JPH06310158A - 内部改質形燃料電池装置および燃料電池発電システム - Google Patents

内部改質形燃料電池装置および燃料電池発電システム

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JPH06310158A
JPH06310158A JP5123144A JP12314493A JPH06310158A JP H06310158 A JPH06310158 A JP H06310158A JP 5123144 A JP5123144 A JP 5123144A JP 12314493 A JP12314493 A JP 12314493A JP H06310158 A JPH06310158 A JP H06310158A
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gas
fuel
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 電池特性の低下をもたらすことなく、改質触
媒の寿命が長く、かつ特性が良好でコンパクトな内部改
質形燃料電池装置および燃料電池装置を用いた燃料電池
発電システムを得ることを目的とする。 【構成】 低温度動作部分に位置する燃料ガス流路5に
改質触媒11を保持する燃料電池装置14または燃料電
池装置14を含む燃料電池発電システムにおいて、上記
燃料ガス流路5に燃料ガスを供給する上流の燃料ガス系
に予備改質部分を設けるようにした。なお、燃料電池発
電システムの場合、予備改質部分として改質反応器18
を使用した。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、燃料ガスが改質触媒
の作用で改質され、電気化学反応により外部に電力が取
り出される内部改質形燃料電池装置および燃料電池発電
システムに関するものである。
【0002】
【従来の技術】図8は例えば特開昭61−13576号
公報に示された従来の内部改質形燃料電池装置を一部切
り欠いて示す斜視図であり、図において、1は燃料ガス
電極、2は酸化ガス電極であり、燃料ガス電極1と酸化
ガス電極2とは電解質層3を介して対向するように配置
され、これらで単電池4を構成している。5は燃料ガス
電極1に対向して設けられた燃料ガス流路、6は酸化ガ
ス電極2に対向して設けられた酸化ガス流路、7は燃料
ガス流路5を形成するための燃料ガス側流路形成材、8
は酸化ガス流路6を形成するための酸化ガス側流路形成
材である。9は単電池4を複数積層する際に燃料ガス流
路5と酸化ガス流路6とを分離し、且つ複数の単電池4
を電気的に直列に接続する役目をするセパレータ板であ
る。10は単電池4をセパレータ板9を介して複数積層
した燃料電池積層体である。11は燃料ガス流路5内部
に保持された改質触媒である。図において、上記燃料ガ
ス流路5と酸化ガス流路6とは互いに直交する方向に設
けられている(直交流方式)。12は燃料ガスおよび酸
化ガスを供給・排出するためのガスマニホールドであ
る。
【0003】また、図9は刊行物(米国GRIレポート
No.FCR−3522−2)に公表された溶融炭酸塩
形の燃料電池発電システムにおいて、燃料電池とこの燃
料電池の温度制御を行うための周辺装置の概要を示すシ
ステム構成図である。図において、14は燃料電池装
置、15は燃料電池発電システムから排出される排出ガ
スFより動力回収を行い、外部より空気Eを昇圧し供給
する空気供給装置、16は燃料電池装置14の温度制御
を行うため酸化ガスDの一部を循環する循環ブロア、1
7は循環ブロア16により循環される酸化ガス側循環ガ
スの温度制御を行うための熱交換器である。矢印A,B
は燃料電池装置14に供給、排出される燃料ガスの流れ
を、矢印C,Dは酸化ガスの流れをそれぞれ示す。
【0004】次に動作について説明する。燃料ガス流路
5に炭化水素などの燃料と水蒸気が供給されると、改質
触媒11との接触反応により炭化水素は水蒸気と反応し
て水素、一酸化炭素、および炭酸ガスに変換される。炭
化水素がメタンの場合には、この反応は式(1)で表さ
れる。 CH4 +H2 O→CO+3H2 ・・・・・(1) 生成された水素および一酸化炭素は燃料ガス側流路形成
材7に設けられた孔を通り、多孔性の燃料ガス電極1の
細孔を拡散する。他方、酸化ガス流路6には空気と炭酸
ガスとの混合ガスが供給され、多孔性の酸化ガス電極2
の細孔を拡散する。電解質層3に含浸され、動作温度で
ある650℃付近では溶融状態になっている炭酸塩、電
極1,2および上記水素と酸素を主成分とする反応ガス
の間に生ずる電気化学反応により反応ガスが消費され電
流コレクタ(図示せず)間に電位が生じ、外部に電力が
取り出される。なお、改質触媒11上で起こる改質反応
は吸熱反応であり、この反応を持続させるのに必要な熱
量は、上記電気化学反応に伴う発熱より供給される。
【0005】一般に、燃料電池の定常的な運転のために
は電池反応による発熱を冷却により除去してやる必要が
あり、内部改質形燃料電池では通常酸化ガスの顕熱によ
る冷却、および内部改質反応による冷却が併せ用いられ
ている。溶融炭酸塩型燃料電池では、動作温度の低下に
よる電池構成部材の腐食量の低減と、動作温度の上昇に
よる電池性能向上との兼ね合いをとって、通常平均温度
650℃近辺で温度制御されている。(「ハンドブック
オブ フュエル セル パフォーマンス(Handbook o
f Fuel Cell Performance )」、米国DOEレポート
コントラクトNo.EC−77−C−03−1545、
1980年5月)
【0006】燃料電池装置の運転に際しては、温度制御
を適切に行うことにより燃料電池装置を上記動作温度近
辺に保つ必要がある。すなわち、定常負荷動作条件にお
いては、燃料電池装置を一定温度に保つため、副生する
熱エネルギーを冷却除去する。一方、無負荷保持時また
は小負荷時には、放熱による温度低下を防ぐため逆に燃
料電池装置を加熱する。
【0007】このような冷却・加熱を目的とする燃料電
池装置14の温度制御方法としては、溶融炭酸塩形の燃
料電池の場合、気相の熱媒を循環する方法が一般的であ
る。具体的には、燃料電池の反応ガスである酸化ガスの
一部を、系外に設けた熱交換器17を介して再循環し、
燃料電池装置14の温度調節を行っている。図9におい
て、酸化ガスDの一部を循環ブロア16により燃料電池
装置14に再循環し反応ガスとしてとともに冷却ガスと
しても利用している。燃料電池装置14の温度制御とし
ては、循環ブロア16、熱交換器17の働きにより酸化
ガスCの流量・温度を調節し、燃料電池装置14の代表
温度が所定温度条件を満たすよう行われる。
【0008】このとき従来の一般的は温度制御条件は以
下のとおりである。通常、燃料電池装置14には単セル
面内に大きな温度分布が存在し、例えば平均温度では6
50℃程度であるが、最低570℃程度から最高680
℃程度まで温度のばらつきが存在する。従って、このよ
うな広い温度分布が存在する燃料電池装置14の温度制
御方法としては、一般的には例えば以下のように、上下
限温度、平均温度の3つの基準温度を設け、温度制御を
行う。 1.上限動作温度 − 電池構成部材(改質触媒を除
く)の腐食の抑制から決まる。 2.下限動作温度 − 電解質の凝固防止、または電池
特性の改善から決まる。 3.平均動作温度 − 燃料電池装置全体としての目標
平均動作温度である。 温度測定手段、例えば熱電対により測定された燃料電池
装置14各部の温度が上限動作温度および下限動作温度
を満たすように、酸化ガスCの流量、温度等の温度制御
パラメータを調節し温度制御を行う。さらに、複数の部
分の測定温度より燃料電池装置14の平均動作温度を求
め、平均動作温度が目標平均動作温度に近ずくよう温度
制御を行う。溶融炭酸塩型燃料電池装置では、通常、例
えば目標平均動作温度は650℃、上限動作温度は68
0〜700℃、下限動作温度は500〜540℃が採用
されている。
【0009】一方、内部改質形の燃料電池装置14では
燃料ガス流路5に改質触媒11を保持しているが、改質
触媒11は他の電池構成部材に比べ耐熱性に乏しいもの
である。改質触媒の耐熱性は改質触媒の組成・種類、付
着した電解質量、燃料ガス組成等により大きく異なる。
当所による一実施例ではNi/MgO触媒の場合、65
0℃以上の温度条件で電解質蒸気を含む燃料ガス雰囲気
下では、5000時間を越える運転では触媒の活性劣化
が著しく、改質触媒上限動作温度を630℃またはそれ
以下にすることが望ましい。
【0010】従来の運転方法では燃料電池装置14の全
動作領域に同一の上・下限温度を設定し適用する。従っ
て、燃料電池装置14の運転に新たに従来の上限動作温
度より低い改質触媒上限動作温度(例えば630℃)を
導入すれば、全体的に動作温度を50〜70℃下げて運
転することが必要になる。この結果、スタックの電圧が
単セル平均あたり50〜100mV程度低下し、発電効
率も3.5〜7%程度低下する。現実的には、このよう
な大きなセル電圧・発電効率の低下を許容することは難
しく、改質触媒上限動作温度の考えは実際には適用され
ず、内部改質電池も平均動作温度650℃近辺で動作さ
れている。このように従来の運転方法では、650℃以
上の高い温度で保持される改質触媒の存在が避けられ
ず、特に長時間運転する場合、この温度領域に位置する
触媒の活性劣化が著しい。そのため、高温度での動作領
域の燃料ガス流路を流れる燃料ガス中のメタンは、長時
間運転後には改質触媒で分解されず未分解・未利用のま
ま燃料電池装置から系外に排出されるという欠点があ
る。このことが内部改質電池の効率を下げ、寿命を決定
する大きな要因であった。
【0011】
【発明が解決しようとする課題】従来の燃料電池装置お
よび燃料電池発電システムは以上のように構成されてい
るので、セル面内の高温度な領域の燃料ガス流路に保持
された改質触媒の劣化により、経時的に排出燃料ガス中
の未分解メタン量の増大が避けられず、内部改質電池と
しての寿命が短いなどの問題点があった。また、改質触
媒を保護するため燃料電池装置の平均動作温度を低下さ
せると、セル電圧の低下が大きく発電効率が低下するな
どの問題点があった。
【0012】この発明は上記のような問題点を解消する
ためになされたもので、電池特性の低下をもたらすこと
なく、改質触媒の寿命が長く、長期にわたり安定した特
性が得られ、且つコンパクトな内部改質形燃料電池装置
および燃料電池発電システムを提供することを目的とす
る。
【0013】
【課題を解決するための手段】請求項1の発明に係る内
部改質形燃料電池装置は、単電池面内の温度分布により
生じた低温度動作部分に位置する燃料ガスの流通空間に
改質触媒を配置し燃料ガスが上記低温度動作部分に配置
された改質触媒と接触するように構成すると共に、燃料
ガス流路を流れる燃料ガスの流れ方向と酸化ガス流路を
流れる酸化ガスの流れ方向とが並行関係または対向関係
にあるように構成したものである。
【0014】請求項2の発明に係る内部改質形燃料電池
装置は、複数の燃料電池装置単体を燃料ガスの流れ方向
に直列関係に接続することにより構成されると共に、少
なくとも1個以上の燃料電池装置単体において低温度動
作部分に位置する燃料ガスの流通する空間に改質触媒を
保持するように構成したものである。
【0015】請求項3の発明に係る内部改質形燃料電池
装置は、単電池面内の温度分布により生じた低温度動作
部分に位置する燃料ガスの流通空間に改質触媒を配置し
燃料ガスが上記低温度動作部分に配置された改質触媒と
接触するように構成すると共に、燃料電池装置の内部に
予備改質部分を設け、外部から供給された燃料ガスを先
ず予備改質部分に導入し、しかる後に燃料ガス流路に燃
料ガスを導くように構成したものである。
【0016】請求項4の発明に係る内部改質形燃料電池
装置は、予備改質部分において進行する改質反応の吸熱
効果により低温度動作部分を低温度に保つように構成し
たものである。
【0017】請求項5の発明に係る内部改質形燃料電池
装置は、外部から供給された燃料ガスを先ず予備改質部
分に導入し、しかる後に燃料ガス流路に燃料ガスを導
き、さらに燃料電池反応に伴う排熱を用いて予備改質部
分において改質反応を行うように構成したものである。
【0018】請求項6の発明に係る内部改質形燃料電池
装置は、ガスマニホールドから燃料ガスを燃料ガス電極
に隣接する燃料ガス流路に導く入口側のガス誘導燃料ガ
ス流路の内部に予備改質部分を設け、外部から供給され
た燃料ガスを先ず予備改質部分に導入し、しかる後に燃
料ガス流路に燃料ガスを導くように構成したものであ
る。
【0019】請求項7の発明に係る内部改質形燃料電池
装置は、予備改質部分とガス誘導酸化ガス流路とが熱交
換関係にあり改質反応に必要な改質反応熱をガス誘導酸
化ガス流路を流れる酸化ガスより供給するように構成し
たものである。
【0020】請求項8の発明に係る燃料電池発電システ
ムは、燃料電池装置に燃料ガスを供給する燃料ガス系に
改質反応器を設けるように構成したものである。
【0021】請求項9の発明に係る燃料電池発電システ
ムは、燃料電池装置に燃料ガスを供給する燃料ガス系に
改質反応器を設けると共に、燃料電池装置において生成
する排熱を改質反応器に供給するように構成したもので
ある。
【0022】
【作用】請求項1の発明における内部改質形燃料電池装
置は、低温度な動作部分の燃料ガス流路に改質触媒を配
置したので、電池特性が低下することなく改質触媒の活
性が長期にわたり保持される。さらに、燃料ガスと酸化
ガスの流れ方向が並行関係または対向関係にあるため低
温度動作部分を形成する燃料電池装置内の温度分布が反
応ガスの流れ方向に一次元となる。
【0023】請求項2の発明における内部改質形燃料電
池装置は、複数の燃料電池装置単体が燃料ガスの流れ方
向に直列関係に接続され、少なくとも1個以上の燃料電
池装置単体の低温度動作部分に改質触媒を保持したの
で、電池構造を複雑にすることなく最適位置に低温度動
作部分を設定できると共に、構造が簡単で長期に安定な
内部改質形燃料電池装置を得ることができる。
【0024】請求項3の発明における内部改質形燃料電
池装置は、燃料電池装置の内部に設けられた予備改質部
分に燃料ガスを導入し、この燃料ガスを予備改質部分に
おいて改質した後、低温度動作部分に配置された改質触
媒と接触する。従って、単電池面内に設定すべき低温度
動作部分が面内最低1箇所で済み、電池の平均動作温度
を低下させることなく無理なく低温度動作部分の動作温
度を低い温度に設定することができる。
【0025】請求項4の発明における内部改質形燃料電
池装置は、予備改質部分の冷却効果により生じた低温度
動作部分に位置する燃料ガスの流通空間に改質触媒を配
置して、燃料ガスを低温度動作部分に配置された改質触
媒と接触させることができる。従って、単電池面内での
低温度動作部分の領域設定の自由度が大きく、且つ面内
最低1箇所で済み、電池の平均動作温度を低下させるこ
となく無理なく低温度動作部分の動作温度を低い温度に
設定でき、長寿命な且つ高特性な内部改質形燃料電池装
置を得ることができる。
【0026】請求項5の発明における内部改質形燃料電
池装置は、燃料電池装置で生成する排熱を利用して予備
改質部分において燃料ガスの改質反応を行うことができ
る。従って、単電池面内に設定すべき低温度動作部分が
面内最低1箇所で済み、電池の平均動作温度を低下させ
ることなく無理なく低温度動作部分の動作温度を低い温
度に設定することができる。
【0027】請求項6の発明における内部改質形燃料電
池装置は、予備改質部分を入口側のガス誘導燃料ガス流
路に設けたので、簡単で信頼性の高い構造で予備改質部
分を得ることができ、かつ単電池面内に設定すべき低温
度動作部分が面内最低1箇所で済み、電池の平均動作温
度を低下させることなく無理なく低温度動作部分の動作
温度を低い温度に設定することができる。
【0028】請求項7の発明における内部改質形燃料電
池装置は、予備改質部分では入口側のガス誘導燃料ガス
流路においてガス誘導酸化ガス流路を流れる高温の酸化
ガスと熱交換しながら改質反応を行うことができる。従
って、簡単で信頼性の高い予備改質部分とすることがで
きると共に、予備改質部分において効率よく改質反応を
行うことができ、また単電池面内に設定すべき低温度動
作部分が面内最低1箇所で済み、電池の平均動作温度を
低下させることなく無理なく低温度動作部分の動作温度
を低い温度に設定することができる。
【0029】請求項8の発明における内部改質形燃料電
池装置は、燃料電池装置の燃料ガス系の上流側に設けた
改質反応器に燃料ガスを導入し、この燃料ガスを改質反
応器において改質した後、低温度動作部分に配置された
改質触媒と接触する。従って、単電池面内に設定すべき
低温度動作部分が面内最低1箇所で済み、電池の平均動
作温度を低下させることなく無理なく低温度動作部分の
動作温度を低い温度に設定することができる。
【0030】請求項9の発明における内部改質形燃料電
池装置は、改質反応器において改質反応に必要とされる
反応熱を燃料電池装置において生成する排熱より供給す
るようにしたので、排熱を利用した効率的な燃料ガスの
改質を行うことができる。
【0031】
【実施例】
実施例1.以下、この発明の一実施例を図について説明
する。図1はこの発明に係る内部改質形燃料電池装置の
燃料電池積層体を単電池平面の断面図である。図におい
て、10は燃料電池積層体、13a,13bはセル面内
の温度分布により生じた低温度動作部分(図中斜線で示
す部分)であり、低温度動作部分13a,13bに位置
する燃料ガス流路には改質触媒が保持されている(図示
せず)。また、図1の矢印に示すように燃料電池積層体
10は、燃料ガスの流れ方向とが酸化ガスの流れ方向と
対向する、すなわち対向流方式のガス供給構造を採用し
ている。図2は対向流方式のガス供給構造を採用した燃
料電池装置における燃料ガス流れ方向の温度分布の一例
を図示している。
【0032】次に動作について説明する。内部改質形燃
料電池装置の場合、燃料電池装置の冷却は、主として炭
化水素またはアルコール類の原燃料の改質反応に伴う吸
熱効果と、反応ガス(一般的には酸化ガス)の顕熱によ
る冷却効果とにより行われる。ここで、改質反応に伴う
吸熱量は供給される原燃料の供給量で決まり、原燃料の
供給量は燃料電池装置から取り出す電流量(電気化学的
反応量)により殆ど一義的に決定される。従って、改質
反応による吸熱作用は、燃料電池装置の平均動作温度や
温度分布を調節する運転パラメータとはなりにくい。こ
のため、燃料電池装置の温度調節は、通常、燃料電池装
置への酸化ガスの入口温度やガス供給量を調節して行わ
れる。そして、内部改質形燃料電池の場合、定常負荷動
作条件では燃料電池積層体の燃料ガス入口部分、および
酸化ガス入口部分がセル面内で低温度部分となり、この
2箇所を低温度動作部分13a,13bとする。そし
て、低温度動作部分13a,13bの上限動作温度が改
質触媒上限動作温度(この場合約630℃に設定)以下
となるように燃料電池装置を運転した時の定常負荷動作
時(150mA/cm2 )における単セル面内の温度分
布の一例を図2に示す。同図に示すように、単セル面内
の平均温度は630℃程度、また最高温度は657℃程
度である。しかしながら、低温度動作部分13aの最高
温度は634℃、また13bの最高温度は620℃程度
であり、十分改質触媒上限動作温度以下に保持されてい
る。従って、低温度動作部分13a,13bに位置する
燃料ガス流路5に保持された改質触媒11(双方、図8
参照)の活性は長期にわたり安定して保持される。この
ように、実施例1によれば単セル面内の平均動作温度を
下げることなく、存在する温度分布を利用しながら、燃
料ガス入口部分および酸化ガス入口部分に温度範囲58
5〜630℃程度の低温度動作部分13a,13bを設
定することができる。
【0033】参考までに、従来の運転方法で改質触媒上
限動作温度(630℃)を燃料電池装置に適用すると以
下のようになる。従来の運転方法ではセル面全域に同一
の上限動作温度を適用するが、セル全面において最高温
度を改質触媒上限動作温度(例えば630℃)以下に抑
えるためには、図2に示した実施例では燃料電池装置の
平均動作温度をさらに27℃程下げる必要がある。しか
しながらこのような平均動作温度の大きな低下は燃料電
池装置の特性の低下をもたらし、実質上そのような運転
は行えない。
【0034】なお、改質触媒の耐熱性は改質触媒の組成
・種類、付着した電解質量、燃料ガス組成等により大き
く異なる。例えば実施例1においてはNi/MgO触媒
を8000〜10000時間保持した状態で、動作温度
を650℃から600℃に低下して運転した後の活性の
保有率(フレッシュなものに対する比)は5〜10%か
ら60%に改善された。このように低温度動作部分13
a,13bに保持された改質触媒は10000時間を越
える長時間運転でも十分な活性を保持することができ
る。このような例えば10000時間を越えるような長
時間運転のための改質触媒の上限動作温度は動作条件に
より異なるので、上限動作温度は温度をパラメータとす
る内部改質電池の寿命試験・改質触媒の活性評価により
決定される。例えば当所の実施例1のNi/MgO触媒
によると、10000時間以上の動作を目標とする場合
には630℃以下に保持することが望ましい。
【0035】図1に示す実施例1では燃料ガスと酸化ガ
スとが対向流形式で供給されている。この形式では、燃
料ガスの入口部分が主として内部改質反応の進行により
低温度動作部分の1つ(第一の低温度動作部分)13a
となる。同時に酸化ガス入口部分も、酸化ガスの冷却効
果によりもう1つの低温度動作部分13b(第二の低温
度動作部分)となる。メタンとスチームを主成分とする
燃料ガスは、第一の低温度動作部分13aにおいて平衡
状態(例えば、平衡改質率75−90%)にまで殆ど改
質され、生成した水素は後流の燃料ガス流路において電
池反応に供される。また、燃料ガスは、燃料ガス流路を
流れる過程で電池反応により水素が消費されスチームが
生成される。その結果、メタンの平衡改質率は燃料ガス
流路を流れる過程でメタンの分解側に移動する。一方、
燃料電池が一般的な動作条件で負荷運転している場合
(例えば、燃料ガス利用率80%以上、代表動作温度6
50℃)、大気圧動作条件では、燃料ガスが燃料ガス流
路の全長のほぼ5割程度を過ぎた時点でメタンの平衡改
質率はほぼ100%となる。そして第二の低温度動作部
分13bは通常、メタンの平衡改質率が既にほぼ100
%となるような領域に設けてあるので、第一の低温度動
作部分13aで未分解のメタンは第二の低温度動作部分
13bで効率的に分解され、同時に改質反応により生成
した水素は電池反応にも供される。
【0036】ところで、燃料ガスの流れ方向と酸化ガス
の流れ方向が実施例1のように平行関係にあるガス供給
形式(例えば、並行流形式または対向流形式)と、図8
の従来例のように両者が直交関係にあるガス供給形式
(例えば、直交流形式)とでは、生成するセル面内の温
度分布のパターンに大きな違いがある。すなわち実施例
1のような平行関係のガス供給形式においては、温度分
布の生成の原因となる電池反応の分布、改質反応の分
布、酸化ガスの冷却効果の分布等、全ての要因の分布が
同一の方向(反応ガスの流れ方向)にのみ存在し、その
結果、セル面内の温度分布も反応ガスの流れ方向に一次
元となる。一例として図2に対向流形式における温度分
布のパターンを示す。従って、この実施例1ではすべて
の燃料ガスが第一の低温度動作部分13aおよび第二の
低温度動作部分13bをともに通過し、100%の改質
反応の進行を長期にわたり期待できる。
【0037】一方、従来例の直交関係のガス供給形式で
は、電池反応の分布が二次元であり、また改質反応の分
布の方向と酸化ガスの冷却効果の分布の方向とは直交し
ており、温度分布も二次元の複雑なパターンとなる。一
例として直交流形式でのセル面内温度分布の一例を図7
に示す。同図に示すように、セル面内において相対的に
低温度な部分は、燃料ガスの入口部分と酸化ガスの入口
部分とに現れる。上述したように第二の低温度動作部分
は、燃料ガスが燃料ガス流路を50%程度通過した地点
以降に設けることが望ましいが、図7に示したような例
では、例えば630℃以下となる第二の低温度動作部分
は、酸化ガスの入口−燃料ガスの出口のコーナー部分に
しか設定できない。この場合、酸化ガスの出口−燃料ガ
スの出口のコーナー部分の燃料ガス流路に改質触媒を保
持しても改質触媒の活性低下の進行が速く、長期間にお
いては安定した改質反応を行えない。
【0038】反応ガスの流れ方向の直交関係を保ちなが
らこの問題を解決するためには、例えば図7において酸
化ガス出口−燃料ガス出口コーナー部分の温度を下げる
構造上また冷却上の工夫をするか、あるいは図7におい
て酸化ガスの流れ方向をこのままに保ちながら燃料ガス
の流れ形式をリターンフローとし、燃料ガスの出口領域
を酸化ガスの入口領域にもってくるなどの工夫を必要と
する。この場合、燃料ガスがリターンする割合を適宜調
節するなどの工夫をすることにより、ほぼ所望の温度分
布を得ることができるが、電池構造が複雑になるという
欠点がある。このように、図8の従来例のように、反応
ガスの流れ方向が互いに直交関係にある場合には、温度
分布の予測が相対的に難しく、かつ低温度動作部分の設
定・温度制御も複雑となる。しかしながら、実施例1の
ように燃料ガスの流れ方向と酸化ガスの流れ方向が平行
関係にある場合には、このような問題点はない。
【0039】また、反応ガスの流れ方向が直交関係にあ
る構造にはもう一つの問題点がある。例えば図7の場
合、燃料ガスの流れ方向と直角の方向にも温度分布が生
ずる。図7においてさらに燃料ガスの流れ形式をリター
ンフローとし燃料ガスの復路部分を酸化ガスの入口側に
もってくれば、燃料ガスの復路部分を第二の低温度動作
部分として設定が可能であることは、上述したとおりで
ある。しかしながら、燃料ガス復路部分の第二の低温度
動作部分内の温度分布を詳細に調べると、燃料ガスの流
れ方向と直角の方向にも温度分布が存在している。燃料
電池装置を通過する酸化ガスの入口温度および出口温度
をそれぞれ例えば580℃および680℃と考えると、
第二の低温度動作部分(燃料ガスの復路)において、酸
化ガスの入口端面の領域でのセル温度はおよそ580℃
程度であるのに対し、燃料ガスの往路に隣接する領域で
は630℃程度になると考えられる。このようなパター
ンの温度分布は、低温度動作部分においても相対的に動
作温度の高い部分のみを通過する一部の燃料ガスが存在
する。従って、長期的には改質触媒の活性低下により未
分解のメタンが排出される。
【0040】一方、実施例1のような酸化ガスと燃料ガ
スの流れ方向が互いに平行関係にある構造では、セル面
内の温度分布は反応ガスの流れ方向に一次元であり、燃
料ガスの流れ方向と直角方向には原理的に大きな温度分
布は存在しない(燃料電池端部からの放熱、反応ガスの
分配の不均一等の実際的な要因を除く)。従ってどの部
分を流れる燃料ガスも、低温度動作部分13a,13b
内においてほぼ同様の温度分布を経験して燃料電池装置
から排出される。すなわち、すべての燃料ガスはすべて
の動作時間において、ほぼ同様の活性を有する改質触媒
と均等に接触して排出される。その結果、セル面内にお
いてセル出口のメタン改質率に排出位置に基づく差が小
さく、低温度動作部分13a,13bの有効性を最大限
に発揮できる。なお、図1の実施例11では燃料電池装
置内部に2つの低温度動作部分13a,13bを設ける
例について説明したが、これに限らず、低温度動作部分
を2つ以上設けてもよい。
【0041】また、図1の実施例1では燃料ガスと酸化
ガスとが対向流関係にあるので、低温度動作部分13b
の動作温度は酸化ガスの冷却効果により630℃に比べ
て十分低く、改質触媒の寿命の観点から見てよい環境で
ある。一方、低温度動作部分13aは、燃料ガスの入口
部分なので改質反応の進行で温度が低く保たれるが、同
時に酸化ガスの出口部分でもあり、低温度動作部分13
b程度まで動作温度を低く設定できない。従って、低温
度動作部分13bに位置する改質触媒は、低温度動作部
分13aに位置する改質触媒に比べて寿命の面でより有
利である。図1に示した反応ガスの流れ構造でさらに長
寿命化を達成するためには次に示す2つの方法が知られ
ている。第1の方法は、低温度動作部分13aの動作温
度をもう少し下げるように、温度制御上または電池構造
上の工夫をすることである。すなわち、第1の方法は例
えば、温度制御機構を別途燃料電池装置に設けることに
より達成される。第2の方法は、低温度動作部分13a
に替えて、燃料ガス中の炭化水素を予備的に改質する予
備改質部分を燃料電池装置内部または外部に別途設け、
予備改質部分で殆ど改質の済んだ燃料ガスを燃料ガス流
路に導くようにすることである。第2の方法によれば低
温度動作部分13aは不要となり、予備改質部分で未改
質の炭化水素(メタン)は電池反応により生成したスチ
ームを用いて、低温度動作部分13bで効率よく完全に
改質される。また、セル面内において低温度動作部分1
3bを1箇所だけ設ければよく、最も低温度な部分を低
温度動作部分13bとして無理なく設定できる。従っ
て、燃料電池装置の平均動作温度を低下させることな
く、高特性な燃料電池装置を得ることができ、且つ一層
の長寿命化を図ることができる。
【0042】実施例2.上述した第2の方法の予備改質
部分として一般に知られている改質反応器を使用した実
施例2を図3に示す。図において、18は燃料電池装置
14の外部に設けられた改質反応器であり、改質反応器
18は改質触媒11が保持されるとともに反応熱が外部
より供給され、燃料ガスの改質反応が進行する改質反応
部分18aと、改質反応部分18aに改質反応熱を供給
するための加熱部分(燃焼器)18bを含んでいる。加
熱部分18bは燃料電池装置14から排出された未燃の
燃料ガスBを燃焼し、この燃焼熱を改質反応熱として改
質反応部分18aに与えている。すなわち、改質反応器
18は予備改質部分として機能し、予備改質された燃料
ガスAは燃料電池装置14に供給される。供給された燃
料ガスには一部未分解のメタンが含まれていて、未分解
のメタンは燃料ガス流路5において電池反応に利用され
つつ、低温度動作部分13bに保持される改質触媒11
の働きにより完全分解される。そして分解により生成し
た水素はさらに電池反応に利用される。燃料電池14に
供給された燃料ガスはしかる後、燃料電池装置14から
排出される。なお、図3上で図9の従来の燃料電池シス
テムと同一類似部材の構成部材については同一符号を付
して説明を省略する。
【0043】次に動作について説明する。実施例2にお
いては燃料電池装置14内部にメタンの改質機能を有す
る低温度動作部分13bを保持しているので、予備改質
部分(改質反応器)18ではほとんどの炭化水素が改質
されれば充分である。従って、予備改質部分18は動作
温度が反応温度550−700℃程度の低温度動作型で
よいし、また改質反応率としては50−90%程度であ
れば充分である。このため、予備改質部分18は改質反
応に必要とされる改質反応熱の一部または全部を燃料電
池装置14から排出される排熱からまかなうことができ
る。また、予備改質部分18は低温度動作型の改質反応
器が使用されれば機能上十分である。すなわち、燃料電
池装置14の平均的な動作温度は650℃前後であり、
燃料電池装置から排熱利用による改質反応を前提とすれ
ば、改質反応温度も最高で650℃程度になるからであ
る。実施例2の燃料電池発電システムは発電システムの
発電効率の観点から優れている。また、一般に800℃
を越える温度で動作される改質反応器に比べると動作温
度が低く、使用する金属構造材料も安価な汎用材料を使
える利点がある。例えば、800℃を越える温度で動作
される改質反応器の反応管は一般に25/20クロム・
ニッケル遠心鋳造管が使用されているが、600℃前後
ではより一般的なステンレス材料が利用可能となる。こ
のことは例えば燃料電池装置14から排出される高温度
の酸化排ガスDを用いて、改質反応器18内で熱交換さ
せることにより容易に達成される。具体的には例えば熱
交換器17と改質反応部分18aとを組み合わせること
により容易に達成される。
【0044】実施例3.また、予備改質部分を燃料電池
装置内部に設ければ改質反応器が不要となり、一層コン
パクトで安価な燃料電池発電システムを提供することが
できる。さらに、予備改質部分をガス誘導燃料ガス流路
(例えば、電池外周部のガスシール部分)に設ければ、
燃料電池装置に構造上の改造なく予備改質部分を設ける
ことができ、より安価でコンパクト且つ信頼性が高い燃
料電池装置を得ることができる。
【0045】予備改質部分を図8に示す従来の燃料電池
装置のガス誘導燃料ガス流路(例えば、電池外周部のガ
スシール部分)に設けた実施例3を図4に示す。図4は
燃料電池積層体を燃料ガスの流れ方向に沿った積層方向
の断面図である。図において、19a,bは燃料ガスを
ガスマニホールド12から燃料ガス流路5に導く入口側
および出口側のガス誘導燃料ガス流路である。入口側の
ガス誘導燃料ガス流路19aには、外部から燃料電池装
置に供給された燃料ガスがガスマニホールド12を介し
て供給される。入口側のガス誘導燃料ガス流路19a
は、内部に改質触媒11を保持しているので、予備改質
部分として機能して燃料ガス中の炭化水素またはアルコ
ール類を予備改質する。予備改質され一部に未分解のメ
タンを含む燃料ガスは燃料ガス流路5に供給される。燃
料ガス流路5に供給された一部未分解のメタンを含む燃
料ガスは、燃料ガス流路5を流れる過程で電池反応に利
用されつつ、また低温度動作部分13bに保持される改
質触媒11で未分解のメタンがほぼ完全分解される。そ
して、分解により生成した水素は電池反応に利用され
る。燃料ガスはしかる後出口側のガス誘導燃料ガス流路
19b、および出口側のガスマニホールド12を介して
外部に排出される。なお、図4上で図8の構成部材と同
一類似部材については同一符号を付して説明を省略す
る。一般に燃料電池装置に供給される燃料ガスには電解
質の蒸気が含まれていない。また、入口側のガス誘導燃
料ガス流路19aでは改質触媒11が電解質を含む燃料
ガス電極1に隣接しないように設計することが可能であ
る。従って、改質触媒11が電解質蒸気により被毒する
可能性が小さいので、入口側のガス誘導燃料ガス流路1
9の部分の動作温度は改質触媒11の劣化によって決ま
る上限動作温度の制約を受けない。
【0046】実施例4.また、入口側のガス誘導燃料ガ
ス流路19aを予備改質部分として利用するとともに、
予備改質部分に必要とされる改質反応熱を燃料電池装置
において生成する排出より供給すれば、一層効率的な燃
料電池装置を得ることができる。このような熱の供給を
行うためには伝熱面を必要とするが、燃料電池装置の構
造を複雑にすることなく十分な伝熱面を確保することが
設計上重要である。一般に燃料電池装置のほとんどの排
熱が酸化ガスで持ち去られることや、予備改質部分が入
口側のガス誘導燃料ガス流路19aに設けることを考慮
すると、入口側のガス誘導燃料ガス流路19a(予備改
質部分)をセパレータ板9を介して高温の酸化ガスで加
熱する構造にすれば、上記目的は達成される。具体的に
は、燃料ガスと酸化ガスの流れ方向を平行関係(並行流
または対向流形式)にし、セパレータ板19を介して燃
料ガスの流れる入口側のガス誘導燃料ガス流路と酸化ガ
スの流れるガス誘導酸化ガス流路とが構造上隣接するよ
うに設計すればよい。これにより、図8に示す従来の燃
料電池の構造・構成部材をそのまま用いて、十分な伝熱
面積を確保しつつ、薄いセパレータ板9を介して効率よ
く熱交換することができる。その際、燃料ガスと酸化ガ
スの流れ方向を対向関係に、セパレータ板9を介して入
口側のガス誘導燃料ガス流路19aと出口側のガス誘導
酸化ガス流路とを熱交換関係に置いてやれば、燃料電池
装置での発熱により高温になった酸化ガスと熱交換を行
うことができる。従って、効率のよい熱交換が可能にな
り、また入口側のガス誘導燃料ガス流路(予備改質部
分)においてより高い改質反応率が達成される。
【0047】燃料ガスと酸化ガスの流れ方向を対向関係
にした場合の実施例3,4における燃料ガス流れ方向の
温度分布を図5に示す。図2に示した実施例1とは異な
り、実施例3,4では燃料ガスの入口部分に位置する有
効電池部分の動作温度を高く設定できる。従って、セル
平均動作温度が高くなり電池特性も改善する。入口側の
ガス誘導燃料ガス流路19aに予備改質部分を設けた実
施例3,4の温度分布(図5)と予備改質部分を設けな
い実施例1の温度分布(図2)とを比較すると、予備改
質部分を設けることにより平均動作温度が約10℃上昇
し、平均セル電圧が10mV程度改善している。同時
に、実施例3,4では改質反応器として特別な構造物を
必要とせず、従来の燃料電池装置に形成されている入口
側のガス誘導燃料ガス流路19aを予備改質部分として
利用できるため、安価に製造が行える特長もある。さら
には、実施例3,4では入口側のガス誘導燃料ガス流路
19aは高温の酸化出口ガスと熱交換が可能な位置に設
けてあり、燃料電池装置で生成した排熱を利用して改質
反応を行える利点もある。
【0048】実施例5.また予備改質部分を、例えば内
部に改質触媒を保持する板状の改質反応器とし、燃料電
池装置内部に組み込むことも可能である。このようにす
れば、予備改質部分の改質反応に伴う吸熱効果により燃
料電池装置の冷却を効果的に行うことができる。また、
予備改質部分で進行する改質反応の吸熱面を、燃料電池
装置内部に設けられた低温度動作部分と一致させるなど
の工夫により、予備改質部分において進行する改質反応
の吸熱効果で低温度動作部分を低温度に保つことも可能
である。このようにすれば、単セル面内において低温度
動作部分の領域設定の自由度が大きくなり、電池特性、
寿命および改質反応の観点から最適な位置に低温度動作
部分の設定が可能になる。
【0049】このように、実施例2乃至実施例5によれ
ば、燃料ガス中の炭化水素を予備改質部分で予備改質し
た後、改質済みの燃料ガスを燃料電池装置の燃料ガス流
路に供給するので、燃料電池装置に設けるべき低温度動
作部分を最小限(1つ)にすることができ、低温度動作
部分の設定を無理なく効果的に行え、より一層長寿命な
且つ高特性な内部改質形燃料電池装置を得ることができ
る。
【0050】実施例6.また、前記実施例においては1
個の燃料電池積層体を対象としその内部に低温度動作部
分を設けたが、複数の燃料電池装置単体を燃料ガスの流
れ方向に直列に接続し、それら燃料電池装置単体群の適
切な部分に低温度動作部分を設けても、燃料電池装置の
長寿命化・電池特性の向上を達成することができる。以
下、実施例6を図について説明する。図6は本発明に係
る実施例4の構成図である。図6(a)において、14
a,14bは燃料電池装置単体であり、燃料電池装置単
体14a,14bは燃料ガスの流れ方向に直列に接続さ
れている。13a,13b,13cは各々の燃料電池装
置単体14a,14bに設定された低温度動作部分であ
る。
【0051】次に動作について説明する。外部より供給
された炭化水素やアルコール類を含む燃料ガスは、まず
燃料ガスの流れで上流側にある燃料電池装置単体14a
の低温度動作部分13aにおいて略改質され、後流側の
燃料ガス流路に導かれる。この場合、低温度動作部分1
3aで未改質の炭化水素は、電池反応で生成したスチー
ムの助けにより、低温度動作部分13b,13cにおい
て完全に改質される。改質反応により生成した水素は後
流側の燃料ガス流路において電池反応に供される。実施
例6において燃料ガスの入口部分にあたる低温度動作部
分13aが、図8の燃料ガス電極1に隣接しない電気化
学的に不活性なガス誘導燃料ガス流路に設けられている
場合には、前述したように、低温度動作部分13aを低
温度で動作させる必要はない。
【0052】実施例6のように複数の燃料電池装置単体
14a,14bを用いて燃料ガス流路中の適切な部分に
低温度動作部分を設ける発明では、先に示した1個の燃
料電池装置の内部に低温度動作部分を設ける発明よりも
次の点でさらに優れている。まず、燃料電池積層体の温
度分布について考察すると、積層体の内部で低温度な部
分は常に積層体の端部、すなわち酸化ガスの入口部分
や、燃料ガスの入口部分・出口部分等に発生する(一例
として図2,図5,図7)。この燃料電池積層体の低温
度動作部分に存在する活性が安定な改質触媒を用いて、
電池特性が良好で、投入されたメタンがほぼ100%完
全に分解され、長時間安定な内部改質形燃料電池装置を
得るためには次の点に留意する必要がある。すなわち、
燃料ガス入口部分に位置する第一の低温度動作部分で供
給燃料ガスに含まれる炭化水素(メタン)の主要な部分
(例えば、50−90%程度)を改質するとともに、燃
料ガス流路の途中で電池反応により生成したスチームを
利用して再度第二の低温度動作部分に保持された改質触
媒で第一の低温度動作部分において未分解のメタンを改
質する必要がある。
【0053】燃料ガスの入口部分である程度の改質反応
の進行を必要とする理由は、下流側に位置する燃料ガス
流路で電池反応に水素を必要とし、燃料ガス中の水素濃
度が電池電圧に直接影響するからである。また、第一の
低温度動作部分で100%の改質反応を行えない理由
は、燃料ガス入口部分では通常メタン流量に対するスチ
ーム流量の比率が2−4程度であり、電池の標準的な動
作温度650℃、改質反応に最も有利な大気圧動作で考
えても、平衡改質率が80−95%程度であるからであ
る。従って、第二の低温度動作部分でほぼ100%に近
い改質率を得るためには、第二の低温度動作部分に供給
される前に燃料ガスがすでに適切な量電池反応の進行を
受け、電池反応により生成したスチームを燃料ガス中に
含んでいる必要がある。ここで、動作条件として燃料電
池装置入口でのメタン流量に対するスチーム流量の比が
2.5で、低温度動作部分の動作温度が610℃、大気
圧動作を考えると、99%以上の平衡改質率を得るため
には第二の低温度動作部分に供給される前に燃料ガスは
燃料ガス利用率として52%以上の電池反応を受けてい
る必要がある。燃料電池装置全体での燃料ガス利用率を
80−85%程度と想定すると、この程度の燃料ガス利
用率は燃料ガス流路に隣接する燃料ガス電極を面積割合
で全体の50−60%を燃料ガスが通過した時点で通常
達成される。従って第二の低温度動作部分は、燃料ガス
が燃料ガス電極の50−60%を通過した後の後流側の
燃料ガス流路に設ければよい。
【0054】1個の燃料電池装置に低温度動作部分を設
ける場合、低温度動作部分の位置は特別な温度制御機構
を設けない限り前述したように燃料電池装置の端部に位
置することとなる。燃料ガスの流し方を複雑にすること
なく簡素な燃料電池構造で、燃料ガス流路の後半部分に
低温度動作部分をもってくるためには、図2および図5
に示したように、第二の低温度動作部分は燃料ガスの出
口部分に配置せざるを得ない。第二の低温度動作部分で
メタンの改質により生成する水素は、それより後流側の
燃料ガス電極で電池反応に供せられるべきものである。
電池特性の関係で言えば、第二の低温度動作部分はでき
るだけ燃料ガス流路の上流側に位置し、改質された水素
は電極側に早く供給されることが望ましい。実施例16
の図6(a)に示した複数の燃料電池装置単体14a,
14bを燃料ガスの流れ方向に直列に接続し、その適切
な部分に第二の低温度動作部分を設ける発明では、燃料
電池装置単体群全体としての燃料ガス流路の適切な中間
点に、第二の低温度動作部分を電池構造を複雑にせずに
容易に設けることができる。すなわち、安定した改質反
応を行えると同時に電池特性のよい燃料電池装置を簡単
な構造で実現できる特長がある。さらに、複数の燃料電
池装置単体を燃料ガスの流れ方向に直列に接続したの
で、燃料電池装置単体1台あたりの燃料ガス利用率が低
下する。従って、燃料電池装置単体内部にまたは燃料電
池装置単体に燃料ガスが多少不均一に分配されても、電
池特性に大きな影響を与えず運転を行えるという利点も
ある。
【0055】実施例7.また、図6(b)の実施例7
は、低温度動作部分を1つの燃料電池装置単体(図中、
燃料電池装置単体14b)全体に独立して設けたもので
ある。このようにすれば、低温度動作部分13bを他の
電池部分から分離独立させることが可能である。従っ
て、低温度動作部分13bの温度制御を他の電池部分か
ら独立して的確に行えるる利点がある。また、低温度動
作部分13bの温度制御を的確に行う目的で、低温度動
作部分13bの動作温度を制御する構造機構を燃料電池
装置に導入する場合、燃料電池装置単体14bについて
のみ設計・導入を行えばよく、系の複雑さを最小限に抑
えることができる。
【0056】実施例8.また、図6(c)の実施例8で
は、燃料ガスと酸化ガスとが直交する直交流形式の燃料
電池装置単体を燃料ガス流れ方向に直列に接続した実施
例を示している。直交流形式の燃料電池装置は各種反応
ガスの流れ形式の中で構造上最も簡素で製造が容易であ
るという特徴を有している。反面、前述したようにセル
面内の温度分布が複雑で低温度動作部分の設定・制御が
難しいという問題点を有している。すなわち、図7にお
いて説明した直交流形式の内部改質形燃料電池装置のセ
ル面内の温度分布と同様に、実施例8では上流側の燃料
電池装置単体14aの低温度動作部分13bは酸化ガス
の入口側に片寄っている。従って、酸化ガスの出口側に
近い燃料ガス流路を流れる燃料ガスは長時間運転後、改
質反応率が低いまま上流側の燃料電池装置単体14aか
ら排出される。一方、酸化ガスの入口側に近い領域の燃
料ガス流路を流れる燃料ガスは長期にわたり高い改質率
(例えば90%以上)を安定して維持できる。直交流型
の燃料電池装置単体ではこのように、一部の燃料ガスが
第二の低温度動作部分を通過することなく燃料電池装置
単体から排出されるため、長時間にわたっては完全なメ
タンの改質を行うことができないという欠点があった。
【0057】しかしながら図6(c)の実施例8では下
流側に燃料電池装置単体14bが備えられているので、
上流側の燃料電池装置単体14aで未改質であったメタ
ンがある比率で下流側の燃料電池装置単体14bの低温
度動作部分13cを通過する。これにより、改質反応率
の改善が図られる。また、同図に示す実施例8におい
て、上流側の燃料電池装置単体14aの低温度動作部分
13bおよび下流側の燃料電池装置単体14bの低温度
動作部分13cのいずれの低温度動作部分も通過しない
燃料ガスの割合は、各々の燃料電池装置単体14a,1
4bにおいて低温度動作部分13b,13cを通過しな
い燃料ガスの割合の積になる。従って、燃料電池装置単
体を燃料ガスの流れ方向に直列に接続することにより、
低温度動作部分を通過しない燃料ガスの割合を大きく低
減できる。例えば図において、低温度動作部分13aで
の未改質率を0.2、燃料電池装置単体14aにおいて
低温度動作部分13bを通過しない燃料ガスの割合を
0.45、燃料電池装置単体14bにおいて低温度動作
部分13cを通過しない割合を0.35とすると、長期
的には燃料電池装置単体14a一段だけではメタンの未
改質率は0.09程度と見積れるが、図6(c)に示し
た2段構成では未改質率は0.03程度になる。さらに
多段化すれば、燃料電池装置全体としてのメタンの未改
質率を低減できることは明らかである。このように実施
例8によれば、燃料電池装置固有の温度分布の制約上燃
料ガスの一部が低温度動作部分を通過することができな
い場合でも、同様の燃料電池装置を複数個燃料ガスの流
れ方向に直列に接続してやれば、燃料電池群全体として
見れば低温度動作部分を通過しない燃料ガスの割合を大
きく低減でき、実質的に長期にわたり安定した改質反応
を行える燃料電池装置を得ることができる。この結果、
構造が簡素で製造が容易な燃料電池装置を長時間安定し
て動作させることが可能になる。
【0058】
【発明の効果】以上のように、請求項1の発明によれ
ば、燃料ガスが低温度動作部分に配置された改質触媒と
接触するように構成したので、燃料電池装置内の温度分
布を利用した改質触媒の長寿命化が可能になり、電池特
性を低下させることなく改質触媒の活性が長期にわたり
保持される。さらに、燃料ガスと酸化ガスの流れ方向が
並行関係または対向関係にあるように構成したので、低
温度動作部分の設定・制御が容易になるとともに、低温
度動作の改質触媒の長寿命化にかかわる有効性を最大限
に発揮できる効果がある。
【0059】請求項2の発明によれば、複数の燃料電池
装置単体を燃料ガスの流れ方向に直列関係に接続し、少
なくとも1個以上の燃料電池装置単体の低温度動作部分
に改質触媒を保持するように構成したので、電池構造を
複雑にすることなく電池特性および改質反応の観点から
最適位置に低温度動作部分を設定できるとともに、構造
の簡単な燃料電池装置単体で長期に安定な内部改質形燃
料電池装置を得ることができる効果がある。
【0060】請求項3の発明によれば、燃料電池装置の
内部に設けられた予備改質部分に燃料ガスを導入し、こ
の燃料ガスを予備改質部分において改質した後、低温度
動作部分に配置された改質触媒と接触するように構成し
たので、単電池面内に設定すべき低温度動作部分が面内
最低1箇所で済み、電池の平均動作温度を低下させるこ
となく無理なく低温度動作部分の動作温度を低い温度に
設定でき、長寿命な且つ高特性・コンパクトな内部改質
形燃料電池装置を得ることができる効果がある。
【0061】請求項4の発明によれば、予備改質部分の
冷却効果により生じた低温度動作部分に位置する燃料ガ
スの流通空間に改質触媒を配置して、燃料ガスが低温度
動作部分に配置された改質触媒と接触するように構成し
たので、単電池面内での低温度動作部分の領域設定の自
由度が大きく且つ面内最低1箇所で済み、電池の平均動
作温度を低下させることなく無理なく低温度動作部分の
動作温度を低い温度に設定でき、長寿命な且つ高特性な
内部改質形燃料電池装置を得ることができる効果があ
る。
【0062】請求項5の発明によれば、燃料電池装置で
生成する排熱を利用して予備改質部分において燃料ガス
の改質反応を行うように構成したので、単電池面内に設
定すべき低温度動作部分が面内最低1箇所で済み、電池
の平均動作温度を低下させることなく無理なく低温度動
作部分の動作温度を低い温度に設定でき、さらには排熱
を利用した効率的な改質を行えると共に長寿命な且つ高
特性・コンパクトな内部改質形燃料電池装置を得ること
ができる効果がある。
【0063】請求項6の発明によれば、予備改質部分を
入口側のガス誘導燃料ガス流路に設けるように構成した
ので、簡単で信頼性の高い構造で予備改質部分を構成で
きるとともに、単電池面内に設定すべき低温度動作部分
が面内最低1箇所で済み、電池の平均動作温度を低下さ
せることなく無理なく低温度動作部分の動作温度を低い
温度に設定でき、簡素な構造で信頼性が高く長寿命、且
つ高特性な内部改質形燃料電池装置を得ることができる
効果がある。
【0064】請求項7の発明によれば、予備改質部分で
は入口側のガス誘導燃料ガス流路においてガス誘導酸化
ガス流路を流れる高温の酸化ガスと熱交換しながら改質
反応を行えるように構成したので、簡単で信頼性の高い
構造で予備改質部分を構成できるとともに、予備改質部
分において酸化ガスの持つ顕熱を利用して効率よく改質
反応を行え、また単電池面内に設定すべき低温度動作部
分が面内最低1箇所で済み、電池の平均動作温度を低下
させることなく無理なく低温度動作部分の動作温度を低
い温度に設定でき、簡素な構造で信頼性が高く長寿命且
つ高特性、高効率な内部改質形燃料電池装置を得ること
ができる効果がある。
【0065】請求項8の発明によれば、燃料電池装置の
燃料ガス系の上流側に設けた改質反応器に燃料ガスを導
入し、この燃料ガスを改質反応器において改質した後、
低温度動作部分に配置された改質触媒と接触するように
構成したので、単電池面内に設定すべき低温度動作部分
が面内最低1箇所で済み、電池の平均動作温度を低下さ
せることなく無理なく低温度動作部分の動作温度を低い
温度に設定でき、長寿命な且つ高特性な状態で内部改質
形燃料電池装置を動作させることができる燃料電池発電
システムを得ることができる効果がある。
【0066】請求項9の発明によれば、改質反応器にお
いて改質反応に必要とされる反応熱を燃料電池装置にお
いて生成する排熱より供給するように構成したので、単
電池面内に設定すべき低温度動作部分が面内最低1箇所
で済み、電池の平均動作温度を低下させることなく無理
なく低温度動作部分の動作温度を低い温度に設定でき、
また排熱を利用した効率的な燃料ガスの改質が行え、長
寿命な且つ高特性な状態で内部改質形燃料電池装置を動
作させることができる発電効率の高い燃料電池発電シス
テムを得ることができる効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明に係る内部改質形燃料電池装置の実施
例1を説明する説明図である。
【図2】この発明に係る内部改質形燃料電池装置の実施
例1における単セル面内の温度分布の一例を示す説明図
である。
【図3】この発明に係る燃料電池発電システムの構成を
示すシステム構成図である。
【図4】この発明に係る内部改質形燃料電池装置の要部
拡大図である。
【図5】この発明に係る内部改質形燃料電池装置におけ
る単セル面内の温度分布の一例を示す説明図である。
【図6】この発明に係る内部改質形燃料電池装置の実施
例6乃至実施例8を説明する説明図である。
【図7】直交流形式の内部改質形燃料電池装置における
単セル面内の温度分布の一例を示す説明図である。
【図8】従来の内部改質形燃料電池装置の一部断面図で
ある。
【図9】従来の内部改質形燃料電池装置の温度制御方法
を説明する構成図である。
【符号の説明】
1 燃料ガス電極 2 酸化ガス電極 3 電解質層 4 単電池 5 燃料ガス流路 6 酸化ガス流路 9 セパレータ板 10 燃料電池積層体 11 改質触媒 12 ガスマニホールド 13a,13b,13c 低温度動作部分 14 燃料電池装置 14a,14b 燃料電池装置単体 18 改質反応器 19a 入口側のガス誘導燃料ガス流路

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体と、上記燃料ガス電
    極とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成
    した燃料ガス流路と、上記酸化ガス電極とセパレータ板
    との間で両者の何れか一方の面に形成され、前記燃料ガ
    ス流路と並行関係または対向関係に配置された酸化ガス
    流路と、低温度動作部分に位置する燃料ガスの流通空間
    に保持された改質触媒と、外部より供給される燃料ガス
    および酸化ガスをそれぞれ上記燃料ガス流路および酸化
    ガス流路へ供給・分配・排出するガスマニホールドとを
    備えた内部改質形燃料電池装置。
  2. 【請求項2】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体、上記燃料ガス電極
    とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成し
    た燃料ガス流路、上記酸化ガス電極とセパレータ板との
    間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路、並
    びに外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガスをそれ
    ぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供給・分配
    ・排出するガスマニホールドを備えた複数の燃料電池装
    置単体であって、該複数の燃料電池装置単体の各々の前
    記燃料ガス流路が直列に連通され、且つ少なくとも1個
    以上の前記燃料電池装置単体に低温度動作部分が設定さ
    れ該低温度動作部分に位置する前記燃料ガスの流通空間
    に改質触媒が保持された複数の燃料電池装置単体を備え
    た内部改質形燃料電池装置。
  3. 【請求項3】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体と、上記燃料ガス電
    極とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成
    した燃料ガス流路と、上記酸化ガス電極とセパレータ板
    との間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路
    と、上記燃料ガス流路内部に保持されると共に低温度動
    作部分に位置する前記燃料ガス流路に配置された改質触
    媒と、外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガスをそ
    れぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供給・分
    配・排出するガスマニホールドと、該マニホールドを介
    して外部から供給された燃料ガス中の炭化水素またはア
    ルコール類を改質して前記燃料ガス流路に導入する予備
    改質部分とを備えた内部改質形燃料電池装置。
  4. 【請求項4】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体と、上記燃料ガス電
    極とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成
    した燃料ガス流路と、上記酸化ガス電極とセパレータ板
    との間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路
    と、上記燃料ガス流路内部に保持されると共に低温度動
    作部分に位置する前記燃料ガス流路に配置された改質触
    媒と、外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガスをそ
    れぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供給・分
    配・排出するガスマニホールドと、該マニホールドを介
    して外部から供給された燃料ガス中の炭化水素またはア
    ルコール類を改質して前記燃料ガス流路に導入すると共
    に前記改質の反応に伴う反応熱で前記低温度動作部分を
    低温度に保つ予備改質部分とを備えた内部改質形燃料電
    池装置。
  5. 【請求項5】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体と、上記燃料ガス電
    極とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成
    した燃料ガス流路と、上記酸化ガス電極とセパレータ板
    との間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路
    と、上記燃料ガス流路内部に保持されると共に低温度動
    作部分に位置する前記燃料ガス流路に配置された改質触
    媒と、外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガスをそ
    れぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供給・分
    配・排出するガスマニホールドと、燃料電池反応で生成
    する排熱を利用して前記マニホールドを介して外部から
    供給された燃料ガス中の炭化水素またはアルコール類を
    改質して前記燃料ガス流路に導入する予備改質部分とを
    備えた内部改質形燃料電池装置。
  6. 【請求項6】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体と、上記燃料ガス電
    極とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成
    した燃料ガス流路と、上記酸化ガス電極とセパレータ板
    との間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路
    と、上記燃料ガス流路内部に保持されると共に低温度動
    作部分に位置する前記燃料ガス流路に配置された改質触
    媒と、外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガスをそ
    れぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供給・分
    配・排出するガスマニホールドと、ガスマニホールドか
    ら燃料ガスを燃料ガス流路に導く入口側のガス誘導燃料
    ガス流路と、前記入口側のガス誘導燃料ガス流路に前記
    改質触媒を保持すると共に前記マニホールドを介して外
    部より供給された燃料ガス中の炭化水素またはアルコー
    ル類を改質して前記燃料ガス流路に導入する予備改質部
    分とを備えた内部改質形燃料電池装置。
  7. 【請求項7】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体と、上記燃料ガス電
    極とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成
    した燃料ガス流路と、上記酸化ガス電極とセパレータ板
    との間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路
    と、上記燃料ガス流路内部に保持されると共に低温度動
    作部分に位置する前記燃料ガス流路に配置された改質触
    媒と、外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガスをそ
    れぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供給・分
    配・排出するガスマニホールドと、該ガスマニホールド
    から燃料ガスおよび酸化ガスをそれぞれ燃料ガス流路お
    よび酸化ガス流路に導く入口側のガス誘導燃料ガス流路
    およびガス誘導酸化ガス流路と、前記入口側のガス誘導
    燃料ガス流路に設けられ、前記ガスマニホールドを介し
    て外部から供給された燃料ガス中の炭化水素またはアル
    コール類を改質して前記燃料ガス流路に導入し、且つ前
    記ガス誘導酸化ガス流路と熱交換可能な予備改質部分と
    を備えた内部改質形燃料電池装置。
  8. 【請求項8】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体、上記燃料ガス電極
    とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成し
    た燃料ガス流路、上記酸化ガス電極とセパレータ板との
    間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路、低
    温度動作部分に位置する燃料ガス流路に保持された改質
    触媒、並びに外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガ
    スをそれぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供
    給・分配・排出するガスマニホールドを備える燃料電池
    装置と、上記燃料電池装置に燃料ガスを供給する燃料ガ
    ス系に連通された改質反応器とを備えた燃料電池発電シ
    ステム。
  9. 【請求項9】 電解質層を介在して対向する燃料ガス電
    極および酸化ガス電極を有する単電池をセパレータ板を
    介して複数積層した燃料電池積層体、上記燃料ガス電極
    とセパレータ板との間で両者の何れか一方の面に形成し
    た燃料ガス流路、上記酸化ガス電極とセパレータ板との
    間で両者の何れか一方の面に形成した酸化ガス流路、低
    温度動作部分に位置する燃料ガス流路に配置された改質
    触媒、並びに外部より供給される燃料ガスおよび酸化ガ
    スをそれぞれ上記燃料ガス流路および酸化ガス流路へ供
    給・分配・排出するガスマニホールドを備える燃料電池
    装置と、上記燃料電池装置に燃料ガスを供給する燃料ガ
    ス系に連通されると共に前記燃料電池装置において生成
    された排熱が供給される改質反応器とを備えた燃料電池
    発電システム。
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