JP3339204B2 - 窒素酸化物酸化吸着剤及び窒素酸化物除去法 - Google Patents
窒素酸化物酸化吸着剤及び窒素酸化物除去法Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は大気中あるいは各種煙道
排気中に含まれる窒素酸化物、殊に化学的に不活性で処
理の困難なＮＯを効率よく除去することのできる酸化吸
着剤及びその製法、並びに該吸着剤を用いてＮＯを除去
する方法に関するものである。さらに排ガス中のＮＯの
酸化、吸着剤に関し、詳しくは高速道路のトンネルや駐
車場における自動車の排ガス中のＮＯを酸化、吸着処理
をして許容濃度にまで低減する酸化及びＮＯの除去方法
に関する。
排気中に含まれる窒素酸化物、殊に化学的に不活性で処
理の困難なＮＯを効率よく除去することのできる酸化吸
着剤及びその製法、並びに該吸着剤を用いてＮＯを除去
する方法に関するものである。さらに排ガス中のＮＯの
酸化、吸着剤に関し、詳しくは高速道路のトンネルや駐
車場における自動車の排ガス中のＮＯを酸化、吸着処理
をして許容濃度にまで低減する酸化及びＮＯの除去方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】ＮＯ、ＮＯ２は代表的な大気汚染物質で
ありこれまで多くの処理技術が提案されている。活性炭
を初めとして多数の吸着剤が提供されている。公知の吸
着剤は反応性に乏しいＮＯに対してはあまりその効果が
ないのでＮＯを一旦酸化してＮＯ２に酸化して吸着除去
する方法をとっていた。この際、酸化剤としては主とし
てオゾンが使用されていたためにオゾン発生装置と吸着
の装置、さらに過剰オゾンを分解するためのオゾン分解
装置が必要となり全体として装置が複雑なものとなって
いた。
ありこれまで多くの処理技術が提案されている。活性炭
を初めとして多数の吸着剤が提供されている。公知の吸
着剤は反応性に乏しいＮＯに対してはあまりその効果が
ないのでＮＯを一旦酸化してＮＯ２に酸化して吸着除去
する方法をとっていた。この際、酸化剤としては主とし
てオゾンが使用されていたためにオゾン発生装置と吸着
の装置、さらに過剰オゾンを分解するためのオゾン分解
装置が必要となり全体として装置が複雑なものとなって
いた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明はかかる欠点を
解消するためなされたものであり、常温でコンパクトな
装置で効率良くＮＯを除去する酸化吸着剤及びその除去
法を提供することを目的とする。
解消するためなされたものであり、常温でコンパクトな
装置で効率良くＮＯを除去する酸化吸着剤及びその除去
法を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は常温でＮＯの一
部を酸化してＮＯ２となり，残余のＮＯを吸着する酸化
吸着剤及び該酸化吸着剤で処理した後生成させたＮＯ２
を活性炭に吸着させ除去する方法である。
部を酸化してＮＯ２となり，残余のＮＯを吸着する酸化
吸着剤及び該酸化吸着剤で処理した後生成させたＮＯ２
を活性炭に吸着させ除去する方法である。
【０００５】ＮＯは吸着剤に吸着し難いため、従来方法
では全てを吸着剤に吸収し易いＮＯ２の型に酸化し、吸
着除去させていたが本発明に係る酸化、吸着剤である比
表面積１００ｍ２／ｇ以上のγ−ＭｎＯ２−Ｘは常温で
ＮＯの約２５％を吸収し約７５％を効率良く酸化しＮＯ
２に変換し、更に変換されたＮＯ２を従来法と同様に活
性炭等のＮＯ２吸着剤に吸着せしむる場合でも、従来に
較べてコンパクトな装置で実施できる利点を有する。場
合によっては本発明に係る酸化吸着剤と活性炭等のＮＯ
２吸着剤を一体として使用することも可能である。ここ
において比表面積１００ｍ２／ｇ以上のγ−ＭｎＯ
２−Ｘは通常のγ−ＭｎＯ２に比較して活性に富むもの
で特にＮＯ等に対する活性が高い。特にｘが０〜０．２
が好ましく特に０．１が好ましい。
では全てを吸着剤に吸収し易いＮＯ２の型に酸化し、吸
着除去させていたが本発明に係る酸化、吸着剤である比
表面積１００ｍ２／ｇ以上のγ−ＭｎＯ２−Ｘは常温で
ＮＯの約２５％を吸収し約７５％を効率良く酸化しＮＯ
２に変換し、更に変換されたＮＯ２を従来法と同様に活
性炭等のＮＯ２吸着剤に吸着せしむる場合でも、従来に
較べてコンパクトな装置で実施できる利点を有する。場
合によっては本発明に係る酸化吸着剤と活性炭等のＮＯ
２吸着剤を一体として使用することも可能である。ここ
において比表面積１００ｍ２／ｇ以上のγ−ＭｎＯ
２−Ｘは通常のγ−ＭｎＯ２に比較して活性に富むもの
で特にＮＯ等に対する活性が高い。特にｘが０〜０．２
が好ましく特に０．１が好ましい。
【０００６】一般にＭｎＯ２を製する方法は電解法、水
酸化マンガン、炭酸マンガンなどのγ−ＭｎＯ２前駆体
を酸化処理して得る方法がある。このようにして製した
γ−ＭｎＯ２はＮＯを吸着する能力はあるが、その能力
はγ−ＭｎＯ２の一次粒子の比表面積に大いに依存して
いる。図１からわかる如く比表面積が１００ｍ２／ｇ以
上であれば効率よくＮＯを吸着し、１００ｍ２／ｇ以下
であればその能力が劣ることが分かった。そこで比表面
積が１００ｍ２／ｇ以上のものを製造する方法について
検討をした。
酸化マンガン、炭酸マンガンなどのγ−ＭｎＯ２前駆体
を酸化処理して得る方法がある。このようにして製した
γ−ＭｎＯ２はＮＯを吸着する能力はあるが、その能力
はγ−ＭｎＯ２の一次粒子の比表面積に大いに依存して
いる。図１からわかる如く比表面積が１００ｍ２／ｇ以
上であれば効率よくＮＯを吸着し、１００ｍ２／ｇ以下
であればその能力が劣ることが分かった。そこで比表面
積が１００ｍ２／ｇ以上のものを製造する方法について
検討をした。
【０００７】そこで我々は研究を重ねたところ次のよう
な方法によって比表面積の高い殊に１００ｍ２／ｇ以上
のγ−ＭｎＯ２−Ｘを得ることが出来ることがわかっ
た。比表面積１００ｍ２／ｇのγ−ＭｎＯ２−Ｘを製造
する方法としては下記の方法が挙げられる。 １）一般のＭｎＣＯ３を焼成温度が２５０℃〜４５０℃
において焼成し酸処理しγ−ＭｎＯ２−Ｘを得る。ここ
において焼成温度が４５０℃以上であるとシンタリング
が起こりまた２５０℃以下では収率が低下する。
な方法によって比表面積の高い殊に１００ｍ２／ｇ以上
のγ−ＭｎＯ２−Ｘを得ることが出来ることがわかっ
た。比表面積１００ｍ２／ｇのγ−ＭｎＯ２−Ｘを製造
する方法としては下記の方法が挙げられる。 １）一般のＭｎＣＯ３を焼成温度が２５０℃〜４５０℃
において焼成し酸処理しγ−ＭｎＯ２−Ｘを得る。ここ
において焼成温度が４５０℃以上であるとシンタリング
が起こりまた２５０℃以下では収率が低下する。
【０００８】２）番目の方法としては硝酸マンガンと過
マンガン酸カリを反応させて水洗乾燥させることにより
目的のγ−ＭｎＯ２−Ｘを得ることが出来る。このよう
にして得たγ−ＭｎＯ２−ＸによりＮＯを吸着し残余の
ＮＯを酸化して得たＮＯ２は通常の方法例えば活性炭等
で吸着することが考えられるが、活性炭への吸着は本発
明によって容易に起こる。
マンガン酸カリを反応させて水洗乾燥させることにより
目的のγ−ＭｎＯ２−Ｘを得ることが出来る。このよう
にして得たγ−ＭｎＯ２−ＸによりＮＯを吸着し残余の
ＮＯを酸化して得たＮＯ２は通常の方法例えば活性炭等
で吸着することが考えられるが、活性炭への吸着は本発
明によって容易に起こる。
【０００９】本発明による酸化吸着剤は従来知られてい
る成形方法によってハニカム状、球状等の種々の形状に
成形することができる。この成形に際し、成形助剤、成
形補強体、無機繊維、有機バインダー等を適宜配合して
もよい。またあらかじめ成形された基材上にウオッシュ
コート法等によって被覆担持させることもできる。さら
に従来知られているその他の吸着剤の調製法によること
もできる。
る成形方法によってハニカム状、球状等の種々の形状に
成形することができる。この成形に際し、成形助剤、成
形補強体、無機繊維、有機バインダー等を適宜配合して
もよい。またあらかじめ成形された基材上にウオッシュ
コート法等によって被覆担持させることもできる。さら
に従来知られているその他の吸着剤の調製法によること
もできる。
【００１０】
【実施例】以下具体的に実施例により説明する。 実施例１．和光純薬製特級炭酸マンガンを空気中で３５
０℃にて５時間焼成した。得られた焼成物２００ｇを１
／１０Ｎの硝酸水溶液１ｌに投入し、３０分間攪拌し酸
処理を行った。その後、瀘過・イオン交換水にて水洗を
行った。得られた酸処理物は１１５ｇであった。このと
きＭｎＯ２−ＸのＸは０．０６であった。また比表面積
は１４７ｍ２／ｇであった。
０℃にて５時間焼成した。得られた焼成物２００ｇを１
／１０Ｎの硝酸水溶液１ｌに投入し、３０分間攪拌し酸
処理を行った。その後、瀘過・イオン交換水にて水洗を
行った。得られた酸処理物は１１５ｇであった。このと
きＭｎＯ２−ＸのＸは０．０６であった。また比表面積
は１４７ｍ２／ｇであった。
【００１１】実施例２．和光純薬製特級硝酸マンガン１
２１．８ｇを２０ｍｌのイオン交換水に溶解した硝酸マ
ンガン水溶液を和光純薬製特級過マンガン酸カリ４０ｇ
を２０００ｍｌのイオン交換水に溶解した過マンガン酸
カリ水溶液に攪拌下で滴下し、約３０分にて反応を終え
その後、濾過、イオン交換水にて水洗を行い６１ｇの乾
燥物を得た。こときＭｎＯ２−Ｘのｘは０．０８であっ
た。また比表面積は２０４ｍ２／ｇであった。
２１．８ｇを２０ｍｌのイオン交換水に溶解した硝酸マ
ンガン水溶液を和光純薬製特級過マンガン酸カリ４０ｇ
を２０００ｍｌのイオン交換水に溶解した過マンガン酸
カリ水溶液に攪拌下で滴下し、約３０分にて反応を終え
その後、濾過、イオン交換水にて水洗を行い６１ｇの乾
燥物を得た。こときＭｎＯ２−Ｘのｘは０．０８であっ
た。また比表面積は２０４ｍ２／ｇであった。
【００１２】酸化・吸着剤の調製 実施例１、２で得られたγ−ＭｎＯ２−Ｘの粉体５０ｇ
と日産化学製シリカゲル（商品名スノーテックス Ｄ）
３０ｇと水を適宜加えて顆粒状に成形し、２０メッシュ
アンダー３０メッシュオーバーとした。
と日産化学製シリカゲル（商品名スノーテックス Ｄ）
３０ｇと水を適宜加えて顆粒状に成形し、２０メッシュ
アンダー３０メッシュオーバーとした。
【００１３】比較例 実施例１において、焼成温度を５００℃とした以外同様
の方法にて酸処理物を得た。このときＭｎＯ２−ＸのＸ
は０．００であり比表面積は８１ｍ２／ｇであった。本
発明におけるこれらの酸化吸着剤を用いて排ガス中のＮ
Ｏを除去する具体例としては酸化吸着剤を配置した反応
器を排ガス排出部に配置する方法がある。
の方法にて酸処理物を得た。このときＭｎＯ２−ＸのＸ
は０．００であり比表面積は８１ｍ２／ｇであった。本
発明におけるこれらの酸化吸着剤を用いて排ガス中のＮ
Ｏを除去する具体例としては酸化吸着剤を配置した反応
器を排ガス排出部に配置する方法がある。
【００１４】評価試験方法 上記した本発明による酸化吸着体（実施例１、２を使用
したもの及び比較例を用いたもの）を用いて下記の試験
条件にて窒素酸化物含有ガスの窒素酸化物を一部酸化
し、未酸化のＮＯをγ−ＭｎＯ２−Ｘで酸化させたＮＯ
２を活性炭に吸着させてＮＯの除去率（％）を求めた。
また活性炭吸着剤の前でもサンプリングを行いＮＯのＮ
Ｏ２への酸化率を求めた。 試験条件 （１） ガス組成 ＮＯ ５０ｐｐｍ 吸着剤 １０ｍｌ （２） 空間速度 γ−ＭｎＯ２−Ｘ １００００Ｈｒ−１ 活性炭 １００００Ｈｒ−１ （３）反応温度 ２５０℃ （４）相対湿度 ４０％
したもの及び比較例を用いたもの）を用いて下記の試験
条件にて窒素酸化物含有ガスの窒素酸化物を一部酸化
し、未酸化のＮＯをγ−ＭｎＯ２−Ｘで酸化させたＮＯ
２を活性炭に吸着させてＮＯの除去率（％）を求めた。
また活性炭吸着剤の前でもサンプリングを行いＮＯのＮ
Ｏ２への酸化率を求めた。 試験条件 （１） ガス組成 ＮＯ ５０ｐｐｍ 吸着剤 １０ｍｌ （２） 空間速度 γ−ＭｎＯ２−Ｘ １００００Ｈｒ−１ 活性炭 １００００Ｈｒ−１ （３）反応温度 ２５０℃ （４）相対湿度 ４０％
【００１５】結果を表１に示す。
【００１６】
【表１】
【００１７】こうして得られたＮＯ除去率として以下の
算出式より求めた。 また酸化率は以下の算術式により求めた。
算出式より求めた。 また酸化率は以下の算術式により求めた。
【００１８】
【発明の効果】以上のように、本発明の酸化吸着剤はＮ
Ｏの除去能力において優れた効果を発揮する。
Ｏの除去能力において優れた効果を発揮する。
【００１９】
図１は吸着効果を測定する装置である。 （１）−ＮＯ発生器 （２）−酸化吸着剤 （３）−ＮＯ分析計 エアーを入り口より入れＮＯ発生器においてＮＯを発生
させ該吸着剤を通過させ、その後ＮＯ分析器により通過
エアー中のＮＯ濃度を測定する。図２は種々試作品の測
定表面積に対して除去率をプロットしたもの。比表面積
が９０ｍ２／ｇあたりで６０％の除去率がを示しそれよ
り増加し始め１００ｍ２／ｇを越えたあたりで９５％に
達して平坦になることより１００ｍ２／ｇあたりの比表
面積が得られ望ましい除去能が得られることが分かる。
図３は比表面積と焼成温度との関係を示したもの。 横軸 焼成温度 縦軸 比表面積 単位：ｍ２／ｇ 温度が高くなり２００℃を越えると比表面積が上昇し始
めるが３５０℃あたりをピークにしてその後下降をたど
る。従って３５０℃あたりにピークがあることが分か
る。
させ該吸着剤を通過させ、その後ＮＯ分析器により通過
エアー中のＮＯ濃度を測定する。図２は種々試作品の測
定表面積に対して除去率をプロットしたもの。比表面積
が９０ｍ２／ｇあたりで６０％の除去率がを示しそれよ
り増加し始め１００ｍ２／ｇを越えたあたりで９５％に
達して平坦になることより１００ｍ２／ｇあたりの比表
面積が得られ望ましい除去能が得られることが分かる。
図３は比表面積と焼成温度との関係を示したもの。 横軸 焼成温度 縦軸 比表面積 単位：ｍ２／ｇ 温度が高くなり２００℃を越えると比表面積が上昇し始
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る。従って３５０℃あたりにピークがあることが分か
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０１Ｇ 45/02 (56)参考文献 特開 平５−253474（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−154339（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−262530（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−247122（ＪＰ，Ａ) 特開 昭49−129695（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−308573（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−88334（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−226095（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−275126（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−88363（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 23/34 C01G 45/02 B01J 20/06 B01D 53/56 B01D 53/81 B01D 53/94
Claims (2)
- 【請求項１】比表面積１００ｍ２／ｇ以上のγ−ＭｎＯ
２−Ｘを主成分とする酸化吸着剤。 ０≦Ｘ≦０．１ - 【請求項２】請求項１のγ−ＭｎＯ２−Ｘを主成分とす
る酸化吸着剤を用いてＮＯの一部をＮＯ２に酸化し残余
のＮＯを吸収し、その後酸化されたＮＯ２をＮＯ２吸着
剤に吸着させＮＯを除去する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24577494A JP3339204B2 (ja) | 1994-09-02 | 1994-09-02 | 窒素酸化物酸化吸着剤及び窒素酸化物除去法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24577494A JP3339204B2 (ja) | 1994-09-02 | 1994-09-02 | 窒素酸化物酸化吸着剤及び窒素酸化物除去法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08173796A JPH08173796A (ja) | 1996-07-09 |
| JP3339204B2 true JP3339204B2 (ja) | 2002-10-28 |
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ID=17138622
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24577494A Expired - Fee Related JP3339204B2 (ja) | 1994-09-02 | 1994-09-02 | 窒素酸化物酸化吸着剤及び窒素酸化物除去法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3339204B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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