JP4114976B2 - ポリオレフィン系樹脂架橋発泡体 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、断熱材として好適に用いられるポリオレフィン系樹脂架橋発泡体に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
給水・給湯用の配管材や空気調整装置の冷媒配管材には、一般に、銅管、鋼管、ステンレス管、アルミニウム管などの金属管が用いられている。これらの金属管は、その使用に際しては外周をロックウールやグラスウール等の無機系断熱材、または、発泡ポリエチレン、発泡ポリスチレン、発泡ポリウレタン等の有機系断熱材などで覆われて用いられている。これらの材料の中でも、有機系断熱材は軽量で、断熱性、衝撃吸収性などの特性に優れていることから多用されている。とりわけ、ポリオレフィン系樹脂架橋発泡体は他のプラスチック発泡体と比較して、耐熱性、耐水性や耐薬品性、機械的強度などに優れていることに加えて、熱成形性などの成形加工性に優れていることから、上記の断熱用途には最適の材料とされている。
【0003】
しかしながら、温水や高温の冷媒を通す金属管、特に銅管のパイプカバーとして、上記のポリオレフィン系樹脂架橋発泡体を使用すると、高温下における金属管との接触により発泡体が金属管の金属の存在により熱劣化が促進され、厚さ収縮率が極度に大きくなったり、発泡体が黒く変色したりして、断熱材としての機能が低下するという問題があった。このような問題を解決するために金属の作用を不活性化させる銅害防止剤を配合した樹脂組成物を架橋発泡させた架橋発泡体が提案されている。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、銅害防止剤を配合し、発泡剤として有機系分解型発泡剤を使用した発泡体は、配合する顔料の発色が悪く、所望の色彩とすることが困難であった。また、押出機内で樹脂組成物を混練する際にゲル物が生じるという問題があり、このゲル物がスクリューに付着したり、ブレーカープレートまたはダイ内に滞留した後に押し出される成形体に混入すると外観が劣る発泡体となってしまうために、押出機内の清掃を頻繁に行わなければならず、生産性の低下が免れなかった。
【0005】
また、押出機から押し出された発泡用母材シートは、次工程の加熱炉中で加熱され、架橋発泡するが、銅害防止剤の種類によっては発泡体の変色やゲル物の生成は抑制されても、架橋発泡時に発泡体の表面の粘着性が大きくなるために、加熱炉中で発泡用母材シートを保持しているコンベアに発泡用母材シートが付着し、得られる発泡体が表面にコンベアの跡が残った外観の劣るものとなってしまうという問題があった。その他、発泡用母材シートとコンベアとの粘着がひどい場合には、コンベアから剥がれなくなった発泡体を取り除くために、また、コンベアへの付着物が多くなるとその清掃のために生産を止めなければならなかった。また、コンベア自体の寿命が短くなるなどの問題があった。
【0006】
本発明は上記の問題を解決し、高温下で金属と接触する環境下で用いても耐熱性が低下することなく、かつ白色美麗または顔料の発色が良好なポリオレフィン系樹脂架橋発泡体を提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】
金属による劣化を抑制する効果を有する銅害防止剤は種々知られているが、本発明者らが鋭意検討した結果、発泡剤として有機系分解型発泡剤を使用するポリオレフィン系樹脂架橋発泡体を製造する際に、特にフェノール基を有する化合物を主とする銅害防止剤を使用すると発泡用母材シートの粘着性が増す等の問題が顕著となることを突き止めた。そこでフェノール基を含まないある特定の化合物を主成分とする銅害防止剤を使用すると、発泡用母材シートのコンベアへの過度な粘着が起こらず、かつ、得られる発泡体の顔料の発色が阻害されず、ゲル物発生が抑制されることを見出し、本発明に至った。
【0008】
すなわち、本発明においては、ポリオレフィン系樹脂に有機系分解型発泡剤と、下記一般式(1)、(2)または(3)で表される構造を有する化合物を主成分とする銅害防止剤が含有されてなる樹脂組成物を加熱発泡させることを特徴とするポリオレフィン系樹脂架橋発泡体を提供する。
【0009】
【化4】
【0010】
【化5】
【0011】
【化6】
【0012】
【発明の実施の形態】
本発明におけるポリオレフィン系樹脂としては、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体などが挙げられ、これらを単独あるいは2種以上ブレンドして用いることができる。
【0013】
本発明で用いられる有機系分解型発泡剤とは、加熱すると分解してガスを発生するタイプの発泡剤であり、例えば、アゾジカルボンアミド(ADCA)、p,p’−オキシビスベンゼンスルホニルヒドラジド(OBSH)、N,N’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン(DPT)、p−トルエンスルホニルヒドラジド、ベンゼンスルホニルヒドラジド、ジアゾアミノベンゼン、N,N’−ジメチルN,N’−ジニトロテレフタルアミド、アゾビスイソブチロニトリルなどが挙げられる。これらは単独または2種以上で用いることができる。
【0014】
中でも、アゾジカルボンアミド、N,N’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン、p,p’−オキシビスベンゼンスルホニルヒドラジドからなる群より選ばれる少なくとも1種を用いると、得られる発泡体の密度が小さくなり、高温下での耐熱性が要求される銅等の金属管のパイプカバー等の断熱材としてすぐれた断熱効果が得られ好ましい。
【0015】
その配合量は、所望の発泡倍率に応じて適宜調整すればよく、ポリオレフィン系樹脂100重量部に対して、5〜40重量部が適当である。
【0016】
本発明における銅害防止剤は、下記一般式(1)、(2)または(3)で表される構造を有する化合物を主成分とするものである。一般式(1)〜(3)の銅害防止剤は単独で、もしくは2種以上を併用して用いることができる。
【0017】
【化7】
【0018】
【化8】
【0019】
【化9】
【0020】
一般式(1)のRまたはR’は炭化水素基であり、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、ラウリル基、ステアリル基、ベヘン基などの飽和脂肪族の直鎖状アルキル基、または、アクリル基、オレイル基等の不飽和脂肪族の直鎖状アルキル基、または、イソプロピル基やイソペンチル基などの分岐構造を持つアルキル基の他、シクロパラフィン、シクロオレフィンなどの脂環式炭化水素基、ベンジル基やナフチル基などの芳香族炭化水素基などが挙げられる。RとR’は、同じ基であっても、異なる基であってもよい。一般式(1)のmは0〜10、好ましくは0〜4である。
【0021】
一般式(1)を主成分とする市販の銅害防止剤としては、ダイヤミッド200ビス(主成分:メチレンビスステアロイルアミド、日本化成(株)製)、スリパックスL(主成分:エチレンビスラウリルアミド、日本化成(株)製)、スリパックスE(主成分:エチレンビスステアロイルアミド、日本化成(株)製)、スリパックスO(主成分:エチレンビスオレイルアミド、日本化成(株)製)、一般式(2)を主成分とする市販の銅害防止剤としては、アデカスタブZS−27(主成分:メラミン、旭電化工業(株)製)、一般式(3)を主成分とする市販の銅害防止剤としては、Inhibitor OABH(主成分:シュウ酸ビスベンジリデンヒドラジド、Eastman (株)製)等がある。
【0022】
これらの銅害防止剤を用いると、発泡体製造時のゲル物生成、発泡用母材シートの加熱炉中での過度な粘着力が抑制され、かつ、樹脂の着色が抑制された、白色美麗または顔料の発色が優れた発泡体となる。
【0023】
その配合量は、ポリオレフィン系樹脂100重量部に対して、0.05〜3重量部が好ましい。
【0024】
本発明における樹脂組成物には、さらに、難燃剤、難燃助剤、充填剤、酸化防止剤、顔料、滑剤、紫外線吸収剤などの添加剤を目的に応じて加えても良い。
【0025】
本発明においては、樹脂組成物は発泡とほぼ同時に架橋させる方法と、発泡に先立って架橋させる方法で製造される。以下にそれぞれの架橋方法を用いた場合の製造方法について説明する。
【0026】
発泡とほぼ同時に架橋させる方法の場合は、ポリオレフィン系樹脂に有機系分解型発泡剤、銅害防止剤、および架橋剤を配合した樹脂組成物を、加圧式ニーダーや2本ロールなどの混練機にて混練し、押出機にて、所望の厚さと幅の発泡用母材シートに押出成形し、約200〜230℃の加熱炉に導入して発泡させる。この場合、架橋剤としてはジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ−(t−ブチルパーオキシ)−ヘキシン−3、α,α’−ビス(t−ブチルパーオキシジイソプロピル)ベンゼン、t−ブチルパーオキシクメン、4,4’−ジ(t−ブチルパーオキシ)バレリック酸n−ブチルエステル、1,1−ジ(t−ブチルパーオキシ)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、1,1−ジ(t−ブチルパーオキシ)シクロヘキサンなどの有機過酸化物が挙げられ、その配合量はポリオレフィン系樹脂100重量部に対して、0.3〜2.5重量部が好ましい。
【0027】
発泡に先立って樹脂組成物を架橋させる方法の場合、ポリオレフィン系樹脂に有機系分解型発泡剤、銅害防止剤、およびビニルトリメトキシシラン等のシラン化合物を配合した樹脂組成物を混練し、発泡用母材シートを押出成形した後、ジブチルスズジラウレート等のシラノール縮合触媒および水の存在下でシロキサン縮合反応によってシラン架橋させ、次いで加熱炉に導入して発泡体を製造する。この場合の架橋剤は上に挙げられている有機過酸化物が適用でき、その配合量は、ポリオレフィン系樹脂100重量部に対して、0.003〜2重量部である。シラノール縮合触媒の配合量はポリオレフィン系樹脂100重量部に対して、0.03〜5重量部が好ましい。また、発泡に先立って架橋させる方法としては、α、β、γ線、電子線、中性子線、紫外線等の電離性放射線の照射による方法があり、この場合、ポリオレフィン系樹脂に有機系分解型発泡剤および銅害防止剤を配合した樹脂組成物を混練し、押出成形して得られた発泡用母材シートに電離性放射線を照射して架橋させた後、加熱炉に導入して発泡体を製造する。
【0028】
以上の方法はそれぞれ単独でも併用してもよく、いずれの方法によっても必要に応じてトリメチロールプロパントリアクリレート、ジビニルベンゼン等の架橋助剤を0.05〜3重量部程度配合しても良い。
【0029】
【実施例】
以下に、本発明を実施例に基づき、さらに詳細に説明する。
(実施例1)低密度ポリエチレン(表中LDPE)80重量%と、高密度ポリエチレン(表中HDPE)20重量%からなるポリオレフィン系樹脂100重量部に対して、有機系分解型発泡剤としてアゾジカルボンアミド20重量部、架橋剤としてジクミルパーオキサイド0.9重量部、ホスファイト系酸化防止剤0.3重量部と、銅害防止剤としてメチレンビスステアロアミド0.1重量部を配合して、55リットルの加圧式ニーダーにて混練し、ペレタイズして、発泡性樹脂組成物のペレットを得た。60mmφでL/D=28の単軸押出機のホッパーより、ペレットを投入し、押出機内で溶融混練して40mm幅のダイスより押し出して、厚さ2mmの平滑な発泡用母材シートを得た。次に、この発泡用母材シートを220℃の加熱炉中で発泡させ、シート状発泡体を得た。
【0030】
(実施例2〜8、比較例1〜6)
実施例2〜8、比較例1〜6は、表1に示す樹脂組成物を用いた以外は実施例1と同様にシート状発泡体を作製した。
【0031】
なお、実施例1〜8、比較例1〜6で用いられた材料を以下に示す。
LDPE 日本ポリオレフィン(株)製:ジェイレクスLD F31
HDPE 日本ポリオレフィン(株)製:ジェイレクスHD E792
有機系分解型発泡剤 永和化成(株)製:ビニホールAC#LQ(アゾジカルボンアミド)
架橋剤 ジクミルパーオキサイド:日本油脂(株)製:パークミルD
酸化防止剤 ホスファイト系安定剤、旭電化工業(株)製:アデカスタブPEP−8銅害防止剤1 日本化成(株)製:ダイヤミッド200ビス(主成分:メチレンビスステアロイルアミド、一般式(1)、ただし、R、R’はC17H35、m=1))
銅害防止剤2 日本化成(株)製:スリパックスL(主成分:エチレンビスラウリルアミド、一般式(1)、ただし、R、R’はC11H23、m=2)
銅害防止剤3 日本化成(株)製:スリパックスE(主成分:エチレンビスステアロイルアミド、一般式(1)、ただし、R、R’はC17H35、m=2)
銅害防止剤4 日本化成(株)製:スリパックスO(主成分:エチレンビスオレイルアミド、一般式(1)、ただし、R、R’はC17H33、m=2)
銅害防止剤5 (主成分:ビスステアロイルアミド、一般式(1)、ただし、R、R’はC17H35、m=0)
銅害防止剤6 旭電化工業(株)製:ZS−27(主成分:メラミン、一般式(2))
銅害防止剤7 Eastman (株)製:Inhibitor OABH(主成分:シュウ酸ビスベンジリデンヒドラジド、一般式(3))
銅害防止剤8 旭電化工業(株)製:CDA−1(主成分:3−( N−サリチロイル) アミノ−1,2,4−トリアゾ一ル)
銅害防止剤9 旭電化工業(株)製:CDA−6(主成分:デカメチレンジカルポン酸ジサリチロイルヒドラジド)
銅害防止剤10 チバガイギー(株)製:イルガノックスMD1024(主成分:N,N’−ビス[ 3−( 3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオニル] ヒドラジン)
銅害防止剤11 ユニロイヤル(株)製:NAUGARD XL−1(主成分:2,2’−オキサミドビス−[ エチル−3−( 3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒド ロキシフェニル) プロピオネ一ト] )
顔料 大日精化(株)製:シアニングリーン
【0032】
実施例1〜8および比較例1〜6で得られた発泡体の特性について以下の(1)〜(5)のように評価を行った。
試験評価方法
(1)押出性
押出直後及び連続8時間押出後毎に、母材シートに混入するゲル物の有無を観察した。ゲル物の混入が認められた場合には製造を一時中断して押出機内の清掃を行った。
(2)発泡性
得られたシート状発泡体の気泡の均一性、表面平滑性の良否を観察した。
(3)密度
得られたシート状発泡体から10cm×10cmの大きさのサンプルを切りとり、厚さと、質量を計り、質量を体積で除して、密度(g/cm3)とした。
(4)発泡体の色
シート状発泡体の色を肉眼で観察した。
(5)断熱パイプカバーの寸法安定性
得られたシート状発泡体の長手方向にスリットを入れて所定幅の帯状シートとし、この帯状シートを幅方向に丸め、突き合わされた端面を融着してパイプ状に成型し、口径20mmの断熱パイプカバーを作製した。
断熱パイプカバーを銅管にセットし、銅管の中に140℃に調整された加熱水蒸気を連続して通し、168時間経過した後、断熱パイプカバーを取り外し、放冷後、厚さ収縮率を測定した(JIS A 9515「ポリエチレンフォーム保温材」の試験方法に準じる)。
(6)断熱パイプカバーの耐熱試験後の変色の有無
(5)の試験後、断熱パイプカバーの変色の有無を観察した。評価結果を表1、表2に示す。
【0033】
【表1】
【0034】
【表2】
【0035】
表1、表2から明らかなように、実施例1〜8、比較例1〜5で得られた発泡体は、いずれも銅害防止剤が配合されているので、厚さ収縮率、耐熱試験後の返書もなく、耐熱性は良好であった。一方、銅害防止剤が配合されていない比較例6の発泡体は加熱による収縮、変色が大きかった。また、本発明で規定した銅害防止剤を使用している実施例1〜8の発泡体の製造の際には、発泡体とコンベアとの粘着もなかったのに対して、比較例1〜6の発泡体は、本発明で規定した以外の銅害防止剤を用いているために、発泡体とコンベアが粘着し、発泡体表面にコンベアの跡が残り商品価値が著しく劣るものであった。しかも発泡途中に発泡体がコンベアに完全に粘着した場合には発泡体をコンベアから剥がすために、製造を中止しなければならなかった。
【0036】
【発明の効果】
本発明のポリオレフィン系樹脂架橋発泡体によれば、耐熱性に優れているのはもちろんのこと、着色が抑制され、また顔料を添加した場合には良好な発色性を示し、良好な外観の発泡体を得ることができる。このような発泡体は建築材料または空調機などの家電製品などの用途分野で、断熱材と好適に使用することができる。また、本発明の製造方法は、発泡体製造中に、ゲル物の発生や発泡体とコンベアの粘着による製造中断もないため、長時間の連続製造が可能であり、生産性に優れている。
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1997
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