JP2024069298A - シーラント用フィルム - Google Patents

Abstract

【課題】内容物が粘凋性であっても包装袋から取り出し易く、充分なヒートシール性を示し、且つ優れた耐ブロッキング性と滑り性を示すフィルム及び又は包装袋を提供すること。【解決手段】（ａ）ポリオレフィン系樹脂及び（ｂ）シリル化ポリオレフィン樹脂を含む樹脂組成物からなるシール層を含むフィルムであって、下記（１）、（３）、及び（６）を満足するシーラント用フィルム。（１）シール層中に含まれる珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．００１以上、０．０２以下である。（３）シール層の表面の算術平均粗さＲａが０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である。（６）前記樹脂組成物が（ｄ）脂肪酸エステル又は脂肪酸アミドを含有する。【選択図】図１

Description

本発明は、シーラント用フィルム、及びそれを用いた積層体に関する。詳しくは、撥液性とヒートシール性並びに、滑り性及びブロッキング性に優れるシーラント用フィルム及びそれを用いた積層体包装袋に関するものである。

プラスチックフィルムからなる包装袋は、軽量で気密性に優れ、透明かつ高強度で取扱性に優れることから、固体状、液状、粉末状、ペースト状、粘凋物およびそれらの混合物からなる食品や薬品などの包装に広く用いられている。

しかし、食品や薬品などを包装袋から取り出す場合において、液状、ペースト状、粘凋物など粘液性を示す内容物は包装袋の内面に付着しやすく、取り出し難いことは経験的に誰もが知るところである。また内容物が残った包装袋が廃棄されると衛生性の点でも問題となる可能性がある。

これらの課題を解決する為に、表面に界面活性剤を塗布したフィルムや、界面活性剤を練り込んだフィルムが提案されている（例えば、特許文献１、２等参照。）が、内容物を取り出しやすいとは言えず、ヒートシール強度も低下するなどの問題があった。

また、シリコーン樹脂又はシリコーンオイルを含み、撥液性を改善したフィルムも提案されている（例えば、特許文献３、４等参照。）が、その撥液性も十分でなかった。

さらには、シリル化ポリオレフィンからなる、撥液性を改善したフィルムも提案されている（例えば、特許文献５、６、７等参照。）。
しかし、特許文献５～７は滑性や耐ブロッキング性が悪いためフィルムや積層体として生産性や取扱性が劣る。

特開２０００－３５５３６２号公報 特開２００１－４８２２９号公報 特開平０８－３３７２６７号公報 特許３５３９７２３号公報 特許５９９０１３１号公報 特開２０１４－１７７５４１号公報 特開２０１５－０２４５４８号公報

本発明は、上記の技術的背景を考慮してなされたものであって、内容物が粘凋性であっても包装袋から取り出し易く、充分なヒートシール性を示し、且つ優れた耐ブロッキング性と滑り性を示すフィルム及び又は包装袋を提供することを目的とする。

本発明者らはかかる実情に鑑み、鋭意検討した結果、ポリオレフィン系樹脂、シリル化ポリオレフィン、脂肪酸エステル又は脂肪酸アミド、無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子を含む樹脂組成物を用い、この樹脂組成物からなる層の表面にシリル化ポリオレフィンが多く存在し、かつ凹凸を付与することにより、上記課題を解決できることを見出し、本発明に至った。
すなわち本発明は、下記（ａ）及び（ｂ）を含む樹脂組成物からなるシール層を含むフィルムであって、下記（１）～（３）を満足するシーラント用フィルム。
（ａ）ポリオレフィン系樹脂
（ｂ）シリル化ポリオレフィン樹脂
（１）シール層中に含まれる珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．００１以上、０．０２以下である。
（２）シール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．０５以上０．２以下である。
（３）シール層の表面の算術平均粗さＲａが０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である。

本発明の第二の形態は、下記（ａ）及び（ｂ）を含む樹脂組成物からなるシール層を含むフィルムであって、下記（３）及び（４）を満足するシーラント用フィルム。
（ａ）ポリオレフィン系樹脂
（ｂ）シリル化ポリオレフィン樹脂
（３）シール層の表面の算術平均粗さＲａが０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である。
（４）シリル化ポリオレフィンは下記式で示される。
ＣＨ_３－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_２－Ｓｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｄ－Ｓｉ（ＣＨ_３）_２－ＣＨ_２－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_３
（式中、ｄは１以上の整数である。）

またこれらの場合において、前記樹脂組成物が（ｃ）無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子を含有することが好適である。

さらにまたこれらの場合において、前記樹脂組成物が（ｄ）脂肪酸エステル又は脂肪酸アミドを含有することが好適である。

さらにまたこれらの場合において、下記（４）を満足することが好適である。
（４）前記シール層中に含まれる珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）に対する、前記シール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）の比が２以上である。

さらにまたこれらの場合において、前記シール層の表面のブロッキング値が２００ｍＮ／７０ｍｍ以下であることが好適である。

さらにまた、前記シーラント用フィルムと基材フィルムからなる積層体が好適である。

本発明により、ペースト状、粘凋物など粘液性を示す内容物であっても取り出し易い包装袋を提供し、良好なヒートシール性並びに、優れた滑り性及び耐ブロッキング性を有するシーラント用フィルム及びその積層体を提供することができる。

比較例１、実施例１～５に記載のフィルムの平均Ｓｉ濃度と表面Ｓｉ濃度の値 撥液性評価法の手順の模式図 フィルム表面のＳＥＭ観察写真 フィルム表面のＥＤＸマッピング測定写真 フィルム断面のＴＥＭ観察写真 樹押出機のダイのノズル周辺の写真

（シール層）
本発明においてシール層を構成するポリオレフィン系樹脂は、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂が望ましい。

（ポリエチレン系樹脂）
本発明において使用するポリエチレン系樹脂とは、エチレン単量体の単独重合体、エチレン単量体とα－オレフィンとの共重合体、エチレン単量体と他のモノマーとの共重合体及びこれらの混合物のいずれかである。
α－オレフィンとしては、プロピレン、ブテン－１、ヘキセン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１、デセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１等が挙げられる。
他のモノマーとしては、酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル等のモノマー等が挙げられる。
ポリエチレン系樹脂は、結晶性、あるいは、低結晶性ないし非結晶性のランダムもしくはブロック共重合体、あるいはこれらの混合物のいずれか用いることができる。
エチレン単量体とα－オレフィンとの共重合体は一般に、高圧法低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン及び高密度ポリエチレンと呼ばれる事もある。
これらのポリエチレン系樹脂を使用すると、優れたヒートシール強度、ホットタック性、夾雑物シール性、耐衝撃性を有するが、エチレン単量体と他のモノマーとの共重合体は少量あるいは含まない方が良い。

（ポリプロピレン系樹脂）
本発明において使用するポリプロピレン系樹脂とは、プロピレン単量体の単独重合体、プロピレン単量体とα－オレフィンとのランダム共重合体及び又はブロック共重合体、これらの混合物であり、α－オレフィンとしては、エチレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１、デセン－１等が挙げられる。

（シリル化ポリオレフィン樹脂）
本発明において使用するシリル化ポリオレフィン樹脂は、分子内にＳｉＨ基を２個以上有するケイ素含有化合物と、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン及び１－ヘキセンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンの重合体であって末端にビニル基を含有するビニル基含有化合物との反応によって得られるものである。

ＳｉＨ基を２個以上有するケイ素含有化合物の例としては、例えば、式（１）で表されるメチルハイドロジェンポリシロキサン、式（１）においてメチル基の一部または全部がエチル基、プロピル基、フェニル基、トリフロロプロピル基等で置換されたた化合物などが挙げられる。
式（１）
（ＣＨ_３）_３Ｓ_ｉＯ－（－Ｓ_ｉＨ（ＣＨ_３）－Ｏ－）_ａ－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_３
（式（１）中、ａは２以上の整数であり、上限は好ましくは１０００、さらに好ましくは３００、より好ましくは５０である。）

ＳｉＨ基を２個以上有するケイ素含有化合物の別の例としては、例えば、式（２）で表されるジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサン共重合体、式（２）においてメチル基の一部または全部がエチル基、プロピル基、フェニル基、トリフロロプロピル基等で置換された化合物などが挙げられる。
式（２）
（ＣＨ_３）_３Ｓ_ｉＯ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｂ－（－Ｓ_ｉＨ（ＣＨ_３）－Ｏ－）_ｃ－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_３
（式（２）中、ｂは１以上の整数であり、ｃは２以上の整数であり、ｂとｃとの合計の上限は、好ましくは１０００、さらに好ましくは３００、より好ましくは５０である。） また、式（２）において、－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－単位と－Ｓ_ｉＨ（ＣＨ_３）－Ｏ－単位とが並ぶ順序には特に制限はなく、ブロック的であっても無秩序であっても統計的にランダムであっても良い。

ＳｉＨ基を２個以上有するケイ素含有化合物のさらに別の例としては、例えば、式（３）で表されるメチルハイドロジェンポリシロキサン、式（３）においてメチル基の一部または全部がエチル基、プロピル基、フェニル基、トリフロロプロピル基等で置換された化合物などが挙げられる。
式（３）
ＨＳ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｄ－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｈ
（式（３）中、ｄは１以上の整数であり、上限は好ましくは１０００、さらに好ましくは３００、より好ましくは５０である。）

このような化合物として、より具体的には、その数平均分子量に相当する構造が以下に示す構造に該当する化合物が挙げられるが、これらに限定されない。
ＨＳ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_５－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｈ
ＨＳ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_８－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｈ
ＨＳ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_１８－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｈ
ＨＳ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_８０－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｈ
ＨＳ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_２３０－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｈ

（ビニル基含有化合物）
本発明において使用するビニル基含有化合物は、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン及び１－ヘキセンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンを共重合又は重合して得られるものである。

ビニル基含有化合物は、エチレン由来の構成単位が８１～１００ｍｏｌ％、炭素原子数３～２０のα－オレフィン由来の構成単位が０～１９ｍｏｌ％の範囲にあるエチレン・α－オレフィン共重合体であることが望ましい。より好ましくは、エチレン由来の構成単位が９０～１００ｍｏｌ％、炭素原子数３～２０のα－オレフィン由来の構成単位が０～１０ｍｏｌ％の範囲にあるエチレン・α－オレフィン共重合体であることが望ましい。とりわけエチレン由来の構成単位が１００モル％であることが好ましい。

また、ビニル基含有化合物は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比、Ｍｗ／Ｍｎ）が１．１～３．０の範囲にあることが好ましい。

また、ビニル基含有化合物は、数平均分子量（Ｍｎ）が１００以上５００，０００以下の範囲にあることが望ましく、５００以上３００，０００以下がより好ましく、１，５００以上１００，０００以下がさらに好ましい。

また、ビニル基含有化合物は、融点が７０℃以上１３０℃以下であることが好ましい。
本発明におけるビニル基含有化合物のＧＰＣ法により求めた数平均分子量は、１００以上５００，０００以下であり、５００以上３００，０００以下であることがより好ましい。
さらに好ましくは１，５００以上１００，０００以下である。

また、ビニル基含有化合物のビニル基は、主鎖の末端に存在することが好ましく、ビニル基が主鎖の末端のみに存在することがより好ましい。

また、ビニル基含有化合物が、主鎖の末端のみにビニル基を含有する場合、^１Ｈ－ＮＭＲにより計算される末端不飽和率が８０モル％以上９９．５モル％以下、より好ましくは９０モル％以上９９モル％以下である。

（シリル化ポリオレフィン樹脂の製造方法）
本発明において使用するシリル化ポリオレフィン樹脂は、特開２０１４－２２３７５２号公報記載の方法に従い、遷移金属触媒の存在下で、前述のビニル基含有化合物とケイ素含有化合物とを反応させることにより得られたシリル化ポリオレフィン樹脂もしくはその誘導体、またはこれらの混合物である。

シリル化ポリオレフィン樹脂の具体例として、式（４）～（６）で表されるような構造を有しているものが挙げられるが、ケイ素含有化合物やビニル基含有化合物の組合せは、これらの例示になんら限定されるものではない。

式（４）
（ＣＨ_３）_３Ｓ_ｉＯ－（－Ｓ_ｉ［ＣＨ_２－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_３］（ＣＨ_３）－Ｏ－）_ａ－Ｓｉ（ＣＨ_３）_３
（式（４）中、ａは２以上の整数であり、上限は好ましくは１０００、さらに好ましくは３００、より好ましくは５０である。）

式（５）
（ＣＨ_３）_３Ｓ_ｉＯ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｂ－（－Ｓ_ｉ［ＣＨ_２－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_３］（ＣＨ_３）－Ｏ－）_ｃ－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_３
（式（５）中、ｂは１以上の整数であり、ｃは２以上の整数であり、ｂとｃとの合計の上限は、好ましくは１０００、さらに好ましくは３００、より好ましくは５０である。）

式（６）
ＣＨ_３－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_２－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｄ－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－ＣＨ_２－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_３
（式（６）中、ｄは１以上の整数であり、上限は好ましくは１０００、さらに好ましくは３００、より好ましくは５０、特に好ましくは２５である。）

本発明において使用するシリル化ポリオレフィン樹脂は式（６）で示されるようなポリジメチルシロキサンの両末端をポリエチレンとするブロック共重合体を８０重量％以上含有するのがさらに好ましく、９０重量％以上含有するのが特に好ましい。また、式（６）中、ｄは３以上の整数が好ましく、１０以上がさらに好ましい。
式（４）～（６）中、ｎは１００以上の整数が好ましく、１５０以上がさらに好ましい。

本発明において使用するシリル化ポリオレフィン樹脂は、本発明のフィルムの特性を得る上で、また本発明のフィルムを製造する上で下記ｉ）及びｉｉ）を満足することが好ましく、下記ｉ）～ｉｉｉ）を満足することがさらに好ましく、下記ｉ）～ｉｖ）を満足することがより好ましい。
ｉ）密度が９００～１０００ｋｇ／ｍ^３の範囲である。
ｉｉ）融点が１００～１４０℃の範囲である。
ｉｉｉ）数平均分子量が１，０００～２０，０００の範囲である。
ｉｖ）シリコーンの共重合率が１～５０重量％の範囲である。
シリル化ポリオレフィン樹脂の化学式と分子量の同定方法は実施例に記載の方法で行う。

（粒子）
本発明において使用する粒子としては無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子が好ましい。
無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子の重量平均粒子径は２μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上がさらに好ましい。また重量平均粒径が２０μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以下がさらに好ましい。
重量平均粒径の測定方法は、は実施例に記載の方法で行う。
合成樹脂からなる粒子としては架橋アクリル粒子、ポリメタクリル酸粒子、シリコーン樹脂粒子、ポリエチレン粒子が挙げられる。
無機酸化物からなる粒子としては、酸化ケイ素からなる粒子、炭酸カルシウムからなる粒子、珪藻土からなる粒子が挙げられる。酸化ケイ素からの中でもシリカ粒子や合成シリカ粒子を使用するのが好ましいが、珪藻土を併用しても良い。

（有機系潤滑剤）
本発明において使用する有機系潤滑剤は脂肪酸アミド、脂肪酸エステルが好ましい。
脂肪酸アミドとしてオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミドなどが挙げられる。これらは単独で用いても構わないが、２種類以上を併用することで過酷な環境下においても滑性やブロッキング防止効果を維持することができるので好ましい。
脂肪酸エステルとして、オレイン酸エチル、ステアリン酸ステアリル、トリカプリル酸エステル、トリカプリン酸エステルが挙げられる。
有機滑剤は２５℃以上の融点を持つものを添加することが好ましい。

（樹脂組成物）
本発明のシーラント用フィルムに含まれるシール層を構成する樹脂組成物は（ａ）ポリオレフィン系樹脂、（ｂ）シリル化ポリオレフィン樹脂を含むことが好ましい。
前記樹脂組成物中における（ｂ）シリル化ポリオレフィン樹脂の含有量は２重量％以上、より好ましくは５重量％以上、さらに好ましくは７重量％以上、特に好ましく１２重量％以上である。シリル化ポリオレフィン樹脂が２重量％以上含むときは、撥液性が充分に得られ、特に食用油に対する撥液性が優れる。
前記樹脂組成物中における（ｂ）シリル化ポリオレフィン樹脂の含有量は４０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下、さらに好ましくは２０重量％以下、よりさらに好ましくは１５重量％以下である。シリル化ポリオレフィン樹脂の含有量が４０重量％程度で撥液体性の効果がそれ以上向上することは少ない。シリル化ポリオレフィン樹脂の含有量が少ない方がシール層表面への析出もより少なくなる。
シリル化ポリオレフィンの含有量は実施例に記載の方法で行う。

本発明のシーラント用フィルムに含まれるシール層を構成する樹脂組成物は（ｃ）無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子を含むことが好ましい。
前記樹脂組成物中における（ｃ）無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子の含有量は０．１重量％以上が好ましく、０．３重量％以上がより好ましく、０．４重量％以上がさらに好ましい。また、３．０重量％以下が好ましく、２．５重量％以下がより好ましく、２．０重量％以下がさらに好ましい。
シール層を構成する樹脂組成物が（ｃ）無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子を含有することにより、シール層の表面の算術平均粗さが０．０７μｍ以上としやすく、その結果フィルムのシール層の表面同士又はシール層とその反対面の表面の動摩擦係数、及びフィルムのシール層の表面同士滑性のブロッキング強度を著しく低下させやすい。
その理由として、（ｂ）シリル化ポリオレフィン樹脂がシール層の表面に偏在し、結晶化度と硬度が低下したフィルム表面に特定の凹凸を付与することにより、その低下の影響を小さくし、動摩擦係数及びブロッキング強度を小さくする効果が大きいことが考えられる。
無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子の含有量が３．０重量％以下では表面の突起が大きくなりすぎず、撥液性も低下しにくい。

本発明のシーラント用フィルムに含まれるシール層を構成する樹脂組成物は（ｄ）脂肪酸エステル又は脂肪酸アミドを含むことが好ましい。
前記樹脂組成物中における（ｄ）脂肪酸アミド及び脂肪酸エステルの含有量は０．０１～０．５重量％含むのが好ましく、０．０５～０．４重量％含むのがより好ましく、０．１～０．３重量％含むのが特に好ましい。脂肪酸アミドが０．５重量％以下ではとシール強度が低下しにくい。
シール層を構成する樹脂組成物が（ｄ）脂肪酸アミド及び脂肪酸エステルを含有することにより、算術平均粗さを０．０７μｍ以上としたシール層の表面同士又はそのシール層とその反対面の表面の動摩擦係数、及びそのシール層の表面同士滑性のブロッキング強度をさらに低下させやすい。

（その他）
本発明のシーラント用フィルムとしての性能を損なわない範囲で、樹脂組成物中に必要に応じて酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候 安定剤、結晶核剤等の添加物、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸エステル共重合体等を含有しても良い。

（製膜方法）
本発明のシーラント用フィルムの製造方法としては、例えば、ポリエチレン系樹脂を含むポリエチレン系樹脂組成物を溶融混練する工程、溶融混練した樹脂組成物を溶融押出しして溶融樹脂組成物シートとする工程、溶融樹脂組成物シートを冷却固化する工程を採用するのが好ましい。
本発明のシーラント用フィルムは、単層でも良いが、積層がより好ましい。積層の場合は、ポリエチレン系樹脂とシリル化ポリオレフィンを含有し、少なくとも片側の表面層の算術平均粗さを０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である層に熱可塑性樹脂組成物、好ましくはポリオレフィン系樹脂組成物からなる他の層を設けることができる。
単層の場合のフィルムの厚みとしては３μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上がより好ましく、１５μｍ以上がさらに好ましく、２０μｍ以上が特に好ましい。また、２００μｍ以下が好ましく、１５０μｍ以下がより好ましく、１００μｍ以下が特に好ましい。３μｍ未満ではシリカ粒子の効果が低下し、耐滑り性ブ及びロッキング性の効果が出にくい。
以下に詳細に説明する。長手方向とは、未延伸シートを走行させる方向を、幅方向とはそれと直角方向を意味する。

（原料混合工程）
シリル化ポリオレフィン樹脂とポリエチレン系樹脂、或いはシリカ粒子などの粒子とポリエチレン系樹脂を混合する場合、これらが均一に混合される方法であれば良く、マスターバッチを使用する場合であれば、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等を用いて混合する方法等が挙げられる。

（溶融混練工程）
まず、フィルム原料として、ポリエチレン系樹脂の水分率が１０００ｐｐｍ未満となるように、乾燥あるいは熱風乾燥する。次いで、各原料を計量、混合して押し出し機に供給し、溶融混練する。
ポリエチレン系樹脂組成物の溶融混合温度の下限は好ましくは２００℃であり、より好ましくは２１０℃であり、さらに好ましくは２２０℃である。上記未満であると吐出が不安定となることがある。樹脂溶融温度の上限は好ましくは２６０℃である。上記を越えると樹脂の分解が進行し、再結合した結果として生成した架橋有機物、いわゆるゲルなどの異物の量が多くなってしまう。
ポリエチレン系樹脂組成物に上述の酸化防止剤を含有する場合は、より高温での溶融押し出しが可能になるが、２７０℃以下にするのが好ましい。

（ろ過）
溶融混練工程では、溶融したポリエチレン系樹脂組成物中に含まれる異物を除去するために高精度濾過を行うことができる。溶融樹脂の高精度濾過に用いられる濾材は、特に限定はされないが、ステンレス焼結体の濾材の場合、いわゆるゲルなどの異物に加え、触媒などの添加物に由来するＳｉ、Ｔｉ、Ｓｂ、Ｇｅ、Ｃｕを主成分とする凝集物の除去性能に優れ好適である。また、その濾過精度は２００μｍ以下であることが好ましい。

（フィルター昇圧）
ポリエチレン系樹脂組成物を溶融混練中の昇圧量は小さい方が好ましい。

（溶融押出し工程）
次に、溶融したポリエチレン系樹脂組成物シートを例えばＴ型ダイスから溶融押出しし、冷却ロール上にキャスティングし、冷却固化して未延伸シートを得る。このための具体的な方法としては、冷却ロール上へキャストすることが好ましい。
本発明で使用するシリル化ポリオレフィンは、ポリエチレンとの共重合体である為、溶融混練、押出工程を経てもブリードアウトは認められず、シリコーン樹脂を添加した場合にみられる異物や目ヤニの堆積が極めて発生し難い。
溶融混練したポリエチレン系樹脂組成物シートを溶融押出しした物をＴダイ法やインフレーション法でフィルムにする方法等が挙げられるが、樹脂の溶融温度を高くすることができる点でＴダイ法が特に望ましい。

（リップ汚れ（ブリードアウト））
シリル化ポリオレフィンとシリカ粒子とポリエチレン系樹脂をＴ型ダイスから溶融押出しする際、Ｔ型ダイスのリップ口の汚れは少ない方が好ましい。リップ汚れの測定方法は実施例記載の方法で行った。

（冷却固化工程）
例えば、Ｔ型ダイスから溶融押出ししたポリエチレン系樹脂組成物の溶融シートを、冷却ロール上にキャスティングし、冷却を行うのが好ましい。冷却ロール温度の下限は、好ましくは１０℃である。上記未満であると結晶化抑制の効果が飽和することがあるだけでなく、結露などの問題が発生し好ましくない。冷却ロール温度の上限は、好ましくは７０℃以下である。上記を越えると結晶化が進み透明性が悪くなる為好ましくない。また冷却ロールの温度を上記の範囲とする場合、結露防止のため冷却ロール付近の環境の湿度を下げておくことが好ましい、
キャスティングでは、表面に高温の樹脂が接触するため、冷却ロール表面の温度が上昇する。通常、冷却ロールは内部に配管を通して冷却水を流して冷却するが、充分な冷却水量を確保し、配管の配置も工夫するとともに、配管にスラッジが付着しないようメンテナンスを行う、などして、冷却ロール表面の幅方向の温度差を少なくする必要がある。このとき、未延伸シートの厚みは３～２００μｍの範囲が好適である。

（多層構成）
本発明のシーラント用フィルムは多層構成が好ましい。多層の場合は、ポリオレフィン系樹脂とシリル化ポリオレフィンを含有し、表面層の算術平均粗さを０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である層を少なくとも片側に有するのに加えて、熱可塑性樹脂組成物、好ましくはポリオレフィン系樹脂組成物からなる他の層を１層あるいは２層以上設けることができる。
多層とし表面層のみにシリル化ポリオレフィン樹脂を含むことで、使用するシリル化ポリオレフィン樹脂の使用量を減らすことができ、またその析出もより少なくすることができる。さらにフィルムの他の特性を向上させたり、新たな機能を付与することもできる。
このように多層化する具体的な方法として、一般的な多層化装置（多層フィードブロック、スタティックミキサー、多層マルチマニホールドなど）を用いることができる。
例えば、二台以上の押出機を用いて異なる流路から送り出された熱可塑性樹脂をフィードブロックやスタティックミキサー、マルチマニホールドダイ等を用いて多層に積層する方法等を使用することができる。また、一台の押出機のみを用いて、押出機からＴ型ダイまでのメルトラインに上述の多層化装置を導入することも可能である。

２層の場合は、少なくとも片側の層を、ポリオレフィン系樹脂とシリル化ポリオレフィン樹脂を含有し、表面層の算術平均粗さを０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である層をシール層（Ａ層）とし、熱可塑性樹脂組成物、好ましくはポリオレフィン系樹脂組成物からなる他の層をラミネート層（Ｃ層）とするのが良い。

３層構成の場合は、少なくとも片側の層を、ポリオレフィン系樹脂とシリル化ポリオレフィン樹脂を含有し、表面層の表面層の算術平均粗さを０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である層をシール層（Ａ層）とし、熱可塑性樹脂組成物、好ましくはポリオレフィン系樹脂組成物からなる他の層をそれぞれ中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）とし、この順序で含む構成とするのが良い。最外層はそれぞれＡ層、Ｃ層である。

中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）に使用するポリオレフィン系樹脂は、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂が望ましい。

（ポリエチレン系樹脂）
中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）において使用するポリエチレン系樹脂とは、エチレン単量体の単独重合体、エチレン単量体とα－オレフィンとの共重合体、エチレン単量体と他のモノマーとの共重合体及びこれらの混合物のいずれかである。
α－オレフィンとしては、プロピレン、ブテン－１、ヘキセン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１、デセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１等が挙げられる。
他のモノマーとしては、酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル等のモノマー等が挙げられる。
ポリエチレン系樹脂は、結晶性、あるいは、低結晶性ないし非結晶性のランダムもしくはブロック共重合体、あるいはこれらの混合物のいずれか用いることができる。
エチレン単量体とα－オレフィンとの共重合体は一般に、高圧法低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン及び高密度ポリエチレンと呼ばれる事もある。
これらのポリエチレン系樹脂を使用すると優れたヒートシール強度、ホットタック性、夾雑物シール性、耐衝撃性を有するが、エチレン単量体と他のモノマーとの共重合体は少量あるいは含まない方が良い。
このとき、中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）に使用するポリエチレン系樹脂は同じでも良いし、異なっていてもよい。

この場合において、前記フィルムの各層のポリエチレン系樹脂の平均密度がシーラント層（Ａ層）≦中間層（Ｂ層）≦ラミネート層（Ｃ層）であることが好ましい。配合されている有機滑剤は密度の高い層へは移動しにくいため、ラミネート後のシーラント層の滑り性を維持するために効果的である。
このとき、中間層（Ｂ層）の密度の下限は好ましくは９００ｋｇ／ｍ^３であり、より好ましくは９２０ｋｇ／ｍ^３であり、さらに好ましくは９３０ｋｇ／ｍ^３である。
上記未満であると腰が弱く、加工しにくいことがある。
中間層（Ｂ層）の密度の上限は好ましくは９６０ｋｇ／ｍ^３であり、より好ましくは９４０ｋｇ／ｍ^３であり、さらに好ましくは９３５ｋｇ／ｍ^３である。

（ポリプロピレン系樹脂）
中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）において使用するポリプロピレン系樹脂とは、プロピレン単量体の単独重合体、プロピレン単量体とα－オレフィンとのランダム共重合体及び又はブロック共重合体、これらの混合物であり、α－オレフィンとしては、エチレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１、デセン－１等が挙げられる。

本発明のフィルムの中間層（Ｂ層）に上述の有機滑剤を使用してもよく、有機滑剤の下限は好ましくは２００ｐｐｍであり、より好ましくは４００ｐｐｍである。上記未満であると滑り性が悪化することがある。
中間層のエルカ酸アミド濃度の上限は好ましくは２０００ｐｐｍであり、より好ましくは１５００ｐｐｍである。上記を越えると滑りすぎて巻きズレの原因となることがある。

本発明のフィルムの中間層（Ｂ層）に回収樹脂を１０～３０質量％配合してもよい。
本発明においては、以上に例示したポリエチレン系のシーラント用フィルムのラミネート層（Ｃ層）面にコロナ処理等の活性線処理を行うのが好ましい。該対応によりラミネート強度が向上する。

（フィルム特性）
本発明のシーラント用フィルムの特性を詳細に説明する。
（算術平均粗さＲａ）
本発明のシーラント用フィルムの前記シール層の表面の算術平均粗さＲａが０．０７μｍ以上であることが好ましい。０．０７μｍ以上であると前記層同士あるいは前記層とその層の反対側のフィルム面との動摩擦係数を小さくし、フィルムのシール層の表面同士又はシール層とその反対面の表面の動摩擦係数を低下させやすい。たフィルムのシール層の表面同士滑性のブロッキング強度も低下させやすい。その結果フィルムの取り扱い性がよくなる。シール層の表面の算術平均粗さは０．１０以上であることがより好ましく、０．１３以上であることがさらに好ましく、０．１５以上であることがよりさらに好ましい。
本発明のシーラント用フィルムの前記シール層の表面の算術平均粗さＲａが０．３μｍ以下であることが好ましい。０．３μｍ以下であると前記層同士あるいは前記層とその層の反対側のフィルム面との動摩擦係数を小さすぎず、フィルムが巻きずれしにくくなり、フィルムの取り扱い性がよくなる。０．２５以下であることがより好ましい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（最大突起高さＲｚ）
本発明のシーラント用フィルムの前記シール層の表面の最大突起高さＲｚが１０μｍ以上であることが好ましい。１０μｍ以上であると前記層同士あるいは前記層とその層の反対側のフィルム面との接触面積を小さくし、ブロッキング防止効果が大きく向上し、フィルムの取り扱い性がよくなる。シール層の表面の最大突起高さＲｚは１３μｍ以上であることがより好ましく、１５μｍ以上であることがさらに好ましい。
本発明のシーラント用フィルムの前記シール層の表面の最大突起高さＲｚが３０μｍ以下であることが好ましい。３０μｍ以下であると前記層同士あるいは前記層とその層の反対側のフィルム面との隙間の体積が大きすぎず、フィルムが巻きずれしにくくなり、フィルムの取り扱い性がよくなる。２５μｍ以下であることがより好ましい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（シール層中における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）（平均Ｓｉ濃度））
本発明のシーラント用フィルムのシール層中における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．００１以上であることが好ましい。０．００１以上であると食用油、とんかつソース、醤油などの粘液性を示す内容物に対する撥液性が改善される。０．００５以上であることがより好ましく、０．００７以上がさらに好ましく、０．０１以上が好ましく、０．０１２以上が特に好ましい。
本発明のシーラント用フィルムのシール層中における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．０２以下であることが好ましい。０．０２以下であるとヒートシール強度が低下しにくい。０．０１８以下であることがより好ましく、０．０１６以下であることがさらに好ましい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（シール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）（表面Ｓｉ濃度））
本発明のシーラント用フィルムのシール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．０５以上であることが好ましい。０．０５以上であると食用油、とんかつソース、醤油などの粘液性を示す内容物に対する撥液性が改善され、特に食用油に対する撥液性が改善の効果が非常に大きい。０．０７以上であることがより好ましく、０．１以上がさらに好ましく、０．１３以上が好ましく、０．１５以上が特に好ましい。
本発明のシーラント用フィルムのシール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．３以下であることが好ましい。０．３以下であるとヒートシール強度が低下しやすい。０．０１５以下であることがより好ましい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（表面Ｓｉ濃度と平均Ｓｉ濃度の比）
本発明のシーラント用フィルムのシール層中に含まれる珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）に対する、前記シール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）の比が２以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましく、８以上であることがさらに好ましく、１０以上であることが特に好ましい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（ヒートシール強度）
本発明のシーラント用フィルムのヒートシール強度は３５ｍＮ／１５ｍｍ以上であることが好ましく、４０Ｎ／１５ｍｍ以上であることが好ましく、４５Ｎ／１５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（撥液性）
本発明のシーラント用フィルムの撥液性の評価の指標である、食用油、とんかつソース、醤油などの粘液性を示す内容物の付着残存量はこれらのうち少なくとも２種について０．０８ｍｇ／２８ｃｍ^２以下であることが好ましく、少なくとも１種について０．６ｍｇ／２８ｃｍ^２以下であることがより好ましい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（シリル化ポリオレフィン樹脂の存在状態）
本発明のシーラント用フィルムのシール層は、シリル化ポリオレフィン樹脂が表面に偏析していることが好ましい。しかし、シール層の表面にシリル化ポリオレフィン樹脂が分離した状態で堆積していないことが好ましい。
またこのとき、本発明のシーラント用フィルムのシール層中では、シリル化ポリオレフィン樹脂が微分散しており、ミクロ相分離構造を呈するのが好ましい。
シール層その表面におけるシリル化ポリオレフィン樹脂またはシリコーン樹脂の存在状態は、走査電子顕微鏡を用いて観察することができ、エネルギー分散型Ｘ線によりＳｉ元素とＣ元素の定性分析も行うことができる。
また、シール層の断面は透過電子顕微鏡を用いて観察できる。
測定は実施例に記載の方法で行う。

（動摩擦係数）
本発明のシーラント用フィルムのシール層同士の動摩擦係数の上限は、好ましくは２．０であり、より好ましくは１．５であり、さらに好ましくは１．０であり、よりさらに好ましくは０．７であり、特に好ましくは０．５であり、最も好ましくは０．４である。シール層同士の動摩擦係数が２．０以下であると製袋後の口開き性が良く、加工時のロスが減少しやすい。
本発明のシーラント用フィルムのシール層同士の動摩擦係数の下限は、好ましくは０．０５であり、より好ましくは０．０８であり、より好ましくは０．１である。０．０５以上であると製袋時のヒートシールが行いやすく、加工時のロスが減少しやすい。
本発明のシーラント用フィルムのシール層とフィルムの反対面の動摩擦係数の上限は好ましくは３．５であり、より好ましくは２．０であり、さらに好ましくは１．２であり、よりさらに好ましくは１．０であり、特に好ましくは０．８であり、最も好ましくは０．７である。シール層とフィルムの反対面の動摩擦係数が３．５以下であると巻取りの際にフィルムにしわが生じにくく、加工時のロスが減少しやすい。
本発明のシーラント用フィルムのシール層とフィルムの反対面の動摩擦係数の下限は、好ましくは０．０５であり、より好ましくは０．０８であり、より好ましくは０．１である。０．０５以上であると巻取りの際にフィルムが滑りすぎず、巻きずれしにくい。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（ブロッキング値）
本発明のシーラント用フィルムのシール層の表面同士滑性のブロッキング値の上限は、好ましくは５００ｍＮ／２０ｍｍであり、より好ましくは２００ｍＮ／２０ｍｍであり、さらに好ましくは１５０ｍＮ／２０ｍｍであり、特に好ましくは７０ｍＮ／２０ｍｍであり、最も好ましくは６０ｍＮ／２０ｍｍである。シール層の表面同士滑性のブロッキング強度が５００ｍＮ／２０ｍｍ以下であると、フィルムロールから加工のために巻き出しがスムーズに行える。
本発明のシーラント用フィルムのシール層の表面同士滑性のブロッキング強度の下限は、好ましくは０ｍＮ／２０ｍｍであるが、１５ｍＮ／２０ｍｍであっても実用的には満できる。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（ヘイズ）
本発明のシーラント用フィルムのヘイズの上限は好ましくは１５％であり、より好ましくは１０％であり、さらに好ましくは６％である。１５％以下であると内容物の視認がしにやすい。
本発明のシーラント用フィルムのヘイズの下限は好ましくは０％であるが、２％であっても実用的には満足できる。
測定方法は実施例に記載の方法で行う。

（ヤング率／長手方向）
本発明のシーラント用フィルムのヤング率（長手方向）の下限は好ましくは１００ＭＰａであり、より好ましくは１２０ＭＰａであり、さらに好ましくは１５０ＭＰａであり、特に好ましくは１６５ＭＰａである。１００ＭＰａ以上であると腰が弱すぎず加工しやすい。
本発明のシーラント用フィルムのヤング率（長手方向）の上限は好ましくは４００ＭＰａであり、より好ましくは３００ＭＰａであり、さらに好ましくは２５０ＭＰａである。

（ヤング率／幅方向）
本発明のシーラント用フィルムのヤング率（幅方向）の下限は好ましくは１００ＭＰａであり、より好ましくは１２０ＭＰａであり、さらに好ましくは１５０ＭＰａであり、特に好ましくは１７０ＭＰａである。１００ＭＰａ以上であると腰が弱すぎず加工しやすい。
本発明のシーラント用フィルムのヤング率（幅方向）の上限は好ましくは４００ＭＰａであり、より好ましくは３００ＭＰａであり、さらに好ましくは２５０ＭＰａである。

（積層体）
本発明のシーラント用フィルムにさらに少なくとも１種の他の基材フィルムを積層した積層体の構成で、一般に包装フィルムまたは包装シートとして使用される。
基材フィルムとしては、特に限定されるものではないが、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィンフィルム、スチレン系樹脂のフィルム、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレート等のポリエステルのフィルム、ナイロン６やナイロン６，６のようなポリアミドのフィルム、またはこれらの延伸フィルム、ポリオレフィンフィルムとポリアミドフィルムやエチレン－ビニルアルコール共重合体フィルムのようなガスバリヤー性のある樹脂フィルムとの積層フィルム、アルミニウム等の金属箔、あるいはアルミニウムやシリカ等を蒸着させた蒸着フィルムや紙等が、積層体の使用目的に応じて適宜選択使用される。この基材フィルムは、１種類のみならず、２種類以上を組み合わせて積層して使用することもできる。

シーラント層に隣接する基材フィルムは、前記シリル化ポリオレフィンを含まないことが好ましい。また、シーラント層に隣接する基材フィルムは、ポリオレフィンフィルムであることが好ましい。

上記基材フィルムにシーラント用フィルムを積層する方法としては、基材フィルム（Ｙ）とシーラント用フィルムとをドライラミネーションする方法、基材フィルム上にシーラント層樹脂のみを押出して積層する押出ラミネーション法、等を採用することができる。
これらの中で、生産性の点からドライラミネーションが好ましい。

本発明のシーラント用フィルムと他の基材フィルムとをより強固に接着するために、シーラント用フィルム／接着層／他の基材フィルムの構成にすることができる。接着層としては、ウレタン系やイソシアネート系接着剤のようなアンカーコート剤を用いたり、不飽和カルボン酸グラフトポリオレフィンのような変性ポリオレフィンを接着性樹脂として用いると、隣接層を強固に接合することができる。

積層体の厚みに特に制限はないが、積層体を蓋材等のフィルムとして使用する場合は、好ましくは１０～２００μｍ、カップやトレー用シートとして使用する場合は好ましくは２００～１０００μｍである。

（包装体）
前記した積層体のシーラント用フィルム同士を向かい合わせ、あるいは積層体のシーラント用フィルム層と他の基材フィルムとを向かい合わせ、その後、外表面側から所望容器形状になるようにその周囲の少なくとも一部をヒートシールすることによって、容器を製造することができる。また周囲を全てヒートシールすることにより、密封された袋状容器を製造することができる。この袋状容器の成形加工を内容物の充填工程と組み合わせると、すなわち、袋状容器の底部および側部をヒートシールした後内容物を充填し、次いで上部をヒートシールすることで包装体を製造することができる。従って、この積層体は、スナック菓子等の固形物、粉体、あるいは液体材料の自動包装装置に利用することができる。

また、真空成形や圧空成形によりカップ状に成形した容器、射出成形やブロー成形で得られた容器、あるいは紙基材から形成された容器等に内容物を充填し、その後本発明の積層体を蓋材として被覆し、ヒートシールすることによっても、内容物を包装した容器が得られる。

以下、実施例および比較例によって、本発明における実施の形態を詳細に説明するが、本発明は、以下の実施例によって限定を受けるものではない。
なお、本発明の詳細な説明および実施例及び比較例中の各項目の測定値は、下記の方法で測定した。

（原料の特性）
シーラント用フィルムの作成に使用するポリオレフィン系樹脂及びシリル化ポリオレフィンの密度、メルトフローレート（ＭＦＲ）及び融点、並びに無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子の重量平均粒径、含有比率をそれぞれ下記の方法で測定した。
なお、これらの値は、シーラント用フィルムが単一層からなる場合は全層、多層からなる場合は該当する層の境界を電子顕微鏡で確認した後、該当する層のみを削り取り、目的の原料のみが不溶の溶媒に溶解させた溶液を濾過した後、溶媒を除去した残渣を同様に測定して得ても良い。多層フィルムから該当する層のみを削り取る場合は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどにーラント用フィルムをラミネートした後にカミソリ等で削りとることで、比較的容易に行なうことが出来る。

（密度：ｋｇ／ｃｍ^３）
ＪＩＳ－Ｋ７１１２に従って密度勾配管法により測定した。

（メルトフローレート（ＭＦＲ）：ｇ／１０分）
ＪＩＳ－Ｋ７２１０に準拠し、温度１９０℃で測定した。

（融点：℃）
ＳＩＩ製示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、サンプル量１０ｍｇ、昇温速度１０℃／分で測定した。ここで検知された融解吸熱ピーク温度を融点とした。

（無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子のフィルム中の含有量：重量％）
無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子のフィルム中の含有量は、加工前の原料樹脂組成物中の添加量から計算した。
なお、フィルム成形したあとでも、デカンを溶媒として、完全に溶解する温度でフィルムを溶解させ、フィルターの濾過精度２μｍのフィルターで残留物を濾過するなどの方法でシリカ粒子を分離し、測定することも可能である。
（無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子の重量平均粒径：μｍ）
無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子は、例えば、日機装（株）レーザー解説・散乱式粒度分布計「ＭＴ３２００１１」を用いて測定した粒度径分布曲線において、粒度の小さい方から累積５０質量％となる粒子径として算出できる。

得られたシーラント用フィルムのシール層を構成する樹脂組成物からの化合物の析出しやすさを下記の方法で測定した。
（シール層を構成する樹脂組成物からの化合物の析出しやすさ）
比較例１のシール層に使用する樹脂組成物を、押出機のダイに幅方向に多数設けられた直径４ｍｍのノズルから２３０℃で溶融樹脂を吐出させ、吐出開始してから１時間経過後のノズル周辺への化合物の堆積具合（汚れ具合）を目視で観察し、それを基準（〇）として下記○、×に分類した。
〇：ノズル周辺への化合物の堆積が確認出来ない。
×：ノズル周辺への化合物の堆積が明らかに確認できる。

（シーラント用フィルムの特性）
得られたシーラント用フィルムの特性をそれぞれ下記の方法で測定した。

（シール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比）
シーラント用フィルムのシール層表面を測定前にフィルム表面をエタノールで清拭した。シール層表面をＸ線電子分光（ＥＳＣＡ）測定器（Ｔｈｅｒｍｏ Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製Ｋ－Ａｌｐｈａ）を用い、励起Ｘ線：モノクロ化ＡＬＫα線、Ｘ線出力：１２ｋＶ，６ｍＡ、光電子脱出角度：９０°、スポットサイズ：４００μｍφ、パスエネルギー：５０ｅＶ（ナロースキャン）、ステップ：０．１ｅＶ（ナロースキャン）で励起し、これより検出された元素の表面組成比を計算した。
尚、得られた元素の表面組成比はフィルム表面から数ｎｍ～１０ｎｍ程度の深さ領域についてのものである。

（シール層中に含まれる珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）（平均Ｓｉ濃度））
１）予め断面観察で層構成を大まかに把握したうえで、フェザー刃でシール層を構成する樹脂組成のみを削り取る。削り取ったものをｏ－ジクロロベンゼン／重水素化ベンゼン＝８０／２０体積比の混合溶媒に１３５℃で完全に溶解した。試料濃度は２５～３０ｍｇ／０．７ｍＬ程度とした。一次元Ｓｉ－ＮＭＲ測定に際しては、測定液に対し、１ｗｔ％程度のアセチルアセトンクロム（III）を添加した。
この試料で下記測定を行い、シール層を構成する樹脂組成物中に含まれるシリル化ポリオレフィン樹脂の化学式と分子量、及びその含有率を同定した。
２）まず最初に、１次元ＮＭＲの^１Ｈ－ＮＭＲスペクトル、^１３Ｃ－ＮＭＲスペクトル、^１３Ｃ－ＤＥＰＴスペクトル、及び^２９Ｓｉ－ＮＭＲスペクトルを使用して、Ａｌｄｒｉｃｈ標準スペクトルや標準試料等を参照しながら、Ｈ、Ｃ、及びＳｉ元素がどのように 結合しているかを調べ、化合物のおおまかな構造を同定した。
測定条件を下記に示す。
装置：：フーリエ変換核磁気共鳴装置（ブルカージャパン株式会社 ＡＶＡＮＣＥ ＮＥＯ ６００型）
共鳴周波数：：^１Ｈ－ＮＭＲ：６００．１３ＭＨｚ、^１３Ｃ－ＮＭＲ：１５０．９２ＭＨｚ、^２９Ｓｉ－ＮＭＲ：１１９．２２ＭＨｚ
測定温度：：^１Ｈ－ＮＭＲ：１１０又は１１５℃、^１３Ｃ－ＮＭＲ：１１０又は１１５℃、^１３Ｃ－ＤＥＰＴ：１１０又は１１５℃、^２９Ｓｉ－ＮＭＲ：１１０℃
パルス繰り返し時間：：^１Ｈ－ＮＭＲ：３．７５秒、^１３Ｃ－ＮＭＲ：２．８～２．９秒、^１３Ｃ－ＤＥＰＴ：３．５秒、^２９Ｓｉ－ＮＭＲ：７．０秒
検出パルス角度：：^１Ｈ－ＮＭＲ：３０°、^１３Ｃ－ＮＭＲ：３０°、^２９Ｓｉ－ＮＭＲ：９０°
^１Ｈデカップルの方法：：^１３Ｃ－ＮＭＲ：フルデカップル、^２９Ｓｉ－ＮＭＲ：インバースゲートデカップル（ＦＩＤ取り込み時間０．７秒）
積算回数：^：１Ｈ－ＮＭＲ：１６回、^１３Ｃ－ＮＭＲ：約３００～１２００回、^１３Ｃ－ＤＥＰＴ：約１００～１１００回、^２９Ｓｉ－ＮＭＲ：約４０００回
３）さらに、２次元ＮＭＲであるＣＯＳＹ、ＴＯＣＳＹ、^１３Ｃ－ＨＳＱＣ、ＨＭＢＣ、^２９Ｓｉ－ＨＭＢＣを使用して、隣り合う^１Ｈ間の相関ピーク、さらに隣、さらにその隣と、連なっている^１Ｈ間の相関ピーク、直接結合した^１Ｈ，^１３Ｃの相関ピーク、２結合または３結合を隔てた異核種（^１Ｈ，^１３Ｃ）の相関ピーク、２結合または３結合を隔てた異核種（^１Ｈ，^２９Ｓｉ）の相関ピークを調べ、１次元ＮＭＲでわかった構造のつながり方をより詳しく同定した。
４）シーラント用フィルムのシール層を構成する樹脂組成物中の炭素一原子あたりのケイ素原子存在比（Ｓｉ／Ｃ）（平均Ｓｉ濃度））は、樹脂組成物に含まれるシリル化ポリオレフィン樹脂の分子式と分子量、およびシール層を構成する樹脂組成物中の含有比率から出することができる。
下記に具体例として、シール層を構成する樹脂組成物が、主鎖末端にビニル基を含有するエチレン由来の構成単位のみからなる重合体、およびジメチルシロキサンを原料化合物とするシリル化ポリオレフィン樹脂、及びポリエチレン樹脂の混合物である場合の算出方法を挙げる。樹脂
シリル化ポリオレフィン樹脂の分子式から、シリル化ポリオレフィン中のジメチルシロキサン濃度を計算し、仮にこの樹脂濃度を２６重量％とすると、ポリエチレン樹脂９０重量部にこのシリル化ポリオレフィン１０重量部を加えた組成物の平均ポリジメチルシロキサン濃度は２．６重量％となる。
ジメチルシロキサンの１単位あたりの分子式はＣ_２Ｈ_６ＳｉＯ（単位分子量７４．１５）、シリル化ポリオレフィン樹脂のポリオレフィン１単位あたりの分子式はＣ_２Ｈ_４（単位分子量２８．０５）、ポリエチレン樹脂のポリエチレン１単位あたりの分子式はＣ_２Ｈ_４（単位分子量２８．０５）であることから、樹脂組成物１ｋｇあたりのジメチルシロキサンは（１０００×２．６／１００）／７４．１５＝０．３５ｍｏｌ、シリル化ポリオレフィン樹脂のポリオレフィンは（１０００×（１０－２．６）／１００）／２８．０５＝２．６ｍｏｌ、ポリエチレン樹脂は（１０００×９０／１００）／２８．０５＝３２．１ｍｏｌとなる。
よって、樹脂組成物１ｋｇあたり、Ｓｉ（ケイ素）は０．３５ｍｏｌ、Ｃ（炭素）は０．３５×２＋２．６×２＋３２．１×２＝７０．１ｍｏｌとなり、樹脂組成物中の炭素一原子あたりのケイ素原子存在比（Ｓｉ／Ｃ）は０．３５／７０．１＝０．００５と算出される。

（算術平均粗さＲａ：μｍ）
３ｃｍ×３ｃｍ四方のシーラント用フィルムのシール層表面の任意の１ｍｍ×０．２ｍｍの部分の算術平均粗さＲａをＪＩＳ Ｂ０６０１－２００１に準拠して、接触式表面粗さ（小坂研究所製・型式ＥＴ４０００Ａ）を用い求めた。３か所で測定しその平均値を算術平均粗さＲａとした。

（最大突起高さＲｚ：μｍ）
３ｃｍ×３ｃｍ四方のシーラント用フィルムのシール層表面の任意の１ｍｍ×０．２ｍｍの部分の最大山高さＲｚをＪＩＳ Ｂ０６０１－２００１に準拠して、接触式表面粗さ（小坂研究所製・型式ＥＴ４０００Ａ）を用い求めた。３か所で測定しその平均値を最大突起高さＲｚとした。

（ヒートシール強度：Ｎ／１５ｍｍ）
ナイロンフィルム（東洋紡製二軸延伸ナイロンフィルム：Ｎ１１００、１５μｍ）のコロナ面に、東洋モートン製ドライラミネート用接着剤（ＴＭ５６９、ＣＡＴ－１０Ｌ）を固形分が３ｇ／ｍ^２になるように塗布し、８０℃のオーブンで溶剤を揮発除去した後、シーラント用フィルムのコロナ面と、前記ナイロンフィルムの接着剤の塗布面とを６０℃の温調ロール上でニップしラミネートした。ラミネートした積層フィルムは４０℃で２日間エージングし、積層フィルムを採取した。
採取した積層フィルムを長手方向が一致するように、シーラント用フィルム同士が向き合うように、シール幅１０ｍｍ、シール圧力０．１ＭＰａ、シール時間０．５秒、シール温度は１２０～２２０℃の１０℃ピッチで、ヒートシールを行った。
ヒートシールして得た積層体を長手方向と平行に幅が１５ｍｍになる様にして試験片を得た
それら試験片をオートグラフ（島津製作所製 形式：ＵＡ－３１２２）にセットして２００ｍｍ／分の速度でシール面を剥離し、その最大値を測定した。各シール温度で３つの試験片を測定し、その平均値をシール強度とした。ヒートシール強度は、それら平均値で最大のもの値とした。

（撥液性）
得られたシーラント用フィルムの撥液性の評価は、下記の様にして行った。
（１）シーラント用フィルムを長手方向に１０ｃｍ、幅方向に５ｃｍの大きさに切り出し、その長手方向の一辺の端部及びそれに隣接する幅方向の一辺の端部のラミネート層表面に両面テープ（ニチバン株式会社、ＮＷ－５、５ｍｍ巾）を貼り、幅方向の中央部でシール面が表となる様に折り、両面テープともう一方のラミネート層表面を貼り合せ、１０ｃｍ×２．５ｃｍの筒状短冊を作成した。
（２）（１）で作成した筒状短冊の重量を秤量した。
（３－１）１００ｍｌのデスカップの中に、下記の評価液がそれぞれ７割程度の容積となるように入れた。評価液に秤量した筒状短冊をその底部から５ｃｍの位置まで浸かるように１秒間浸した。浸漬時に筒状短冊の開口部から金尺定規などを支持体として挿入すると取り扱いが良く、誤って袋の口を評価液に浸すことも避けられる。
評価液：食用油（商品名；日清サラダ油、日清オイリオグループ（株）社製）、とんかつソース（品名；濃厚ソース、カゴメ（株）社製）、醤油（名称；こいくちしょうゆ（本醸造）、キッコーマン食品（株）社製）。
（３－２）筒状短冊に評価液が付着したまま、筒状短冊の長手方向が垂直の状態で１０秒吊るし、続けて幅方向が水平のまま長手方向を水平に対して４５°となるように傾けた状態で５０秒吊るした。の秤量値の差から求めた。
（４）（３－２）の直後の評価液が付着した筒状短冊の重量を秤量し、（２）の重量との差から付着残液量を求めた。筒状短冊をその底部から５ｃｍの位置までの表面積は２５ｃｍ^２である。

（シリル化ポリオレフィンの分散状態観察）
得られたシーラント用フィルムのシール層の表面を走査電子顕微鏡を用いて観察するとともにエネルギー分散型Ｘ線を照射し、表面の元素定性分析を行い、マッピング化した。また、その断面は透過電子顕微鏡を用いて観察した。観察方法は下記に詳述した。

（低真空走査型電子顕微鏡（ＬＶ－ＳＥＭ））
得られたシーラント用フィルムの試料（大きさ１ｃｍ×１ｃｍ）を切り出し、カーボンテープを貼った試料台に載せ、マグネトロンスパッタ装置で、白金－パラジウムを約２ｎｍコーティングして、導電性を確保し、高真空モードで観察した。観察は、日立製走査型電子顕微鏡Ｓ－３４００Ｎで、加速電圧８ｋＶで使用し、その表面の観察と写真撮影を行った。

（エネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）元素定性分析）
得られたシーラント用フィルムの試料（大きさ１ｃｍ×１ｃｍ）を切り出し、カーボンテープを貼った試料台載せ、マグネトロンスパッタ装置で、白金－パラジウムを約２ｎｍコーティングして、導電性を確保し、高真空モードで観察した。
測定は、日立製走査型電子顕微鏡Ｓ－３４００ＮとＢｒｕｋｅｒ製エネルギー分散型Ｘ線検出器ＸＦｌａｓｈ５０１０で、加速電圧８ｋＶでＸ線を照射し、分析を行った。
シーラント用フィルムの試料の観察視野全面のＸ線スペクトルから、元素の定性分析を実施し、認められた元素のうち、炭素Ｃは赤色に、珪素Ｓｉは緑色にマッピングした。

（透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察）
得られたシーラント用フィルム（大きさ１ｃｍ×１ｃｍ）の両面にオスミウム蒸着を施し、エポキシ樹脂からの剥離防止処理をした後にエポキシ樹脂に包埋した。
包埋した試料を－１３０℃に設定したクライオミクロトームを用いて、凍結状態でフィルム面と垂直に切断された超薄切片を得た。
その断面を四酸化ルテニウム蒸気中で３０分間染色した後、カーボン蒸着を施して、日本電子製ＪＥＭ２１００透過電子顕微鏡を加速電圧２００ｋＶで使用し、その断面の観察と写真撮影を行った。

（動摩擦係数）
シーラント用フィルムのポリエチレン系樹脂の各フィルム面同士について、下記条件以外はＪＩＳ－Ｋ－７１２５に準拠し動摩擦係数を測定した。
環境条件：２３℃６５％ＲＨ環境下で測定した。
測定装置：トーヨーボールドウィン製 ＴＥＮＳＩＬＯＮ ＳＴＭ－Ｔ－５０ＢＰ
測定条件：
固定試験片の大きさ：２９７ｍｍ（長手方向）×１０５ｍｍ（幅方向）
移動試験片の大きさ：７０ｍｍ（長手方向）×５０ｍｍ（幅方向）
荷重錘の質量：１．５ｋｇ
クロスヘッドスピード：２０ｍｍ／ｍｉｎ
移動距離：１００ｍｍ以上
計算方法：ストロークが１０ｍｍから５０ｍｍの間の試験力平均と荷重錘の質量を用い、以下の式から算出した。
摩擦係数＝ストローク１０ｍｍ～４０ｍｍの平均試験力／荷重錘の質量

（ブロッキング値）
シーラント用フィルムのシーラント層表面同士を以下の条件で行った以外は、ＡＳＴＭ Ｄ１８９３－６７に準拠し、ブロッキング値を測定した。
測定面同士を重ね合わせたサンプル（幅方向１０ｃｍ、長手方向１５ｃｍ）を、ヒートプレス（テスター産業社製、形式：ＳＡ－３０３）において、サンプル幅（１０ｃｍ）の中央で長さ方向（１５ｃｍ）の内側１ｃｍの位置に大きさ７ｃｍ×７ｃｍのアルミ板（２ｍｍ厚）の端を合わせるように乗せ、温度５０℃、圧力４４０ｋｇｆ／ｃｍ^２、１５分間加圧処理を行った。
この加圧処理でブロッキングしたサンプルとバー（径６ｍｍ 材質：アルミ）をオートグラフ（島津製作所製 形式：ＵＡ－３１２２）へ装着し、バーが速度（１００ｍ／分）でブロッキング部を剥離する時の力を測定した。
この場合、バーと剥離面は水平であることが前提である。同一サンプルにつき４回の測定をして平均値で表示した。

（ヘイズ）
得られたシーラント用フィルムのみを（株）東洋精機製作所社製の直読ヘイズメーターを使用し、ＪＩＳ－Ｋ－７１０５に準拠し測定した。
ヘイズ（％）＝〔Ｔｄ（拡散透過率％）／Ｔｔ（全光線透過率％）〕ｘ １００

（ヤング率、張破断強度、引張破断伸度）
得られたシーラント用フィルムをＪＩＳＫ７１２７に準拠してフィルムの長手方向および幅方向のヤング率を２３℃にて測定した。
サンプルは１５ｍｍ×２００ｍｍのサイズにフィルムより切り出し、チャック幅は１００ｍｍで、引張試験機（インストロンジャパンカンパニイリミテッド社製デュアルコラム卓上型試験機インストロン５９６５）にセットした。引張速度２００ｍｍ／分にて引張試験を行った。
得られた歪み－応力カーブより、伸長初期の直線部分の傾きからヤング率を求めた。
引張破断強度、引張破断伸度は、それぞれ、サンプルが破断した時点での強度と伸度とした。

実施例及び比較例では下記の原料を使用した。
（ポリエチレン系樹脂）
（１）１０２０Ｌ（チーグラーナッタ系直鎖状低密度ポリエチレン、プライムポリマー（株）社製、密度９０９ｋｇ／ｍ^３、ＭＦＲ２．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１１５℃）
（２）ＦＶ４０５（メタロセン系直鎖状低密度ポリエチレン、住友化学（株）社製、密度９２３ｋｇ／ｍ^３、ＭＦＲ３．８ｇ／１０ｍｉｎ、融点１１８℃）
（３）ＦＶ４０７（メタロセン系直鎖状低密度ポリエチレン、住友化学（株）社製、密度９３０ｋｇ／ｍ^３、ＭＦＲ３．２ｇ／１０ｍｉｎ、融点１２４℃）

（シリル化ポリオレフィン樹脂）
イクスフォーラＬＬ１５１３（三井化学ファイン（株）社製、シリル化ポリプレフィン（オレフィン・シリコーン共重合体）を３０重量％含有、メタロセン系直鎖状低密度ポリエチレンを７０重量％含有、密度９２１ｋｇ／ｍ^３、ＭＦＲ３０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１２１℃）

（シリコーン樹脂）
（１）Ｇ－５０１（グリース・オイルコンパウンドプラスチック用潤滑剤、信越化学工業（株）社製、密度９２０ｋｇ／ｍ^３、）

（無機酸化物からなる粒子）
（１）ＫＭＰ－１３０－１０（球状シリカ粒子、信越シリコーン社製、重量平均粒径１０μｍ）（２）ダイカライトＷＦ（珪藻土、Ｇｒｅｆｃｏ．Ｉｎｃ．，製、ピンミル粉砕機で重量平均粒径５μｍに加工して使用）

（有機系潤滑剤）
（１）ＥＭＢ１１（エチレンビスオレイン酸アミドを２重量％含有、ＦＶ４０５（メタロセン系直鎖状低密度ポリエチレン）含有、住友化学（株）製）
（２）ＸＡ１０２９（エルカ酸アミド０．９重量％含有、ＦＶ４０５（メタロセン系直鎖状低密度ポリエチレン）含有、住友化学（株）製）

（実施例１～７）
表１に示す含有比率（重量％）となるように、二軸押出機中で、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０５、あるいはプライムポリマー（株）社製、１０２０Ｌ）と、シリル化ポリオレフィンＲａとして、下記化学式で表されるポリエチレンとシリコーンからなるトリブロックポリマーと直鎖状低密度ポリエチレン樹脂の混合物（三井化学（株）製、商品名：イクスフォーラＬＬ１５１３、ポリエチレンとシリコーンからなるトリブロックポリマーの含有比率：３０重量％）と、重量平均粒径１０μｍのシリカ粒子、重量平均粒径１０μｍの珪藻土、エチレンビスオレイン酸アミド、エルカ酸アミドを混合溶融させて、シーラント層とした。
ＣＨ_３－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_２－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｄ－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－ＣＨ_２－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_３（式中、ｄは２３であり、ｎは２００である。）

また、表１に示す含有比率（重量％）となるように、二軸押出機中で、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０５）と、エルカ酸アミドを二軸押出機で混合溶融させて、中間層とした。

さらに、表１に示す含有比率（重量％）となるように、二軸押出機中で、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０７）を二軸押出機で混合溶融させて、ラミネート層とした。

多層フィルム成形装置を用い、溶融したシーラント層の樹脂組成物、中間層の樹脂組成物とラミネート層の樹脂組成物を積層し、Ｔダイで単一の多層溶融シートを共押し出しし、冷却ロールに接地させて冷却固化し、未延伸シートを得た。
得られたシートのラミネート層表面にコロナ放電処理を施した後、速度２０ｍ／分でロール状に巻取り、厚み４０μｍ、ラミネート層表面の濡れ張力が４５Ｎ／ｍのシーラント用フィルムを得た。
得た。詳細な条件は下記のとおりである。
シーラント層の押出機の直径：６０ｍｍ
中間層の押出機の直径：９０ｍｍ
ラミネート層の押出機の直径：４５ｍｍ
シーラント層、中間層、ラミネート層の原料の混合溶融温度：２５０℃
Ｔダイの幅：１６００ｍｍ
多層溶融シートの引取速度：２０ｍ／ｍｉｎ
冷却ロール温度：４０℃
シーラント用フィルムにおけるシーラント層の厚み：８μｍの厚み
シーラント用フィルムにおける中間層の厚み：２８μｍ
シーラント用フィルムにおけるラミネート層の厚み：４μｍ
なお、長手方向とは未延伸シートを走行させる方向を、幅方向とはそれと直角方向を意味する。

実施例１～６で得られたシーラント用フィルムは、撥液性とヒートシール性に優れた。
摩擦係数とブロッキング値は小さく、非常に安定した滑り性と耐ブロッキング性を有した。また、ヘイズが小さく、外観にも優れるものであった。
しかも、シール層に使用された樹脂組成物は化合物の析出が少なく、製膜加工性にも優れるものであった。この理由として、シール層に使用されたシリル化ポリオレフィンは、ジメチルシロキサン成分を有するので表面エネルギーは小さいので、シール層の表面に偏析している。
図１は比較例１、実施例１～５に記載のフィルムの平均Ｓｉ濃度と表面Ｓｉ濃度の値を示すものであるが、実施例１～５に記載のフィルムのＳｉ濃度は、その計算値に対して表面測定値が最大で約６１倍高く、シリル化ポリオレフィンが表面に偏析していることがわかる。

実施例７で得られたシーラント用フィルムは、撥液性とヒートシール性に優れた。摩擦係数とブロッキング値は実施例１～６にと比べると劣るものの、安定した滑り性と耐ブロッキング性を有した。また、ヘイズが小さく、外観にも優れるものであった。

図３、図４、図５はそれぞれ実施例４のフィルム表面のＳＥＭ観察写真、フィルム表面のＥＤＸによる元素分析結果のマッピング図、フィルム断面のＴＥＭ観察写真を示すが、実施例４ではジメチルシロキサンが微分散していると推定できる。これは実施例４のシリル化ポリオレフィンは、ジメチルシロキサンとポリエチレンの共重合体であるため、ポリエチレンに対してジメチルシロキサンが分離しにくいため、ミクロ相分離構造を呈するものの、微分散するにとどまっている。
図６は実施例４のシール層に使用する樹脂組成物を押出機のダイに幅方向に多数設けられたノズルから吐出させた場合のノズル周辺の状況であるが、化合物の堆積が認められず、シール層中のシリル化ポリオレフィンがその表面に析出することはないものと考えられる。

（比較例１～５）
表２に示す化合物をシール層、ラミネート層、中間層の樹脂組成物の原料として使用する以外は、実施例１と同じようにしてシーラント用フィルムを得た。

比較例１で得られたシーラント用フィルムは、撥液性とヒートシール強度は優れていたものの、ブロッキング値や摩擦係数が高く、シーラント用フィルムとして劣るものであった。

比較例２で得られたシーラント用フィルムは、撥液性に優れ、ヒートシール強度は高いが、ブロッキング値や摩擦係数が高く、シーラント用フィルムとして劣るものであった。

比較例３で得られたシーラント用フィルムは、ヒートシール強度は優れていたものの、撥液性がなく、ブロッキング値や摩擦係数が高く、シーラント用フィルムとして劣るものであった。

比較例４で得られたシーラント用フィルムは、ヒートシール強度は高く、摩擦係数も低いが、撥液性がなく、シーラント用フィルムとして劣るものであった。また、ブロッキング値も高めであった。

比較例５で得られたシーラント用フィルムは、撥液性に優れ、ブロッキング値や摩擦係数は低いものの、シール層から化合物が析出し易く、シーラント用フィルムとして劣るものであった。また、ヒートシール強度も小さめであった。

図３、図４、図５はそれぞれ比較例５のシール層表面のＳＥＭ観察写真、シール層表面のＥＤＸマッピング測定写真、シール層断面のＴＥＭ観察写真を示すが、比較例５のシーラント用フィルムではシリコーン樹脂が粗大な粒状形状となって分散している。
図６は比較例５のシーラント用フィルムのシール層に使用する樹脂組成物を押出機のダイに幅方向に多数設けられたノズルから吐出させた場合のノズル周辺の状況であるが、化合物の堆積が認められ、シール層中のシリコーン樹脂がその表面に析出したものと考えられる。

（実施例８）
表３に含有比率の示すように、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（プライムポリマー（株）製、商品名：ウルトゼックス（Ｒ）、１０２０Ｌ）に、シリル化ポリオレフィンとして、下記式（７）で表されるポリエチレンとシリコーンからなるトリブロックポリマーと直鎖状低密度ポリエチレン樹脂の混合物（三井化学ファイン（株）製、商品名：イクスフォーラＬＬ１５１３、ポリエチレンとシリコーンからなるトリブロックポリマーを３０重量％含有、メタロセン系直鎖状低密度ポリエチレンを７０重量％含有、密度９２１ｋｇ／ｍ^３、ＭＦＲ３０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１２１℃）と、重量平均粒径４μｍの合成シリカ粒子、重量平均粒径５μｍの珪藻土、エチレンビスオレイン酸アミド、エルカ酸アミドはそれぞれポリエチレン樹脂のマスターバッチ（ＥＭＢ１１、ＸＡ１０２９）としてニ軸押出機で混合し、シーラント層とした。
式（７）
ＣＨ_３－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_２－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｄ－Ｓ_ｉ（ＣＨ_３）_２－ＣＨ_２－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_３
（式中、ｄは２３であり、ｎは２００である。）
また、 直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０７）をラミネート層とした。
これらを積層フィルム成形装置を用い、下記の条件で、Ｔダイでシーラント層とラミネート層を共押し出しし、単一の積層フィルムを冷却ロールに接地させて得た。
シーラント層 押出機の直径６０ｍｍ
ラミネート層 押出機の直径９０ｍｍ
Ｔダイの幅 １６００ｍｍ
引取速度 ２０ｍ／ｍｉｎ
冷却温度 ４０℃
各層の厚み シーラント層：８μｍ、ラミネート層：３２μｍ

（実施例９～１２）
表３に示すように、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂とポリエチレンとシリコーンからなるトリブロックポリマーの含有比率を変えた以外は、実施例８と同様に積層体を得た。

（実施例１３）
表３に示すように、珪藻土及びエチレンビスオレイン酸アミドとエルカ酸アミドを含まず、含有比率を変えた以外は、実施例９と同様に積層体を得た。

（実施例１４）
表３に示すように、合成シリカ粒子を増やし、含有比率を変えた以外は、実施例１３と同様に積層体を得た。

（実施例１５）
表３に示すように、エチレンビスオレイン酸アミドとエルカ酸アミドを含まず、含有比率を変えた以外は、実施例８と同様に積層体を得た。

実施例８～１５で得られたシーラント用フィルムは、撥液性とヒートシール性に優れた。
また、摩擦係数とブロッキング値は小さく、非常に安定した滑り性と耐ブロッキング性を有した。

（比較例６）
表３に示すように、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（プライムポリマー（株）製、商品名：ウルトゼックス（Ｒ）、１０２０Ｌ）のみをシーラント層、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０７）をラミネート層とした以外は、実施例８と同様の成形装置を用いて同様の積層体を得た。

（比較例７）
表３に示すように、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂に、ポリエチレンとシリコーンからなるトリブロックポリマー（三井化学（株）製、商品名：イクスフォーラ）を混合したシーラント層と、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０７）をラミネート層とした以外は、比較例６と同様の積層体を得た。

（比較例８）
表３に示すように、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂に、ポリエチレンとシリコーンからなるトリブロックポリマー及びエチレンビスオレイン酸アミドとエルカ酸アミドを混合したシーラント層と、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０７）をラミネート層とする以外は、比較例６と同様の積層体を得た。

（比較例９）
表３に示す含有比率のように、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂に、合成シリカと珪藻土およびエチレンビスオレイン酸アミドとエルカ酸アミドを混合したシーラント層と、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（住友化学（株）製、スミカセン（Ｒ）Ｅ、ＦＶ４０７）をラミネート層とする以外は、比較例６と同様の積層体を得た。

比較例６、７で得られたシーラント用フィルムは、ヒートシール強度は優れていたものの、撥液性に劣り、ブロッキング値や摩擦係数が高かった。
比較例８で得られたシーラント用フィルムは、撥液性は優れるものの、ヒートシール強度に劣るものであった。
比較例９で得られたシーラント用フィルムは、ヒートシール強度は優れるものの、撥液性に劣るものであった。

本発明のシーラント用フィルムはペースト状、粘凋物など粘液性を示す内容物であっても取り出し易い包装袋を提供し、良好なヒートシール性並びに、優れた滑り性及び耐ブロッキング性を有するムシーラント用フィルム及びその積層体を提供することができ、産業界への貢献は大きなものである。

Claims (6)

1. 下記（ａ）及び（ｂ）を含む樹脂組成物からなるシール層を含むフィルムであって、下記（１）、（３）、及び（６）を満足するシーラント用フィルム。
   （ａ）ポリオレフィン系樹脂
   （ｂ）下記式で示されるシリル化ポリオレフィン樹脂
   ＣＨ_３－（ＣＨ_２）_ｎ－２－ＣＨ_２－Ｓｉ（ＣＨ_３）_２Ｏ－（－Ｓｉ（ＣＨ_３）_２－Ｏ－）_ｄ－Ｓｉ（ＣＨ_３）_２－ＣＨ_２－（ＣＨ２）_ｎ－２－ＣＨ_３
   （式中、ｄは１以上の整数である。）
   （１）シール層中に含まれる珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．００１以上、０．０２以下である。
   （３）シール層の表面の算術平均粗さＲａが０．０７μｍ以上、０．５μｍ以下である。
   （６）前記樹脂組成物が（ｄ）脂肪酸エステル又は脂肪酸アミドを含有する。
2. 前記シール層が、下記（２）を満足する、請求項１に記載のシーラント用フィルム。
   （２）シール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）が０．０５以上０．２以下である。
3. 前記樹脂組成物が（ｃ）無機酸化物又は合成樹脂からなる粒子を含有する、請求項１又は２に記載のシーラント用フィルム。
4. 下記（５）を満足する、請求項１～３のいずれかに記載のシーラント用フィルム。
   （５）前記シール層中に含まれる珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）に対する、シール層の表面における珪素原子Ｓｉと炭素原子Ｃの存在比（Ｓｉ／Ｃ）の比が２以上である。
5. 前記シール層の表面のブロッキング値が２００ｍＮ／７０ｍｍ以下である、請求項１～４のいずれかに記載のシーラント用フィルム。
6. 請求項１～５のいずれかに記載のシーラント用フィルムと基材フィルムからなる積層体。