JP4502311B2 - リチウム二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
(1)正極の作製
まず、リチウムコバルト酸化物と、電子伝導助剤としてのアセチレンブラック、バインダーを構成するポリビニリデンフルオライドと水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴムを用い、それらと溶剤としてのN−メチルピロリドンを下記の組成で含む正極塗膜形成用塗料を調製した。
正極塗膜形成用塗料の組成:
リチウムコバルト酸化物 98質量部
〔日本化学工業製セルシードC−10(商品名)〕
アセチレンブラック 1質量部
〔昭和電工製デンカブラック(商品名)〕
水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム 0.2質量部(固形分)
〔日本ゼオン製BM720H(商品名) 8%N−メチルピロリドン溶液〕
ポリビニリデンフルオライド 0.8質量部
〔呉羽化学製KFポリマー(商品名)〕
N−メチルピロリドン 25質量部
〔上記日本ゼオン製BM720H(前出)の溶剤分も含む〕
まず、負極活物質として2800℃で合成した人造黒鉛(平均粒子径10μm)を用い、バインダーとして正極塗膜形成用塗料に用いたものと同様のポリビニリデンフルオライドを用い、それらを下記の割合で含む負極塗膜形成用塗料を調製した。
負極塗膜形成用塗料の組成:
人造黒鉛 95質量部
ポリビニリデンフルオライド 5質量部
N−メチルピロリドン 65.3質量部
厚み15μmで開孔率50%の微多孔性ポリエチレンフィルムからなるシート状のセパレータを上記シート状の正極とシート状の負極との間に介在させ、渦巻状に巻回して長円形巻回電極体を作製した。そして、この長円形巻回電極体を肉厚0.3mm、外径が開口部で4mm×34mm、深さ48mmのアルミニウム製の角形電池ケースに挿入し、正極端子、負極端子にリード線を溶接した後、エチレンカーボネートとエチルメチルカーボネートとの混合溶媒(体積比で1:1)に1mol/LのLiPF6 を溶解して調製した有機電解液を注入し、封口して角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、リチウムコバルト酸化物98質量部を97.5質量部に変え、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム0.2質量部を0.3質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を1.2重量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを59μmにし、全厚を138μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、リチウムコバルト酸化物98質量部を98.6質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を0.2質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを57μmにし、全厚を134μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム0.2質量部を0.8質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を0.2質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを58μmにし、全厚を136μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、リチウムコバルト酸化物98質量部を97質量部に変え、アセチレンブラック1質量部を2質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを59μmにし、全厚を138μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、リチウムコバルト酸化物98質量部を97質量部に変え、アセチレンブラック1質量部を鱗片状黒鉛〔ロンザ社製のKS−15(商品名)〕2質量部に変え、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム0.2質量部を0.1質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を0.9質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを58μmにし、全厚を136μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1において、正極塗膜形成用塗料の調製に際し、ポリビニリデンフルオライド溶液と水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム溶液とアセチレンブラックとを加えて混練する第一の工程を経て電子伝導性ペースト状物を作製し、この電子伝導性ペースト状物に正極活物質と残りのN−メチルピロリドンを混合する第二の工程を経て正極塗膜形成用塗料を調製したのに代えて、ポリビニリデンフルオライド溶液と水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム溶液とアセチレンブラックと正極活物質とを一括混合し、さらに残りのN−メチルピロリドンを混合して正極塗膜形成用塗料を調製し、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを60μmにし、全厚を140μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム0.2質量部を1質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を0質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを58μmにし、全厚を136μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム0.2質量部を0質量部に、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を1質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを63μmにし、全厚を146μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、リチウムコバルト酸化物98質量部を99.2質量部に変え、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム0.2質量部を0.09質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を0.09質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを59μmにし、全厚を136μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、リチウムコバルト酸化物98質量部を97質量部に変え、アセチレンブラック0.2質量部を1質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を1質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを59μmにし、全厚を138μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
実施例1の正極塗膜形成用塗料組成中、リチウムコバルト酸化物98質量部を97質量部に変え、アセチレンブラック1質量部を2質量部に変え、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム0.2質量部を0.07質量部に変え、ポリビニリデンフルオライド0.8質量部を0.93質量部に変え、ロールプレス後の正極の片面の塗膜厚みを60μmにし、全厚を140μmにした以外は、実施例1と同様に角形のリチウム二次電池を作製した。
2C放電容量
負荷特性=──────────
0.2C放電容量
n回目の放電容量
容量保持率(%)=─────────── ×100
初回の放電容量
2 負極
3 セパレータ
4 電池ケース
5 缶底絶縁体
6 長円形巻回電極体
7 正極リード体
8 負極リード体
9 蓋板
10 絶縁環状パッキング
11 端子
12 絶縁体
13 リード体
Claims (1)
- 有機電解液中でシート状の正極とシート状の負極とをセパレータを介して対向させたリチウム二次電池を製造する方法であって、
第一のバインダーとしてポリビニリデンフルオライドを用い、前記第一のバインダーを溶剤に溶解し、この溶解液と第二のバインダーとして水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴムと電子伝導助剤とを混合して電子伝導性ペースト状物を得る第一の工程と、
前記電子伝導性ペースト状物と正極活物質と溶剤とを混合する第二の工程とを経由して正極塗膜形成用塗料を調製し、
前記正極塗膜形成用塗料を正極集電体の少なくとも一方の面に塗布し、乾燥して、シート状の正極の塗膜を形成する際に、
前記第一のバインダーと前記第二のバインダーとの塗膜中の含率を0.2質量%以上2質量%未満とし、かつ前記第二のバインダーの塗膜中の含率を0.1質量%以上0.8質量%以下とし、
電子伝導助剤の塗膜中の含率を、0.1質量%以上5質量%以下で、かつ前記第二のバインダーの含率の1〜25倍として製造した前記シート状の正極を用いることを特徴とするリチウム二次電池の製造方法。
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