（２ｎｍ）／Ａｌ（１００ｎｍ））の素子特性について説明する。なお、上記構造を有する有機発光素子の発光スペクトルを図８のスペクトル１、および図９に示す。また、電気的特性について図１０〜図１３のプロット１に示す。
【００８６】
図８のスペクトル１は、上記構造を有する有機発光素子に１ｍＡの電流を流した際（約９６０ｃｄ／ｍ2時）の発光スペクトルである。スペクトル１に示す結果から、第一発光層を形成するα−ＮＰＤの青色（〜４５０ｎｍ）、第二発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの燐光発光による緑色（〜４９０ｎｍおよび〜５３０ｎｍ）、第二発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃのエキシマー発光による橙色（〜５７０ｎｍ）の３成分を持つ白色発光が得られることがわかる。ＣＩＥ色度座標は、（ｘ、ｙ）＝（０．３４６、０．３９７）であり、見た目にもほぼ白色であった。
【００８７】
ここで、第一発光層に用いたα−ＮＰＤおよび第二発光層のホスト材料に用いたＣＢＰのイオン化ポテンシャルを測定したところ、α−ＮＰＤは約５．３ｅＶ、ＣＢＰは約５．９ｅＶであり、その差は約０．６ｅＶであった。すなわち、０．４ｅＶ以上という本発明の好ましい条件を満たしており、このことが良好な白色発光につながっていると考えられる。なお、イオン化ポテンシャルの測定は、光電子分光装置ＡＣ−２（理研計器社製）を用いて行った。
【００８８】
また、図９は、上記構造を有する有機発光素子に流す電流量を変化させた場合の各スペクトルを測定した結果である。ここでは、スペクトルａ（０．１ｍＡ）、スペクトルｂ（１ｍＡ）、スペクトルｃ（５ｍＡ）と電流値を変化させた場合の測定結果を示す。この結果から明らかなように、電流値を増加させても（輝度を上げても）、スペクトル形状はほとんど変化せず、本発明の有機発光素子が電流値の変化に影響を受けない安定した白色発光を示すことがわかった。
【００８９】
上記構造を有する有機発光素子の電気的特性として、図１０における輝度−電流特性においては、プロット１に示すように、電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ2の場合において４６０ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９０】
また、図１１に示す輝度−電圧特性においては、プロット１に示すように、９Ｖの電圧を印加したところ１２０ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９１】
また、図１２に示す電流効率−輝度特性においては、プロット１に示すように、１００ｃｄ／ｍ2の輝度が得られた場合における電流効率は４．６ｃｄ／Ａ程度であった。
【００９２】
さらに、図１３に示す電流−電圧特性においては、プロット１に示すように、９Ｖの電圧を印加したところ０．１２ｍＡ程度の電流が流れた。
【００９３】
［比較例１］
これに対して、実施例１で示した場合と発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度を変えて作製した有機発光素子の発光スペクトルを、図８のスペクトル２およびスペクトル３に示す。なお、Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度が、７．９ｗｔ％の場合における測定結果がスペクトル２、２．５ｗｔ％の場合における測定結果がスペクトル３である。また、いずれの場合も、素子に１ｍＡの電流を流した際のスペクトルである。
【００９４】
スペクトル３で示されるように、２．５ｗｔ％の濃度では、第一発光層を形成するα−ＮＰＤの青色（〜４５０ｎｍ）と、第二発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの緑色（〜４９０ｎｍおよび５３０ｎｍ）のみしか観測されず、その結果白色発光とはならなかった。また、スペクトル２で示されるように、７．９ｗｔ％の濃度においては、わずかにＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃのエキシマー発光が５６０ｎｍ付近にショルダーとしてスペクトルに加わっているものの、そのピークは十分ではなく、十分な白色は得られなかった。
【００９５】
また、これらの素子の電気的特性を測定した。Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度が７．９ｗｔ％の素子の測定結果を図１０〜１３のプロット２に示し、２．５ｗｔ％の素子の測定結果を図１０〜１３のプロット３に示す。
【００９６】
図１０における輝度−電流特性においては、電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ2の場合、７．９ｗｔ％の素子は１８０ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られ、２．５ｗｔ％の素子は１１５ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９７】
また、図１１に示す輝度−電圧特性においては、９Ｖの電圧を印加したところ、７．９ｗｔ％の素子は９３ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られ、２．５ｗｔ％の素子は７３ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９８】
また、図１２に示す電流効率−輝度特性においては、１００ｃｄ／ｍ2の輝度が得られた場合、７．９ｗｔ％の素子の電流効率は１．８ｃｄ／Ａ程度であり、２．５ｗｔ％の素子の電流効率は１．１ｃｄ／Ａ程度であった。
【００９９】
さらに、図１３に示す電流−電圧特性においては、９Ｖの電圧を印加したところ、７．９ｗｔ％の素子は０．２１ｍＡ程度の電流が流れ、２．５ｗｔ％の素子は０．２７ｍＡ程度の電流が流れた。
【０１００】
以上の結果から（特に、図１３に示す電流−電圧特性の結果から）、本発明の有機発光素子はゲスト材料であるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度が高濃度（１５ｗｔ％）であるにもかかわらず、低濃度（７．９ｗｔ％、２．５ｗｔ％）で形成された有機発光素子と同程度の電気特性を有していることがわかる。
【０１０１】
［実施例３］
本実施例では、絶縁表面を有する基板上に、本発明の白色発光を呈する有機発光素子を備えた発光装置（上面出射構造）を作製する例を図６に示す。なお、上面出射構造とは、絶縁表面を有する基板とは逆側から光を取り出す構造である。
【０１０２】
図６（Ａ）は、発光装置を示す上面図、図６（Ｂ）は図６（Ａ）をＡ−Ａ’で切断した断面図である。点線で示された６０１はソース信号線駆動回路、６０２は画素部、６０３はゲート信号線駆動回路である。また、６０４は透明な封止基板、６０５は第１のシール材であり、第１のシール材６０５で囲まれた内側は、透明な第２のシール材６０７で充填されている。なお、第１のシール材６０５には基板間隔を保持するためのギャップ材が含有されている。
【０１０３】
なお、６０８はソース信号線駆動回路６０１及びゲート信号線駆動回路６０３に入力される信号を伝送するための配線であり、外部入力端子となるＦＰＣ（フレキシブルプリントサーキット）６０９からビデオ信号やクロック信号を受け取る。なお、ここではＦＰＣしか図示されていないが、このＦＰＣにはプリント配線基盤（ＰＷＢ）が取り付けられていても良い。
【０１０４】
次に、断面構造について図６（Ｂ）を用いて説明する。基板６１０上には駆動回路及び画素部が形成されているが、ここでは、駆動回路としてソース信号線駆動回路６０１と画素部６０２が示されている。
【０１０５】
なお、ソース信号線駆動回路６０１はｎチャネル型ＴＦＴ６２３とｐチャネル型ＴＦＴ６２４とを組み合わせたＣＭＯＳ回路が形成される。また、駆動回路を形成するＴＦＴは、公知のＣＭＯＳ回路、ＰＭＯＳ回路もしくはＮＭＯＳ回路で形成しても良い。また、本実施例では、基板上に駆動回路を形成したドライバー一体型を示すが、必ずしもその必要はなく、基板上ではなく外部に形成することもできる。また、ポリシリコン膜を活性層とするＴＦＴの構造は特に限定されず、トップゲート型ＴＦＴであってもよいし、ボトムゲート型ＴＦＴであってもよい。
【０１０６】
また、画素部６０２はスイッチング用ＴＦＴ６１１と、電流制御用ＴＦＴ６１２とそのドレインに電気的に接続された第１の電極（陽極）６１３を含む複数の画素により形成される。電流制御用ＴＦＴ６１２としてはｎチャネル型ＴＦＴであってもよいし、ｐチャネル型ＴＦＴであってもよいが、陽極と接続させる場合、ｐチャネル型ＴＦＴとすることが好ましい。また、保持容量（図示しない）を適宜設けることが好ましい。なお、ここでは無数に配置された画素のうち、一つの画素の断面構造のみを示し、その一つの画素に２つのＴＦＴを用いた例を示したが、３つ、またはそれ以上のＴＦＴを適宜、用いてもよい。
【０１０７】
ここでは第１の電極（陽極）６１３がＴＦＴのドレインと直接接している構成となっているため、第１の電極（陽極）６１３の下層はシリコンからなるドレインとオーミックコンタクトのとれる材料層とし、有機化合物を含む層と接する最上層を仕事関数の大きい材料層とすることが望ましい。例えば、窒化チタン膜とアルミニウムを主成分とする膜と窒化チタン膜との３層構造とすると、配線としての抵抗も低く、且つ、良好なオーミックコンタクトがとれ、且つ、陽極として機能させることができる。また、第１の電極（陽極）６１３は、窒化チタン膜、クロム膜、タングステン膜、Ｚｎ膜、Ｐｔ膜などの単層としてもよいし、３層以上の積層を用いてもよい。
【０１０８】
また、第１の電極（陽極）６１３の両端には絶縁物（バンク、隔壁、障壁、土手などと呼ばれる）６１４が形成される。絶縁物６１４は有機樹脂膜もしくは珪素を含む絶縁膜で形成すれば良い。ここでは、絶縁物６１４として、ポジ型の感光性アクリル樹脂膜を用いて図６に示す形状の絶縁物を形成する。
【０１０９】
カバレッジを良好なものとするため、絶縁物６１４の上端部または下端部に曲率を有する曲面が形成されるようにする。例えば、絶縁物６１４の材料としてポジ型の感光性アクリルを用いた場合、絶縁物６１４の上端部のみに曲率半径（０．２μｍ〜３μｍ）を有する曲面を持たせることが好ましい。また、絶縁物６１４として、感光性の光によってエッチャントに不溶解性となるネガ型、或いは光によってエッチャントに溶解性となるポジ型のいずれも使用することができる。
【０１１０】
また、絶縁物６１４を窒化アルミニウム膜、窒化酸化アルミニウム膜、炭素を主成分とする薄膜、または窒化珪素膜からなる保護膜で覆ってもよい。
【０１１１】
また、第１の電極（陽極）６１３上には、蒸着法によって電界発光層６１５を選択的に形成する。さらに、電界発光層６１５上には第２の電極（陰極）６１６が形成される。陰極としては、仕事関数の小さい材料（Ａｌ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｃａ、またはこれらの合金Ｍｇ：Ａｇ、Ｍｇ：Ｉｎ、Ａｌ：Ｌｉ、またはＣａＮ）を用いればよい。
【０１１２】
ここでは、発光が透過するように、第２の電極（陰極）６１６として、膜厚を薄くした仕事関数の小さい金属薄膜と、透明導電膜（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ等）との積層を用いる。こうして、第１の電極（陽極）６１３、電界発光層６１５、及び第２の電極（陰極）６１６からなる有機発光素子６１８が形成される。
【０１１３】
本実施例では、電界発光層６１５として、実施例１で示した積層構造を用いる。すなわち、正孔注入層であるＣｕ−Ｐｃ（２０ｎｍ）、ホール輸送性の第一発光層であるα−ＮＰＤ（３０ｎｍ）、第二発光層であるＣＢＰ＋Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃ：１５ｗｔ％（２０ｎｍ）、電子輸送層であるＢＣＰ（３０ｎｍ）を順次積層することにより形成する。なお、第２の電極（陰極）として仕事関数の小さい金属薄膜を用いているため、ここでは電子注入層（ＣａＦ2）を用いる必要はない。
【０１１４】
このようにして形成された有機発光素子６１８は、白色発光を呈する。なお、ここでは、フルカラー化を実現するために着色層６３１と遮光層（ＢＭ）６３２からなるカラーフィルター（簡略化のため、ここではオーバーコート層は図示しない）を設けている。
【０１１５】
また、有機発光素子６１８を封止するために透明保護積層６１７を形成する。この透明保護積層６１７は、第１の無機絶縁膜と、応力緩和膜と、第２の無機絶縁膜との積層からなっている。第１の無機絶縁膜および第２の無機絶縁膜としては、スパッタ法またはＣＶＤ法により得られる窒化珪素膜、酸化珪素膜、酸化窒化珪素膜（ＳｉＮＯ膜（組成比Ｎ＞Ｏ）またはＳｉＯＮ膜（組成比Ｎ＜Ｏ））、炭素を主成分とする薄膜（例えばＤＬＣ膜、ＣＮ膜）を用いることができる。これらの無絶縁膜は水分に対して高いブロッキング効果を有しているが、膜厚が厚くなると膜応力が増大してピーリングや膜剥がれが生じやすい。
【０１１６】
しかし、第１の無機絶縁膜と第２の無機絶縁膜との間に応力緩和膜を挟むことで、応力を緩和するとともに水分を吸収することができる。また、成膜時に何らかの原因で第１の無機絶縁膜に微小な穴（ピンホールなど）が形成されたとしても、応力緩和膜で埋められ、さらにその上に第２の無機絶縁膜を設けることによって、水分や酸素に対して極めて高いブロッキング効果を有する。
【０１１７】
また、応力緩和膜としては、無機絶縁膜よりも応力が小さく、且つ、吸湿性を有する材料が好ましい。加えて、透光性を有する材料であることが望ましい。また、応力緩和膜としては、α―ＮＰＤ、ＢＣＰ、ＭＴＤＡＴＡ、Ａｌｑ3などの有機化合物を含む材料膜を用いてもよく、これらの材料膜は、吸湿性を有し、膜厚が薄ければ、ほぼ透明である。また、ＭｇＯ、ＳｒＯ2、ＳｒＯは吸湿性及び透光性を有し、蒸着法で薄膜を得ることができるため、応力緩和膜に用いることができる。
【０１１８】
本実施例では、シリコンターゲットを用い、窒素とアルゴンを含む雰囲気で成膜した膜、即ち、水分やアルカリ金属などの不純物に対してブロッキング効果の高い窒化珪素膜を第１の無機絶縁膜または第２の無機絶縁膜として用い、応力緩和膜として蒸着法によりＡｌｑ3の薄膜を用いる。また、透明保護積層に発光を通過させるため、透明保護積層のトータル膜厚は、可能な限り薄くすることが好ましい。
【０１１９】
また、有機発光素子６１８を封止するために不活性気体雰囲気下で第１シール材６０５、第２シール材６０７により封止基板６０４を貼り合わせる。なお、第１シール材６０５、第２シール材６０７としてはエポキシ系樹脂を用いるのが好ましい。また、第１シール材６０５、第２シール材６０７はできるだけ水分や酸素を透過しない材料であることが望ましい。
【０１２０】
また、本実施例では封止基板６０４を構成する材料としてガラス基板や石英基板の他、ＦＲＰ（Ｆｉｂｅｒｇｌａｓｓ−Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ Ｐｌａｓｔｉｃｓ）、ＰＶＦ（ポリビニルフロライド）、マイラー、ポリエステルまたはアクリル等からなるプラスチック基板を用いることができる。また、第１シール材６０５、第２シール材６０７を用いて封止基板６０４を接着した後、さらに側面（露呈面）を覆うように第３のシール材で封止することも可能である。
【０１２１】
以上のようにして有機発光素子６１８を第１シール材６０５、第２シール材６０７に封入することにより、有機発光素子６１８を外部から完全に遮断することができ、外部から水分や酸素といった電界発光層６１５の劣化を促す物質が侵入することを防ぐことができる。従って、信頼性の高い発光装置を得ることができる。
【０１２２】
また、第１の電極（陽極）６１３として透明導電膜を用いれば両面発光型の発光装置を作製することもできる。
【０１２３】
なお、本実施例に示す発光装置は、実施例１に示した電界発光素子の素子構成だけでなく本発明を用いて形成される電界発光素子の構成を組み合わせて実施することが可能である。
【０１２４】
［実施例４］
本実施例４では、本発明の有機発光素子を有する発光装置を用いて完成させた様々な電気器具について説明する。
【０１２５】
本発明の有機発光素子を有する発光装置を用いて作製された電気器具として、ビデオカメラ、デジタルカメラ、ゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）、ナビゲーションシステム、音響再生装置（カーオーディオ、オーディオコンポ等）、ノート型パーソナルコンピュータ、ゲーム機器、携帯情報端末（モバイルコンピュータ、携帯電話、携帯型ゲーム機または電子書籍等）、記録媒体を備えた画像再生装置（具体的にはデジタルビデオディスク（ＤＶＤ）等の記録媒体を再生し、その画像を表示しうる表示装置を備えた装置）などが挙げられる。これらの電気器具の具体例を図７に示す。
【０１２６】
図７（Ａ）は表示装置であり、筐体７１０１、支持台７１０２、表示部７１０３、スピーカー部７１０４、ビデオ入力端子７１０５等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７１０３に用いることにより作製される。なお、表示装置は、パソコン用、ＴＶ放送受信用、広告表示用などの全ての情報表示用装置が含まれる。
【０１２７】
図７（Ｂ）はノート型パーソナルコンピュータであり、本体７２０１、筐体７２０２、表示部７２０３、キーボード７２０４、外部接続ポート７２０５、ポインティングマウス７２０６等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７２０３に用いることにより作製される。
【０１２８】
図７（Ｃ）はモバイルコンピュータであり、本体７３０１、表示部７３０２、スイッチ７３０３、操作キー７３０４、赤外線ポート７３０５等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７３０２に用いることにより作製される。
【０１２９】
図７（Ｄ）は記録媒体を備えた携帯型の画像再生装置（具体的にはＤＶＤ再生装置）であり、本体７４０１、筐体７４０２、表示部Ａ７４０３、表示部Ｂ７４０４、記録媒体（ＤＶＤ等）読み込み部７４０５、操作キー７４０６、スピーカー部７４０７等を含む。表示部Ａ７４０３は主として画像情報を表示し、表示部Ｂ７４０４は主として文字情報を表示するが、本発明の有機発光素子を有する発光装置をこれら表示部Ａ７４０３およびＢ７４０４に用いることにより作製される。なお、記録媒体を備えた画像再生装置には家庭用ゲーム機器なども含まれる。
【０１３０】
図７（Ｅ）はゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）であり、本体７５０１、表示部７５０２、アーム部７５０３を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７５０２に用いることにより作製される。
【０１３１】
図７（Ｆ）はビデオカメラであり、本体７６０１、表示部７６０２、筐体７６０３、外部接続ポート７６０４、リモコン受信部７６０５、受像部７６０６、バッテリー７６０７、音声入力部７６０８、操作キー７６０９、接眼部７６１０等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７６０２に用いることにより作製される。
【０１３２】
ここで図７（Ｇ）は携帯電話であり、本体７７０１、筐体７７０２、表示部７７０３、音声入力部７７０４、音声出力部７７０５、操作キー７７０６、外部接続ポート７７０７、アンテナ７７０８等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７７０３に用いることにより作製される。なお、表示部７７０３は黒色の背景に白色の文字を表示することで携帯電話の消費電力を抑えることができる。
【０１３３】
以上の様に、本発明の有機発光素子を有する発光装置の適用範囲は極めて広く、この発光装置をあらゆる分野の電気器具に適用することが可能である。
【０１３４】
【発明の効果】
本発明を実施することで、発光効率が高い白色有機発光素子を提供することができる。また特に、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する発光スペクトルを持つ高効率な白色有機発光素子を提供することができる。さらに、前記有機発光素子を用いて発光装置を作製することにより、従来よりも消費電力の低い発光装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機発光素子のバンドダイアグラムを示す図。
【図２】本発明の有機発光素子のバンドダイアグラムを示す図。
【図３】本発明の有機発光素子の素子構造を示す図。
【図４】本発明の有機発光素子の素子構造を示す図。
【図５】本発明の有機発光素子の具体的な素子構造を示す図。
【図６】本発明の発光装置の概略図。
【図７】本発明の発光装置を用いた電気器具の例を示す図。
【図８】実施例２および比較例１における発光スペクトルを示す図。
【図９】実施例２における発光スペクトルの電流密度依存性を示す図。
【図１０】実施例２および比較例１における輝度−電流特性を示す図。
【図１１】実施例２および比較例１における輝度−電圧特性を示す図。
【図１２】実施例２および比較例１における電流効率−電流特性を示す図。
【図１３】実施例２および比較例１における電流−電圧特性を示す図。
【発明の属する分野】
本発明は、陽極と、陰極と、電界を加えることで発光が得られる有機化合物を含む層（以下、「電界発光層」と記す）と、を有する有機発光素子、およびそれを用いた発光装置に関する。また特に、白色発光を呈する有機発光素子、およびそれを用いたフルカラーの発光装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機発光素子は電界を加えることにより発光する素子であり、その発光機構はキャリア注入型である。すなわち、電極間に電界発光層を挟んで電圧を印加することにより、陰極から注入された電子および陽極から注入されたホールが電界発光層中で再結合して励起状態の分子（以下、「励起分子」と記す）を形成し、その励起分子が基底状態に戻る際にエネルギーを放出して発光する。
【０００３】
なお、有機化合物が形成する励起状態の種類としては、一重項励起状態と三重項励起状態が可能であり、一重項励起状態からの発光が蛍光、三重項励起状態からの発光が燐光と呼ばれている。
【０００４】
このような有機発光素子において、通常、電界発光層は１μｍを下回るほどの薄膜で形成される。また、有機発光素子は、電界発光層そのものが光を放出する自発光型の素子であるため、従来の液晶ディスプレイに用いられているようなバックライトも必要ない。したがって、有機発光素子は極めて薄型軽量に作製できることが大きな利点である。
【０００５】
また、例えば１００〜２００ｎｍ程度の電界発光層において、キャリアを注入してから再結合に至るまでの時間は、電界発光層のキャリア移動度を考えると数十ナノ秒程度であり、キャリアの再結合から発光までの過程を含めてもマイクロ秒以内のオーダーで発光に至る。したがって、非常に応答速度が速いことも特長の一つである。
【０００６】
さらに、有機発光素子はキャリア注入型の発光素子であるため、直流電圧での駆動が可能であり、ノイズが生じにくい。駆動電圧に関しては、まず電界発光層の厚みを１００ｎｍ程度の均一な超薄膜とし、また、電界発光層に対するキャリア注入障壁を小さくするような電極材料を選択し、さらにはヘテロ構造（二層構造）を導入することによって、５．５Ｖで１００ｃｄ／ｍ2の十分な輝度が達成された（非特許文献１参照）。
【０００７】
【非特許文献１】
Ｃ．Ｗ．タン、外１名、アプライド フィジクス レターズ、Ｖｏｌ．５１，Ｎｏ．１２，９１３−９１５（１９８７）
【０００８】
こういった薄型軽量・高速応答性・直流低電圧駆動などの特性から、有機発光素子は次世代のフラットパネルディスプレイ素子として注目されている。また、自発光型であり視野角が広いことから、視認性も比較的良好であり、特に携帯機器の表示画面に用いる素子として有効と考えられている。
【０００９】
さらに、このような有機発光素子は、発光色のバリエーションに富んでいることも特色の一つである。このような色彩の豊かさの要因は、有機化合物自体の多様性にある。すなわち、分子設計（例えば置換基の導入）等により様々な発光色の材料を開発できるという柔軟性が、色彩の豊かさを生んでいるのである。
【００１０】
これらの観点から、有機発光素子の最も大きな応用分野は、フルカラーのフラットパネルディスプレイであると言っても過言ではない。有機発光素子の特徴を考慮し、様々なフルカラー化の手法が考案されているが、現在、有機発光素子を用いてフルカラーの発光装置を作製する構成として、三つの主流が挙げられる。
【００１１】
一つ目は、光の三原色である赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）のそれぞれの発光色を呈する有機発光素子を、シャドウマスク技術を用いて塗り分け、それぞれを画素とする手法である（以下、「ＲＧＢ方式」と記す）。二つ目は、青色の有機発光素子を発光源として用い、その青色の光を蛍光材料からなる色変換材料（ＣＣＭ）によって緑色あるいは赤色に変換することで、光の三原色を得る手法である（以下、「ＣＣＭ方式」と記す）。三つ目は、白色の有機発光素子を発光源として用い、液晶表示装置などで用いられているカラーフィルター（ＣＦ）を設けることで、光の三原色を得る手法である（以下、「ＣＦ方式」と記す）。
【００１２】
この中で、ＣＣＭ方式やＣＦ方式は、用いる有機発光素子が青色（ＣＣＦ方式）ないしは白色（ＣＦ方式）の単色であるため、ＲＧＢ方式のようなシャドウマスクによる精緻な塗り分けは必要ない。また、色変換材料やカラーフィルターは従来のフォトリソグラフィ技術により作製できるものであり、複雑な工程も入らない。さらに、これらのプロセス上のメリットの他、一種類の素子しか用いないために、輝度の経時変化がどの色でも均一であるという利点もある。
【００１３】
ただし、ＣＣＭ方式を用いた場合、原理的に青色から赤色への色変換効率が悪いため、赤色の表示に問題が生じる。また、色変換材料自体が蛍光体であるため、太陽光などの外光によって画素が発光してしまい、コントラストが悪化するという問題点もある。ＣＦ方式は従来の液晶ディスプレイと同様、カラーフィルターを用いているため、そのような問題点はない。
【００１４】
以上のことから、ＣＦ方式は比較的欠点の少ない手法ではあるが、ＣＦ方式の問題点は、多くの光がカラーフィルターに吸収されてしまうため、発光効率の高い白色の有機発光素子が必要なことである。白色有機発光素子としては、Ｒ、Ｇ、Ｂの各波長領域にピークを有する白色発光ではなく、補色の関係（例えば青色と黄色）を組み合わせた素子（以下、「２波長型白色発光素子」と記す）が主流である（例えば、非特許文献２参照）。
【００１５】
【非特許文献２】
城戸ら、「第４６回応用物理学関係連合講演会」、ｐ１２８１、２８ａ−ＺＤ−２５（１９９９）
【００１６】
しかしながら、カラーフィルターと組み合わせた発光装置を考慮した場合、非特許文献２で報告されているような２波長型白色発光素子ではなく、Ｒ、Ｇ、Ｂの各波長領域にそれぞれピークを有する発光スペクトルを持つ白色有機発光素子（以下、「３波長型白色発光素子」と記す）が望ましい。
【００１７】
このような３波長型白色発光素子に関しても、いくつかの報告はなされている（例えば、非特許文献３参照）。しかしながら、このような３波長型白色発光素子は、発光効率の点で２波長型白色発光素子に及ばず、より大きな改善が必要である。また、３箇所に発光層が設けられていることもあり、経時的な色変化が生じたり、あるいは流れる電流密度に依存してスペクトルが変化するなど、安定して白色光が得られない場合が多い。
【００１８】
【非特許文献３】
Ｊ．キド（Ｊ．Ｋｉｄｏ）ら、サイエンス、ｖｏｌ．２６７，１３３２−１３３４（１９９５）
【００１９】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明では、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する高効率な白色有機発光素子を提供することを課題とする。また特に、その発光スペクトルが電流密度に依存しない白色有機発光素子を提供することを課題とする。
【００２０】
さらに、前記有機発光素子を用いて発光装置を作製することにより、従来よりも消費電力が低く、色ずれが生じにくい発光装置を提供することを課題とする。
【００２１】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、鋭意検討を重ねた結果、青色発光を呈する第一発光層と、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発することができる燐光材料を用いた第二発光層とを組み合わせることで、課題を解決できることを見出した。
【００２２】
燐光材料とは、三重項励起状態を発光に変換できる材料、すなわち燐光を放出できる材料のことである。有機発光素子においては、一重項励起状態と三重項励起状態が１：３の割合で生成すると考えられているため、燐光材料を用いることにより高い発光効率を達成できることが知られている。
【００２３】
さらに本発明では、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発することができる燐光材料を用いて第二発光層を形成するため、第二発光層からは二つ以上のピークを有する発光が得られる。この時、エキシマー発光は、燐光発光よりも長波長側（具体的には数十ｎｍ以上長波長側）に出現する。したがって、その二つのピークが緑色〜赤色の領域に来るように設計することにより、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する高効率な白色有機発光素子を得ることができる。
【００２４】
したがって本発明の構成は、陽極と陰極との間に、青色発光を呈する第一発光層と、燐光材料を含み、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２５】
また、前記第一発光層は、青色発光を呈するゲスト材料をホスト材料に分散させた構成でもよい。すなわち本発明の構成は、陽極と陰極との間に、ホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された第一発光層と、燐光材料を含み、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２６】
ところで、燐光材料のエキシマー発光を導出するためには、燐光材料を１０ｗｔ％以上の高濃度で分散させることが有効であることを本発明者は見出した。したがって本発明の構成は、陽極と陰極との間に、青色発光を呈する第一発光層と、ホスト材料に燐光材料が１０ｗｔ％以上の濃度で分散され、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２７】
またこの時、前記第一発光層は、青色発光を呈するゲスト材料をホスト材料に分散させた構成でもよい。したがって本発明の構成は、陽極と陰極との間に、第一ホスト材料に青色発光を呈する第一ゲスト材料が分散された第一発光層と、第二ホスト材料に燐光材料が１０ｗｔ％以上の濃度で分散され、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する有機発光素子である。
【００２８】
上述した構成において、前記第一発光層は前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二発光層のイオン化ポテンシャルが、前記第一発光層のイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きいことが好ましい。
【００２９】
また、前記第一発光層として、ホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された構成を適用する場合は、前記第一発光層が前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二発光層のイオン化ポテンシャルが、前記第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態が、さらに好ましい。
【００３０】
また、前記第二発光層として、ホスト材料に燐光材料が分散された構成を適用する場合は、前記第一発光層が前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルが、前記第一発光層のイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きいことが、さらに好ましい。
【００３１】
また特に、前記第一発光層として第一ホスト材料に青色発光を呈する第一ゲスト材料が分散された構成を適用し、かつ、前記第二発光層として第二ホスト材料に燐光材料が分散された構成を適用する場合は、前記第一発光層が前記第二発光層の陽極側に接して設けられ、かつ、前記第二ホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルが、前記第一ホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態が、さらに好ましい。
【００３２】
なお、以上で述べた本発明の構成において、前記第一発光層からの発光スペクトルの最大ピークは、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の領域に位置することが好ましい。また、前記燐光材料は、５００ｎｍ以上７００ｎｍ以下の領域に２つ以上のピークを有する発光を示し、かつ、前記２つ以上のピークのいずれかがエキシマー発光であることが好ましい。さらに、それらを組み合わせると、色彩のよい白色光が達成できるため有効である。
【００３３】
また、本発明において、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発することができる燐光材料としては、白金を中心金属とする有機金属錯体が好ましい。
【００３４】
そして、以上で述べたような本発明の有機発光素子を用いて発光装置を作製することで、従来よりも消費電力が低く、しかも色ずれが生じにくい発光装置を提供することができる。したがって本発明では、本発明の有機発光素子を用いた発光装置も含むものとする。
【００３５】
また特に、本発明の有機発光素子は、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する高効率な白色発光を達成できるため、カラーフィルターを用いたフルカラーの発光装置に適用することが有効である。したがって本発明においては、カラーフィルターを有する発光装置についても含むものとする。
【００３６】
なお、本明細書中における発光装置とは、有機発光素子を用いた発光デバイスや画像表示デバイスを指す。また、有機発光素子にコネクター、例えば異方導電性フィルム（ＦＰＣ：Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｐｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）もしくはＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）テープもしくはＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）が取り付けられたモジュール、ＴＡＢテープやＴＣＰの先にプリント配線板が設けられたモジュール、または有機発光素子にＣＯＧ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｇｌａｓｓ）方式によりＩＣ（集積回路）が直接実装されたモジュールも全て発光装置に含むものとする。
【００３７】
【発明の実施の形態】
以下では、本発明の実施形態について、動作原理および具体的な構成例を挙げて詳細に説明する。なお、有機発光素子は、発光を取り出すために少なくともどちらか一方の電極が透明であれば良い。したがって、基板上に透明な電極を形成し、基板側から光を取り出す従来の素子構造だけではなく、実際は、基板とは逆側から光を取りだす構造や、電極の両側から光を取り出す構造も適用可能である。
【００３８】
まず、本発明の基本的概念は、青色発光を呈する第一発光層と、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発する燐光材料を用いた第二発光層と、を適用することである。
【００３９】
エキシマー発光は、通常の発光（燐光材料であれば燐光発光）よりも必ず長波長側（具体的には数十ｎｍ以上長波長側）に現れるため、例えば、緑色領域の燐光発光を呈する燐光材料のエキシマー発光は赤色領域に現れることになる。したがって、本発明の基本的概念を用いれば、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有し、なおかつ高効率な白色有機発光素子が達成できる。
【００４０】
なお、この時の青色発光を呈する第一発光層としては、単一物質（青色の発光体）からなる層を形成してもよいし、ホスト材料に青色の発光体であるゲスト材料を分散した層を形成してもよい。
【００４１】
ところで、本発明を完成するには、燐光材料から燐光発光とエキシマー発光の両方を取り出す必要がある。その具体的な方法としては、例えば、白金錯体のように平面性の高い構造を持つ燐光材料をゲスト材料として用い、なおかつ、そのドープ濃度を高くする（より具体的には１０ｗｔ％以上にする）手法がある。１０ｗｔ％以上の高濃度にドープすることにより、燐光材料同士の相互作用が大きくなり、その結果エキシマー発光が導出される。あるいはまた、燐光材料をゲスト材料として用いるのではなく、薄膜状の発光層あるいはドット状の発光領域として用いる手法も考えられる。ただし、エキシマー発光を導出する手法はこれらに限定されるものではない。
【００４２】
デバイス構造の観点からは、第一発光層と第二発光層の両方を発光させるためのデバイス設計が必要となる。その方法の一つとしては、ホール輸送性を示す第一発光層を第二発光層の陽極側に接して設け、かつ、第二発光層のイオン化ポテンシャルを第一発光層のイオン化ポテンシャルに比べて十分に大きくする手法が挙げられる。
【００４３】
この原理を説明するためのバンドダイアグラムを図１（ａ）に示す。図中では、第一発光層１０１のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１０およびＬＵＭＯ準位１１１、第二発光層１０２のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１２およびＬＵＭＯ準位１１３を、それぞれ示してある。
【００４４】
この場合、もし第一発光層１０１のイオン化ポテンシャル１１０と第二発光層１０２のイオン化ポテンシャル１１２とのエネルギーギャップ１２０が小さいと、第一発光層１０１から第二発光層１０２にホールが侵入する。そして、第一発光層１０１はホール輸送性であるため、最終的にキャリアのほとんどは第二発光層１０２で再結合することになる。そうすると、第二発光層１０２が緑色〜赤色領域の発光を呈するため、より短波長の青色発光を呈する第一発光層１０１にエネルギー移動することができず、第二発光層１０２のみが発光してしまう。
【００４５】
この現象を防ぐためには、エネルギーギャップ１２０を十分に大きくすればよい。こうすることで、キャリアの大多数は、第一発光層１０１の第二発光層１０２との界面近傍において再結合する。そして、少数のキャリアが第二発光層１０２で再結合するか、あるいは第一発光層１０１で再結合して生成したエネルギーが部分的に第二発光層１０２に移動することにより、第一発光層１０１および第二発光層１０２の両方が発光することができる。なお、エネルギーギャップ１２０の値としては、具体的には０．４ｅＶ以上であればよい。実験的に、エネルギーギャップ１２０が０．４ｅＶ程度であれば、第一発光層と第二発光層の両方が発光する場合が多いためである。
【００４６】
また、第一発光層１０１として、ホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された構成を適用する場合も同様である。すなわち、第二発光層１０２のイオン化ポテンシャルが、第一発光層１０１全体（すなわち、第一発光層のホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルよりも０．４ｅＶ以上大きければよい。
【００４７】
ただし、さらに好ましくは、第二発光層のイオン化ポテンシャルが、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態である。その原理を、バンドダイアグラム図１（ｂ）を用いて説明する。図中では、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１４およびＬＵＭＯ準位１１５、青色発光を呈するゲスト材料のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１６およびＬＵＭＯ準位１１７を、それぞれ示してある。他は図１（ａ）と同じ符号を用いている。
【００４８】
図中において、ホールが輸送されるのは第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）１１４である。したがって、第二発光層１０２のイオン化ポテンシャル１１２と、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル１１４とのエネルギーギャップ１２１が、０．４ｅＶ以上である状態が好ましい。
【００４９】
次に、燐光材料をゲスト材料として用いる場合について、その原理を説明する。バンドダイアグラムを図２（ａ）に示す。図中では、第一発光層２０１のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１０およびＬＵＭＯ準位２１１、第二発光層２０２のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１２およびＬＵＭＯ準位２１３、第二発光層２０２のゲスト材料（燐光材料）のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１４およびＬＵＭＯ準位２１５を、それぞれ示してある。
【００５０】
この場合、先に図１で説明したのと同様、第二発光層２０２全体（すなわち、第二発光層のホスト材料に燐光材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルが、第一発光層２０１のイオン化ポテンシャルよりも０．４ｅＶ以上大きければよい。
【００５１】
ただし、さらに好ましくは、第二発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル２１２が、第一発光層２０１のイオン化ポテンシャル２１０に比べて０．４ｅＶ以上大きい状態である。
【００５２】
このような状態であれば、エネルギーギャップ２２０が大きいため、ホールの多くは第一発光層２０１の第二発光層２０２との界面近傍に蓄積するが、部分的には燐光材料のＨＯＭＯ準位２１４にトラップされる。したがって、第一発光層２０１と第二発光層２０２の両方が発光することができる。
【００５３】
また、第一発光層２０１としてホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された構成を適用する場合も、図１で説明したのと同様、第二発光層２０２全体（すなわち、第二発光層のホスト材料に燐光材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルが、第一発光層２０１全体（すなわち、第一発光層のホスト材料に青色発光を呈するゲスト材料が分散された状態）のイオン化ポテンシャルよりも０．４ｅＶ以上大きければよい。
【００５４】
ただし、さらに好ましくは、第二発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルが、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャルに比べて０．４ｅＶ以上大きい状態である。その原理を、バンドダイアグラム図２（ｂ）を用いて説明する。図中では、第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１６およびＬＵＭＯ準位２１７、青色発光を呈するゲスト材料のＨＯＭＯ準位（イオン化ポテンシャル）２１８およびＬＵＭＯ準位２１９を、それぞれ示してある。他は図２（ａ）と同じ符号を用いている。
【００５５】
図中において、ホールが輸送されるのは第一発光層のホスト材料の薄膜状態におけるＨＯＭＯ準位２１６である。したがって、第二発光層２０２のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル２１２と、第一発光層２０１のホスト材料の薄膜状態におけるイオン化ポテンシャル２１６とのエネルギーギャップ２２１が、０．４ｅＶ以上である状態であれば、先に図２（ａ）で述べたのと同じ現象が起こり、第一発光層と第二発光層の両方が発光に至る。
【００５６】
次に、以下では、本発明の有機発光素子の構成について説明する。本発明の有機発光素子の電界発光層は、少なくとも上述した第一発光層と第二発光層とを含めばよい。また、従来の有機発光素子で知られているような、発光以外の機能を示す層（ホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層）を適宜組み合わせてもよい。
【００５７】
まず、それら各層に用いることのできる材料を具体的に例示する。ただし、本発明に適用できる材料は、これらに限定されるものではない。
【００５８】
ホール注入層に用いることができるホール注入材料としては、有機化合物であればポルフィリン系の化合物が有効であり、フタロシアニン（略称：Ｈ2−Ｐｃ）、銅フタロシアニン（略称：Ｃｕ−Ｐｃ）等を用いることができる。また、導電性高分子化合物に化学ドーピングを施した材料もあり、ポリスチレンスルホン酸（略称：ＰＳＳ）をドープしたポリエチレンジオキシチオフェン（略称：ＰＥＤＯＴ）や、ポリアニリン（略称：ＰＡｎｉ）、ポリビニルカルバゾール（略称：ＰＶＫ）などを用いることもできる。また、五酸化バナジウムのような無機半導体の薄膜や、酸化アルミニウムなどの無機絶縁体の超薄膜も有効である。
【００５９】
ホール輸送層に用いることができるホール輸送材料としては、芳香族アミン系（すなわち、ベンゼン環−窒素の結合を有するもの）の化合物が好適である。広く用いられている材料として、例えば、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（略称：ＴＰＤ）や、その誘導体である４，４'−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−ビフェニル（略称：α−ＮＰＤ）などがある。また、４，４'，４''−トリス（Ｎ，Ｎ−ジフェニル−アミノ）−トリフェニルアミン（略称：ＴＤＡＴＡ）や、４，４'，４''−トリス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−トリフェニルアミン（略称：ＭＴＤＡＴＡ）などのスターバースト型芳香族アミン化合物が挙げられる。
【００６０】
電子輸送層に用いることができる電子輸送材料としては、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｑ3）、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｍｑ3）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］−キノリナト）ベリリウム（略称：ＢｅＢｑ2）、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）−（４−ヒドロキシ−ビフェニリル）−アルミニウム（略称：ＢＡｌｑ）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾオキサゾラト］亜鉛（略称：Ｚｎ（ＢＯＸ）2）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾチアゾラト］亜鉛（略称：Ｚｎ（ＢＴＺ）2）などの金属錯体が挙げられる。さらに、金属錯体以外にも、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（略称：ＰＢＤ）、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（略称：ＯＸＤ−７）などのオキサジアゾール誘導体、３−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−フェニル−５−（４−ビフェニリル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ＴＡＺ）、３−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−（４−エチルフェニル）−５−（４−ビフェニリル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ｐ−ＥｔＴＡＺ）などのトリアゾール誘導体、２，２’，２”−（１，３，５−ベンゼントリイル）トリス［１−フェニル−１Ｈ−ベンズイミダゾール］（略称：ＴＰＢＩ）のようなイミダゾール誘導体、バソフェナントロリン（略称：ＢＰｈｅｎ）、バソキュプロイン（略称：ＢＣＰ）などのフェナントロリン誘導体を用いることができる。
【００６１】
電子注入層に用いることができる電子注入材料としては、上述した電子輸送材料を用いることができる。その他に、ＬｉＦ、ＣｓＦなどのアルカリ金属ハロゲン化物や、ＣａＦ2のようなアルカリ土類ハロゲン化物、Ｌｉ2Ｏなどのアルカリ金属酸化物のような絶縁体の超薄膜がよく用いられる。また、リチウムアセチルアセトネート（略称：Ｌｉ（ａｃａｃ）や８−キノリノラト−リチウム（略称：Ｌｉｑ）などのアルカリ金属錯体も有効である。
【００６２】
また、第一発光層における発光体としては、上述したＴＰＤ、α−ＮＰＤなどのホール輸送性を持つ青色の蛍光材料や、ＢＡｌｑ、Ｚｎ（ＢＯＸ）2などの電子輸送性を持つ青色の蛍光材料を用いればよい。また、青色の各種蛍光色素をゲスト材料として用いてもよく、ペリレン、９，１０−ジフェニルアントラセン、クマリン系色素（クマリン３０等）、などが挙げられる。さらに、燐光材料を用いてもよく、ビス（４，６−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ2'）（アセチルアセトナト）イリジウム（略称：Ｉｒ（Ｆｐｐｙ）2（ａｃａｃ））等がある。これらは全て、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下に発光の最大ピークを示すため、本発明の第一発光層における発光体として好適である。
【００６３】
一方、第二発光層における発光体としては、白金を中心金属とする有機金属錯体が有効である。具体的には、下記構造式（１）〜（４）で示される物質を高濃度にホスト材料に分散すれば、燐光発光とそのエキシマー発光の両方を導出することができる。ただし、本発明においてはこれらに限定されることはなく、燐光発光とエキシマー発光の両方を同時に発する燐光材料であれば何を用いてもよい。
【００６４】
【化１】
【化２】
【化３】
【化４】
【００６５】
なお、本発明の第一発光層や第二発光層にゲスト材料を用いる場合、そのホスト材料としては、上述した例に代表されるホール輸送材料や電子輸送材料を用いることができる。また、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾリル−ビフェニル（略称：ＣＢＰ）などのバイポーラ性の材料も用いることができる。
【００６６】
一方、本発明の有機発光素子における陽極材料としては、仕事関数の大きい導電性材料を用いることが好ましい。陽極側を光の取り出し方向とするのであれば、インジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）等の透明導電性材料を用いればよい。また、陽極側を遮光性とするのであれば、ＴｉＮ、ＺｒＮ、Ｔｉ、Ｗ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｃｒ等の単層膜の他、窒化チタンとアルミニウムを主成分とする膜との積層、窒化チタン膜とアルミニウムを主成分とする膜と窒化チタン膜との三層構造等を用いることができる。あるいは、Ｔｉ、Ａｌ等の反射性電極の上に上述した透明導電性材料を積層する方法でもよい。
【００６７】
また、陰極材料としては、仕事関数の小さい導電性材料を用いることが好ましく、具体的には、ＬｉやＣｓ等のアルカリ金属、およびＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ等のアルカリ土類金属、およびこれらを含む合金（Ｍｇ：Ａｇ、Ａｌ：Ｌｉなど）の他、ＹｂやＥｒ等の希土類金属を用いて形成することもできる。また、ＬｉＦ、ＣｓＦ、ＣａＦ2、Ｌｉ2Ｏ等の電子注入層を用いる場合は、アルミニウム等の通常の導電性薄膜を用いることができる。また、陰極側を光の取り出し方向とする場合は、ＬｉやＣｓ等のアルカリ金属、およびＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ等のアルカリ土類金属を含む超薄膜と、透明導電膜（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ等）との積層構造を用いればよい。あるいは、アルカリ金属またはアルカリ土類金属と電子輸送材料を共蒸着した電子注入層を形成し、その上に透明導電膜（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ等）を積層してもよい。
【００６８】
次に、図３および図４に、本発明の有機発光素子の構造を例示する。ただし、本発明はこれらの構造に限定されることはない。
【００６９】
図３は、陽極３０１と陰極３０３との間に電界発光層３０２を挟んだ構造であり、陽極３０１側から順次、ホール注入層３１１、第一発光層３１２、第二発光層３１３、電子輸送層３１４、ホール注入層３１５が積層されている。ここでは、第一発光層３１２をα−ＮＰＤ等のホール輸送性の発光体で構成している。また、第二発光層３１３では、ホスト材料３２２に上述した白金錯体（上記構造式（１）〜（４））のような燐光材料３２３を高濃度（具体的には１０ｗｔ％以上）に分散しており、燐光発光とエキシマー発光の両方を導出している。
【００７０】
本発明を適用すれば、このように単純な素子構造で赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを持つ白色発光素子が達成できる。さらに、図３ではドープする材料を一種類（燐光材料３２３）しか用いていないため、電流密度を変化させたときや、あるいは連続駆動した場合においても、発光スペクトルの形状が変化したりせず、安定な白色光を供給できる。
【００７１】
図４は、陽極４０１と陰極４０３との間に電界発光層４０２を挟んだ構造であり、陽極４０１側から順次、ホール注入層４１１、ホール輸送層４１２、第一発光層４１３、第二発光層４１４、電子輸送層４１５、ホール注入層４１６が積層されている。ここでは、第一発光層４１３においては、ホール輸送層４１２で用いたホール輸送材料４２１をホストとし、ペリレン等の青色発光体４２２をゲストとして用いている。また、第二発光層４１４は、ホスト材料４２３に上述した白金錯体（上記構造式（１）〜（４））のような燐光材料４２４を高濃度（具体的には１０ｗｔ％以上）に分散して構成されており、燐光発光とエキシマー発光の両方を導出している。
【００７２】
なお、以上で述べた本発明の有機発光素子を作製するに当たっては、有機発光素子中の各層の積層法を限定されるものではない。積層が可能ならば、真空蒸着法やスピンコート法、インクジェット法、ディップコート法など、どの様な手法を選んでも良いものとする。
【００７３】
【実施例】
以下に、本発明の実施例について説明する。
【００７４】
［実施例１］
本実施例では、本発明の有機発光素子の素子構造および作製方法について、図５を用いて説明する。
【００７５】
まず、絶縁表面を有するガラス基板５００上に有機発光素子の陽極５０１が形成される。材料として透明導電膜であるＩＴＯを用い、スパッタリング法により１１０ｎｍの膜厚で形成した。陽極５０１の形状は、２ｍｍ×２ｍｍの大きさとした。
【００７６】
次に、陽極５０１上に電界発光層５０２が形成される。なお、本実施例では、電界発光層５０２がホール注入層５１１、正孔輸送性の第一発光層５１２、第二発光層５１３、電子輸送層５１４、電子注入層５１５からなる積層構造とした。第一発光層５１２には、その発光が青色である材料、具体的には、発光スペクトルの最大ピークが４００〜５００ｎｍである材料を用いる。また、第二発光層５１３には、ホスト材料および燐光発光を呈するゲスト材料を用いる。
【００７７】
はじめに、陽極５０１が形成された基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに陽極５０１が形成された面を下方にして固定し、真空蒸着装置の内部に備えられた蒸発源にＣｕ−Ｐｃを入れ、抵抗加熱法を用いた真空蒸着法により２０ｎｍの膜厚でホール注入層５１１を形成した。
【００７８】
次に、正孔輸送性および発光性に優れた材料により第一発光層５１２を形成する。ここでは、α−ＮＰＤを同様の方法により、３０ｎｍの膜厚で形成した。
【００７９】
さらに、第二発光層５１３を形成する。なお、本実施例では、ホスト材料としてＣＢＰを用い、ゲスト材料として上記構造式（１）で表されるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃを用い、その濃度が１５ｗｔ％となるように調整し、共蒸着法により２０ｎｍの膜厚で形成した。
【００８０】
また、第二発光層５１３の上には電子輸送層５１４が形成される。なお、電子輸送層５１４は、ＢＣＰ（バソキュプロイン）を用いて、蒸着法により２０ｎｍの膜厚で形成した。その上に、電子注入層５１５としてＣａＦ2を２ｎｍ形成し、積層構造を有する電界発光層５０２を形成した。
【００８１】
最後に、陰極５０３を形成する。なお、本実施例では、アルミニウム（Ａｌ）を抵抗加熱による真空蒸着法により１００ｎｍ形成し陰極５０３を形成した。
【００８２】
以上により、本発明の有機発光素子が形成される。なお、本実施例１に示す構造では、第一発光層５１２および第二発光層５１３においてそれぞれ発光が得られるため、全体として白色発光を呈する素子を形成することができる。
【００８３】
なお、本実施例では、基板上に陽極を形成する場合について説明したが、本発明はこれに限定されることはなく、基板上に陰極を形成することもできる。ただし、この場合（すなわち陽極と陰極とを入れ替えた場合）には、電界発光層の積層順が本実施例で示した場合と逆になる。
【００８４】
さらに、本実施例では、陽極５０１は透明電極であり、陽極５０１側から電界発光層５０２で生じた光を出射させる構成としているが、本発明はこれに限定されることはなく、透過率を確保するために適した材料を選択することにより陰極５０３側から光を出射させる構成とすることもできる。
【００８５】
［実施例２］
本実施例では、実施例１で示した素子構造を有する有機発光素子（ＩＴＯ／Ｃｕ−Ｐｃ（２０ｎｍ）／α−ＮＰＤ（３０ｎｍ）／ＣＢＰ＋Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃ：１５ｗｔ％（２０ｎｍ）／ＢＣＰ（３０ｎｍ）／ＣａＦ（２ｎｍ）／Ａｌ（１００ｎｍ））の素子特性について説明する。なお、上記構造を有する有機発光素子の発光スペクトルを図８のスペクトル１、および図９に示す。また、電気的特性について図１０〜図１３のプロット１に示す。
【００８６】
図８のスペクトル１は、上記構造を有する有機発光素子に１ｍＡの電流を流した際（約９６０ｃｄ／ｍ2時）の発光スペクトルである。スペクトル１に示す結果から、第一発光層を形成するα−ＮＰＤの青色（〜４５０ｎｍ）、第二発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの燐光発光による緑色（〜４９０ｎｍおよび〜５３０ｎｍ）、第二発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃのエキシマー発光による橙色（〜５７０ｎｍ）の３成分を持つ白色発光が得られることがわかる。ＣＩＥ色度座標は、（ｘ、ｙ）＝（０．３４６、０．３９７）であり、見た目にもほぼ白色であった。
【００８７】
ここで、第一発光層に用いたα−ＮＰＤおよび第二発光層のホスト材料に用いたＣＢＰのイオン化ポテンシャルを測定したところ、α−ＮＰＤは約５．３ｅＶ、ＣＢＰは約５．９ｅＶであり、その差は約０．６ｅＶであった。すなわち、０．４ｅＶ以上という本発明の好ましい条件を満たしており、このことが良好な白色発光につながっていると考えられる。なお、イオン化ポテンシャルの測定は、光電子分光装置ＡＣ−２（理研計器社製）を用いて行った。
【００８８】
また、図９は、上記構造を有する有機発光素子に流す電流量を変化させた場合の各スペクトルを測定した結果である。ここでは、スペクトルａ（０．１ｍＡ）、スペクトルｂ（１ｍＡ）、スペクトルｃ（５ｍＡ）と電流値を変化させた場合の測定結果を示す。この結果から明らかなように、電流値を増加させても（輝度を上げても）、スペクトル形状はほとんど変化せず、本発明の有機発光素子が電流値の変化に影響を受けない安定した白色発光を示すことがわかった。
【００８９】
上記構造を有する有機発光素子の電気的特性として、図１０における輝度−電流特性においては、プロット１に示すように、電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ2の場合において４６０ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９０】
また、図１１に示す輝度−電圧特性においては、プロット１に示すように、９Ｖの電圧を印加したところ１２０ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９１】
また、図１２に示す電流効率−輝度特性においては、プロット１に示すように、１００ｃｄ／ｍ2の輝度が得られた場合における電流効率は４．６ｃｄ／Ａ程度であった。
【００９２】
さらに、図１３に示す電流−電圧特性においては、プロット１に示すように、９Ｖの電圧を印加したところ０．１２ｍＡ程度の電流が流れた。
【００９３】
［比較例１］
これに対して、実施例１で示した場合と発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度を変えて作製した有機発光素子の発光スペクトルを、図８のスペクトル２およびスペクトル３に示す。なお、Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度が、７．９ｗｔ％の場合における測定結果がスペクトル２、２．５ｗｔ％の場合における測定結果がスペクトル３である。また、いずれの場合も、素子に１ｍＡの電流を流した際のスペクトルである。
【００９４】
スペクトル３で示されるように、２．５ｗｔ％の濃度では、第一発光層を形成するα−ＮＰＤの青色（〜４５０ｎｍ）と、第二発光層に含まれるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの緑色（〜４９０ｎｍおよび５３０ｎｍ）のみしか観測されず、その結果白色発光とはならなかった。また、スペクトル２で示されるように、７．９ｗｔ％の濃度においては、わずかにＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃのエキシマー発光が５６０ｎｍ付近にショルダーとしてスペクトルに加わっているものの、そのピークは十分ではなく、十分な白色は得られなかった。
【００９５】
また、これらの素子の電気的特性を測定した。Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度が７．９ｗｔ％の素子の測定結果を図１０〜１３のプロット２に示し、２．５ｗｔ％の素子の測定結果を図１０〜１３のプロット３に示す。
【００９６】
図１０における輝度−電流特性においては、電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ2の場合、７．９ｗｔ％の素子は１８０ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られ、２．５ｗｔ％の素子は１１５ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９７】
また、図１１に示す輝度−電圧特性においては、９Ｖの電圧を印加したところ、７．９ｗｔ％の素子は９３ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られ、２．５ｗｔ％の素子は７３ｃｄ／ｍ2程度の輝度が得られた。
【００９８】
また、図１２に示す電流効率−輝度特性においては、１００ｃｄ／ｍ2の輝度が得られた場合、７．９ｗｔ％の素子の電流効率は１．８ｃｄ／Ａ程度であり、２．５ｗｔ％の素子の電流効率は１．１ｃｄ／Ａ程度であった。
【００９９】
さらに、図１３に示す電流−電圧特性においては、９Ｖの電圧を印加したところ、７．９ｗｔ％の素子は０．２１ｍＡ程度の電流が流れ、２．５ｗｔ％の素子は０．２７ｍＡ程度の電流が流れた。
【０１００】
以上の結果から（特に、図１３に示す電流−電圧特性の結果から）、本発明の有機発光素子はゲスト材料であるＰｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃの濃度が高濃度（１５ｗｔ％）であるにもかかわらず、低濃度（７．９ｗｔ％、２．５ｗｔ％）で形成された有機発光素子と同程度の電気特性を有していることがわかる。
【０１０１】
［実施例３］
本実施例では、絶縁表面を有する基板上に、本発明の白色発光を呈する有機発光素子を備えた発光装置（上面出射構造）を作製する例を図６に示す。なお、上面出射構造とは、絶縁表面を有する基板とは逆側から光を取り出す構造である。
【０１０２】
図６（Ａ）は、発光装置を示す上面図、図６（Ｂ）は図６（Ａ）をＡ−Ａ’で切断した断面図である。点線で示された６０１はソース信号線駆動回路、６０２は画素部、６０３はゲート信号線駆動回路である。また、６０４は透明な封止基板、６０５は第１のシール材であり、第１のシール材６０５で囲まれた内側は、透明な第２のシール材６０７で充填されている。なお、第１のシール材６０５には基板間隔を保持するためのギャップ材が含有されている。
【０１０３】
なお、６０８はソース信号線駆動回路６０１及びゲート信号線駆動回路６０３に入力される信号を伝送するための配線であり、外部入力端子となるＦＰＣ（フレキシブルプリントサーキット）６０９からビデオ信号やクロック信号を受け取る。なお、ここではＦＰＣしか図示されていないが、このＦＰＣにはプリント配線基盤（ＰＷＢ）が取り付けられていても良い。
【０１０４】
次に、断面構造について図６（Ｂ）を用いて説明する。基板６１０上には駆動回路及び画素部が形成されているが、ここでは、駆動回路としてソース信号線駆動回路６０１と画素部６０２が示されている。
【０１０５】
なお、ソース信号線駆動回路６０１はｎチャネル型ＴＦＴ６２３とｐチャネル型ＴＦＴ６２４とを組み合わせたＣＭＯＳ回路が形成される。また、駆動回路を形成するＴＦＴは、公知のＣＭＯＳ回路、ＰＭＯＳ回路もしくはＮＭＯＳ回路で形成しても良い。また、本実施例では、基板上に駆動回路を形成したドライバー一体型を示すが、必ずしもその必要はなく、基板上ではなく外部に形成することもできる。また、ポリシリコン膜を活性層とするＴＦＴの構造は特に限定されず、トップゲート型ＴＦＴであってもよいし、ボトムゲート型ＴＦＴであってもよい。
【０１０６】
また、画素部６０２はスイッチング用ＴＦＴ６１１と、電流制御用ＴＦＴ６１２とそのドレインに電気的に接続された第１の電極（陽極）６１３を含む複数の画素により形成される。電流制御用ＴＦＴ６１２としてはｎチャネル型ＴＦＴであってもよいし、ｐチャネル型ＴＦＴであってもよいが、陽極と接続させる場合、ｐチャネル型ＴＦＴとすることが好ましい。また、保持容量（図示しない）を適宜設けることが好ましい。なお、ここでは無数に配置された画素のうち、一つの画素の断面構造のみを示し、その一つの画素に２つのＴＦＴを用いた例を示したが、３つ、またはそれ以上のＴＦＴを適宜、用いてもよい。
【０１０７】
ここでは第１の電極（陽極）６１３がＴＦＴのドレインと直接接している構成となっているため、第１の電極（陽極）６１３の下層はシリコンからなるドレインとオーミックコンタクトのとれる材料層とし、有機化合物を含む層と接する最上層を仕事関数の大きい材料層とすることが望ましい。例えば、窒化チタン膜とアルミニウムを主成分とする膜と窒化チタン膜との３層構造とすると、配線としての抵抗も低く、且つ、良好なオーミックコンタクトがとれ、且つ、陽極として機能させることができる。また、第１の電極（陽極）６１３は、窒化チタン膜、クロム膜、タングステン膜、Ｚｎ膜、Ｐｔ膜などの単層としてもよいし、３層以上の積層を用いてもよい。
【０１０８】
また、第１の電極（陽極）６１３の両端には絶縁物（バンク、隔壁、障壁、土手などと呼ばれる）６１４が形成される。絶縁物６１４は有機樹脂膜もしくは珪素を含む絶縁膜で形成すれば良い。ここでは、絶縁物６１４として、ポジ型の感光性アクリル樹脂膜を用いて図６に示す形状の絶縁物を形成する。
【０１０９】
カバレッジを良好なものとするため、絶縁物６１４の上端部または下端部に曲率を有する曲面が形成されるようにする。例えば、絶縁物６１４の材料としてポジ型の感光性アクリルを用いた場合、絶縁物６１４の上端部のみに曲率半径（０．２μｍ〜３μｍ）を有する曲面を持たせることが好ましい。また、絶縁物６１４として、感光性の光によってエッチャントに不溶解性となるネガ型、或いは光によってエッチャントに溶解性となるポジ型のいずれも使用することができる。
【０１１０】
また、絶縁物６１４を窒化アルミニウム膜、窒化酸化アルミニウム膜、炭素を主成分とする薄膜、または窒化珪素膜からなる保護膜で覆ってもよい。
【０１１１】
また、第１の電極（陽極）６１３上には、蒸着法によって電界発光層６１５を選択的に形成する。さらに、電界発光層６１５上には第２の電極（陰極）６１６が形成される。陰極としては、仕事関数の小さい材料（Ａｌ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｃａ、またはこれらの合金Ｍｇ：Ａｇ、Ｍｇ：Ｉｎ、Ａｌ：Ｌｉ、またはＣａＮ）を用いればよい。
【０１１２】
ここでは、発光が透過するように、第２の電極（陰極）６１６として、膜厚を薄くした仕事関数の小さい金属薄膜と、透明導電膜（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ等）との積層を用いる。こうして、第１の電極（陽極）６１３、電界発光層６１５、及び第２の電極（陰極）６１６からなる有機発光素子６１８が形成される。
【０１１３】
本実施例では、電界発光層６１５として、実施例１で示した積層構造を用いる。すなわち、正孔注入層であるＣｕ−Ｐｃ（２０ｎｍ）、ホール輸送性の第一発光層であるα−ＮＰＤ（３０ｎｍ）、第二発光層であるＣＢＰ＋Ｐｔ（ｐｐｙ）ａｃａｃ：１５ｗｔ％（２０ｎｍ）、電子輸送層であるＢＣＰ（３０ｎｍ）を順次積層することにより形成する。なお、第２の電極（陰極）として仕事関数の小さい金属薄膜を用いているため、ここでは電子注入層（ＣａＦ2）を用いる必要はない。
【０１１４】
このようにして形成された有機発光素子６１８は、白色発光を呈する。なお、ここでは、フルカラー化を実現するために着色層６３１と遮光層（ＢＭ）６３２からなるカラーフィルター（簡略化のため、ここではオーバーコート層は図示しない）を設けている。
【０１１５】
また、有機発光素子６１８を封止するために透明保護積層６１７を形成する。この透明保護積層６１７は、第１の無機絶縁膜と、応力緩和膜と、第２の無機絶縁膜との積層からなっている。第１の無機絶縁膜および第２の無機絶縁膜としては、スパッタ法またはＣＶＤ法により得られる窒化珪素膜、酸化珪素膜、酸化窒化珪素膜（ＳｉＮＯ膜（組成比Ｎ＞Ｏ）またはＳｉＯＮ膜（組成比Ｎ＜Ｏ））、炭素を主成分とする薄膜（例えばＤＬＣ膜、ＣＮ膜）を用いることができる。これらの無絶縁膜は水分に対して高いブロッキング効果を有しているが、膜厚が厚くなると膜応力が増大してピーリングや膜剥がれが生じやすい。
【０１１６】
しかし、第１の無機絶縁膜と第２の無機絶縁膜との間に応力緩和膜を挟むことで、応力を緩和するとともに水分を吸収することができる。また、成膜時に何らかの原因で第１の無機絶縁膜に微小な穴（ピンホールなど）が形成されたとしても、応力緩和膜で埋められ、さらにその上に第２の無機絶縁膜を設けることによって、水分や酸素に対して極めて高いブロッキング効果を有する。
【０１１７】
また、応力緩和膜としては、無機絶縁膜よりも応力が小さく、且つ、吸湿性を有する材料が好ましい。加えて、透光性を有する材料であることが望ましい。また、応力緩和膜としては、α―ＮＰＤ、ＢＣＰ、ＭＴＤＡＴＡ、Ａｌｑ3などの有機化合物を含む材料膜を用いてもよく、これらの材料膜は、吸湿性を有し、膜厚が薄ければ、ほぼ透明である。また、ＭｇＯ、ＳｒＯ2、ＳｒＯは吸湿性及び透光性を有し、蒸着法で薄膜を得ることができるため、応力緩和膜に用いることができる。
【０１１８】
本実施例では、シリコンターゲットを用い、窒素とアルゴンを含む雰囲気で成膜した膜、即ち、水分やアルカリ金属などの不純物に対してブロッキング効果の高い窒化珪素膜を第１の無機絶縁膜または第２の無機絶縁膜として用い、応力緩和膜として蒸着法によりＡｌｑ3の薄膜を用いる。また、透明保護積層に発光を通過させるため、透明保護積層のトータル膜厚は、可能な限り薄くすることが好ましい。
【０１１９】
また、有機発光素子６１８を封止するために不活性気体雰囲気下で第１シール材６０５、第２シール材６０７により封止基板６０４を貼り合わせる。なお、第１シール材６０５、第２シール材６０７としてはエポキシ系樹脂を用いるのが好ましい。また、第１シール材６０５、第２シール材６０７はできるだけ水分や酸素を透過しない材料であることが望ましい。
【０１２０】
また、本実施例では封止基板６０４を構成する材料としてガラス基板や石英基板の他、ＦＲＰ（Ｆｉｂｅｒｇｌａｓｓ−Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ Ｐｌａｓｔｉｃｓ）、ＰＶＦ（ポリビニルフロライド）、マイラー、ポリエステルまたはアクリル等からなるプラスチック基板を用いることができる。また、第１シール材６０５、第２シール材６０７を用いて封止基板６０４を接着した後、さらに側面（露呈面）を覆うように第３のシール材で封止することも可能である。
【０１２１】
以上のようにして有機発光素子６１８を第１シール材６０５、第２シール材６０７に封入することにより、有機発光素子６１８を外部から完全に遮断することができ、外部から水分や酸素といった電界発光層６１５の劣化を促す物質が侵入することを防ぐことができる。従って、信頼性の高い発光装置を得ることができる。
【０１２２】
また、第１の電極（陽極）６１３として透明導電膜を用いれば両面発光型の発光装置を作製することもできる。
【０１２３】
なお、本実施例に示す発光装置は、実施例１に示した電界発光素子の素子構成だけでなく本発明を用いて形成される電界発光素子の構成を組み合わせて実施することが可能である。
【０１２４】
［実施例４］
本実施例４では、本発明の有機発光素子を有する発光装置を用いて完成させた様々な電気器具について説明する。
【０１２５】
本発明の有機発光素子を有する発光装置を用いて作製された電気器具として、ビデオカメラ、デジタルカメラ、ゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）、ナビゲーションシステム、音響再生装置（カーオーディオ、オーディオコンポ等）、ノート型パーソナルコンピュータ、ゲーム機器、携帯情報端末（モバイルコンピュータ、携帯電話、携帯型ゲーム機または電子書籍等）、記録媒体を備えた画像再生装置（具体的にはデジタルビデオディスク（ＤＶＤ）等の記録媒体を再生し、その画像を表示しうる表示装置を備えた装置）などが挙げられる。これらの電気器具の具体例を図７に示す。
【０１２６】
図７（Ａ）は表示装置であり、筐体７１０１、支持台７１０２、表示部７１０３、スピーカー部７１０４、ビデオ入力端子７１０５等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７１０３に用いることにより作製される。なお、表示装置は、パソコン用、ＴＶ放送受信用、広告表示用などの全ての情報表示用装置が含まれる。
【０１２７】
図７（Ｂ）はノート型パーソナルコンピュータであり、本体７２０１、筐体７２０２、表示部７２０３、キーボード７２０４、外部接続ポート７２０５、ポインティングマウス７２０６等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７２０３に用いることにより作製される。
【０１２８】
図７（Ｃ）はモバイルコンピュータであり、本体７３０１、表示部７３０２、スイッチ７３０３、操作キー７３０４、赤外線ポート７３０５等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７３０２に用いることにより作製される。
【０１２９】
図７（Ｄ）は記録媒体を備えた携帯型の画像再生装置（具体的にはＤＶＤ再生装置）であり、本体７４０１、筐体７４０２、表示部Ａ７４０３、表示部Ｂ７４０４、記録媒体（ＤＶＤ等）読み込み部７４０５、操作キー７４０６、スピーカー部７４０７等を含む。表示部Ａ７４０３は主として画像情報を表示し、表示部Ｂ７４０４は主として文字情報を表示するが、本発明の有機発光素子を有する発光装置をこれら表示部Ａ７４０３およびＢ７４０４に用いることにより作製される。なお、記録媒体を備えた画像再生装置には家庭用ゲーム機器なども含まれる。
【０１３０】
図７（Ｅ）はゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）であり、本体７５０１、表示部７５０２、アーム部７５０３を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７５０２に用いることにより作製される。
【０１３１】
図７（Ｆ）はビデオカメラであり、本体７６０１、表示部７６０２、筐体７６０３、外部接続ポート７６０４、リモコン受信部７６０５、受像部７６０６、バッテリー７６０７、音声入力部７６０８、操作キー７６０９、接眼部７６１０等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７６０２に用いることにより作製される。
【０１３２】
ここで図７（Ｇ）は携帯電話であり、本体７７０１、筐体７７０２、表示部７７０３、音声入力部７７０４、音声出力部７７０５、操作キー７７０６、外部接続ポート７７０７、アンテナ７７０８等を含む。本発明の有機発光素子を有する発光装置をその表示部７７０３に用いることにより作製される。なお、表示部７７０３は黒色の背景に白色の文字を表示することで携帯電話の消費電力を抑えることができる。
【０１３３】
以上の様に、本発明の有機発光素子を有する発光装置の適用範囲は極めて広く、この発光装置をあらゆる分野の電気器具に適用することが可能である。
【０１３４】
【発明の効果】
本発明を実施することで、発光効率が高い白色有機発光素子を提供することができる。また特に、赤色、緑色、青色の各波長領域にピークを有する発光スペクトルを持つ高効率な白色有機発光素子を提供することができる。さらに、前記有機発光素子を用いて発光装置を作製することにより、従来よりも消費電力の低い発光装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機発光素子のバンドダイアグラムを示す図。
【図２】本発明の有機発光素子のバンドダイアグラムを示す図。
【図３】本発明の有機発光素子の素子構造を示す図。
【図４】本発明の有機発光素子の素子構造を示す図。
【図５】本発明の有機発光素子の具体的な素子構造を示す図。
【図６】本発明の発光装置の概略図。
【図７】本発明の発光装置を用いた電気器具の例を示す図。
【図８】実施例２および比較例１における発光スペクトルを示す図。
【図９】実施例２における発光スペクトルの電流密度依存性を示す図。
【図１０】実施例２および比較例１における輝度−電流特性を示す図。
【図１１】実施例２および比較例１における輝度−電圧特性を示す図。
【図１２】実施例２および比較例１における電流効率−電流特性を示す図。
【図１３】実施例２および比較例１における電流−電圧特性を示す図。
Claims (10)
- 陽極と陰極との間に、青色発光を呈する第一発光層と、ホスト材料に燐光材料が１５ｗｔ％以上の濃度で分散され、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有し、
前記燐光材料は、下記構造式（１）で表される物質であることを特徴とする白色有機発光素子。
- 陽極と陰極との間に、青色発光を呈する第一発光層と、ホスト材料に燐光材料が１５ｗｔ％以上の濃度で分散され、かつ前記燐光材料からの燐光発光と前記燐光材料のエキシマー状態からの発光とを共に発する第二発光層と、を有する白色有機発光素子と、
前記白色有機発光素子上に設けられた第１の無機絶縁膜と、
前記第１の無機絶縁膜上に設けられた応力緩和膜と、
前記応力緩和膜上に設けられた第２の無機絶縁膜と、を有し、
前記燐光材料は、下記構造式（１）で表される物質であることを特徴とする発光装置。
- 請求項２において、
前記応力緩和膜は、Ａｌｑ ３ であることを特徴とする発光装置。 - 請求項２において、
前記応力緩和膜は、α―ＮＰＤ、ＢＣＰ、又はＭＴＤＡＴＡのいずれかであることを特徴とする発光装置。 - 請求項２において、
前記応力緩和膜は、ＭｇＯであることを特徴とする発光装置。 - 請求項２において、
前記応力緩和膜は、ＳｒＯ ２ であることを特徴とする発光装置。 - 請求項２において、
前記応力緩和膜は、ＳｒＯであることを特徴とする発光装置。 - 請求項２乃至７のいずれか一項において、
前記第１の無機絶縁膜、前記応力緩和膜、及び前記第２の無機絶縁膜により、透明保護積層が形成されることを特徴とする発光装置。 - 請求項１において、
９６０ｃｄ／ｍ２以下で発光することを特徴とする白色有機発光素子。 - 請求項２乃至８のいずれか一項において、
前記白色有機発光素子は９６０ｃｄ／ｍ２以下で発光することをことを特徴とする発光装置。
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