JP2002037670A - 窒化アルミニウム焼結体とその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 特定範囲量の粒界成分を残留させることで、
低誘電損失、高熱伝導率かつ高い曲げ強度を有する窒化
アルミニウム焼結体とその製造方法を提供する。 【解決手段】 窒化アルミニウム焼結体は、平均イオン
価数がｎ価である１種以上の陽イオン成分を焼結助剤成
分として含み、アルミニウムと陽イオン成分の総イオン
数を１００としたときにアルミニウムが占める割合が１
００−６／ｎ以上１００−０．９／ｎ以下の範囲にあ
り、かつ陽イオン成分は粒界に存在する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、マイクロ波域での
誘電損失が小さい窒化アルミニウム焼結体とその製造方
法に関する。

【０００２】

【従来の技術】窒化アルミニウム（ＡｌＮ）は、熱伝導
率が高くプラズマ耐性に優れていることから、例えば、
半導体製造装置における電子サイクロトロン共鳴（ＥＣ
Ｒ）装置等に用いられる素材として有望である。ここ
で、プラズマは所定のガスにマイクロ波等の高周波電圧
を印加して励起させることから、マイクロ波透過用の窓
部材等にはプラズマ励起波長に対する誘電損失、特に誘
電正接が小さいＡｌＮ焼結体を用いることが好ましい。

【０００３】ＡｌＮ焼結体の誘電損失は結晶格子が乱れ
ると増大すると考えられる。また、熱伝導率は粒界成分
の量が多くなると低下すると考えられている。さらに、
比誘電率も粒界成分の量が多くなると大きくなるが、そ
の依存度は、誘電損失や熱伝導率に比べると小さいもの
である。

【０００４】ＡｌＮ焼結体のこれら諸特性に大きな影響
を及ぼす粒界は、一般的に焼結助剤として用いられてい
る金属酸化物の成分である陽イオン成分の化合物から構
成されていることから、従来は、得られたＡｌＮ焼結体
を還元雰囲気に晒す等して粒界成分を除去していた。具
体的には、カーボン発熱体を用いた炉中に試料をそのま
ま載置して加熱したり、または、カーボン製治具内に試
料を収容して加熱する。これにより、加熱雰囲気中に飛
散したカーボンが試料中の粒界成分と反応して粒界成分
が焼結体中から除去される。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うなカーボンを用いた粒界除去方法を用いた場合には、
カーボン成分がＡｌＮ焼結体内に残留して、低体積抵
抗、高誘電損失といった特性を示すようになり、所定の
高周波電圧を印加しても、プラズマが発生しない場合が
ある等の問題を生ずる。

【０００６】本発明はこのような従来技術の有する課題
に鑑みてなされたものであり、カーボン中で粒界成分の
除去を行うことなく特定範囲量の粒界成分を残留させる
ことで、低誘電損失、高熱伝導率かつ高い曲げ強度を有
するＡｌＮ焼結体とその製造方法を提供することを目的
とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明によれ
ば、平均イオン価数がｎ価である１種以上の陽イオン成
分を焼結助剤成分として含む窒化アルミニウム焼結体で
あって、アルミニウムと前記陽イオン成分の総イオン数
を１００としたときに、前記アルミニウムが占めるイオ
ン数の割合が１００−６／ｎ以上１００−０．９／ｎ以
下の範囲にあり、かつ、前記陽イオン成分が粒界に存在
していることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体、が
提供される。

【０００８】このような本発明の窒化アルミニウム焼結
体を特にマイクロ波透過用部材として用いる場合には、
商用マイクロ波領域における誘電正接が１×１０^−２未
満であり、かつ、比誘電率と誘電正接の積を熱伝導率
（Ｗ・Ｋ^−１・ｍ^−１）で除した値が３．０×１０^−４
（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）未満であることが好ましい。また、
所定の機械的強度を確保等するためには、窒化アルミニ
ウム粒子の平均粒径は１０μｍ未満であることが好まし
く、商用マイクロ波領域における比誘電率と誘電正接の
積を室温における熱伝導率（Ｗ・Ｋ^−１・ｍ^−１）およ
び４点曲げ強度（ＭＰａ）で除した値が、１．５×１０
^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）未満であることも
好ましい。さらに、焼結助剤の成分である陽イオン成分
としては、イオン価数が３価のものを含むことが好まし
く、具体的には希土類元素を挙げることができる。本発
明の窒化アルミニウム焼結体は、マイクロ波励起プラズ
マ装置用部材として特に好適に用いられる。

【０００９】本発明によれば、上述した窒化アルミニウ
ム焼結体の製造方法、すなわち、平均イオン価数がｎ価
である１種以上の陽イオン成分を焼結助剤成分として含
み、アルミニウムと前記陽イオン成分の総イオン数を１
００としたときに前記アルミニウムが占めるイオン数の
割合が１００−６／ｎ以上１００−０．９／ｎ以下の範
囲にあり、かつ、前記陽イオン成分が粒界に存在してい
る窒化アルミニウム焼結体の製造方法であって、前記焼
結助剤を含む窒化アルミニウム粉末を焼結することによ
り得られた緻密質な窒化アルミニウム焼結体を、主に窒
化物からなる部材で囲繞して熱処理装置の構成物に由来
するカーボンの付着を防ぎながら、１６００℃以上１９
００℃以下で１時間以上連続してまたは断続的に熱処理
することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方
法、もまた提供される。

【００１０】本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、
低誘電損失、低誘電正接であり、しかも熱伝導率および
機械的強度も高く維持されるという特徴を有する。従っ
て、例えば、プラズマ発生装置におけるマイクロ波透過
窓部材として用いた場合にも、マイクロ波による発熱が
少なく、また、発生するプラズマに対する耐食性も良好
であるので、装置特性の向上、装置寿命の長期化に大き
く寄与する。また、高周波領域で用いられる多層配線基
板や半導体素子搭載基板として用いた場合にも、良好な
放熱性が確保されているので、使用周波数の伝送信号の
減衰が抑制される。

【００１１】

【発明の実施の形態】本発明の窒化アルミニウム（Ａｌ
Ｎ）焼結体は、平均イオン価数がｎ価である１種以上の
陽イオン成分を焼結助剤成分として含んでいる。この陽
イオン成分が１種類のみである場合には、平均イオン価
数ｎは、その陽イオン成分がＡｌＮ焼結体中において陽
イオンとして最も安定に存在するときのイオン価数と同
じとなる。また、焼結助剤が複数種の陽イオン成分を含
む場合には、平均イオン価数ｎは、各陽イオン成分の価
数とその存在比率を考慮して決定する。例えば、２価の
陽イオンと３価の陽イオンがモル比で５０％ずつである
場合には、その平均イオン価数ｎは２．５となる。

【００１２】なお、焼結助剤の陽イオン成分が１種類で
あっても、混合原子価の形態を取って存在していると考
えられる場合には、その存在比を考慮し、前述した複数
種の陽イオン成分を含む場合と同様にして平均イオン価
数ｎを算出する。さらに、複数種の陽イオン成分の中に
混合原子価を有するものがある場合には、その陽イオン
成分についての平均イオン価数を算出した後に、さらに
他の陽イオン成分との存在比を考慮して、平均イオン価
数ｎを算出する。

【００１３】本発明においては、ＡｌＮ焼結体における
焼結助剤の陽イオン成分の量は、ＡｌＮ焼結体中のアル
ミニウム（Ａｌ）の量と対比して定められる。すなわ
ち、ＡｌＮ焼結体中のＡｌと焼結助剤の陽イオン成分の
総イオン数を１００としたときに、本発明のＡｌＮ焼結
体は、Ａｌのイオン数が占める割合が１００−６／ｎ以
上１００−０．９／ｎ以下の範囲にあり、逆に焼結助剤
の陽イオン成分が占める割合は０．９／ｎ以上６／ｎ以
下の範囲にあることを特徴とする。

【００１４】ここで、平均イオン価数ｎは必ず１以上で
あり、常に（１００−６／ｎ）＜（１００−０．９／
ｎ）の関係が成立し、平均イオン価数ｎが大きい場合
に、Ａｌの存在割合を大きくすることができる。つま
り、平均イオン価数ｎが大きい場合には焼結助剤の量は
少なくともよいが、平均イオン価数ｎが小さい場合には
多くの焼結助剤を必要とすることとなる。

【００１５】このことは、焼結助剤の陽イオン成分がＡ
ｌＮ焼結体中に含まれる固溶酸素を除去する能力と関わ
っている。つまり、ＡｌＮ焼結体中に含まれる固溶酸素
を除去するためには、固溶酸素の負電荷に応じた正電荷
が必要とされるため、平均イオン価数ｎが大きければ少
ない量の焼結助剤で足り、平均イオン価数ｎが小さい場
合にはより多くの焼結助剤が必要とされる。

【００１６】そして、平均イオン価数ｎが小さい場合に
は、使用された多量の焼結助剤が粒界に存在することと
なるために熱伝導率を低下させる問題を生じ、一方、平
均イオン価数ｎが高い場合には、生成する粒界相の粘性
が高くなり、ＡｌＮ粒子に対する「濡れ性」が低下し
て、かえって固溶酸素の除去が行われ難くなったり、焼
結体の組織が均一でなくなる等の問題を生ずるおそれが
ある。

【００１７】従って、このような問題を考慮した場合
に、平均イオン価数ｎは２．４以上３．６以下であるこ
とが好ましく、この場合に、焼結助剤はイオン価数が３
価である陽イオン成分を含んでいることが好ましい。さ
らに、平均イオン価数ｎが３であるとさらに好ましい。
このような条件を満足する焼結助剤は、十分な固溶酸素
除去能力を有しつつ、熱伝導率を低下させることなく、
しかも、ＡｌＮ粒子に対する濡れ性がよく、焼結体の組
織を均一なものとすることができる。

【００１８】より具体的には、焼結助剤としては、イオ
ン価数が３価である金属元素を含む化合物もしくはイオ
ン価数が３価である金属元素の化合物またはこれらの混
合物を用いることが好ましく、希土類元素を含む化合物
もしくは希土類元素の化合物またはこれらの混合物を用
いることが、さらに好ましい。このような焼結助剤たる
化合物は、主に酸化物の形でＡｌＮ粉末に添加され、成
形、焼成等されて粒界成分となる。

【００１９】なお、上述したＡｌＮ焼結体中におけるＡ
ｌと焼結助剤の陽イオン成分のイオン数比は、Ｘ線分析
顕微鏡（堀場製作所製、ＸＧＴ−２０００Ｗ）によって
得られた半定量分析（スタンダードレス）値（重量比）
から原子量を考慮して換算することにより決定したもの
である。このＸ線分析顕微鏡は、ロジウム（Ｒｈ）をＸ
線源（ターゲット）として、これより発生したＸ線をＸ
線導管を通して直径１０〜１００μｍの微細Ｘ線ビーム
に収束させてＸＹ走査ステージ上の試料に照射し、試料
の表面近傍から発生した蛍光Ｘ線をＳｉ−Ｘ線検出器で
計数するものである。測定は、測定時間：１２０秒、パ
ルス処理時間：Ｐ３（使用機器固有設定値）、ＸＧＴ径
（ビーム収束径）：１００μｍ、Ｘ線管電圧：３０ｋ
Ｖ、電流１ｍＡで行った。

【００２０】従って、他の分析方法を用いた場合には、
上記範囲と異なる範囲によって定義される場合がある。
また、ＡｌＮ焼結体を製造する際に原料等に不可避的に
含まれ、得られたＡｌＮ焼結体に含まれることとなる微
量元素は、焼結助剤の成分とはみなさないこととする。

【００２１】上記Ｘ線分析顕微鏡による定量分析では、
焼結助剤の陽イオン成分は粒界において検出され、Ａｌ
Ｎ粒子内からは検出されない。つまり、焼結助剤の陽イ
オン成分は粒界に存在している。

【００２２】上述した組成および微構造を有する本発明
に係るＡｌＮ焼結体は、所定の焼結助剤を含むＡｌＮ粉
末を成形、焼結することにより緻密質な焼結体を得た
後、引き続いてまたは一度室温に戻した後に、再び所定
の温度でカーボンにより粒界を排除する操作を行うこと
なく熱処理することにより得ることができる。

【００２３】ＡｌＮ焼結体を得るための焼結や熱処理の
条件は、使用される焼結助剤の種類と量によって異なる
が、通常は、窒素ガス雰囲気中、１６００℃〜１９００
℃程度の高温で行われる。そのために熱処理炉として
は、カーボン製のヒータを用いたものが多用される。そ
こで、本発明においては、カーボンヒータを用いた熱処
理炉を用いて処理する場合において、カーボンを含まな
い雰囲気での熱処理を行うために、例えば、熱処理試料
であるＡｌＮ焼結体の周囲をＡｌＮ焼結体または窒化硼
素焼結体で囲い、ヒータの雰囲気が直接に熱処理試料に
当たらないように遮蔽して行う。

【００２４】熱処理の時間は特に制限されるものではな
いが、例えば、通常の高純度ＡｌＮ原料粉末を用いて窒
素常圧雰囲気中で緻密化させるには、上述の温度におい
て１〜３時間程度を要する。この時点では粒界成分は大
部分が焼結体内部に残留しており、同時にＡｌＮ結晶中
にも多量の格子の乱れが存在していると考えられる。従
って、本発明に規定するような組成および微構造ならび
に特性を有するＡｌＮ焼結体を得るには、例えば１８０
０℃では、緻密化後に焼成温度付近でさらに数時間以
上、好ましくは１８時間以上、より好ましくは３２時間
以上の熱処理を行うことが必要である。しかし、あまり
長時間となると熱処理装置（主に炉）の運転回転率が低
下することや、ＡｌＮ粒子の粒成長によりＡｌＮ焼結体
の機械的強度が低下することから、約１００時間が実際
的な限度となる。

【００２５】熱処理は処理温度が高くなるに従って短時
間で行うことが可能であることを利用すれば、炉の運転
回転率が向上して生産コストの低減を図ることが可能で
あるが、この場合、特に大型の部材では、価格面および
性能面から使用可能な炉が制約される他、運転中の炉に
対する負担が大きくなる問題が生ずる。従って、処理条
件は、カーボンが侵入し易くなる等の点をも考慮して適
宜適切な条件に設定することが好ましい。

【００２６】また、熱処理温度は緻密化温度（焼結温
度）と同じである必要はなく、熱処理中も幾つかの段階
に分けて熱処理温度を変えることも可能である。特に、
比較的長時間を要する熱処理を幾つかの段階に分けた場
合に、段階毎に冷却工程を含めても支障はないので、短
時間で終了する他の工程と併せて処理することも可能で
あり、これにより炉の占有率を下げることが可能にな
る。

【００２７】このようなカーボンを含まない雰囲気で熱
処理を行っても、被処理体であるＡｌＮ焼結体の表面近
傍では、ある程度の粒界成分の排出は不可避的に起こ
る。しかしながら、このような一部の粒界成分が排出さ
れた後でも、上記本発明の条件を満足する限り、誘電損
失や誘電正接、熱伝導率のばらつきは、実使用上、問題
とはならない程度に抑えられる。

【００２８】なお、粒界相を排出しないのであれば、Ａ
ｌＮ粉末に添加する焼結助剤の量を最初から少なくする
方法も考えられるが、この場合には、その結果として得
られるＡｌＮ焼結体中の焼結助剤の量が、Ａｌと焼結助
剤の陽イオン成分のイオン数比を規定した上記本発明の
条件から外れることとなり、良好な熱伝導率が得られな
くなったり、均一な組織を有する焼結体を得ることがで
きなくなる等の問題を生ずる。一方、多量の焼結助剤を
含む場合には、粒界成分が多くなることによって熱伝導
率が小さくなる問題がある。

【００２９】次に、本発明のＡｌＮ焼結体の誘電特性に
ついて説明する。ＡｌＮ焼結体の誘電正接は、主に熱処
理の時間と温度に依存しており、熱処理時間が長く、熱
処理温度が高くなるに従って低減する。一方で、誘電正
接はＡｌＮ焼結体中の焼結助剤の量に依存しない。この
ことは、焼結助剤として、例えば、酸化イットリウム
（イットリア：Ｙ_２Ｏ_３）を用いた場合に、粒界を形成
していると考えられる化合物の１つであるイットリウム
アルミニウムガーネット（ＹＡＧ）等の定比組成の化合
物の誘電特性が、ＡｌＮ焼結体全体の誘電特性を損なわ
ないものであることを示唆している。

【００３０】例えば、後述する実施例および比較例に示
すように、本発明に係るＡｌＮ焼結体の３ＧＨｚにおけ
る誘電正接は４×１０^−３程度であり、また、ＹＡＧの
誘電正接は１×１０^−４以下であったことからも、粒界
相はＡｌＮ焼結体の誘電正接には、殆ど影響を及ぼさな
いことがわかる。

【００３１】本発明に係るＡｌＮ焼結体は、マイクロ波
領域を利用する各種装置の部材・部品として使用する場
合には、商用マイクロ波領域と呼ばれる１．２５ＧＨｚ
〜１２ＧＨｚにおけるＡｌＮ焼結体の誘電正接が１×１
０^−２未満であり、かつ、比誘電率と誘電正接の積を熱
伝導率（Ｗ・Ｋ^−１・ｍ^−１）で除した値が、３．０×
１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）未満という優れた特性を示
す。これにより、使用するマイクロ波による発熱量が少
なくなり、ＡｌＮ焼結体部品の寿命が長くなり、また、
その部品周りの構造や使用する部材の選択幅が広がると
いう利点が生じる。

【００３２】ここで、比誘電率と誘電正接の積は誘電損
失に比例するので、この積の値はＡｌＮ焼結体に発生す
る熱量に比例する。従って、この積の値を熱伝導率で除
した値は、ＡｌＮ焼結体が熱を蓄えやすいかどうかを判
断するパラメータである。つまり、（比誘電率）×（誘
電正接）／（熱伝導率）の値が小さければ、それだけ良
好な熱伝導性、放熱性を有することを示しており、本発
明に係るＡｌＮ焼結体が、従来のＡｌＮ焼結体よりも、
良好な熱伝導性、放熱性を有していることを示してい
る。

【００３３】従来の一般的なＡｌＮ焼結体の室温におけ
る熱伝導率は１６０Ｗ・Ｋ^−１・ｍ ^−１程度であり、ま
た、例えば３ＧＨｚでの誘電損失は１×１０^−２程度、
比誘電率は８．６程度あることから、この場合の（比誘
電率）×（誘電正接）／（熱伝導率）の値は、約５．４
×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）となる。一方、後述する
実施例に示すように、本発明に係るＡｌＮ焼結体の熱伝
導率は２００Ｗ・Ｋ^{− １}・ｍ^−１程度あり、３ＧＨｚで
の誘電損失は４×１０^−３程度、比誘電率は８．４程度
であることから、この場合の（比誘電率）×（誘電正
接）／（熱伝導率）の値は、約１．７×１０^−４（Ｋ・
ｍ・Ｗ^−１）となり、従来のＡｌＮ焼結体の１／３程度
と小さく、優れた熱伝導性、放熱性を有していることが
わかる。

【００３４】なお、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率は、直径１
０ｍｍφ〜１１ｍｍφ、厚み０．４ｍｍ〜２ｍｍの円板
状試料を用い、室温にてレーザフラッシュ法（リング
法）にて測定した熱拡散率に、比重３．２５、比熱７３
７Ｊ・ｋｇ^−１・Ｋ^−１を乗じて得られる値である。よ
り詳しくは、熱拡散率は、比熱・熱拡散率測定装置（リ
ガク製、ＬＦ／ＴＣＭ−ＦＡ８５１０Ｂ）を用いて、
２．５ｋＷの出力で照射したレーザを、レーザの照射範
囲を外径８ｍｍφ、内径６．９ｍｍφのリング形状で制
限して、カーボンを塗布した試料の一方の表面に照射し
て、他方の面における温度上昇を開口径３ｍｍφの台座
を通してＩｎＳｂを用いた赤外線検出器で計測し、付属
の解析ソフトを用いて求めたものである。従って、他の
測定方法を用いた場合やリング形状が異なる場合、解析
ソフトが異なる場合には、得られる熱拡散率の値が異な
る場合がある。なお、前記測定方法を用いて、後述する
実施例および比較例についても熱伝導率を求めている。

【００３５】また、比誘電率および誘電正接は、厚み
０．６３５ｍｍ、一辺が５０〜５２ｍｍの角板状試料を
用いて、室温にて、誘電体共振器法にて、３ＧＨｚ、６
ＧＨｚ、１２ＧＨｚでそれぞれ測定して得られた値であ
る。より詳しくは、比誘電率および誘電正接は、誘電体
共振器法用のテストフィクスチャ（村田製作所製、ＤＲ
Ｇ８８２０）およびネットワークアナライザ（ヒューレ
ットパッカード製、ＨＰ８７２０Ｂ）を使用し、比誘電
率および誘電損失が各々アルミナ基板を標準試料として
校正して室温にて測定し、付属の解析ソフトによって求
めた値である。従って、他の測定方法を用いた場合や標
準試料、解析ソフトが異なる場合には、得られる比誘電
率および誘電正接の値が異なる場合がある。なお、後述
する実施例および比較例の比誘電率および誘電正接の値
は、前記方法を用いて測定を行っている。

【００３６】次に、本発明に係るＡｌＮ焼結体の機械的
強度特性について説明する。ＡｌＮ焼結体の破壊モード
は粒界破壊が支配的であるために、異常粒成長がない限
りにおいては、曲げ強度は平均粒径に依存する。つま
り、ＡｌＮ粒子の大きさ相当の欠陥を破壊源とみなせる
ので、平均粒径が小さいほど曲げ強度は大きくなる。

【００３７】従来の粒界相を排除する熱処理方法では、
粒界層の除去とともに粒成長が進行するために、熱処理
による機械的強度の低下は避けることができなかった。
しかしながら、本発明のＡｌＮ焼結体は、含まれる焼結
助剤の量が適量であり、しかも粒界相を排出しない熱処
理を行うために、適切な温度であれば長時間の熱処理を
行っても、ＡｌＮ粒子の粒成長が抑制され、その結果、
機械的強度の低下が抑制される。

【００３８】例えば、高純度ＡｌＮ粉末を用いて作製さ
れた緻密な常圧焼結体は、平均粒径が２μｍ程度のもの
で約３００ＭＰａの曲げ強度を有する。但し、このよう
なＡｌＮ焼結体は、通常、焼結後（緻密化後）の熱処理
を行っておらず、そのために誘電損失が大きい点で本発
明と用途を異にする。これに対して本発明に係るＡｌＮ
焼結体の平均粒径は４μｍ〜５μｍ程度であり、約２５
０ＭＰａの曲げ強度を有する。また、熱処理条件を制御
してＡｌＮ粒子の平均粒径を１０μｍ未満に抑えること
により、２００ＭＰａの曲げ強度を維持することが可能
である。

【００３９】一方、後述する比較例に示すように、カー
ボンにより粒界を排除するように熱処理したＡｌＮ焼結
体では粒成長が進行し易く、また部分的にカーボンが残
留するために曲げ強度は２００ＭＰａ以下となり、部位
によるばらつきも大きくなる問題がある。

【００４０】なお、上述したＡｌＮ焼結体の平均粒径
は、ＡｌＮ焼結体の破断面をＳＥＭ観察して画面中に２
００個程度の粒子を含むようにして撮影し、そこから単
位面積中の粒子個数を求め、等価円直径として得られた
値である。

【００４１】ところで、先に述べたパラメータ（比誘電
率）×（誘電正接）／（熱伝導率）はＡｌＮ焼結体中へ
熱が蓄積される度合いを示していることから、これはＡ
ｌＮ焼結体の温度上昇の度合い、さらには発生する熱応
力の度合いをも示している。従って、このパラメータを
機械的強度で除して改めて定義するパラメータ（比誘電
率）×（誘電正接）／（（熱伝導率）×（機械的強
度））は、ＡｌＮ焼結体中で発生する熱応力に対する機
械的強度の許容度合いを示すことになり、同一の使用条
件においては、この値が小さいほど破壊に抗する余裕が
あることになる。なお、機械的強度は、ＪＩＳ Ｒ１６
０１−１９９５による室温４点曲げ強度である。

【００４２】後述する実施例および比較例に示すよう
に、パラメータ（比誘電率）×（誘電正接）／（（熱伝
導率）×（機械的強度））の値は、従来のＡｌＮ焼結体
（比較例２）では２．０×１０^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・
ＭＰａ^−１）となるが、本発明に係るＡｌＮ焼結体（実
施例）では、約６．４×１０^−８（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・Ｍ
Ｐａ^−１）と小さく、発生する熱応力に対する機械的強
度の余裕が大きい。パラメータ（比誘電率）×（誘電正
接）／（（熱伝導率）×（機械的強度））の値は、１．
５×１０^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）未満であ
ることが好ましい。

【００４３】

【実施例】（実施例）平均粒径が０．６μｍ、酸素量
０．７％であり、焼結助剤としてイットリウム（Ｙ）と
Ａｌの全イオン数に対するＹのイオン数比（Ｙ／（Ａｌ
＋Ｙ））が２．１に調製された高純度ＡｌＮ粉末をＣＩ
Ｐ成形し、窒素雰囲気中、１８００℃で常圧焼成した。
一度、焼成試料を室温に戻した後に焼成試料の周囲をＡ
ｌＮ焼結体で囲い、窒素雰囲気中、１８００℃で４８時
間、熱処理した。こうして作製したＡｌＮ焼結体試料の
誘電損失は、誘電体共振器摂動法を用いて周波数３ＧＨ
ｚで測定し、熱伝導率はレーザフラッシュ（リング）法
を用いて測定した熱拡散率に比重３．２５、比熱７３７
Ｊ・ｋｇ^−１・Ｋ^−１を乗じて求め、４点曲げ強度をＪ
ＩＳ Ｒ１６０１−１９９５に基づいた試験により測定
し、Ａｌと焼結助剤の陽イオン成分の重量比をＸ線分析
顕微鏡（堀場製作所製ＸＧＴ２０００Ｗ）を用いて測定
し、その値からイオン数比への換算を行った。なお、曲
げ強度の測定を除いて、焼結体の内部と表面のそれぞれ
について特性を測定した。

【００４４】（比較例１）焼成までの工程を前記実施例
と同じとし、その後の熱処理を行わなかったＡｌＮ焼結
体試料を比較例１とした。得られたＡｌＮ焼結体につい
て、誘電損失、熱伝導率、４点曲げ強度の測定、Ａｌと
焼結助剤の陽イオン成分の重量比分析を行い、その値か
らイオン数比への換算を行った。

【００４５】（比較例２）焼成までの工程を前記実施例
と同じとし、一度、焼成試料を室温に戻した後に焼成試
料の周囲をカーボン製の治具で囲い、窒素雰囲気中、１
８００℃で４８時間、熱処理して得たＡｌＮ焼結体を比
較例２とした。得られたＡｌＮ焼結体について、誘電損
失、熱伝導率、４点曲げ強度の測定、Ａｌと焼結助剤の
陽イオン成分の重量比分析、イオン数比への換算を行っ
た。

【００４６】（試験結果）試験結果を表１に記す。実施
例では、Ａｌと焼結助剤の陽イオン成分の重量比分析か
ら得られたイオン数比の値は、Ａｌの占める割合が９
８．１〜９８．７ａｔｏｍ％であり、本発明の条件であ
る９８〜９９．７ａｔｏｍ％の範囲にあるという条件を
満足していることが確認された。これに対して、比較例
１ではＡｌの占める割合が９７．９ａｔｏｍ％、比較例
２では９９．８ａｔｏｍ％であり、ともに本発明の条件
である９８〜９９．７ａｔｏｍ％の範囲から外れている
ことが確認された。

【００４７】

【表１】

【００４８】４点曲げ強度と熱伝導率は、比較例１およ
び比較例２と比較して実施例において良好な特性が得ら
れることが確認された。また、誘電正接の値は熱処理を
行わない比較例１で最も大きくなり、同時間、同温度で
の熱処理を行った実施例と比較例２ではほぼ同等であっ
た。さらに、（比誘電率）×（誘電正接）／（熱伝導
率）の値は、実施例では１．６×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ
^−１）、比較例１では５．４×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ
^−１）、比較例２では３．０×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ
^−１）となり、実施例において、最も値が小さく、良好
な熱伝導性、放熱性を有することが確認された。また、
（比誘電率）×（誘電正接）／（（熱伝導率）×（機械
的強度））の値は、実施例では約６．４×１０^−８（Ｋ
・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）、比較例１では２．８×１
０^−７（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）、比較例２では
２．０×１０^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ^−１）とな
り、実施例において最も値が小さく、良好な機械的特性
を有することも確認された。

【００４９】以上の結果に示されるように、本発明の組
成条件を満足するＡｌＮ焼結体は、（比誘電率）×（誘
電正接）／（熱伝導率）および（比誘電率）×（誘電正
接）／（（熱伝導率）×（機械的強度））の値が小さ
い、つまり、熱伝導性と放熱性に優れ、機械的強度にも
優れる特性を有することが確認された。従って、本発明
のＡｌＮ焼結体は、例えば、プラズマ発生装置における
マイクロ波透過窓部材等として好適に用いられ、その他
にも、プラズマ内の各種構造部品、マイクロ波領域での
信号伝達を行う多層配線基板等として、好適に用いるこ
とができる。

【００５０】

【発明の効果】以上の説明の通り、本発明に係るＡｌＮ
焼結体は、低誘電損失、低誘電正接であり、しかも熱伝
導率が高く機械的強度にも優れるという特徴を有する。
従って、例えば、プラズマ発生装置におけるマイクロ波
透過窓部材として用いた場合には、マイクロ波による発
熱が少なく、また、発生するプラズマに対する耐食性も
良好であるので、装置特性の向上、装置寿命の長期化に
大きく寄与する。また、プラズマ発生装置の内部部材と
しても有効に用いることができる。さらに、高周波領域
で用いられる多層配線基板や半導体素子搭載基板として
用いた場合にも、良好な放熱性が確保されていることか
ら、使用周波数の伝送信号の減衰が抑制され、信頼性が
向上するという効果を奏する。

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 平均イオン価数がｎ価である１種以上の
   陽イオン成分を焼結助剤成分として含む窒化アルミニウ
   ム焼結体であって、 アルミニウムと前記陽イオン成分の総イオン数を１００
   としたときに、前記アルミニウムが占めるイオン数の割
   合が１００−６／ｎ以上１００−０．９／ｎ以下の範囲
   にあり、かつ、前記陽イオン成分が粒界に存在している
   ことを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
2. 【請求項２】 商用マイクロ波領域における誘電正接が
   １×１０^−２未満であり、かつ、比誘電率と誘電正接の
   積を室温における熱伝導率（Ｗ・Ｋ^−１・ｍ ^−１）で除
   した値が、３．０×１０^−４（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１）未満で
   あることを特徴とする請求項１に記載の窒化アルミニウ
   ム焼結体。
3. 【請求項３】 窒化アルミニウム粒子の平均粒径が１０
   μｍ未満であり、または、商用マイクロ波領域における
   比誘電率と誘電正接の積を室温における熱伝導率（Ｗ・
   Ｋ^−１・ｍ^−１）および４点曲げ強度（ＭＰａ）で除し
   た値が、１．５×１０^−６（Ｋ・ｍ・Ｗ^−１・ＭＰａ
   ^−１）未満であることを特徴とする請求項１または請求
   項２に記載の窒化アルミニウム焼結体。
4. 【請求項４】 前記陽イオン成分として、イオン価数が
   ３価のものを含むことを特徴とする請求項１から請求項
   ３のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム焼結体。
5. 【請求項５】 前記３価の陽イオン成分が希土類元素で
   あることを特徴とする請求項４に記載の窒化アルミニウ
   ム焼結体。
6. 【請求項６】 マイクロ波励起プラズマ装置用部材とし
   て用いられることを特徴とする請求項１から請求項５の
   いずれか１項に記載の窒化アルミニウム焼結体。
7. 【請求項７】 平均イオン価数がｎ価である１種以上の
   陽イオン成分を焼結助剤成分として含み、アルミニウム
   と前記陽イオン成分の総イオン数を１００としたときに
   前記アルミニウムが占めるイオン数の割合が１００−６
   ／ｎ以上１００−０．９／ｎ以下の範囲にあり、かつ、
   前記陽イオン成分が粒界に存在している窒化アルミニウ
   ム焼結体の製造方法であって、 前記焼結助剤を含む窒化アルミニウム粉末を焼結するこ
   とにより得られた緻密質な窒化アルミニウム焼結体を、
   主に窒化物からなる部材で囲繞して熱処理装置の構成物
   に由来するカーボンの付着を防ぎながら、１６００℃以
   上１９００℃以下で１時間以上連続してまたは断続的に
   熱処理することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の
   製造方法。