JP4623994B2

JP4623994B2 - 燃料電池

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Publication number: JP4623994B2
Application number: JP2004112312A
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Inventors: 健児島津
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Current assignee: Kyocera Corp
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Filing date: 2004-04-06
Publication date: 2011-02-02
Anticipated expiration: 2024-04-06
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Description

本発明は、燃料電池に関するもので、特に、電気的に連結された複数の燃料電池セルの集電特性が良好な燃料電池に関するものである。

次世代エネルギーとして、近年、燃料電池が種々提案されている。このような燃料電池には、固体高分子形、リン酸形、溶融炭酸塩形、固体電解質形など、各種のものが知られているが、中でも固体電解質形の燃料電池は、作動温度が８００〜１０００℃と高いものの、発電効率が高く、また排熱利用ができるなどの利点を有しており、その研究開発が推し進められている。

そして、固体電解質形燃料電池に用いられる燃料電池セルは、平板型燃料電池セル（特許文献１参照）と環状燃料電池セル（特許文献２参照）とに大別され、さらに環状燃料電池セルは、円筒型燃料電池セルと円筒平板型燃料電池セルとに分類され、これらのうち、環状燃料電池は、内側電極、固体電解質、外側電極とが一体化されており、熱衝撃に強いという利点がある。

いずれの形態においても、燃料電池では、一般的に、これらの燃料電池セルを複数、電気的に連結して発電装置を形成している。

これらの燃料電池セルの連結には、導電材からなる集電体が用いられ、一方の燃料電池セルの外側電極と、他方の燃料電池セルの内側電極に連結されたインターコネクタとが集電体を介して電気的に連結されている。

平板型燃料電池セルの場合には、熱衝撃に弱いという欠点はあるものの、酸素極、燃料極ともにガスを流通させる流路が形成されており、十分に電極にガスが供給できるため、集電体は、ガスの供給を特別に考慮したものではなく、また、その必要もなかった。

一方、環状燃料電池セルの場合には、熱衝撃に強いという利点はあるものの、外側電極の周辺に十分なガスを供給することが難しく、外側電極と集電体が接触する部分にもガスを供給するため、例えば、金属繊維を編み込んだフェルト状の集電体を用いることが一般的であった。
特開２００１−０６８１３２号公報特開２００２−３６７６３３号公報

しかしながら、集電体として金属フェルトを用いた場合には、集電体の電気的な抵抗が高いために、集電ロスが生じ、燃料電池セルの発電量の総和よりも、燃料電池としての性能が極端に低くなるという問題があった。

また、金属フェルトは、ガスの流通性が低く、外側電極に十分にガスを供給することも困難であった。

また、外側電極が酸素極である場合には、比表面積の大きいフェルトが容易に酸化され、集電体の寿命が極端に短くなるという問題があった。

本発明は、燃料電池セル間の集電抵抗が低く、ガスの流通性に優れた燃料電池を提供することを目的とする。

本発明の燃料電池は、内部にガス通路を有する内側電極を兼ねた電極支持基板上に固体電解質と外側電極とをこの順に積層してなるとともに、該外側電極と電気的に遮断され、前記内側電極と電気的に接続されたインターコネクタとを具備してなる燃料電池セルの複数個、または内部にガス通路を有する電極支持基板上に内側電極と固体電解質と外側電極とをこの順に積層してなるとともに、該外側電極と電気的に遮断され、前記内側電極と電気的に接続されたインターコネクタとを具備してなる燃料電池セルの複数個を、収納容器内に収納してなるとともに、隣接する一方の前記燃料電池セルの前記外側電極と隣接する
他方の前記燃料電池セルの前記インターコネクタとを板状集電部材を介して電気的に接続してなる燃料電池であって前記板状集電部材が、前記燃料電池セルの前記ガス通路に沿って伸びている基部を備え、該基部より延びて隣接する一方の前記燃料電池セルの前記外側電極に接触している複数の集電部と、前記基部より延びて隣接する他方の前記燃料電池セルの前記インターコネクタに接触している複数の集電部とが交互に設けられてなる櫛歯形状であるとともに、他方の前記燃料電池セルの前記インターコネクタに接触しているそれぞれの前記集電部の接触面積が、一方の前記燃料電池セルの前記外側電極と接触しているそれぞれの前記集電部の接触面積よりも大きいことにより、
前記板状集電部材と前記インターコネクタとの接触面積が、前記板状集電部材と前記燃料電池セルの前記外側電極との接触面積よりも大きくなっていることを特徴とする。

本発明の燃料電池では、板状集電部材が、燃料電池セルのガス通路に沿って伸びている基部を備え、基部より延びて隣接する一方の燃料電池セルの外側電極に接触している複数の集電部と、基部より延びて隣接する他方の燃料電池セルのインターコネクタに接触している複数の集電部とが交互に設けられてなる櫛歯形状であるとともに、他方の燃料電池セルのインターコネクタに接触しているそれぞれの集電部の接触面積が、一方の燃料電池セルの外側電極と接触しているそれぞれの集電部の接触面積よりも大きくすることにより、板状集電部材とインターコネクタとの接触面積を、板状集電部材と燃料電池セルの外側電極との接触面積よりも大きくすることで、外側電極にガスを供給するとともに、必要なガスの供給量が外側電極よりも少ないインターコネクタと板状集電部材との界面の電気的抵抗の増大を抑制でき、集電ロスを小さくすることができるため、発電性能に優れた燃料電池となる。また、板状集電部材が、ガス通路に沿って伸びる基部を備え、該基部より延びて隣接する一方の燃料電池セルの外側電極に接触している複数の集電部と、基部より延びて隣接する他方の燃料電池セルのインターコネクタに接触している複数の集電部とが交互に設けられてなる櫛歯形状であることから、燃料電池セル間に板状集電部材を容易に配置することができる。

本発明を、以下、添付図面に示す具体例に基づいて説明する。

本発明の燃料電池は、例えば、図１に示すような円筒平板型の燃料電池セル１を複数連結して構成される燃料電池セルスタックを収納容器に収納したものである。

本発明の燃料電池では、燃料電池セルとして、図２に示すような円筒型燃料電池セルや、図３に示すような円筒平板型燃料電池セルのような環状燃料電池セルを用いることが重要で、特に、燃料電池セルあたりの発電量を増加させるために、円筒平板型燃料電池セルを用いることが望ましい。

そして、セルスタックは、これらの燃料電池セル１が複数集合して、上下に隣接する一方の燃料電池セル１ａと他方の燃料電池セル１ｂとの間に、板状集電部材２０を介在させ、両者を互いに直列に接続することにより構成されている。即ち、一方の燃料電池セル１の電極支持基板１０は、インターコネクタ１４及び板状集電部材２０を介して、他方の燃料電池セル１ｂの酸素極１３に電気的に接続されている。また、このようなセルスタックは、サイドバイサイドに配置されており、隣接するセルスタック同士は、導電部材２２によって直列に接続されている。この導電部材２２としては、通常、強度等を考慮して、金属製のプレートなどが使用される。尚、図１では、板状集電部材２０を簡略化して記載した。

燃料電池セル１は、図２の円筒型燃料電池セルや、図３の円筒平板型燃料電池セルに示すように、電極支持基板１０と、内側電極１１である燃料極１１と、固体電解質１２と、外側電極１３である酸素極１３と、インターコネクタ１４と、必要により接合層１５及びＰ型半導体１７とから形成されている。

電極支持基板１０は、図３に示すような円筒平板型燃料電池セルの場合には、フラットな平坦部１０ａを有しており、その内部には、複数のガス通路１６が形成されている。

また、インターコネクタ１４は、電極支持基板１０の一方の平坦部１０ａの表面に設けられており、燃料極１１は、電極支持基板１０の他方の平坦部１０ａの表面に積層されており、反対側表面に形成されているインターコネクタ１４の両側端部にまで延びている。さらに、固体電解質１２は、燃料極１１を覆うように設けられるものであり、燃料極１１の全面に積層されており、インターコネクタ１４の両側端部に接合されている。酸素極１３は、固体電解質１２上に積層され、燃料極１１と対面すると同時に、インターコネクタ１４と対面するように、電極支持基板１０の平坦部１０ａのインターコネクタ１４が形成されていない側の表面上に位置している。

かかる燃料電池セルでは、電極支持基板１０内のガス通路１６内に燃料ガス（水素）を供給し、且つ酸素極１３の外側に空気等の酸素含有ガスを供給し、所定の作動温度まで加熱することにより発電が行われる。即ち、酸素極１３で下記式（１）の電極反応を生じ、また燃料極１１では、下記式（２）の電極反応を生じることによって発電する。

酸素極：１／２Ｏ_２＋２ｅ⁻ → Ｏ^２− （固体電解質） …（１）
燃料極：Ｏ^２− （固体電解質）＋Ｈ_２ → Ｈ_２Ｏ＋２ｅ⁻…（２）
かかる発電によって生成した電流は、電極支持基板１０に設けられているインターコネクタ１４を介して集電される。

一方、上記の燃料電池セル間に設けられる板状集電部材２０は、一方のセル１ａのインターコネクタ１４と他方の燃料電池セル１ｂの外側電極１３である酸素極１３に接続され、かかる板状集電部材２０を介して他方の燃料電池セル１ｂから一方の燃料電池セル１ａに電流が流れる。

上記のようなセルスタックを、所定の収納容器内に収容することにより燃料電池が構成される。この収納容器には、外部から水素等の燃料ガスを燃料電池セル１に導入する導入管、及び空気等の酸素含有ガスを燃料電池セル１の外部空間に導入するための導入管が設けられており、燃料電池セルが所定温度（例えば６００乃至９００℃）に加熱されることにより発電し、使用された燃料ガス、酸素含有ガスは、収納容器外に排出される。

板状集電部材２０：
そして、本発明の燃料電池に用いられる板状集電部材２０は、燃料電池セル間に両者を電気的に接続するように配置され、集電ロスを低減させるために板状集電部材２０であることが重要で、例えば、図４に示すように櫛歯形状の板状集電部材２０を用いることが望ましい。

また、板状集電部材の厚みは０．２〜２．０ｍｍの範囲であることが望ましく。さらに、０．５〜１．０ｍｍの範囲とすることが望ましい。

また、板状集電部材２０は、一方の燃料電池セルのインターコネクタと、外側電極とに接続されており、外側電極の面積のうち１９〜６０％を被覆するように接続されることが重要である。

即ち、板状集電部材２０は燃料電池セル間を接続する導電部材として機能することから、板状集電部材２０の酸素極１３に対する接触面積比を１９〜６０％の範囲とすることで、導通経路としての板状集電部材２０の面積を十分確保でき、板状集電部材２０の抵抗が減少するため、集電ロスを低減でき、高い発電性能を有する燃料電池を提供できる。

また、接触面積比を１９〜６０％の範囲とすることで、外側電極と、外側電極に供給されるガスとが接触できる領域を十分に確保することができ、発電効率を向上させることができる。

この接触面積比は特に３０％以上とすることが望ましく、さらに、３２％以上とすることが、外側電極と板状集電部材との界面の電気抵抗を小さくする点から望ましい。また、接触面積比は特に５０％以下とすることが望ましく、さらに、４５％以下とすることが、外側電極へガスを供給する点から望ましい。

また、板状集電部材とインターコネクタとの接触面積を、板状集電部材と燃料電池セルの外側電極との接触面積よりも大きくすることで、外側電極にガスを供給するとともに、必要なガスの供給量が外側電極よりも少ないインターコネクタと板状集電部材との電気抵抗を小さくすることができるため、発電性能に優れた燃料電池となる。

さらに、板状集電部材２０の形状を、図４に示すように、矩形状板の一端部に複数のスリットを略平行に形成し、上記スリット間の集電片２０ａを板状集電部材２０の両側に交互に突出させ、基部２０ｂの一端部に複数の集電片２０ａが形成された櫛歯形状とした場合には、燃料電池セル１の平坦部に集電片２０ａが当接しているため確実に当接し、電気的接続を確実に行うことができる。

このような燃料電池は板状集電部材２０が板状でバネ性を有する集電片により燃料電池セル１間を機械的に接続しているため、燃料電池セル１とは面接触となり、従来のようなフェルト状の集電部材よりも燃料電池セル１に当接する面積が大きくなり、集電特性を向上できる。さらに、板状集電部材２０の集電片が両側に交互に突出しており、集電片間に形成された隙間へガスを供給でき、発電特性を向上できる。また、集電片は板状であるため弾性力も大きく、振動等が生じたとしても燃料電池セルとの十分な接触を長期間確保できる。さらに、集電片は板状であるため、収納容器内が高温となった場合でも、従来のフェルト状の集電部材よりも焼結しにくく、また、燃料電池セルとの十分な接触を長期間確保できる。

これらの板状集電部材２０に用いる金属や合金は、導電性の高いものであれば特に制限されないが、一般的には、Ｎｉ、Ｆｅ−Ｃｒ、ＳＵＳ等が好適に使用される。

また、これらの板状集電部材２０の表面には、導電性の高いものであれば特に制限されないが、一般的には、Ａｇ、Ｐｄなどの貴金属、或いは導電性セラミックスなどからなる耐酸化性物質（図示せず）で被覆して用いることが望ましい。

電極支持基板１０：
上記の燃料電池セル１において、電極支持基板１０は、燃料ガスを燃料極１１まで透過させるためにガス透過性であること、及びインターコネクタ１４を介しての集電を行うために導電性であることが要求され、このような要求を満足する多孔質の導電性セラミック（もしくはサーメット）から形成されるが、燃料極１１や固体電解質１２との同時焼成により電極支持基板１０を製造する上では、鉄属金属成分と特定の希土類酸化物とから電極支持基板１０を形成することが好ましい。

上記の鉄族金属成分は、電極支持基板１０に導電性を付与するためのものであり、鉄族金属単体であってもよいし、また鉄族金属酸化物、鉄族金属の合金もしくは合金酸化物であってもよい。鉄族金属には、鉄、ニッケル及びコバルトがあり、何れをも使用することができるが、安価であること及び燃料ガス中で安定であることからＮｉ及び／またはＮｉＯを鉄族成分として含有していることが好ましい。

また鉄族金属成分と共に使用される希土類酸化物成分は、電極支持基板１０の熱膨張係数を、固体電解質１２と近似させるために使用されるものであり、高い導電率を維持し且つ固体電解質１２等への元素の拡散を防止し、また元素拡散による影響をなくすために、Ｙ、Ｌｕ、Ｙｂ、Ｔｍ、Ｅｒ、Ｈｏ、Ｄｙ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｐｒからなる群より選ばれた少なくとも１種の希土類元素を含む酸化物が好適である。このような希土類酸化物の例としては、Ｙ_２Ｏ_３、Ｌｕ_２Ｏ_３、Ｙｂ_２Ｏ_３、Ｔｍ_２Ｏ_３、Ｅｒ_２Ｏ_３、Ｈｏ_２Ｏ_３、Ｄｙ_２Ｏ_３、Ｇｄ_２Ｏ_３、Ｓｍ_２Ｏ_３、Ｐｒ_２Ｏ_３を挙げることができ、特に安価であるという点で、Ｙ_２Ｏ_３、Ｙｂ_２Ｏ_３が好適である。

上述した鉄族成分は、電極支持基板１０中に３５〜６５体積％の量で含まれ、希土類酸化物は、電極支持基板１０中に３５〜６５体積％の量で含まれていることが好適である。勿論、電極支持基板１０中には、要求される特性が損なわれない限りの範囲で他の金属成分や酸化物成分を含有していてもよい。

上記のような鉄族金属成分と希土類酸化物とから構成される電極支持基板１０は、燃料ガス透過性を有していることが必要であるため、通常、開気孔率が３０％以上、特に３５乃至５０％の範囲にあることが好適である。また、その導電率は、３００Ｓ／ｃｍ以上、特に４４０Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましい。

上記電極支持基板１０は、通常、１５〜３５ｍｍの幅と、２．５〜５ｍｍ程度の厚みを有している。また、その両端部には、成形時の破損等を防止し、且つ機械的強度を高めるために、曲率部が形成されているのがよい。

燃料極１１：
内側電極である燃料極１１は、前述した式（２）の電極反応を生じせしめるものであり、それ自体公知の多孔質の導電性セラミックスから形成される。例えば、希土類元素が固溶しているＺｒＯ_２と、Ｎｉ及び／またはＮｉＯとから形成される。この希土類元素が固溶しているＺｒＯ_２（安定化ジルコニア）としては、以下に述べる固体電解質１２の形成に使用されているものと同様のものを用いることが望ましい。

燃料極１１中の安定化ジルコニア含量は、３５乃至６５体積％の範囲にあるのが好ましく、またＮｉ或いはＮｉＯ含量は、６５乃至３５体積％であるのがよい。さらに、この燃料極１１の開気孔率は、１５％以上、特に２０乃至４０％の範囲にあるのがよく、その厚みは、１〜３０μｍであることが望ましい。例えば、燃料極１１の厚みがあまり薄いと、集電性能が低下するおそれがあり、またあまり厚いと、固体電解質１２と燃料極１１との間で熱膨張差による剥離等を生じるおそれがある。

固体電解質１２：
燃料極１１上に設けられている固体電解質１２は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有するものでなければならず、一般に３〜１５モル％の希土類元素が固溶したＺｒＯ_２（通常、安定化ジルコニアと呼ばれる）から形成されている。この希土類元素としては、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕを例示することができるが、安価であるという点からＹ、Ｙｂが望ましい。

この固体電解質１２を形成する安定化ジルコニアセラミックスは、ガス透過を防止するという点から、相対密度（アルキメデス法による）が９３％以上、特に９５％以上の緻密質であることが望ましく、且つその厚みが１０〜１００μｍであることが望ましい。

酸素極１３：
酸素極１３は、所謂ＡＢＯ_３型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成される。かかるペロブスカイト型酸化物としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物、特にＡサイトにＬａを有するＬａＭｎＯ_３系酸化物、ＬａＦｅＯ_３系酸化物、ＬａＣｏＯ_３系酸化物の少なくとも１種が好適であり、６００〜１０００℃程度の作動温度での電気伝導性が高いという点からＬａＦｅＯ_３系酸化物が特に好適である。尚、上記ペロブスカイト型酸化物においては、ＡサイトにＬａと共にＳｒなどが存在していてもよいし、さらにＢサイトには、ＦｅとともにＣｏやＭｎが存在していてもよい。

また、酸素極１３は、ガス透過性を有していなければならず、従って、上記の導電性セラミックス（ペロブスカイト型酸化物）は、開気孔率が２０％以上、特に３０乃至５０％の範囲にあることが望ましい。また、酸素極１３の厚みは、集電性という点から３０〜１００μｍであることが望ましい。

インターコネクタ１４：
上記の酸素極１３に対面するように、電極支持基板１０の平板部１０ａの一方の表面に、必要により接合層１５を介して設けられているインターコネクタ１４は、導電性セラミックスからなるが、燃料ガス（水素）及び酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有していることが必要である。このため、かかる導電性セラミックスとしては、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ_３系酸化物）が使用される。また、電極支持基板１０の内部を通る燃料ガス及び電極支持基板１０の外部を通る酸素含有ガスのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、例えば９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していることが好適である。

かかるインターコネクタ１４は、ガスのリーク防止と電気抵抗という点から、１０〜２００μｍであることが望ましい。即ち、この範囲よりも厚みが薄いと、ガスのリークを生じやすく、またこの範囲よりも厚みが大きいと、電気抵抗が大きく、電位降下により集電機能が低下してしまうおそれがあるからである。

また、インターコネクタ１４の外面（上面）には、Ｐ型半導体層１７が設けられていてもよい。即ち、この燃料電池セル１から組み立てられるセルスタックでは、図１に示されているように、インターコネクタ１４には、本発明の板状集電部材２０が接続されるが、板状集電部材２０を直接インターコネクタ１４に接続すると、非オーム接触により、電位降下が大きくなり、集電性能が低下するおそれがある。しかるに、板状集電部材２０を、Ｐ型半導体層１７を介してインターコネクタ１４に接続させることにより、両者の接触がオーム接触となり、電位降下を少なくし、集電性能の低下を有効に回避することが可能となる。このようなＰ型半導体としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物を例示することができる。具体的には、インターコネクタ１４を構成するＬａＣｒＯ_３系酸化物よりも電子伝導性が大きいもの、例えば、ＢサイトにＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏなどが存在するＬａＭｎＯ_３系酸化物、ＬａＦｅＯ_３系酸化物、ＬａＣｏＯ_３系酸化物などの少なくとも一種からなるＰ型半導体セラミックスを使用することができる。このようなＰ型半導体１７の厚みは、一般に、３０乃至１００μｍの範囲にあることが好ましい。

上述した燃料電池セル１は、図１に示す構造に限定されるものではなく、種々の構成を採り得る。例えば、上述した燃料極１１と酸素極１３との位置関係を逆にすることができる。即ち、内側電極として酸素極を設け、外側電極として燃料極を設けることができる。この場合には、電極支持基板１０に形成されているガス通路１６内には、空気等の酸素含有ガスが供給され、セル１の外側（燃料極の外側）に燃料ガスが供給されて発電されることとなり、電流の流れは、図１の構造の燃料電池セルとは逆になる。また、図１に示されている燃料電池セル１では、電極支持基板１０と内側電極（燃料極１１）とが別個に形成されているが、電極支持基板１０そのものを内側電極として用いることもできる。この場合には、図１において、内側電極に相当する燃料極１１を省略することができる。さらには、電極支持基板１０は、平板形状のものに限定されず、例えば円筒型形状を有していてもよい。

このようにして得られたセルスタックは、導電部材２２により互いに接続され、所定の収納容器に収納されて燃料電池として使用される。

以下のようにして燃料電池セルを作製した。先ず、平均粒径０．５μｍのＮｉＯ粉末と、平均粒径０．８μｍのＹ_２Ｏ_３粉末を、焼成後におけるＮｉ換算の体積比率がそれぞれ５０％になるように混合した。この混合粉末に、ポアー剤、ＰＶＡからなる有機バインダーと、水からなる溶媒とを混合して形成した支持基板材料を押出成形し、扁平状の支持基板成形体を作製し、これを乾燥し、１０００℃まで昇温し、脱脂、仮焼し、支持基板成形体を作製した。

次に、平均粒径０．８μｍの８モル％Ｙ_２Ｏ_３を含有するＺｒＯ_２（ＹＳＺ）粉末と、上記したＮｉＯ粉末と、アクリル樹脂からなる有機バインダーと、トルエンからなる溶媒とを混合した燃料極となるスラリーを作製した。

上記ＹＳＺ粉末と、アクリル樹脂からなる有機バインダーと、トルエンからなる溶媒とを混合した固体電解質材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体の片面に上記燃料極用のスラリーを印刷し、これを、固体電解質のシート状成形体が外側になるように、かつ支持基板成形体の平坦部で所定間隔をおいて離間するように、支持基板成形体にまき付け、乾燥した。

また、平均粒径０．９μｍのＬａ（ＭｇＣｒ）Ｏ_３系材料と、アクリル樹脂からなる有機バインダーと、トルエンからなる溶媒とを混合したインターコネクタ材料を用いてシート状成形体を作製し、このインターコネクタシート状成形体を、露出した支持基板成形体の表面に積層し、支持基板成形体に燃料極成形体、固体電解質成形体、インターコネクタ成形体が積層された積層成形体を作製した。

次に、この積層成形体を脱脂処理し、さらに、大気中にて１５００℃で同時焼成した。この後、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３粉末と、ＩＰＡからなる溶媒を５０質量％含有するスラリーを作製し、このスラリーを、固体電解質表面から高さ３０ｃｍに配置された市販のスプレーガン装置で噴霧し、落下中に粒子を形成し、この粒子を、上記焼結体の固体電解質表面に堆積させた。

次いで同様に、インターコネクタ表面に上記スラリーを高さ３０ｃｍに配置された市販のスプレーガン装置で噴霧し、この粒子を、上記焼結体のインターコネクタ表面に堆積させた。その後、大気中で１１５０℃、２時間で焼き付け（加熱処理）、酸素極の厚みを７０μｍとし、燃料電池セルを作製した。焼結後の酸素極、及びＰ型半導体の気孔率は、２３乃至３８％であった。

なお、焼成後のセル外寸は幅２５ｍｍ、長さ１３０ｍｍ、外部電極とインターコネクタを含むセル厚みが３．２ｍｍ、燃料の通る支持体の孔径はΦ１．６ｍｍで６つの穴が形成され、また、上記外側電極の形状は、９５×２４．５ｍｍであった。

板状集電部材２０として、図４に示すようなＦｅ、Ｃｒを主成分とするフェライト系ステンレス製の櫛歯状の集電部材２０の寸法を表１に示す範囲で変化させて用いた。

そして、図５に示したように燃料電池セル１間に櫛歯状の集電部材２０を配置した。

また、比較例としてＮｉ金属繊維からなる厚み２ｍｍのＮｉフェルトを用いた。

なお、いずれの集電部材の場合も長さは９５ｍｍ、幅は２４．５ｍｍとした。

そして、一対の燃料電池セルを配列させ、一方の燃料電池セルのインターコネクタと他方の燃料電池セルの空気側電極との間に、以上説明した３種類の集電部材を、Ａｇペーストを介在させて配置した。

この後、燃料電池セルの内部に水素を、外部に空気を導入して８５０℃で、電流密度０．５Ａ／ｃｍ^２の条件での発電試験を行い、その結果を表１、２に記載した。

隣接する他方の燃料電池セルのインターコネクタに接触する集電片の幅（接触面積）を、一方の燃料電池セルの外側電極と接触している集電片の幅（接触面積）よりも大きくすることにより、板状集電部材と外側電極との接触面積比よりも、板状集電部材とインターコネクタとの接触面積比の方が大きくなっている試料Ｎｏ．１３では、板状集電部材と外側電極との接触面積比と、板状集電部材とインターコネクタとの接触面積比とが等しく、外側電極側の集電片の幅と間隔が等しい試料Ｎｏ．２よりも高い出力が得られた。

本発明の燃料電池に収納される燃料電池セルスタックの代表的な構造を示す断面図である。円筒型燃料電池セルを示す断面図である。円筒平板型燃料電池セルを示す断面図である。基部の一端部に複数の集電片が形成された櫛歯形状の板状集電部材を示す斜視図である。基部の一端部に複数の集電片が形成された櫛歯形状の板状集電部材を用いて、燃料電池セル同士を接続した状態を示すもので、板状集電材の側面図である。

符号の説明

１：燃料電池セル
１０：電極支持基板
１０ａ：電極支持基板１０の平担部
１１：内側電極、燃料極
１２：固体電解質
１３：外側電極、酸素極
１４：インターコネクタ
１５：接合層
１６：ガス通路
１７：Ｐ型半導体
２０：板状集電部材
２０ａ：板状集電部材の集電片
２０ｂ：板状集電部材の基部
２０ｃ：凸部
２０ｄ：凹部
２２：導電部材

Claims

内部にガス通路を有する内側電極を兼ねた電極支持基板上に固体電解質と外側電極とをこの順に積層してなるとともに、該外側電極と電気的に遮断され、前記内側電極と電気的に接続されたインターコネクタとを具備してなる燃料電池セルの複数個、または内部にガス通路を有する電極支持基板上に内側電極と固体電解質と外側電極とをこの順に積層してなるとともに、該外側電極と電気的に遮断され、前記内側電極と電気的に接続されたインターコネクタとを具備してなる燃料電池セルの複数個を、収納容器内に収納してなるとともに、隣接する一方の前記燃料電池セルの前記外側電極と隣接する他方の前記燃料電池セルの前記インターコネクタとを板状集電部材を介して電気的に接続してなる燃料電池であって、
前記板状集電部材が、前記燃料電池セルの前記ガス通路に沿って伸びている基部を備え、該基部より延びて隣接する一方の前記燃料電池セルの前記外側電極に接触している複数の集電部と、前記基部より延びて隣接する他方の前記燃料電池セルの前記インターコネクタに接触している複数の集電部とが交互に設けられてなる櫛歯形状であるとともに、他方の前記燃料電池セルの前記インターコネクタに接触しているそれぞれの前記集電部の接触面積が、一方の前記燃料電池セルの前記外側電極と接触しているそれぞれの前記集電部の接触面積よりも大きいことにより、
前記板状集電部材と前記インターコネクタとの接触面積が、前記板状集電部材と前記燃料電池セルの前記外側電極との接触面積よりも大きくなっていることを特徴とする燃料電池。