JP2022513167A - Co2利用率を向上させて動作させる燃料電池のための改質触媒パターン - Google Patents
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Abstract
Description
様々な態様において、カソード供給のCO2含有量を下げ、CO2利用率を向上させて燃料電池スタックを動作させるときに、燃料電池スタック内の温度差を低減または最小化することができる、溶融炭酸塩型燃料電池スタックのための改質素子が提供される。改質素子は、改質触媒が表面上に堆積した少なくとも1つの表面を含むことができる。燃料電池スタック内の温度差を低減または最小化するために、少なくとも1つの表面の第1の部分上の最小改質触媒密度と最大改質触媒密度との差は、20%~75%、または20%~70%、または25%~65%であることができ、最も高い触媒密度は、アノード入口およびカソード入口のうちの少なくとも一方に対応する燃料電池スタックの側に近接している。加えてまたはあるいは、少なくとも1つの表面の第1の部分上の最小改質触媒活性と最大改質触媒活性との差は、20%~75%、または20%~70%、または25%~65%であることができ、最も高い触媒活性は、アノード入口およびカソード入口のうちの少なくとも一方に対応する燃料電池スタックの側に近接している。例えば、アノード流と整列している触媒密度パターンについては、最大触媒密度および/または活性は、アノード入口に対応する燃料電池スタックの側に最も近い(すなわち、アノード入口に近接している)触媒パターンの端に存在し得る。任意選択であるが好ましくは、改質触媒密度および/または活性は、少なくとも1つの表面の第1の部分にわたって単調に変化し得る。任意選択で、改質素子中の少なくとも1つの表面の第2の部分は、改質素子のカソード入口またはアノード入口側に近接している表面の部分に対応し得る。具体的には、第1の部分の触媒パターンがアノード流パターンに基づいて整列している場合、第2の部分はカソード入口に近接し得る。あるいは、第1の部分の触媒パターンがカソード流パターンに基づいて整列している場合、第2の部分はアノード入口に近接し得る。少なくとも1つの表面の第2の部分は、カソード入口における増加した燃料電池活性を考慮するために、比較的一定の触媒密度プロファイルおよび/または活性プロファイルなどの別個の触媒プロファイルを有し得る。第1の部分および任意選択の第2の部分に対応する改質素子内のこの改質触媒パターンにより、温度差を燃料電池スタック全体で70℃以下、または50℃以下、または45℃以下、または40℃以下にしながら、CO2捕捉を上昇させて、燃料電池スタックを動作させることができるようになる。温度差は、改質素子とアノードとの間のセパレータプレートにおいて測定されてもよい。燃料電池スタック内の温度差を低減または最小化することによって、より高い平均動作温度を使用しながら、燃料電池スタック内の構造を損傷する可能性のある燃料電池スタック内の局所的な「ホットスポット」の存在を低減または最小化することができる。
様々な態様では、溶融炭酸塩型燃料電池(燃料電池スタックの一部としての電池など)の動作条件は、0.97以下の輸率に対応するように選択され、それにより、電池が、炭酸塩イオンと少なくとも1種類の代替イオンとの両方を、電解質を横断して輸送するようになり得る。輸率に加えて、溶融炭酸塩型燃料電池が代替イオンの輸送を用いて動作していることを示し得る動作条件としては、カソード入力ストリームのCO2濃度、カソードのCO2利用率、燃料電池の電流密度、カソードにわたる電圧降下、アノードにわたる電圧降下、およびカソード極入力ストリームのO2濃度が挙げられるが、これらに限定されない。加えて、アノード内のアノード入力ストリームおよび燃料利用率は、概して、所望の電流密度を提供するように選択することができる。
図3は、溶融炭酸塩型燃料電池スタックの一部の一般例を示す。図3に示されるスタックの部分は、燃料電池301および関連する改質素子380に対応する。スタック内の隣接する燃料電池および/またはスタック内の他の素子から燃料電池を単離するために、燃料電池には、セパレータプレート310および311が含まれる。例えば、セパレータプレート310は、燃料電池301を改質素子380から分離する。追加のセパレータプレート390は、改質素子380の上に位置する。図3では、燃料電池301は、電解質342を含有する電解質マトリックス340によって分離されるアノード330およびカソード350を含む。アノードコレクタ320は、アノード330と燃料電池スタック中の他のアノードとの間に電気接点を提供し、一方で、カソードコレクタ360は、カソード350と燃料電池スタック中の他のカソードとの間に同様の電気接点を提供する。加えて、アノードコレクタ320は、アノード330からのガスの導入および排気を可能にし、一方で、カソードコレクタ360は、カソード350からのガスの導入および排気を可能にする。
様々な態様では、MCFCのためのアノード入力ストリームには、水素、メタンなどの炭化水素、CおよびHとは異なるヘテロ原子を含有してもよい炭化水素性もしくは炭化水素様化合物、またはそれらの組み合わせが含まれ得る。水素/炭化水素/炭化水素様化合物の供給源は、燃料源と称され得る。いくつかの態様では、アノードに供給されるメタン(または他の炭化水素、炭化水素性、または炭化水素様化合物)の大部分は、典型的には、新鮮なメタンであり得る。本記載においては、新鮮なメタンなどの新鮮な燃料は、別の燃料電池プロセスからリサイクルされない燃料を指す。例えば、アノード出口ストリームからアノード入口に戻ってリサイクルされたメタンは、「新鮮な」メタンとは見なされないことがあり、代わりに、再生メタンと記載され得る。
従来、溶融炭酸塩型燃料電池は、アノードに送達される燃料ストリーム中の燃料のある部分を消費しながら所望の負荷を引き出すことに基づいて動作し得る。次に、燃料電池の電圧が、負荷、アノードへの燃料入力、カソードに提供される空気およびCO2、ならびに燃料電池の内部抵抗によって決定さ得る。カソードへのCO2は、従来、一部にはアノード排気をカソード入力ストリームの少なくとも一部分として使用することによって提供され得る。対照的に、本発明は、アノード入力およびカソード入力に別個の/異なる供給源を使用し得る。アノード入力流の組成物とカソード入力流との間のあらゆる直結を除去することによって、過剰な合成ガスを生成すること、二酸化炭素の捕捉を改善すること、および/または燃料電池の総効率(電気的および化学的電力)を改善することなど、燃料電池を動作させるための追加の選択肢が利用可能になる。
いくつかの態様では、代替イオン輸送を引き起こすためにMCFCを動作させる場合、燃料電池のアノードは、ほぼ60%~80%の伝統的な燃料利用率値で動作させることができる。電力を生成しようとするとき、燃料電池のアノードを比較的高い燃料利用率で動作させることが、電気効率(すなわち、燃料電池によって消費される化学エネルギーの単位あたりに生成される電気エネルギー)を改善するために有益であり得る。
溶融炭酸塩型燃料電池の従来の動作中、カソードは、典型的には、カソード入力供給中のCO2濃度が8体積%以上および/またはCO2利用率が70%以下で動作する。かかる動作は、典型的には、5.0体積%以上のCO2を含むカソード排気に対応する。かかる従来の動作中、アノードは、燃料利用率60%以上で過剰な燃料を用いて動作する。かかる従来の条件下での動作のためには、燃料電池の動作を改善するため、様々な改質触媒パターンが開発されている。これらの触媒パターンは、従来の燃料電池動作中の予想される温度プロファイルに基づく。予想される温度プロファイルは、燃料電池内で反応が起こる場所の対応する予想に基づく。特に、60%~70%の典型的なまたは従来の燃料利用率では、燃料がアノード入口からアノード出口へとアノード内で移動するにつれて、いくらかの燃料の枯渇が生じることになる。同様に、40%~60%のCO2利用率については、CO2がカソード入口からカソード出口へと移動する際に失われるため、反応に利用可能なCO2の量がいくらか低減することになる。アノードとカソードとの両方における反応成分の濃度は、燃料電池中の反応の駆動力に寄与し得るため、反応の量は、カソード入口および/またはアノード入口付近で最も高くなり、アノード出口の方向およびカソード出口の方向に減低することが予想される。これに基づいて、従来の触媒パターンは、カソード入口およびアノード入口付近で追加の改質を提供すると同時に、アノード出口およびカソード出口付近で改質を低減または最小限にするように設計される。これにより、燃料電池中の発熱反応の位置と、改質素子内の吸熱反応とのバランスがとれる。
燃料電池内の流体の流れおよび熱伝達を表す態様を含む溶融炭酸塩型燃料電池モデルを使用して、燃料電池内の温度差に対する触媒パターンの影響を決定した。このモデルは、市販のプロセスモデリングプラットフォームを使用して構築した。この実施例で使用するモデルについて、本モデルは、改質素子、アノードおよびカソードを有する関連する燃料電池、ならびに改質素子と関連付けられる燃料電池との間のセパレータプレートを有するシステムを示した。改質素子のフローパターンは、図5に示すフローパターンに対応する。図5と同様に、改質素子は、一定の触媒密度(第1の部分の平均に対応する)を有するカソード入口に近接する初期チャネルと、アノード中のフローパターンと整列した触媒パターンを有する第1の部分とを含んだ。
実施例2と同様に、燃料電池内の流体の流れおよび熱伝達を表す態様を含む溶融炭酸塩型燃料電池モデルを使用して、燃料電池内の温度差に対する触媒パターンの影響を決定した。このモデルは、市販のプロセスモデリングプラットフォームを使用して構築した。この実施例で使用するモデルについて、本モデルは、改質素子、アノードおよびカソードを有する関連する燃料電池、ならびに改質素子と関連付けられる燃料電池との間のセパレータプレートを有するシステムを示した。改質素子のフローパターンは、図5に示すフローパターンに対応する。図5と同様に、改質素子は、一定の触媒密度(第1の部分の平均に対応する)を有するカソード入口に近接する初期チャネルと、アノード中のフローパターンと整列した触媒パターンを有する第1の部分とを含んだ。
実施形態1.電気を生成するための方法であって、本方法が、改質可能な燃料を含む燃料ストリームを、第1の表面を含む燃料スタックに通すことであって、第1の表面が、改質触媒を含む第1の部分を含み、第1の表面の第1の部分上の改質触媒密度は、最大触媒密度と最小触媒密度との差が20%~75%である、通すことと、改質可能な燃料の少なくとも一部を、第1の表面の存在下で改質して、改質された水素を生成することと、改質可能な燃料の少なくとも一部、改質された水素の少なくとも一部、またはそれらの組み合わせを、溶融炭酸塩型燃料電池のアノードに導入することと、O2およびCO2を含むカソード入力ストリームを溶融炭酸塩型燃料電池のカソードに導入することであって、溶融炭酸塩型燃料電池のカソード中の流れの方向が、溶融炭酸塩型燃料電池のアノード中の流れの方向に実質的に直交する、導入することと、溶融炭酸塩型燃料電池を、0.97以下の輸率および60mA/cm2以上の平均電流密度で動作させて、電気と、H2、CO、およびCO2を含むアノード排気と、2.0体積%以下のCO2、1.0体積%以上のH2O、および1.0体積%以上のO2を含むカソード排気とを生成することと、を含む、方法。
Claims (15)
- 電気を生成するための方法であって、前記方法が、改質可能な燃料を含む燃料ストリームを、第1の表面を含む燃料スタックに通すことであって、前記第1の表面が、改質触媒を含む第1の部分を含み、前記第1の表面の前記第1の部分上の改質触媒密度は、最大触媒密度と最小触媒密度との差が20%~75%である、通すことと、前記改質可能な燃料の少なくとも一部を、前記第1の表面の存在下で改質して、改質された水素を生成することと、前記改質可能な燃料の少なくとも一部、前記改質された水素の少なくとも一部、またはそれらの組み合わせを、溶融炭酸塩型燃料電池のアノードに導入することと、O2およびCO2を含むカソード入力ストリームを前記溶融炭酸塩型燃料電池のカソードに導入することであって、前記溶融炭酸塩型燃料電池の前記カソード中の流れの方向が、前記溶融炭酸塩型燃料電池の前記アノード中の流れの方向に実質的に直交する、導入することと、前記溶融炭酸塩型燃料電池を、0.97以下の輸率および60mA/cm2以上の平均電流密度で動作させて、電気と、H2、CO、およびCO2を含むアノード排気と、2.0体積%以下のCO2、1.0体積%以上のH2O、および1.0体積%以上のO2を含むカソード排気とを生成することと、を含む、方法。
- 前記カソード入力ストリームが、5.0体積%以下のCO2を含むか、または前記カソード排気が、1.0体積%以下のCO2を含むか、またはそれらの組み合わせである、請求項1に記載の方法。
- 電気を生成するための方法であって、前記方法が、改質可能な燃料を含む燃料ストリームを、第1の表面を含む燃料スタックに通すことであって、前記第1の表面が、改質触媒を含む第1の部分を含み、前記第1の表面の前記第1の部分上の改質触媒密度は、最大触媒活性と最小触媒活性との差が20%~75%である、通すことと、前記改質可能な燃料の少なくとも一部を、前記第1の表面の存在下で改質して、改質された水素を生成することと、前記改質可能な燃料の少なくとも一部、前記改質された水素の少なくとも一部、またはそれらの組み合わせを、溶融炭酸塩型燃料電池のアノードに導入することと、O2およびCO2を含むカソード入力ストリームを前記溶融炭酸塩型燃料電池のカソードに導入することであって、前記溶融炭酸塩型燃料電池の前記カソード中の流れの方向が、前記溶融炭酸塩型燃料電池の前記アノード中の流れの方向に実質的に直交する、導入することと、前記溶融炭酸塩型燃料電池を、0.97以下の輸率および60mA/cm2以上の平均電流密度で動作させて、電気と、H2、CO、およびCO2を含むアノード排気と、2.0体積%以下のCO2、1.0体積%以上のH2O、および1.0体積%以上のO2を含むカソード排気とを生成することと、を含む、方法。
- 前記輸率が、0.95以下、または0.90以下である、請求項1~3のいずれかに記載の方法。
- 前記第1の表面の前記第1の部分上の前記改質触媒が、単調な触媒密度変動を含む、請求項1~4のいずれかに記載の方法。
- 前記最大触媒密度が、前記アノード入口に近接しているか、または前記最大触媒密度が、前記カソード入口に近接している、請求項1~5のいずれかに記載の方法。
- 前記最小触媒密度が、前記アノード出口に近接しているか、または前記最小触媒密度が、前記カソード出口に近接している、請求項1~6のいずれかに記載の方法。
- 前記燃料電池スタックが、前記アノードと関連付けられる改質素子を含み、前記第1の表面が、前記改質素子の内面を含み、前記改質素子と前記アノードとの間のセパレータプレートにおける前記燃料電池スタック内の温度変動が、任意選択で70℃以下(または40℃以下)である、請求項1~7のいずれかに記載の方法。
- 前記第1の表面が、前記アノードの内面を含み、前記アノードと別の素子との間のセパレータプレートにおける前記燃料電池スタック内の温度変動が、任意選択で70℃以下(または40℃以下)である、請求項1~7のいずれかに記載の方法。
- 前記第1の表面が、第2の部分をさらに含み、前記第2の部分が、任意選択で、一定の触媒密度および一定の触媒活性のうちの少なくとも一方を含み、前記第2の部分が、前記カソード入口に近接しているか、または前記第2の部分が、前記アノード入口に近接している、請求項1~9のいずれかに記載の方法。
- 前記改質触媒が、複数の触媒粒子線を含み、前記改質可能な燃料の前記少なくとも一部を改質することが、前記改質可能な燃料の前記少なくとも一部を、前記触媒粒子の上に、前記触媒粒子線に実質的に平行な方向で流すことを含む、請求項1~10のいずれかに記載の方法。
- 燃料電池スタックであって、アノードおよびカソードを含む溶融炭酸塩型燃料電池と、前記アノードと関連付けられる改質素子であって、前記改質素子が、第1の表面を含み、前記第1の表面が、改質触媒を含む第1の部分を含み、前記第1の表面の前記第1の部分上の改質触媒密度が、単調に減少する触媒密度を含み、前記第1の表面の前記第1の部分上の前記改質触媒密度は、最大触媒密度と最小触媒密度との差が20%~75%(または25%~70%、または25%~65%)である、改質素子と、前記アノードと前記改質素子との間のセパレータプレートと、を備え、前記第1の表面が、第2の部分を任意選択でさらに含み、前記任意選択の第2の部分が、前記カソード入口に近接しているか、または前記アノード入口に近接し、前記任意選択の第2の部分が、一定の触媒密度を含む、燃料電池スタック。
- 前記最大触媒密度が、前記アノード入口に近接しているか、または前記最大触媒密度が、前記カソード入口に近接している、請求項12に記載の燃料電池スタック。
- 前記最小触媒密度が、前記アノード出口に近接しているか、または前記最小触媒密度が、前記カソード出口に近接している、請求項12または13に記載の燃料電池スタック。
- 前記改質触媒が、実質的に平行な触媒粒子線を含む、請求項12~14のいずれかに記載の燃料電池スタック。
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