JP3146493B2 - アルニコ系永久磁石の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、アルニコ系永久磁石の製造方法に関するも
のであり、特にアルニコ系永久磁石用の磁性合金が、急
速凝固法により結晶性微粉末となり、その微粉末が適当
な微粒子大に調製され、それを成形加工し、得られた成
形体に熱処理が施され、それによりアルニコ系永久磁石
を完成するような製造方法に関する。

発明の背景 主な原料としてAl、Ni、CoおよびFe又は、Al、Niおよ
びFeを含むアルニコ系永久磁石は、一般には溶解鋳造法
（日本国特公昭41−9284号公報および特公昭39−24213
号公報参照）によって製造されている。しかしながら、
これらの方法によって製造された永久磁石は、硬く、も
ろい欠点がある。したがって、機械加工が、極めて困難
である。それ故に、小さく複雑な形の永久磁石は、粉末
冶金法（日本国特開昭57−207101号公報および特開昭61
−127848号公報参照）により製造されている。さらに、
それを溶解後、ノズルで回転体に吹きつけ、薄いテープ
状にすることもできる（日本国特開昭57−60804号公報
参照）。しかしながら、この方法によって製造された永
久磁石は磁気特性が劣るため、実用上有用なものとはい
えない。一方、粉末冶金法によってアルニコ系永久磁石
を製造する場合、その原料はそれぞれ適量が測定され、
互いに混合される。そして、プレス成形（加圧成形）、
焼結、磁場中での熱処理が行われる。

ここで、原材料として使用される前駆体粉末は以下の
ようなものである。

（１）磁石を構成する適当な量の金属要素粉末を一体的
に混合する。

（２）AlやTiのような容易に酸化される金属は、前もっ
てFeと混合させてFe−AlやFe−Ti合金のようにしてお
き、これを他の金属の粉末と混合する。

（３）上記の（１）と（２）の粉末と共に、磁気成分を
含む合金の溶融物を吹きつけることによって得られた別
の磁石合金粉末が使用される。

しかしながら、上記の粉末を原材料として使用し、ア
ルニコ系永久磁石を製造する場合には、以下の欠点を伴
う。すなわち、（１）項の粉末を使用した場合、容易に
酸化されるAlやTi等は独立して存在することになり、酸
化によってプレス成形（加圧成形）や焼結処理が施し難
くなる。（２）項の粉末を使用した場合は、（１）項の
粉末を使用した場合と比較して、酸化の程度は減少する
が、極めて硬くなり、可塑変形に対する抵抗が増大し、
プレス成形（加圧成形）が困難となる。（３）項の粉末
を使用した場合は、（１）項や（２）項の粉末を使用し
た場合と比較して、均整のとれた混合物の焼結構造体が
得られるが、水分やガスによって酸化をうけ易い。さら
にこの構造体は、極めて硬くなり、プレス成形（加圧成
形）性または圧縮成形性が劣ることになる。

さらに、上記の粉末を使用してアルニコ系の完全な合
金を得る場合、高温で、長時間の焼結が必要となる。さ
らに原材料としての適当な粉末粒子サイズは、できるだ
け細かくし、200メッシュ（74μｍ）以下にするのが好
ましい。しかし、このような微細粉末を使用すると、プ
レス成形（加圧成形）性が不十分となり、加工コストも
高価になる。また、不十分な成形性を有する粉末が使用
された焼結体は、ミクロ構造相が稠密とはならず、した
がって磁気特性の劣ったものになる。

発明の概要 本発明の目的は、上述のような従来技術の欠点を解消
しようとするものであり、本発明者は研究と実験を重
ね、それらを基礎として、本発明が提案されたものであ
る。

従って、本発明の目的は、アルニコ系永久磁石の製造
方法を提供することであり、そこではアルニコ系の適当
な成分の合金粉末が、急速凝固法により製造され、その
結果、微粉砕能および成形性に優れ、焼結密度が高くな
り、磁気特性が優れ、また製造コストは低く、製造工程
は単純なものとなる。

好適な実施例の説明 本発明にかかる方法は以下に詳述される。すなわち、
Al−Ni−Co−Fe又はAl−Ni−Feを主成分とするアルニコ
系永久磁石の製造方法が、以下に開示される。

アルニコ系の合金を、ホイール速度が６〜40m/secで
あるスピニング凝固装置（Spinning solidifier）によ
って急速凝固せしめると、微細な結晶性の急速凝固粉末
が得られる。この粉末をさらに微細粉末にし、そしてプ
レス成形（加圧成形）を行う。そして、焼結は1100〜13
50℃の温度で0.5時間〜４時間かけて実施される。連続
熱処理は、外部の磁力を１〜15kOe（キロエルステッ
ド）にし、600〜1000℃の温度範囲で行う。この場合、
熱処理は磁力を加えた状態において行われる。その後、
エージング加熱処理は500℃〜700℃の温度で、１時間〜
10時間かけて行われ、それによって、成形体は磁化され
る。以上のようにして、異方性のアルニコ系永久磁石が
製造される。

本発明の他の態様において、Al−Ni−Co−Fe又はAl−
Ni−Feを主成分とするアルニコ系永久磁石は以下の方法
に従って製造される。すなわち、急速凝固法を基礎とし
て、アルニコ系の合金を細かい結晶性の急速凝固粉末と
し、その粉末をさらに微細な粉末にして、プレス成形
（加圧成形）が行われる。その後、1100〜1350℃の温度
で0.5時間〜４時間かけて焼結を行い、エージング加熱
処理を500〜700℃の温度で１時間〜10時間かけて行う。
これにより、等方性のアルニコ系永久磁石が製造され
る。

以下に、本発明をさらに詳述する。

本発明の急速凝固技術は、韓国特許No.48371に開示さ
れた溶融スピニング抽出法を基礎としている。ホイール
速度６〜50m/secで凝固が行われることにより、微細結
晶（１〜30μｍ）の急速凝固粉末が得られる。

もしも、ホイール速度が6m/sec以下であると、溶融合
金を引き出す力が不足し、粉末を得ることができない。
なお、ホイール速度が40m/secを超える場合でも良好で
ある。しかしながら、加工性の問題が生じ、従って、ホ
イール速度は６〜40m/secが好ましい。ここで、粒子形
状はフレーク状のような特有の形状を有するため、極め
て脆い。そのため、粉砕性に富み、ヘキサン、アセト
ン、アルコール等のような有機溶媒中や空気中で容易に
粉砕される。このようにして、250メッシュ以下の粒子
サイズが得られる。一方、Al、Ti、Nb等の酸化によるプ
レス成形（加圧成形）能や焼結性能の低下は生じないた
め、成形密度や焼結密度が改善される。さらに、焼結後
のミクロ構造が均一化されるため、磁気特性は改善され
る。

急速凝固粉末は成形用型に詰められ、１−10t/cm²の
圧力下でプレス成形（加圧成形）され、成形体製造が行
われる。もし、この圧力が1t/cm²以下の場合には、成形
圧力が低くなりすぎるために、成形に必要な力が得られ
なくなる。また、圧力が10t/cm²以上になると、成形圧
力が高すぎるために、成形用型が損傷を受けてしまう。

上述の方法で形成された成形体は、真空中もしくはア
ルゴンガスや水素ガス雰囲気中で焼結せしめられ、さら
に密度が上昇せしめられる。焼結は、1100〜1350℃の温
度で、0.5時間〜４時間かけて行われる。もし、この温
度が1100℃以下の場合には、焼結温度が低すぎるため、
十分な密度上昇が起こらず、従って磁気特性は悪化す
る。また、温度が1350℃以上になると、融解が起こり、
結晶性の粉末の形状および焼結された構造を崩壊せしめ
る。従って、焼結の温度は1100〜1350℃が好ましい。そ
の後、焼結された本体に950〜1250℃の温度で10分〜30
分かけて溶媒処理を施し、さらに、１〜15kOe（キロエ
ルステッド）の外部磁力を加えた状態において950〜650
℃の温度で２分〜30分かけて熱処理が行われる。

熱処理を磁力下で行うことによって、Fe−Coの細かい
粉末の凝集物を増加させ（凝集物は強磁性特性を示
す）、これらが整列された配列に成長する。

磁化処理が焼結の直後に行われる場合は、溶媒処理の
行程を省くこともできる。もしも、磁化処理が２分以内
に行われた場合には、凝集作用は終了せず、その結果磁
気特性は悪化する。また、磁化処理が30分以上かけて行
わた場合、凝集物は大きく粗雑になり、その結果磁気特
性は悪化する。従って、磁化処理は２分〜30分かけて行
われることが好ましい。

等方性のアルニコ磁石を製造する場合には、磁化処理
の工程を省くこともできる。

エージング処理は500〜700℃の温度で１時間〜10時間
かけて行うことが好ましい。

もしも、この温度が500℃以下の場合には、効果が不
十分となり、また700℃以上になると、凝集物が大きく
なり過ぎ磁化処理の効果が低減される。したがって、エ
ージング処理の温度は500〜700℃の間に限定して行うこ
とが好ましい。

本発明は、実際の実施例に基づいてさらに詳述され
る。

＜実施例 １＞ Al、Ni、Co、CuおよびFeのインゴットは、８％Al−14
％Ni−24％Co−３％Cu−51％Feというアルニコ５成分で
調製されている。これらの合金はアルゴンガス雰囲気中
においてプラズマアーク法によって完全に溶解せしめら
れ、フレーク状の急速凝固粉末が製造される。凝固させ
る速度、すなわち凝固装置のホイール速度は8.5〜32.7m
/secの間で変化せしめられた。

以上のようにして得られた急速凝固粉末は、Ｘ線解析
が行われ、結晶粒子サイズの平均値をとった結果は以下
の表の通りであった。

それぞれの急速凝固粉末は、アトリター、すなわちア
トリションミキサーを使用し、アルコール中で微細化さ
れた。そして、ASTM E11で指定されている400メッシュ
のふるいにより粉末のふるい分けを行い、38μｍ以下の
粉末を得た。以上のように微細化された粉末に8t/cm²の
垂直圧をかけ、プレス成形（加圧成形）を行い、次い
で、これに真空中で１時間、1350℃の温度で焼結を行っ
た。その後、1250℃の温度で10分間溶媒処理を行った。
次いで、外部から7kOe（キロエルステッド）の磁力を加
え、温度を900℃〜650℃に下げ、600℃の温度で４時間
エージング処理を実施することにより、永久磁石の試験
片が得られた。

このようにして得られた永久磁石の試験片は、密度や
磁気特性が測定され、表２のような結果が得られた。表
１の磁石合金は融解鋳造法や、粉末冶金法で製造された
従来の永久磁石と共に表２に示されている。

表２に示されるように、実施例１〜４の永久磁石は比
較例ａの永久磁石と比較して、最大エネルギー積が５〜
20％改善されており、また比較例ｂの永久磁石と比較す
ると、15〜33％改善されていることがわかり、また、焼
結密度も増加していることがわかる。

＜実施例 ２＞ Al、Ni、Co、CuおよびFeのインゴットは、10％Al−17
％Ni−12.5％Co−６％Cu−54.5％Feというアルニコ成分
２で調製されている。これらの合金はアルゴンガス雰囲
気中においてプラズマアーク法によって完全に溶解され
る。そして、溶融スピニング抽出装置によってフレーク
状の粉末が製造される。ここで、凝固速度、すなわち凝
固装置のホイール速度は、8.51m/secであった。Ｘ線解
析によって、この粉末がミクロ結晶構造であることが確
認された。

この急速凝固粉末を、アトリターを用いてアルコール
中で粉砕し、400メッシュのふるいにかけて、粒子サイ
ズ38μｍの粉末を得た。この粉末に8t/cm²の垂直圧をか
けてプレス成形（加圧成形）を施し、これに真空中で１
時間、1350℃の温度で焼結を行った。次いで、エージン
グ処理を４時間、600℃の温度で施して永久磁石の試験
片を得た。

以上の方法で得られた永久磁石の試験片の、密度、磁
気特性を測定し、その結果を鋳造法および従来の粉末法
によって製造した、従来の永久磁石と共に表３に示し
た。

表３に示すように、本発明による焼結永久磁石（実施
例５）は、鋳造法や従来の粉末法で製造された永久磁石
（比較例ｃ、ｄ）と比較して磁気特性が優れていること
が確認された。

＜実施例 ３＞ ８％Al−14％Ni−24％Co−３％Cu−51％Feというアル
ニコ５構成が形成され、アルゴンガス雰囲気中において
プラズマアーク法によってこれらを完全な合金にした。
そして、溶融スピニング引出し装置によってフレーク状
の粉末が製造された。この凝固装置のホイール速度は1
6.3m/secであった。

上述のように製造された急速凝固粉末は、Ｘ線解析に
よってミクロ結晶構造であることが確認された。

この急速凝固粉末をアトリターを使用してアルコール
中で粉砕し、400メッシュのふるいにかけ、38μｍ以下
の微細粉末を得た。

この微細粉末に8t/cm²の垂直圧をかけ、プレス成形
（加圧成形）を施し、これに１時間にわたり、表４のよ
うな温度で焼結を行った。

これらの焼結体は1250℃の温度で10分間溶媒処理を受
け、外部から7kOe（キロエルステッド）の磁力を加え、
900〜650℃の温度範囲に冷却された。次いで、エージン
グ処理が600℃の温度で４時間施され、永久磁石の試験
片が得られた。

以上の方法で得られた永久磁石の試験片の密度および
磁気特性の測定結果は、表４に示す通りであった。

表４に示したように、本発明の方法によって製造され
た永久磁石は、高い密度と、優れた磁気特性を有してい
る。このことは、もしも焼結温度を上昇させると、密度
が高くなり、磁気特性が改善されることを示すものであ
る。

フロントページの続き (73)特許権者 999999999 リサーチ・インスティテュート・オブ・ インダストリアル・サイエンス・アン ド・テクノロジー 大韓民国、790―330 キョン・サン・ブ ク―ドー、ポハン・シティー、ヒョウジ ャ―ドン、サン 32 (72)発明者 ヤン・チュン・ジン 大韓民国、790―330 キョン・サン・ブ ク―ドー、ポハン・シティー、ヒョウジ ャ―ドン、サン 32、リサーチ・インス ティテュート・オブ・インダストリア ル・サイエンス・アンド・テクノロジー 内 (72)発明者 チョイ・スン・ドク 大韓民国、790―330 キョン・サン・ブ ク―ドー、ポハン・シティー、ヒョウジ ャ―ドン、サン 32、リサーチインステ ィテュート・オブ・インダストリアル・ サイエンス・アンド・テクノロジー内 (72)発明者 リー・ウー・ヨン 大韓民国、790―330 キョン・ サン・ ブク―ドー、ポハン・シティー、ヒョウ ジャ―ドン、サン 32、リサーチ・イン スティテュート・オブ・インダストリア ル・サイエンス・アンド・テクノロジー 内 (72)発明者 ソン・ヨン・ゲン 大韓民国、790―330 キョン・サン・ブ ク―ドー、ポハン・シティー、ヒョウジ ャ―ドン、サン 32、リサーチ・インス ティテュート・オブ・インダストリア ル・サイエンス・アンド・テクノロジー 内 (56)参考文献 特開 昭60−228649（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−53241（ＪＰ，Ａ)

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】Al−Ni−Co−Fe又はAl−Ni−Feを主成分と
   するアルニコ系永久磁石の製造方法であって、 ホイール速度を６〜40m/secとしたスピニング凝固装置
   によってアルニコ系合金を急速凝固せしめることにより
   ミクロ結晶構造の急速凝固粉末を製造する工程； 前記粉末をさらに微細に粉砕し、次いでプレス成形（加
   圧成形）する工程； 1100℃〜1350℃の温度において、0.5時間〜４時間にわ
   たり焼結を施す工程； 前記焼結による焼結体を、950℃〜1250℃の温度で10分
   〜30分の間溶体化処理を行った後、600℃〜1000℃の温
   度範囲で、外部から１〜15kOe（キロエルステッド）の
   磁力を加え、該磁力下で加熱処理を施す工程；および 500℃〜700℃の温度で、１時間〜10時間かけてエージン
   グ加熱処理を実施し、成形体を磁化させる工程； から構成されるアルニコ系永久磁石の製造方法。
2. 【請求項２】Al−Ni−Co−Fe又はAl−Ni−Feを主成分と
   するアルニコ系永久磁石の製造方法であって、 急速凝固法によって、アルニコ系合金をミクロ結晶性急
   速凝固粉末に変化せしめる工程； 前記粉末をさらに微細な粉末に粉砕する工程； プレス成形（加圧成形）する工程； 1100℃〜1350℃の温度で0.5時間〜４時間かけて焼結を
   施す工程；および 500℃〜700℃の温度で１時間〜10時間かけてエージング
   加熱処理を施す工程； から構成されるアルニコ系永久磁石の製造方法。