JP3346293B2 - 非還元性誘電体磁器組成物およびそれを用いた積層セラミックコンデンサ - Google Patents
非還元性誘電体磁器組成物およびそれを用いた積層セラミックコンデンサInfo
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- H01G—CAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES OR LIGHT-SENSITIVE DEVICES, OF THE ELECTROLYTIC TYPE
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- H01G4/002—Details
- H01G4/018—Dielectrics
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非還元性誘電体磁
器組成物およびそれを用いた積層セラミックコンデンサ
に関する。
器組成物およびそれを用いた積層セラミックコンデンサ
に関する。
【０００２】
【従来の技術】チタン酸塩を主成分とする従来の誘電体
材料を積層セラミックコンデンサに用いた場合、中性ま
たは還元性の低酸素分圧下で焼成すると還元され、半導
体化を起こすという問題があった。したがって、内部電
極としては、誘電体磁器材料の焼結する温度下でも溶融
することなく、かつ誘電体磁器材料を半導体化させない
高酸素分圧下で焼成しても酸化することのない、例えば
パラジウム、白金などの貴金属を用いる必要があり、積
層セラミックコンデンサの低コスト化の大きな妨げとな
っていた。
材料を積層セラミックコンデンサに用いた場合、中性ま
たは還元性の低酸素分圧下で焼成すると還元され、半導
体化を起こすという問題があった。したがって、内部電
極としては、誘電体磁器材料の焼結する温度下でも溶融
することなく、かつ誘電体磁器材料を半導体化させない
高酸素分圧下で焼成しても酸化することのない、例えば
パラジウム、白金などの貴金属を用いる必要があり、積
層セラミックコンデンサの低コスト化の大きな妨げとな
っていた。
【０００３】そこで、上述の問題を解決するために、例
えばニッケルや銅などの安価な卑金属を内部電極として
使用することが望まれていた。しかし、このような卑金
属を内部電極材料として使用し、従来の条件下で焼成す
ると、電極材料が酸化されてしまい、電極としての機能
を果たさなくなる。そのため、このような卑金属を内部
電極として使用するためには、酸素分圧の低い中性また
は還元性の雰囲気で焼成しても磁器が半導体化せず、優
れた誘電特性を有する誘電体材料が必要である。この条
件を満たす材料として、例えば特開昭６３−２８９７０
７号公報や特開昭６３−２２４１０６号公報で、（Ｃａ
1-xＳｒx）（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3系の組成が提案されて
きた。このような誘電体材料を使用することによって、
還元雰囲気で焼成しても半導体化しない誘電体磁器を得
ることができ、内部電極としてニッケルや銅などの卑金
属を使用した積層セラミックコンデンサの製造が可能に
なった。
えばニッケルや銅などの安価な卑金属を内部電極として
使用することが望まれていた。しかし、このような卑金
属を内部電極材料として使用し、従来の条件下で焼成す
ると、電極材料が酸化されてしまい、電極としての機能
を果たさなくなる。そのため、このような卑金属を内部
電極として使用するためには、酸素分圧の低い中性また
は還元性の雰囲気で焼成しても磁器が半導体化せず、優
れた誘電特性を有する誘電体材料が必要である。この条
件を満たす材料として、例えば特開昭６３−２８９７０
７号公報や特開昭６３−２２４１０６号公報で、（Ｃａ
1-xＳｒx）（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3系の組成が提案されて
きた。このような誘電体材料を使用することによって、
還元雰囲気で焼成しても半導体化しない誘電体磁器を得
ることができ、内部電極としてニッケルや銅などの卑金
属を使用した積層セラミックコンデンサの製造が可能に
なった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前述の
特開昭６３−２８９７０７号公報に開示されている非還
元性誘電体磁器組成物は、容量温度特性に優れているも
のの比誘電率が４６以下と比較的小さいという欠点を有
していた。また、特開昭６３−２２４１０６号公報に開
示されている非還元性誘電体磁器組成物は、小型大容量
の積層セラミックコンデンサを製造するために素子の厚
みを薄くすると、高温負荷寿命試験における信頼性が悪
くなるという問題点を有していた。
特開昭６３−２８９７０７号公報に開示されている非還
元性誘電体磁器組成物は、容量温度特性に優れているも
のの比誘電率が４６以下と比較的小さいという欠点を有
していた。また、特開昭６３−２２４１０６号公報に開
示されている非還元性誘電体磁器組成物は、小型大容量
の積層セラミックコンデンサを製造するために素子の厚
みを薄くすると、高温負荷寿命試験における信頼性が悪
くなるという問題点を有していた。
【０００５】したがって、本発明の目的は、比誘電率が
１００以上と大きく、高温負荷寿命試験における信頼性
の優れた非還元性誘電体磁器組成物、およびそれを用い
た積層セラミックコンデンサ提供することにある。
１００以上と大きく、高温負荷寿命試験における信頼性
の優れた非還元性誘電体磁器組成物、およびそれを用い
た積層セラミックコンデンサ提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明の非還元性誘電体磁器組成物は、金属元素と
して少なくともＭ（ただし、ＭはＣａ、またはＣａおよ
びＳｒ）、ＺｒおよびＴｉを含有する複合酸化物であっ
て、組成式（Ｃａ1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3と表
わしたとき、ｘ、ｙおよびｍの値が、０≦ｘ＜０．５、
０．６０＜ｙ≦０．８５、０．８５＜ｍ＜１．３０を満
足する主成分１００モルに対して、副成分として、マン
ガン化合物およびマグネシウム化合物のうちの少なくと
も１種を、マンガン化合物をＭｎＯに、マグネシウム化
合物をＭｇＯにそれぞれ換算して、全量で０．１〜６モ
ル含有することを特徴とする。
め、本発明の非還元性誘電体磁器組成物は、金属元素と
して少なくともＭ（ただし、ＭはＣａ、またはＣａおよ
びＳｒ）、ＺｒおよびＴｉを含有する複合酸化物であっ
て、組成式（Ｃａ1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3と表
わしたとき、ｘ、ｙおよびｍの値が、０≦ｘ＜０．５、
０．６０＜ｙ≦０．８５、０．８５＜ｍ＜１．３０を満
足する主成分１００モルに対して、副成分として、マン
ガン化合物およびマグネシウム化合物のうちの少なくと
も１種を、マンガン化合物をＭｎＯに、マグネシウム化
合物をＭｇＯにそれぞれ換算して、全量で０．１〜６モ
ル含有することを特徴とする。
【０００７】また、上記の主成分と副成分からなる組成
物に、さらに焼結助剤を含有することを特徴とする。
物に、さらに焼結助剤を含有することを特徴とする。
【０００８】そして、前記焼結助剤がＳｉおよびＢのう
ちの少なくとも１種の元素を含有することを特徴とす
る。
ちの少なくとも１種の元素を含有することを特徴とす
る。
【０００９】また、前記焼結助材がＳｉＯ2であること
を特徴とする。
を特徴とする。
【００１０】また、前記焼結助材が、Ｌｉ2Ｏ−（Ｓ
ｉ，Ｔｉ）Ｏ2−ＭＯ系（ただし、ＭＯはＡｌ2Ｏ3およ
びＺｒＯ2のうち少なくとも１種）であることを特徴と
する。
ｉ，Ｔｉ）Ｏ2−ＭＯ系（ただし、ＭＯはＡｌ2Ｏ3およ
びＺｒＯ2のうち少なくとも１種）であることを特徴と
する。
【００１１】また、前記焼結助材が、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2
−ＸＯ系（ただし、ＸＯはＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、Ｍ
ｇＯ、ＺｎＯおよびＭｎＯの中から選ばれる少なくとも
１種）であること、好ましくは、さらに焼結助剤として
Ａｌ2Ｏ3およびＺｒＯ2のうちの少なくとも１種を含有
することを特徴とする。
−ＸＯ系（ただし、ＸＯはＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、Ｍ
ｇＯ、ＺｎＯおよびＭｎＯの中から選ばれる少なくとも
１種）であること、好ましくは、さらに焼結助剤として
Ａｌ2Ｏ3およびＺｒＯ2のうちの少なくとも１種を含有
することを特徴とする。
【００１２】また、前記焼結助材がＬｉ2Ｏ−Ｂ2Ｏ3−
（Ｓｉ，Ｔｉ）Ｏ2系であること、好ましくは、さらに
焼結助剤としてＡｌ2Ｏ3およびＺｒＯ2のうちの少なく
とも１種を含有することを特徴とする。
（Ｓｉ，Ｔｉ）Ｏ2系であること、好ましくは、さらに
焼結助剤としてＡｌ2Ｏ3およびＺｒＯ2のうちの少なく
とも１種を含有することを特徴とする。
【００１３】また、前記焼結助材がＢ2Ｏ3−Ａｌ2Ｏ3−
ＸＯ系（ただし、ＸＯはＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、Ｍｇ
Ｏ、ＺｎＯおよびＭｎＯの中から選ばれる少なくとも１
種）であることを特徴とする。
ＸＯ系（ただし、ＸＯはＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、Ｍｇ
Ｏ、ＺｎＯおよびＭｎＯの中から選ばれる少なくとも１
種）であることを特徴とする。
【００１４】また、前記焼結助材の含有量は、前記主成
分および副成分の全量を１００重量部として、２０重量
部以下であることを特徴とする。
分および副成分の全量を１００重量部として、２０重量
部以下であることを特徴とする。
【００１５】さらに、本発明の積層セラミックコンデン
サは、複数の誘電体セラミック層と、該誘電体セラミッ
ク層間に形成された内部電極と、該内部電極に電気的に
接続された外部電極とを備えた積層セラミックコンデン
サにおいて、前記誘電体セラミック層が前記の誘電体磁
器組成物で構成され、内部電極が卑金属を主成分として
構成されてることを特徴とする。
サは、複数の誘電体セラミック層と、該誘電体セラミッ
ク層間に形成された内部電極と、該内部電極に電気的に
接続された外部電極とを備えた積層セラミックコンデン
サにおいて、前記誘電体セラミック層が前記の誘電体磁
器組成物で構成され、内部電極が卑金属を主成分として
構成されてることを特徴とする。
【００１６】そして、前記卑金属は、ニッケルまたは銅
であることを特徴とする。
であることを特徴とする。
【００１７】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を、実
施例に基づいて説明する。 （実施例１）まず、出発原料として、純度９９％以上の
ＳｒＣＯ3、ＣａＣＯ3、ＺｒＯ2、ＴｉＯ2、ＭｎＣＯ3
およびＭｇＣＯ3を準備した。
施例に基づいて説明する。 （実施例１）まず、出発原料として、純度９９％以上の
ＳｒＣＯ3、ＣａＣＯ3、ＺｒＯ2、ＴｉＯ2、ＭｎＣＯ3
およびＭｇＣＯ3を準備した。
【００１８】次に、これらの原料粉末を、組成式（Ｃａ
1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3において、ｘ、ｙおよ
びｍが表１の値となるように秤量して主成分を得た。さ
らに、主成分１００モルに対して、表１に示すwモルの
ＭｎＯとｚモルのＭｇＯからなる副成分が得られるよう
に、原料のＭｎＣＯ3とＭｇＣＯ3を秤量し、前記主成分
に添加して調合済み原料を得た。その後、この調合済み
原料を、ボールミルで湿式混合した後、空気中で１００
０〜１２００℃に２時間保持して仮焼し、粉砕して仮焼
済み原料粉末を得た。なお、表１において＊印を付した
ものは本発明の範囲外のものであり、その他は本発明の
範囲内のものである。
1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3において、ｘ、ｙおよ
びｍが表１の値となるように秤量して主成分を得た。さ
らに、主成分１００モルに対して、表１に示すwモルの
ＭｎＯとｚモルのＭｇＯからなる副成分が得られるよう
に、原料のＭｎＣＯ3とＭｇＣＯ3を秤量し、前記主成分
に添加して調合済み原料を得た。その後、この調合済み
原料を、ボールミルで湿式混合した後、空気中で１００
０〜１２００℃に２時間保持して仮焼し、粉砕して仮焼
済み原料粉末を得た。なお、表１において＊印を付した
ものは本発明の範囲外のものであり、その他は本発明の
範囲内のものである。
【００１９】
【表１】
【００２０】次に、この原料粉末に、ポリビニルブチラ
ール系バインダーおよびエタノールなどの有機溶剤を加
えて、ボールミルで湿式混合し、セラミックスラリーを
調製した。その後、セラミックスラリーをドクターブレ
ード法によりシート成形し、厚み１０μmの矩形のグリ
ーンシートを得た。その後、セラミックグリーンシート
上にＮｉを主体とする導電ペーストを印刷し、内部電極
を構成するための導電ペースト層を形成した。
ール系バインダーおよびエタノールなどの有機溶剤を加
えて、ボールミルで湿式混合し、セラミックスラリーを
調製した。その後、セラミックスラリーをドクターブレ
ード法によりシート成形し、厚み１０μmの矩形のグリ
ーンシートを得た。その後、セラミックグリーンシート
上にＮｉを主体とする導電ペーストを印刷し、内部電極
を構成するための導電ペースト層を形成した。
【００２１】次に、導電ペースト層が形成されたセラミ
ックグリーンシートを、導電ペースト層が引き出されて
いる側が互い違いとなるように複数枚積層し、積層体を
得た。この積層体を、Ｎ2雰囲気中で３５０℃の温度に
加熱し、バインダを分解させた後、Ｈ2−Ｎ2−Ｈ2Ｏガ
スからなる還元性雰囲気中で焼成して、セラミック焼結
体を得た。
ックグリーンシートを、導電ペースト層が引き出されて
いる側が互い違いとなるように複数枚積層し、積層体を
得た。この積層体を、Ｎ2雰囲気中で３５０℃の温度に
加熱し、バインダを分解させた後、Ｈ2−Ｎ2−Ｈ2Ｏガ
スからなる還元性雰囲気中で焼成して、セラミック焼結
体を得た。
【００２２】焼成後、得られたセラミック焼結体の両端
面に銀ペーストを塗布し、Ｎ2雰囲気中で６００℃の温
度で焼き付け、内部電極と電気的に接続した外部電極を
形成した。次いで、外部電極上にＮｉメッキ被膜を形成
し、この被膜の上に半田メッキ被膜を形成した。
面に銀ペーストを塗布し、Ｎ2雰囲気中で６００℃の温
度で焼き付け、内部電極と電気的に接続した外部電極を
形成した。次いで、外部電極上にＮｉメッキ被膜を形成
し、この被膜の上に半田メッキ被膜を形成した。
【００２３】このようにして得られた積層セラミックコ
ンデンサの外形寸法は、幅：１．６ｍｍ、長さ：３．２
ｍｍ、厚さ：１．２ｍｍであり、誘電体セラミック層の
厚みは6μmであった。また、有効誘電体セラミック層の
総数は１５０層であった。
ンデンサの外形寸法は、幅：１．６ｍｍ、長さ：３．２
ｍｍ、厚さ：１．２ｍｍであり、誘電体セラミック層の
厚みは6μmであった。また、有効誘電体セラミック層の
総数は１５０層であった。
【００２４】次に、これら積層セラミックコンデンサの
電気特性を測定した。静電容量および誘電損失（ｔａｎ
δ）は、周波数１ＫＨｚ、１Ｖｒｍｓ、温度２５℃で測
定し、静電容量から比誘電率（ε）を算出した。その
後、温度２５℃にて２５Ｖの直流電圧を２分間印加して
絶縁抵抗を測定し比抵抗を算出した。
電気特性を測定した。静電容量および誘電損失（ｔａｎ
δ）は、周波数１ＫＨｚ、１Ｖｒｍｓ、温度２５℃で測
定し、静電容量から比誘電率（ε）を算出した。その
後、温度２５℃にて２５Ｖの直流電圧を２分間印加して
絶縁抵抗を測定し比抵抗を算出した。
【００２５】また、周波数１ＫＨｚ、１Ｖｒｍｓで静電
容量の温度変化を測定し、その変化率を以下の式でを用
いて計算した。 ＴＣ（ｐｐｍ／℃）＝{(ε85℃−ε20℃)／ε20℃}×
{１／(85℃−20℃)}×１０6 。
容量の温度変化を測定し、その変化率を以下の式でを用
いて計算した。 ＴＣ（ｐｐｍ／℃）＝{(ε85℃−ε20℃)／ε20℃}×
{１／(85℃−20℃)}×１０6 。
【００２６】また、高温負荷寿命試験として、各試料を
３６個ずつ、温度１５０℃で１５０Ｖの直流電圧を印加
して、その絶縁抵抗の経時変化を測定した。なお、この
試験では、各試料の絶縁抵抗値が１０6Ω以下になった
とき時間を寿命時間とし、その平均寿命時間を求めた。
以上の評価の結果を表２に示す。なお、表２において＊
印を付したものは本発明の範囲外のものであり、その他
は本発明の範囲内のものである。
３６個ずつ、温度１５０℃で１５０Ｖの直流電圧を印加
して、その絶縁抵抗の経時変化を測定した。なお、この
試験では、各試料の絶縁抵抗値が１０6Ω以下になった
とき時間を寿命時間とし、その平均寿命時間を求めた。
以上の評価の結果を表２に示す。なお、表２において＊
印を付したものは本発明の範囲外のものであり、その他
は本発明の範囲内のものである。
【００２７】
【表２】
【００２８】表２から明らかなように、本発明の非還元
性誘電体磁器組成物を用いて得られた積層セラミックコ
ンデンサは、比誘電率が１００以上と大きく、誘電損失
が０．１％以下で、温度に対する静電容量の変化率（Ｔ
Ｃ）が絶対値で１０００ｐｐｍ／℃以内と小さい。ま
た、温度１５０℃で１５０Ｖの直流電圧を印加する高温
負荷寿命試験における平均寿命が５０時間以上と長い。
性誘電体磁器組成物を用いて得られた積層セラミックコ
ンデンサは、比誘電率が１００以上と大きく、誘電損失
が０．１％以下で、温度に対する静電容量の変化率（Ｔ
Ｃ）が絶対値で１０００ｐｐｍ／℃以内と小さい。ま
た、温度１５０℃で１５０Ｖの直流電圧を印加する高温
負荷寿命試験における平均寿命が５０時間以上と長い。
【００２９】ここで、本発明の組成限定理由について説
明する。組成式、（Ｃａ1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）
Ｏ3（ただし、０≦ｘ＜０．５、０．６０＜ｙ≦０．８
５、０．８５＜ｍ＜１．３０）において、試料番号１の
ように、ｘの値が０．５以上になると、静電容量の温度
変化率（ＴＣ）が大きくなり、かつ、平均寿命が短くな
る。したがって、Ｓｒ量ｘは０≦ｘ＜０．５の範囲が好
ましい。
明する。組成式、（Ｃａ1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）
Ｏ3（ただし、０≦ｘ＜０．５、０．６０＜ｙ≦０．８
５、０．８５＜ｍ＜１．３０）において、試料番号１の
ように、ｘの値が０．５以上になると、静電容量の温度
変化率（ＴＣ）が大きくなり、かつ、平均寿命が短くな
る。したがって、Ｓｒ量ｘは０≦ｘ＜０．５の範囲が好
ましい。
【００３０】また、試料番号２のように、ｙの値が０．
６以下になると、比誘電率が小さくなる。一方、試料番
号３のように、ｙの値が０．８５を超えると、平均寿命
が短くなる。したがって、Ｔｉ量ｙは０．６０＜ｙ≦
０．８５の範囲が好ましい。
６以下になると、比誘電率が小さくなる。一方、試料番
号３のように、ｙの値が０．８５を超えると、平均寿命
が短くなる。したがって、Ｔｉ量ｙは０．６０＜ｙ≦
０．８５の範囲が好ましい。
【００３１】また、試料番号４のように、ｍの値が０．
８５以下になると、誘電損失が大きくなり、かつ、平均
寿命が短くなる。一方、試料番号５のように、ｍの値が
１．３０以上になると、焼結性が極端に悪くなる。した
がって、ｍの値は０．８５＜ｍ＜１．３０の範囲が好ま
しい。
８５以下になると、誘電損失が大きくなり、かつ、平均
寿命が短くなる。一方、試料番号５のように、ｍの値が
１．３０以上になると、焼結性が極端に悪くなる。した
がって、ｍの値は０．８５＜ｍ＜１．３０の範囲が好ま
しい。
【００３２】さらに、試料番号６のように、ＭｎＯおよ
びＭｇＯのうちの少なくとも１種の含有率が全量で０．
１モル未満になると、焼結性が極端に悪くなる。一方、
試料番号７〜９のように、ＭｎＯおよびＭｇＯのうちの
少なくとも１種の含有率が全量で６モルを超えると、静
電容量の温度変化率（ＴＣ）が大きくなる。したがっ
て、副成分として含有するマンガン化合物およびマグネ
シウム化合物は、主成分１００モルに対して、マンガン
化合物をＭｎＯに、マグネシウム化合物をＭｇＯにそれ
ぞれ換算して、全量で０．１〜６モルの範囲が好まし
い。
びＭｇＯのうちの少なくとも１種の含有率が全量で０．
１モル未満になると、焼結性が極端に悪くなる。一方、
試料番号７〜９のように、ＭｎＯおよびＭｇＯのうちの
少なくとも１種の含有率が全量で６モルを超えると、静
電容量の温度変化率（ＴＣ）が大きくなる。したがっ
て、副成分として含有するマンガン化合物およびマグネ
シウム化合物は、主成分１００モルに対して、マンガン
化合物をＭｎＯに、マグネシウム化合物をＭｇＯにそれ
ぞれ換算して、全量で０．１〜６モルの範囲が好まし
い。
【００３３】（実施例２）まず、出発原料として、純度
９９％以上のＳｒＣＯ3、ＣａＣＯ3、ＺｒＯ2、Ｔｉ
Ｏ2、ＭｎＣＯ3およびＭｇＣＯ3を準備した。
９９％以上のＳｒＣＯ3、ＣａＣＯ3、ＺｒＯ2、Ｔｉ
Ｏ2、ＭｎＣＯ3およびＭｇＣＯ3を準備した。
【００３４】次に、これらの原料粉末を、（Ｃａ0.8Ｓ
ｒ0.2）1.05（Ｚｒ0.3Ｔｉ0.7）Ｏ3で表わされる組成物
が得られるように秤量し、ボールミルで湿式混合し、空
気中で１０００〜１２００℃に２時間保持して仮焼し
て、主成分の粉末を得た。その後、この主成分の粉末１
００モルに対して、０．５モルのＭｎＯと１．０モルの
ＭｇＯからなる副成分が得られるように、原料のＭｎＣ
Ｏ3とＭｇＣＯ3を秤量し、前記主成分に添加して調合済
み原料を得た。さらに、この混合粉末に対して、表３に
示す焼結助材を所定量添加し混合した。なお、表３にお
ける焼結助剤の添加量（重量部）は、主成分と副成分の
全量１００重量部に対する添加量である。
ｒ0.2）1.05（Ｚｒ0.3Ｔｉ0.7）Ｏ3で表わされる組成物
が得られるように秤量し、ボールミルで湿式混合し、空
気中で１０００〜１２００℃に２時間保持して仮焼し
て、主成分の粉末を得た。その後、この主成分の粉末１
００モルに対して、０．５モルのＭｎＯと１．０モルの
ＭｇＯからなる副成分が得られるように、原料のＭｎＣ
Ｏ3とＭｇＣＯ3を秤量し、前記主成分に添加して調合済
み原料を得た。さらに、この混合粉末に対して、表３に
示す焼結助材を所定量添加し混合した。なお、表３にお
ける焼結助剤の添加量（重量部）は、主成分と副成分の
全量１００重量部に対する添加量である。
【００３５】
【表３】
【００３６】以上のようにして得られた原料粉末を用い
て、その他は実施例１と同様にして、積層セラミックコ
ンデンサを作製し、電気特性を測定した。結果を表４に
示す。
て、その他は実施例１と同様にして、積層セラミックコ
ンデンサを作製し、電気特性を測定した。結果を表４に
示す。
【００３７】
【表４】
【００３８】表４の試料番号２２〜２８から明らかなよ
うに、本発明の非還元性誘電体磁器組成物を用いて得ら
れる積層セラミックコンデンサは、比誘電率が１００以
上と大きく、誘電損失が０．１％以下で、温度に対する
静電容量の変化率（ＴＣ）が絶対値で１０００ｐｐｍ／
℃以内と小さい。また、温度１５０℃で１５０Ｖの直流
電圧を印加する高温負荷寿命試験における平均寿命が５
０時間以上と長い。さらに、焼結助剤を含有することに
より、１１５０℃以下の低温で焼成することができる。
なお、焼結助剤の含有量が２０重量部を超えると、試料
番号２１のように誘電損失が大きく、かつ、平均寿命が
短くなる。したがって、焼結助剤の含有量は、主成分お
よび副成分の全量を１００重量部として、２０重量部以
下が好ましい。
うに、本発明の非還元性誘電体磁器組成物を用いて得ら
れる積層セラミックコンデンサは、比誘電率が１００以
上と大きく、誘電損失が０．１％以下で、温度に対する
静電容量の変化率（ＴＣ）が絶対値で１０００ｐｐｍ／
℃以内と小さい。また、温度１５０℃で１５０Ｖの直流
電圧を印加する高温負荷寿命試験における平均寿命が５
０時間以上と長い。さらに、焼結助剤を含有することに
より、１１５０℃以下の低温で焼成することができる。
なお、焼結助剤の含有量が２０重量部を超えると、試料
番号２１のように誘電損失が大きく、かつ、平均寿命が
短くなる。したがって、焼結助剤の含有量は、主成分お
よび副成分の全量を１００重量部として、２０重量部以
下が好ましい。
【００３９】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明の
誘電体磁器組成物を用いた積層セラミックコンデンサ
は、比誘電率が１００以上と大きく、高温負荷寿命試験
における信頼性に優れている。したがって、本発明の誘
電体磁器組成物は、温度補償用コンデンサ材料やマイク
ロ波用誘電体共振器材料として有用であり、その工業的
利用価値が大きい。
誘電体磁器組成物を用いた積層セラミックコンデンサ
は、比誘電率が１００以上と大きく、高温負荷寿命試験
における信頼性に優れている。したがって、本発明の誘
電体磁器組成物は、温度補償用コンデンサ材料やマイク
ロ波用誘電体共振器材料として有用であり、その工業的
利用価値が大きい。
【００４０】
フロントページの続き (56)参考文献 特開 平５−78171（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−78510（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−169328（ＪＰ，Ａ) 特開 平10−335169（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−314817（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−289709（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−217426（ＪＰ，Ａ) 特開 平10−50550（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−218207（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−126117（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−289707（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−224106（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/42 - 35/50 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)
Claims (13)
- 【請求項１】 金属元素として少なくともＭ（ただし、
ＭはＣａ、またはＣａおよびＳｒ）、ＺｒおよびＴｉを
含有する複合酸化物であって、組成式（Ｃａ1-xＳｒx）
m（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3と表わしたとき、ｘ、ｙおよびｍ
の値が、 ０≦ｘ＜０．５ ０．６０＜ｙ≦０．８５ ０．８５＜ｍ＜１．３０ を満足する主成分１００モルに対して、副成分として、
マンガン化合物およびマグネシウム化合物のうちの少な
くとも１種を、マンガン化合物をＭｎＯに、マグネシウ
ム化合物をＭｇＯにそれぞれ換算して、全量で０．１〜
６モル含有することを特徴とする、非還元性誘電体磁器
組成物。 - 【請求項２】 さらに焼結助剤を含有することを特徴と
する、請求項１に記載の非還元性誘電体磁器組成物。 - 【請求項３】 前記焼結助剤がＳｉおよびＢのうちの少
なくとも１種の元素を含有することを特徴とする、請求
項２に記載の非還元性誘電体磁器組成物。 - 【請求項４】 前記焼結助材がＳｉＯ2であることを特
徴とする、請求項２に記載の非還元性誘電体磁器組成
物。 - 【請求項５】 前記焼結助材が、Ｌｉ2Ｏ−（Ｓｉ，Ｔ
ｉ）Ｏ2−ＭＯ系（ただし、ＭＯはＡｌ2Ｏ3およびＺｒ
Ｏ2のうち少なくとも１種）であることを特徴とする、
請求項２に記載の非還元性誘電体磁器組成物。 - 【請求項６】 前記焼結助材が、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2−Ｘ
Ｏ系（ただし、ＸＯはＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、Ｍｇ
Ｏ、ＺｎＯおよびＭｎＯの中から選ばれる少なくとも１
種）であることを特徴とする、請求項２記載の非還元性
誘電体磁器組成物。 - 【請求項７】 さらに焼結助剤として、Ａｌ2Ｏ3および
ＺｒＯ2のうちの少なくとも１種を含有することを特徴
とする、請求項６に記載の非還元性誘電体磁器組成物。 - 【請求項８】 前記焼結助材がＬｉ2Ｏ−Ｂ2Ｏ3−（Ｓ
ｉ，Ｔｉ）Ｏ2系であることを特徴とする、請求項２に
記載の非還元性誘電体磁器組成物。 - 【請求項９】 さらに焼結助剤として、Ａｌ2Ｏ3および
ＺｒＯ2のうちの少なくとも１種を含有することを特徴
とする、請求項８に記載の非還元性誘電体磁器組成物。 - 【請求項１０】 前記焼結助材がＢ2Ｏ3−Ａｌ2Ｏ3−Ｘ
Ｏ系（ただし、ＸＯはＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、Ｍｇ
Ｏ、ＺｎＯおよびＭｎＯの中から選ばれる少なくとも１
種）であることを特徴とする、請求項２に記載の非還元
性誘電体磁器組成物。 - 【請求項１１】 前記焼結助材の含有量は、前記主成分
および副成分の全量を１００重量部として、２０重量部
以下であることを特徴とする、請求項２から１０のいず
れかに記載の非還元性誘電体磁器組成物。 - 【請求項１２】 複数の誘電体セラミック層と、該誘電
体セラミック層間に形成された内部電極と、該内部電極
に電気的に接続された外部電極とを備えた積層セラミッ
クコンデンサにおいて、前記誘電体セラミック層が前記
請求項１から１１のいずれかに記載の誘電体磁器組成物
で構成され、内部電極が卑金属を主成分として構成され
てることを特徴とする、積層セラミックコンデンサ。 - 【請求項１３】 前記卑金属は、ニッケルまたは銅であ
ることを特徴とする、請求項１２記載の積層セラミック
コンデンサ。
Priority Applications (7)
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|---|---|---|---|
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| US09/369,658 US6233134B1 (en) | 1998-08-07 | 1999-08-05 | Anti-reducing dielectric ceramic composition and monolithic ceramic capacitor using the same |
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|---|---|---|---|
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|---|---|
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| JP3470703B2 (ja) * | 2000-04-07 | 2003-11-25 | 株式会社村田製作所 | 非還元性誘電体セラミックおよびそれを用いた積層セラミックコンデンサ、ならびに非還元性誘電体セラミックの製造方法 |
| JP3503568B2 (ja) * | 2000-04-07 | 2004-03-08 | 株式会社村田製作所 | 非還元性誘電体セラミック及びそれを用いた積層セラミックコンデンサ |
| JP2002075054A (ja) * | 2000-08-29 | 2002-03-15 | Kyocera Corp | 誘電体磁器組成物 |
| TW569254B (en) * | 2001-11-14 | 2004-01-01 | Taiyo Yuden Kk | Ceramic capacitor and its manufacturing method |
| KR100444230B1 (ko) * | 2001-12-27 | 2004-08-16 | 삼성전기주식회사 | 내환원성 유전체 자기 조성물 |
| JP3744427B2 (ja) * | 2002-01-28 | 2006-02-08 | 株式会社村田製作所 | 積層セラミック電子部品の製造方法 |
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| KR100533639B1 (ko) * | 2004-02-24 | 2005-12-06 | 삼성전기주식회사 | 내환원성 유전체 조성물 및 그 제조방법 |
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