JP4447130B2

JP4447130B2 - 窒化アルミニウム焼結体

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Publication number: JP4447130B2
Application number: JP2000225138A
Authority: JP
Inventors: 利幸小山
Original assignee: Taiheiyo Cement Corp
Current assignee: Taiheiyo Cement Corp
Priority date: 2000-07-26
Filing date: 2000-07-26
Publication date: 2010-04-07
Anticipated expiration: 2020-07-26
Also published as: JP2002037670A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、マイクロ波域での誘電損失が小さい窒化アルミニウム焼結体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）は、熱伝導率が高くプラズマ耐性に優れていることから、例えば、半導体製造装置における電子サイクロトロン共鳴（ＥＣＲ）装置等に用いられる素材として有望である。ここで、プラズマは所定のガスにマイクロ波等の高周波電圧を印加して励起させることから、マイクロ波透過用の窓部材等にはプラズマ励起波長に対する誘電損失、特に誘電正接が小さいＡｌＮ焼結体を用いることが好ましい。
【０００３】
ＡｌＮ焼結体の誘電損失は結晶格子が乱れると増大すると考えられる。また、熱伝導率は粒界成分の量が多くなると低下すると考えられている。さらに、比誘電率も粒界成分の量が多くなると大きくなるが、その依存度は、誘電損失や熱伝導率に比べると小さいものである。
【０００４】
ＡｌＮ焼結体のこれら諸特性に大きな影響を及ぼす粒界は、一般的に焼結助剤として用いられている金属酸化物の成分である陽イオン成分の化合物から構成されていることから、従来は、得られたＡｌＮ焼結体を還元雰囲気に晒す等して粒界成分を除去していた。具体的には、カーボン発熱体を用いた炉中に試料をそのまま載置して加熱したり、または、カーボン製治具内に試料を収容して加熱する。これにより、加熱雰囲気中に飛散したカーボンが試料中の粒界成分と反応して粒界成分が焼結体中から除去される。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、このようなカーボンを用いた粒界除去方法を用いた場合には、カーボン成分がＡｌＮ焼結体内に残留して、低体積抵抗、高誘電損失といった特性を示すようになり、所定の高周波電圧を印加しても、プラズマが発生しない場合がある等の問題を生ずる。
【０００６】
本発明はこのような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、カーボン中で粒界成分の除去を行うことなく特定範囲量の粒界成分を残留させることで、低誘電損失、高熱伝導率かつ高い曲げ強度を有するＡｌＮ焼結体を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明によれば、平均イオン価数がｎ価である１種以上の陽イオン成分を焼結助剤成分として含み、アルミニウムと前記陽イオン成分の総イオン数を１００としたときに、前記アルミニウムが占めるイオン数の割合が１００−６／ｎ以上１００−０．９／ｎ以下の範囲にあり、かつ、前記陽イオン成分が粒界に存在している窒化アルミニウム焼結体であって、前記焼結助剤を含む窒化アルミニウム粉末を焼結することにより得られた緻密質な窒化アルミニウム焼結体を、主に窒化物からなる部材で囲繞して熱処理装置の構成物に由来するカーボンの付着を防ぎながら、１６００℃以上１９００℃以下で１時間以上連続してまたは断続的に熱処理することで製造され、商用マイクロ波領域における誘電正接が１×１０ ^−２未満であり、かつ、比誘電率と誘電正接の積を室温における熱伝導率（Ｗ・Ｋ ^−１・ｍ ^−１）で除した値が、３．０×１０ ^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ ^−１）未満であり、かつ、商用マイクロ波領域における比誘電率と誘電正接の積を室温における熱伝導率（Ｗ・Ｋ ^−１・ｍ ^−１）および４点曲げ強度（ＭＰａ）で除した値が、１．５×１０ ^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ ^−１・ＭＰａ ^−１）未満であることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体、が提供される。
【０００８】
さらに、焼結助剤の成分である陽イオン成分としては、イオン価数が３価のものを含むことが好ましく、具体的には希土類元素を挙げることができる。本発明の窒化アルミニウム焼結体は、マイクロ波励起プラズマ装置用部材として特に好適に用いられる。
【００１０】
本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、低誘電損失、低誘電正接であり、しかも熱伝導率および機械的強度も高く維持されるという特徴を有する。従って、例えば、プラズマ発生装置におけるマイクロ波透過窓部材として用いた場合にも、マイクロ波による発熱が少なく、また、発生するプラズマに対する耐食性も良好であるので、装置特性の向上、装置寿命の長期化に大きく寄与する。また、高周波領域で用いられる多層配線基板や半導体素子搭載基板として用いた場合にも、良好な放熱性が確保されているので、使用周波数の伝送信号の減衰が抑制される。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明の窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体は、平均イオン価数がｎ価である１種以上の陽イオン成分を焼結助剤成分として含んでいる。この陽イオン成分が１種類のみである場合には、平均イオン価数ｎは、その陽イオン成分がＡｌＮ焼結体中において陽イオンとして最も安定に存在するときのイオン価数と同じとなる。また、焼結助剤が複数種の陽イオン成分を含む場合には、平均イオン価数ｎは、各陽イオン成分の価数とその存在比率を考慮して決定する。例えば、２価の陽イオンと３価の陽イオンがモル比で５０％ずつである場合には、その平均イオン価数ｎは２．５となる。
【００１２】
なお、焼結助剤の陽イオン成分が１種類であっても、混合原子価の形態を取って存在していると考えられる場合には、その存在比を考慮し、前述した複数種の陽イオン成分を含む場合と同様にして平均イオン価数ｎを算出する。さらに、複数種の陽イオン成分の中に混合原子価を有するものがある場合には、その陽イオン成分についての平均イオン価数を算出した後に、さらに他の陽イオン成分との存在比を考慮して、平均イオン価数ｎを算出する。
【００１３】
本発明においては、ＡｌＮ焼結体における焼結助剤の陽イオン成分の量は、ＡｌＮ焼結体中のアルミニウム（Ａｌ）の量と対比して定められる。すなわち、ＡｌＮ焼結体中のＡｌと焼結助剤の陽イオン成分の総イオン数を１００としたときに、本発明のＡｌＮ焼結体は、Ａｌのイオン数が占める割合が１００−６／ｎ以上１００−０．９／ｎ以下の範囲にあり、逆に焼結助剤の陽イオン成分が占める割合は０．９／ｎ以上６／ｎ以下の範囲にあることを特徴とする。
【００１４】
ここで、平均イオン価数ｎは必ず１以上であり、常に（１００−６／ｎ）＜（１００−０．９／ｎ）の関係が成立し、平均イオン価数ｎが大きい場合に、Ａｌの存在割合を大きくすることができる。つまり、平均イオン価数ｎが大きい場合には焼結助剤の量は少なくともよいが、平均イオン価数ｎが小さい場合には多くの焼結助剤を必要とすることとなる。
【００１５】
このことは、焼結助剤の陽イオン成分がＡｌＮ焼結体中に含まれる固溶酸素を除去する能力と関わっている。つまり、ＡｌＮ焼結体中に含まれる固溶酸素を除去するためには、固溶酸素の負電荷に応じた正電荷が必要とされるため、平均イオン価数ｎが大きければ少ない量の焼結助剤で足り、平均イオン価数ｎが小さい場合にはより多くの焼結助剤が必要とされる。
【００１６】
そして、平均イオン価数ｎが小さい場合には、使用された多量の焼結助剤が粒界に存在することとなるために熱伝導率を低下させる問題を生じ、一方、平均イオン価数ｎが高い場合には、生成する粒界相の粘性が高くなり、ＡｌＮ粒子に対する「濡れ性」が低下して、かえって固溶酸素の除去が行われ難くなったり、焼結体の組織が均一でなくなる等の問題を生ずるおそれがある。
【００１７】
従って、このような問題を考慮した場合に、平均イオン価数ｎは２．４以上３．６以下であることが好ましく、この場合に、焼結助剤はイオン価数が３価である陽イオン成分を含んでいることが好ましい。さらに、平均イオン価数ｎが３であるとさらに好ましい。このような条件を満足する焼結助剤は、十分な固溶酸素除去能力を有しつつ、熱伝導率を低下させることなく、しかも、ＡｌＮ粒子に対する濡れ性がよく、焼結体の組織を均一なものとすることができる。
【００１８】
より具体的には、焼結助剤としては、イオン価数が３価である金属元素を含む化合物もしくはイオン価数が３価である金属元素の化合物またはこれらの混合物を用いることが好ましく、希土類元素を含む化合物もしくは希土類元素の化合物またはこれらの混合物を用いることが、さらに好ましい。このような焼結助剤たる化合物は、主に酸化物の形でＡｌＮ粉末に添加され、成形、焼成等されて粒界成分となる。
【００１９】
なお、上述したＡｌＮ焼結体中におけるＡｌと焼結助剤の陽イオン成分のイオン数比は、Ｘ線分析顕微鏡（堀場製作所製、ＸＧＴ−２０００Ｗ）によって得られた半定量分析（スタンダードレス）値（重量比）から原子量を考慮して換算することにより決定したものである。このＸ線分析顕微鏡は、ロジウム（Ｒｈ）をＸ線源（ターゲット）として、これより発生したＸ線をＸ線導管を通して直径１０〜１００μｍの微細Ｘ線ビームに収束させてＸＹ走査ステージ上の試料に照射し、試料の表面近傍から発生した蛍光Ｘ線をＳｉ−Ｘ線検出器で計数するものである。測定は、測定時間：１２０秒、パルス処理時間：Ｐ３（使用機器固有設定値）、ＸＧＴ径（ビーム収束径）：１００μｍ、Ｘ線管電圧：３０ｋＶ、電流１ｍＡで行った。
【００２０】
従って、他の分析方法を用いた場合には、上記範囲と異なる範囲によって定義される場合がある。また、ＡｌＮ焼結体を製造する際に原料等に不可避的に含まれ、得られたＡｌＮ焼結体に含まれることとなる微量元素は、焼結助剤の成分とはみなさないこととする。
【００２１】
上記Ｘ線分析顕微鏡による定量分析では、焼結助剤の陽イオン成分は粒界において検出され、ＡｌＮ粒子内からは検出されない。つまり、焼結助剤の陽イオン成分は粒界に存在している。
【００２２】
上述した組成および微構造を有する本発明に係るＡｌＮ焼結体は、所定の焼結助剤を含むＡｌＮ粉末を成形、焼結することにより緻密質な焼結体を得た後、引き続いてまたは一度室温に戻した後に、再び所定の温度でカーボンにより粒界を排除する操作を行うことなく熱処理することにより得ることができる。
【００２３】
ＡｌＮ焼結体を得るための焼結や熱処理の条件は、使用される焼結助剤の種類と量によって異なるが、通常は、窒素ガス雰囲気中、１６００℃〜１９００℃程度の高温で行われる。そのために熱処理炉としては、カーボン製のヒータを用いたものが多用される。そこで、本発明においては、カーボンヒータを用いた熱処理炉を用いて処理する場合において、カーボンを含まない雰囲気での熱処理を行うために、例えば、熱処理試料であるＡｌＮ焼結体の周囲をＡｌＮ焼結体または窒化硼素焼結体で囲い、ヒータの雰囲気が直接に熱処理試料に当たらないように遮蔽して行う。
【００２４】
熱処理の時間は特に制限されるものではないが、例えば、通常の高純度ＡｌＮ原料粉末を用いて窒素常圧雰囲気中で緻密化させるには、上述の温度において１〜３時間程度を要する。この時点では粒界成分は大部分が焼結体内部に残留しており、同時にＡｌＮ結晶中にも多量の格子の乱れが存在していると考えられる。従って、本発明に規定するような組成および微構造ならびに特性を有するＡｌＮ焼結体を得るには、例えば１８００℃では、緻密化後に焼成温度付近でさらに数時間以上、好ましくは１８時間以上、より好ましくは３２時間以上の熱処理を行うことが必要である。しかし、あまり長時間となると熱処理装置（主に炉）の運転回転率が低下することや、ＡｌＮ粒子の粒成長によりＡｌＮ焼結体の機械的強度が低下することから、約１００時間が実際的な限度となる。
【００２５】
熱処理は処理温度が高くなるに従って短時間で行うことが可能であることを利用すれば、炉の運転回転率が向上して生産コストの低減を図ることが可能であるが、この場合、特に大型の部材では、価格面および性能面から使用可能な炉が制約される他、運転中の炉に対する負担が大きくなる問題が生ずる。従って、処理条件は、カーボンが侵入し易くなる等の点をも考慮して適宜適切な条件に設定することが好ましい。
【００２６】
また、熱処理温度は緻密化温度（焼結温度）と同じである必要はなく、熱処理中も幾つかの段階に分けて熱処理温度を変えることも可能である。特に、比較的長時間を要する熱処理を幾つかの段階に分けた場合に、段階毎に冷却工程を含めても支障はないので、短時間で終了する他の工程と併せて処理することも可能であり、これにより炉の占有率を下げることが可能になる。
【００２７】
このようなカーボンを含まない雰囲気で熱処理を行っても、被処理体であるＡｌＮ焼結体の表面近傍では、ある程度の粒界成分の排出は不可避的に起こる。しかしながら、このような一部の粒界成分が排出された後でも、上記本発明の条件を満足する限り、誘電損失や誘電正接、熱伝導率のばらつきは、実使用上、問題とはならない程度に抑えられる。
【００２８】
なお、粒界相を排出しないのであれば、ＡｌＮ粉末に添加する焼結助剤の量を最初から少なくする方法も考えられるが、この場合には、その結果として得られるＡｌＮ焼結体中の焼結助剤の量が、Ａｌと焼結助剤の陽イオン成分のイオン数比を規定した上記本発明の条件から外れることとなり、良好な熱伝導率が得られなくなったり、均一な組織を有する焼結体を得ることができなくなる等の問題を生ずる。一方、多量の焼結助剤を含む場合には、粒界成分が多くなることによって熱伝導率が小さくなる問題がある。
【００２９】
次に、本発明のＡｌＮ焼結体の誘電特性について説明する。ＡｌＮ焼結体の誘電正接は、主に熱処理の時間と温度に依存しており、熱処理時間が長く、熱処理温度が高くなるに従って低減する。一方で、誘電正接はＡｌＮ焼結体中の焼結助剤の量に依存しない。このことは、焼結助剤として、例えば、酸化イットリウム（イットリア：Ｙ_２Ｏ_３）を用いた場合に、粒界を形成していると考えられる化合物の１つであるイットリウムアルミニウムガーネット（ＹＡＧ）等の定比組成の化合物の誘電特性が、ＡｌＮ焼結体全体の誘電特性を損なわないものであることを示唆している。
【００３０】
例えば、後述する実施例および比較例に示すように、本発明に係るＡｌＮ焼結体の３ＧＨｚにおける誘電正接は４×１０^−３程度であり、また、ＹＡＧの誘電正接は１×１０^−４以下であったことからも、粒界相はＡｌＮ焼結体の誘電正接には、殆ど影響を及ぼさないことがわかる。
【００３１】
本発明に係るＡｌＮ焼結体は、マイクロ波領域を利用する各種装置の部材・部品として使用する場合には、商用マイクロ波領域と呼ばれる１．２５ＧＨｚ〜１２ＧＨｚにおけるＡｌＮ焼結体の誘電正接が１×１０^−２未満であり、かつ、比誘電率と誘電正接の積を熱伝導率（Ｗ・Ｋ^−１・ｍ^−１）で除した値が、３．０×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）未満という優れた特性を示す。これにより、使用するマイクロ波による発熱量が少なくなり、ＡｌＮ焼結体部品の寿命が長くなり、また、その部品周りの構造や使用する部材の選択幅が広がるという利点が生じる。
【００３２】
ここで、比誘電率と誘電正接の積は誘電損失に比例するので、この積の値はＡｌＮ焼結体に発生する熱量に比例する。従って、この積の値を熱伝導率で除した値は、ＡｌＮ焼結体が熱を蓄えやすいかどうかを判断するパラメータである。つまり、（比誘電率）×（誘電正接）／（熱伝導率）の値が小さければ、それだけ良好な熱伝導性、放熱性を有することを示しており、本発明に係るＡｌＮ焼結体が、従来のＡｌＮ焼結体よりも、良好な熱伝導性、放熱性を有していることを示している。
【００３３】
従来の一般的なＡｌＮ焼結体の室温における熱伝導率は１６０Ｗ・Ｋ^−１・ｍ^−１程度であり、また、例えば３ＧＨｚでの誘電損失は１×１０^−２程度、比誘電率は８．６程度あることから、この場合の（比誘電率）×（誘電正接）／（熱伝導率）の値は、約５．４×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）となる。一方、後述する実施例に示すように、本発明に係るＡｌＮ焼結体の熱伝導率は２００Ｗ・Ｋ^−１・ｍ^−１程度あり、３ＧＨｚでの誘電損失は４×１０^−３程度、比誘電率は８．４程度であることから、この場合の（比誘電率）×（誘電正接）／（熱伝導率）の値は、約１．７×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）となり、従来のＡｌＮ焼結体の１／３程度と小さく、優れた熱伝導性、放熱性を有していることがわかる。
【００３４】
なお、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率は、直径１０ｍｍφ〜１１ｍｍφ、厚み０．４ｍｍ〜２ｍｍの円板状試料を用い、室温にてレーザフラッシュ法（リング法）にて測定した熱拡散率に、比重３．２５、比熱７３７Ｊ・ｋｇ^−１・Ｋ^−１を乗じて得られる値である。より詳しくは、熱拡散率は、比熱・熱拡散率測定装置（リガク製、ＬＦ／ＴＣＭ−ＦＡ８５１０Ｂ）を用いて、２．５ｋＷの出力で照射したレーザを、レーザの照射範囲を外径８ｍｍφ、内径６．９ｍｍφのリング形状で制限して、カーボンを塗布した試料の一方の表面に照射して、他方の面における温度上昇を開口径３ｍｍφの台座を通してＩｎＳｂを用いた赤外線検出器で計測し、付属の解析ソフトを用いて求めたものである。従って、他の測定方法を用いた場合やリング形状が異なる場合、解析ソフトが異なる場合には、得られる熱拡散率の値が異なる場合がある。なお、前記測定方法を用いて、後述する実施例および比較例についても熱伝導率を求めている。
【００３５】
また、比誘電率および誘電正接は、厚み０．６３５ｍｍ、一辺が５０〜５２ｍｍの角板状試料を用いて、室温にて、誘電体共振器法にて、３ＧＨｚ、６ＧＨｚ、１２ＧＨｚでそれぞれ測定して得られた値である。より詳しくは、比誘電率および誘電正接は、誘電体共振器法用のテストフィクスチャ（村田製作所製、ＤＲＧ８８２０）およびネットワークアナライザ（ヒューレットパッカード製、ＨＰ８７２０Ｂ）を使用し、比誘電率および誘電損失が各々アルミナ基板を標準試料として校正して室温にて測定し、付属の解析ソフトによって求めた値である。従って、他の測定方法を用いた場合や標準試料、解析ソフトが異なる場合には、得られる比誘電率および誘電正接の値が異なる場合がある。なお、後述する実施例および比較例の比誘電率および誘電正接の値は、前記方法を用いて測定を行っている。
【００３６】
次に、本発明に係るＡｌＮ焼結体の機械的強度特性について説明する。ＡｌＮ焼結体の破壊モードは粒界破壊が支配的であるために、異常粒成長がない限りにおいては、曲げ強度は平均粒径に依存する。つまり、ＡｌＮ粒子の大きさ相当の欠陥を破壊源とみなせるので、平均粒径が小さいほど曲げ強度は大きくなる。
【００３７】
従来の粒界相を排除する熱処理方法では、粒界層の除去とともに粒成長が進行するために、熱処理による機械的強度の低下は避けることができなかった。しかしながら、本発明のＡｌＮ焼結体は、含まれる焼結助剤の量が適量であり、しかも粒界相を排出しない熱処理を行うために、適切な温度であれば長時間の熱処理を行っても、ＡｌＮ粒子の粒成長が抑制され、その結果、機械的強度の低下が抑制される。
【００３８】
例えば、高純度ＡｌＮ粉末を用いて作製された緻密な常圧焼結体は、平均粒径が２μｍ程度のもので約３００ＭＰａの曲げ強度を有する。但し、このようなＡｌＮ焼結体は、通常、焼結後（緻密化後）の熱処理を行っておらず、そのために誘電損失が大きい点で本発明と用途を異にする。これに対して本発明に係るＡｌＮ焼結体の平均粒径は４μｍ〜５μｍ程度であり、約２５０ＭＰａの曲げ強度を有する。また、熱処理条件を制御してＡｌＮ粒子の平均粒径を１０μｍ未満に抑えることにより、２００ＭＰａの曲げ強度を維持することが可能である。
【００３９】
一方、後述する比較例に示すように、カーボンにより粒界を排除するように熱処理したＡｌＮ焼結体では粒成長が進行し易く、また部分的にカーボンが残留するために曲げ強度は２００ＭＰａ以下となり、部位によるばらつきも大きくなる問題がある。
【００４０】
なお、上述したＡｌＮ焼結体の平均粒径は、ＡｌＮ焼結体の破断面をＳＥＭ観察して画面中に２００個程度の粒子を含むようにして撮影し、そこから単位面積中の粒子個数を求め、等価円直径として得られた値である。
【００４１】
ところで、先に述べたパラメータ（比誘電率）×（誘電正接）／（熱伝導率）はＡｌＮ焼結体中へ熱が蓄積される度合いを示していることから、これはＡｌＮ焼結体の温度上昇の度合い、さらには発生する熱応力の度合いをも示している。従って、このパラメータを機械的強度で除して改めて定義するパラメータ（比誘電率）×（誘電正接）／（（熱伝導率）×（機械的強度））は、ＡｌＮ焼結体中で発生する熱応力に対する機械的強度の許容度合いを示すことになり、同一の使用条件においては、この値が小さいほど破壊に抗する余裕があることになる。なお、機械的強度は、ＪＩＳＲ１６０１−１９９５による室温４点曲げ強度である。
【００４２】
後述する実施例および比較例に示すように、パラメータ（比誘電率）×（誘電正接）／（（熱伝導率）×（機械的強度））の値は、従来のＡｌＮ焼結体（比較例２）では２．０×１０^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）となるが、本発明に係るＡｌＮ焼結体（実施例）では、約６．４×１０^−８（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）と小さく、発生する熱応力に対する機械的強度の余裕が大きい。パラメータ（比誘電率）×（誘電正接）／（（熱伝導率）×（機械的強度））の値は、１．５×１０^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）未満であることが好ましい。
【００４３】
【実施例】
（実施例）
平均粒径が０．６μｍ、酸素量０．７％であり、焼結助剤としてイットリウム（Ｙ）とＡｌの全イオン数に対するＹのイオン数比（Ｙ／（Ａｌ＋Ｙ））が２．１に調製された高純度ＡｌＮ粉末をＣＩＰ成形し、窒素雰囲気中、１８００℃で常圧焼成した。一度、焼成試料を室温に戻した後に焼成試料の周囲をＡｌＮ焼結体で囲い、窒素雰囲気中、１８００℃で４８時間、熱処理した。こうして作製したＡｌＮ焼結体試料の誘電損失は、誘電体共振器摂動法を用いて周波数３ＧＨｚで測定し、熱伝導率はレーザフラッシュ（リング）法を用いて測定した熱拡散率に比重３．２５、比熱７３７Ｊ・ｋｇ^−１・Ｋ^−１を乗じて求め、４点曲げ強度をＪＩＳＲ１６０１−１９９５に基づいた試験により測定し、Ａｌと焼結助剤の陽イオン成分の重量比をＸ線分析顕微鏡（堀場製作所製ＸＧＴ２０００Ｗ）を用いて測定し、その値からイオン数比への換算を行った。なお、曲げ強度の測定を除いて、焼結体の内部と表面のそれぞれについて特性を測定した。
【００４４】
（比較例１）
焼成までの工程を前記実施例と同じとし、その後の熱処理を行わなかったＡｌＮ焼結体試料を比較例１とした。得られたＡｌＮ焼結体について、誘電損失、熱伝導率、４点曲げ強度の測定、Ａｌと焼結助剤の陽イオン成分の重量比分析を行い、その値からイオン数比への換算を行った。
【００４５】
（比較例２）
焼成までの工程を前記実施例と同じとし、一度、焼成試料を室温に戻した後に焼成試料の周囲をカーボン製の治具で囲い、窒素雰囲気中、１８００℃で４８時間、熱処理して得たＡｌＮ焼結体を比較例２とした。得られたＡｌＮ焼結体について、誘電損失、熱伝導率、４点曲げ強度の測定、Ａｌと焼結助剤の陽イオン成分の重量比分析、イオン数比への換算を行った。
【００４６】
（試験結果）
試験結果を表１に記す。実施例では、Ａｌと焼結助剤の陽イオン成分の重量比分析から得られたイオン数比の値は、Ａｌの占める割合が９８．１〜９８．７ａｔｏｍ％であり、本発明の条件である９８〜９９．７ａｔｏｍ％の範囲にあるという条件を満足していることが確認された。これに対して、比較例１ではＡｌの占める割合が９７．９ａｔｏｍ％、比較例２では９９．８ａｔｏｍ％であり、ともに本発明の条件である９８〜９９．７ａｔｏｍ％の範囲から外れていることが確認された。
【００４７】
【表１】

【００４８】
４点曲げ強度と熱伝導率は、比較例１および比較例２と比較して実施例において良好な特性が得られることが確認された。また、誘電正接の値は熱処理を行わない比較例１で最も大きくなり、同時間、同温度での熱処理を行った実施例と比較例２ではほぼ同等であった。さらに、（比誘電率）×（誘電正接）／（熱伝導率）の値は、実施例では１．６×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）、比較例１では５．４×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）、比較例２では３．０×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）となり、実施例において、最も値が小さく、良好な熱伝導性、放熱性を有することが確認された。また、（比誘電率）×（誘電正接）／（（熱伝導率）×（機械的強度））の値は、実施例では約６．４×１０^−８（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）、比較例１では２．８×１０^−７（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）、比較例２では２．０×１０^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）となり、実施例において最も値が小さく、良好な機械的特性を有することも確認された。
【００４９】
以上の結果に示されるように、本発明の組成条件を満足するＡｌＮ焼結体は、（比誘電率）×（誘電正接）／（熱伝導率）および（比誘電率）×（誘電正接）／（（熱伝導率）×（機械的強度））の値が小さい、つまり、熱伝導性と放熱性に優れ、機械的強度にも優れる特性を有することが確認された。従って、本発明のＡｌＮ焼結体は、例えば、プラズマ発生装置におけるマイクロ波透過窓部材等として好適に用いられ、その他にも、プラズマ内の各種構造部品、マイクロ波領域での信号伝達を行う多層配線基板等として、好適に用いることができる。
【００５０】
【発明の効果】
以上の説明の通り、本発明に係るＡｌＮ焼結体は、低誘電損失、低誘電正接であり、しかも熱伝導率が高く機械的強度にも優れるという特徴を有する。従って、例えば、プラズマ発生装置におけるマイクロ波透過窓部材として用いた場合には、マイクロ波による発熱が少なく、また、発生するプラズマに対する耐食性も良好であるので、装置特性の向上、装置寿命の長期化に大きく寄与する。また、プラズマ発生装置の内部部材としても有効に用いることができる。さらに、高周波領域で用いられる多層配線基板や半導体素子搭載基板として用いた場合にも、良好な放熱性が確保されていることから、使用周波数の伝送信号の減衰が抑制され、信頼性が向上するという効果を奏する。

Claims

平均イオン価数がｎ価である１種以上の陽イオン成分を焼結助剤成分として含み、アルミニウムと前記陽イオン成分の総イオン数を１００としたときに、前記アルミニウムが占めるイオン数の割合が１００−６／ｎ以上１００−０．９／ｎ以下の範囲にあり、かつ、前記陽イオン成分が粒界に存在している窒化アルミニウム焼結体であって、
前記焼結助剤を含む窒化アルミニウム粉末を焼結することにより得られた緻密質な窒化アルミニウム焼結体を、主に窒化物からなる部材で囲繞して熱処理装置の構成物に由来するカーボンの付着を防ぎながら、１６００℃以上１９００℃以下で１時間以上連続してまたは断続的に熱処理することで製造され、
商用マイクロ波領域における誘電正接が１×１０ ^−２未満であり、かつ、比誘電率と誘電正接の積を室温における熱伝導率（Ｗ・Ｋ ^−１・ｍ ^−１）で除した値が、３．０×１０ ^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ ^−１）未満であり、
かつ、商用マイクロ波領域における比誘電率と誘電正接の積を室温における熱伝導率（Ｗ・Ｋ ^−１・ｍ ^−１）および４点曲げ強度（ＭＰａ）で除した値が、１．５×１０ ^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ ^−１・ＭＰａ ^−１）未満であることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
前記陽イオン成分として、イオン価数が３価のものを含むことを特徴とする請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体。
前記３価の陽イオン成分が希土類元素であることを特徴とする請求項２に記載の窒化アルミニウム焼結体。
マイクロ波励起プラズマ装置用部材として用いられることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム焼結体。
前記窒化アルミニウム焼結体の平均粒径は４μｍ〜５μｍであることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム焼結体。