JP2021125299A - 全固体電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】本開示は、厚さ方向に沿って配置された複数のセルの位置ズレを防止可能な全固体電池を提供することを主目的とする。
【解決手段】本開示においては、直列接続された複数のセルを備える全固体電池であって、セルＡおよびセルＢを備え、上記セルＡにおける第１集電体Ａと、上記セルＢにおける第２集電体Ｂとが、対向するように配置され、上記第１集電体ＡはタブＡを有し、上記第２集電体ＢはタブＢを有し、上記タブＡおよび上記タブＢは、固定部により固定されている、全固体電池を提供することにより、上記課題を解決する。
【選択図】図３

Description

本開示は、全固体電池に関する。
全固体電池は、正極活物質層および負極活物質層の間に固体電解質層を有する電池であり、可燃性の有機溶媒を含む電解液を有する液系電池に比べて、安全装置の簡素化が図りやすいという利点を有する。
また、集電体の一方の面側に正極活物質層を配置し、他方の面側に負極活物質層を配置したバイポーラ電極を有する電池（バイポーラ型電池）が知られている。例えば特許文献１には、電極周辺部の一部に、絶縁処理がされておらず集電体が露出している部分があるバイポーラ型電池が開示されている。
特許文献２には、バイポーラ型電池の積層方向において、バイポーラ電極および正極の間に第１の固体電解質層が配置され、バイポーラ型電池の積層方向において、バイポーラ電極および負極の間に第２の固体電解質層が配置され、バイポーラ型電池の面内方向において、第１の固体電解質層および第２の固体電解質層は、正極および負極より大きいバイポーラ型電池が開示されている。
特許文献３には、非イオン伝導性で、かつ、電子伝導性を有する層が少なくとも負極側に被覆された金属箔を集電体に用いたバイポーラ型電池が開示されている。
特開２００４−２５３１５５号公報 特開２０１７−１９５０７６号公報 特開２０１１−１８１５２０号公報
集電体の一方の面側に正極活物質層を配置し、他方の面側に負極活物質層を配置したバイポーラ電極を採用した場合、製造時において各層を緻密化するためのプレスを行う際の条件によっては、負極活物質層と正極活物質層との伸縮性の違いにより、集電体にひずみが生じ、負極活物質層または正極活物質層に割れが発生する場合がある。特に、無機固体電解質を用いた全固体電池では、製造時に非常に高い圧力でプレスを行う必要があるため、割れの発生が顕著になる。
これに対して、負極集電体、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層および正極集電体をこの順に有するセルを複数用意し、その複数のセルを厚さ方向に沿って配置することで、複数のセルが直列接続された全固体電池を得ることができる。この場合、集電体の一方の面側のみに活物質層が配置されたセルを用いるため、バイポーラ電極に比べて、プレスによる活物質層の割れが生じにくい。
一方、複数のセルを厚さ方向に沿って配置した全固体電池では、プレス時（複数のセルを厚さ方向に沿って配置した後のプレス時）に、各々のセルが面内方向（厚さ方向と直交する方向）に移動し、位置ズレが生じやすい。セルの位置ズレは、短絡の原因となり得る。本開示は、上記実情に鑑みてなされたものであり、厚さ方向に沿って配置された複数のセルの位置ズレを防止可能な全固体電池を提供することを主目的とする。
上記課題を解決するために、本開示においては、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルを備える全固体電池であって、
上記全固体電池は、上記セルとして、セルＡおよびセルＢを備え、
上記セルＡは、第１集電体Ａ、第１活物質層Ａ、固体電解質層Ａ、第２活物質層Ａおよび第２集電体Ａを、この順に有し、
上記セルＢは、第１集電体Ｂ、第１活物質層Ｂ、固体電解質層Ｂ、第２活物質層Ｂおよび第２集電体Ｂを、この順に有し、
上記セルＡにおける上記第１集電体Ａと、上記セルＢにおける上記第２集電体Ｂとが、対向するように配置され、
上記第１集電体Ａは、平面視上、上記第１活物質層Ａと重複しない位置にタブＡを有し、
上記第２集電体Ｂは、平面視上、上記第２活物質層Ｂと重複しない位置にタブＢを有し、
上記タブＡおよび上記タブＢは、固定部により固定されている、全固体電池を提供する。
本開示によれば、セルＡおよびセルＢにおいて、タブＡおよびタブＢが固定部により固定されていることから、厚さ方向に沿って配置された複数のセルの位置ズレを防止可能な全固体電池とすることができる。
上記開示においては、上記タブＢの上記タブＡとは反対の面側に、第１絶縁部が配置され、上記第１絶縁部の外縁が、平面視上、上記タブＡの外縁よりも外側に位置していてもよい。
上記開示においては、上記タブＢの外縁が、平面視上、上記タブＡの外縁よりも外側に位置していてもよい。
上記開示において、上記タブＡおよび上記タブＢは、上記第１絶縁部が外側となるように屈曲されており、上記固定部は、屈曲中心よりも内側に位置していてもよい。
上記開示においては、上記固定部の少なくとも一方の面側に、絶縁性接着部が配置されていてもよい。
上記開示においては、上記固定部が溶接部であってもよい。
また、本開示においては、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える全固体電池であって、
上記全固体電池は、上記セルユニットとして、セルユニットＡおよびセルユニットＢを備え、
上記セルユニットＡは、
第１集電体Ａと、
上記第１集電体Ａの第１面側から順に配置された、第１活物質層ＡＸ、固体電解質層ＡＸ、第２活物質層ＡＸおよび第２集電体ＡＸと、
上記第１集電体Ａの上記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層ＡＹ、固体電解質層ＡＹ、第２活物質層ＡＹおよび第２集電体ＡＹと、を有し、
上記セルユニットＢは、
第１集電体Ｂと、
上記第１集電体Ｂの第１面側から順に配置された、第１活物質層ＢＸ、固体電解質層ＢＸ、第２活物質層ＢＸおよび第２集電体ＢＸと、
上記第１集電体Ｂの上記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層ＢＹ、固体電解質層ＢＹ、第２活物質層ＢＹおよび第２集電体ＢＹと、を有し、
上記セルユニットＡにおける第２集電体ＡＹと、上記セルユニットＢにおける上記第２集電体ＢＸとが、第２絶縁部を介して、対向するように配置され、
上記第２集電体ＡＸは、平面視上、上記第２活物質層ＡＸと重複しない位置にタブＡＸを有し、
上記第２集電体ＡＹは、平面視上、上記第２活物質層ＡＹと重複しない位置にタブＡＹを有し、
上記第１集電体Ｂは、平面視上、上記第１活物質層ＢＸおよび第１活物質層ＢＹと重複しない位置にタブＢを有し、
上記タブＡＸ、上記タブＡＹおよび上記タブＢは、固定部により固定されている、全固体電池を提供する。
本開示によれば、セルユニットＡおよびセルユニットＢにおいて、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢが固定部により固定されていることから、厚さ方向に沿って配置された複数のセルの位置ズレを防止可能な全固体電池とすることができる。
上記開示においては、上記タブＡＸの上記タブＡＹとは反対の面側に、第１絶縁部が配置され、上記第１絶縁部の外縁が、平面視上、上記タブＢの外縁よりも外側に位置していてもよい。
上記開示においては、上記タブＡＸの外縁が、平面視上、上記タブＢの外縁よりも外側に位置していてもよい。
上記開示において、上記タブＡＸ、上記タブＡＹおよび上記タブＢは、上記第１絶縁部が外側となるように屈曲されており、上記固定部は、屈曲中心よりも内側に位置していてもよい。
上記開示においては、上記固定部の少なくとも一方の面側に、絶縁性接着部が配置されていてもよい。
上記開示においては、上記固定部が溶接部であってもよい。
本開示における全固体電池は、厚さ方向に沿って配置された複数のセルの位置ズレを防止できるという効果を奏する。
第１実施態様におけるセルを例示する概略断面図である。 第１実施態様におけるタブを例示する概略平面図である。 第１実施態様の全固体電池を例示する概略断面図である。 第１実施態様におけるタブ構造部を例示する模式図である。 第１実施態様の全固体電池を例示する概略断面図である。 第１実施態様におけるタブ構造部を例示する模式図である。 第１実施態様におけるタブ構造部を例示する概略断面図である。 第１実施態様におけるタブ構造部を例示する概略断面図である。 第２実施態様におけるセルユニットを例示する概略断面図である。 第２実施態様の全固体電池を例示する概略断面図である。 第２実施態様におけるタブ構造部を例示する模式図である。 第２実施態様におけるタブ構造部を例示する概略断面図である。 第２実施態様におけるタブ構造部を例示する概略断面図である。
以下、本開示における全固体電池について、詳細に説明する。本願明細書において、一の部材の「面側」に他の部材を配置すると表現する場合、技術的に矛盾のない範囲において、一の部材の面に直接、他の部材を配置する場合、一の部材の面に、別部材を介して他の部材を配置する場合、および、一の部材の面から所定の空間を設けて他部材を配置する場合のいずれも含まれ得る。また、以下に示す各図は、理解を容易にするため、各部の大きさ、形状を適宜誇張している。さらに、各図において、ハッチングまたは符号を適宜省略している。
本開示における全固体電池は、セルを用いた態様（第１実施態様）と、セルユニットを用いた態様（第２実施態様）に大別することができる。
Ａ．第１実施態様
図１は、第１実施態様におけるセルを例示する概略断面図である。図１に示すセル１０は、第１集電体１、第１活物質層２、固体電解質層３、第２活物質層４および第２集電体５を、この順に有する。第１集電体１は、平面視上、第１活物質層２と重複しない位置にタブ１Ｔを有し、第２集電体５は、平面視上、第２活物質層４と重複しない位置にタブ５Ｔを有する。また、タブ５Ｔの一方の面側に、第１絶縁部６が配置されている。図２は、第１実施態様におけるタブを例示する概略平面図であり、図２に示す第２集電体５は、矩形のタブ５Ｔを有する。
図３は、第１実施態様の全固体電池を例示する概略断面図である。図３に示す全固体電池１００は、セルＡ、セルＢおよびセルＣを備える。セルＡにおける第１集電体１（第１集電体Ａ）と、セルＢにおける第２集電体５（第２集電体Ｂ）とは、対向するように接続され、電気的に接続されている。同様に、セルＢにおける第１集電体１（第１集電体Ｂ）と、セルＣにおける第２集電体５（第２集電体Ｃ）とは、対向するように接続され、電気的に接続されている。このように、セルＡ〜Ｃは、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続されている。
図３において、セルＡにおけるタブ１Ｔ（タブＡ）と、セルＢにおけるタブ５Ｔ（タブＢ）との位置は、固定部７により固定されている。同様に、セルＢにおけるタブ１Ｔ（タブＢ）と、セルＣにおけるタブ５Ｔ（タブＣ）との位置は、固定部７により固定されている。
第１実施態様によれば、セルＡおよびセルＢにおいて、タブＡおよびタブＢが固定部により固定されていることから、厚さ方向に沿って配置された複数のセルの位置ズレを防止可能な全固体電池とすることができる。
上述したように、集電体の一方の面側に正極活物質層を配置し、他方の面側に負極活物質層を配置したバイポーラ電極を採用した場合、プレス条件によっては、負極活物質層と正極活物質層との伸縮性の違いにより、集電体にひずみが生じ、負極活物質層または正極活物質層に割れが発生する場合がある。これに対して、第１実施態様におけるセルは、集電体の一方の面側のみに活物質層が配置されているため、バイポーラ電極に比べて、プレスによる活物質層の割れが生じにくい。
また、複数のセルを厚さ方向に沿って配置した全固体電池では、プレス時（複数のセルを厚さ方向に沿って配置した後のプレス時）に、各々のセルが面内方向（厚さ方向と直交する方向）に移動し、位置ズレが生じやすい。セルの位置ズレは、短絡の原因となり得る。特に、無機固体電解質を用いた全固体電池では、良好なイオン伝導パスを形成するために、非常に高い圧力でプレスが行われ、位置ズレに起因する短絡が発生しやすいことが想定される。非常に高い圧力でプレスを行う必要があること、および、それに伴って位置ズレに起因する短絡が発生しやすいことは、全固体電池に特有の課題であるといえる。
これに対して、第１実施態様においては、タブＡおよびタブＢが固定部により固定されている。そのため、非常に高い圧力でプレスを行った場合であっても、位置ズレを防止できる。その結果、短絡の発生を抑制できる。なお、従来のバイポーラ電極では、集電体が正極集電体および負極集電体を兼ねており、集電体に集電タブを設ける必要はない。そのため、セル間を集電タブで固定するという着想自体も生じない。
１．全固体電池の構成
第１実施態様の全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルを備える。さらに、全固体電池は、上記セルとして、セルＡおよびセルＢを少なくとも備える。
セルＡにおけるタブＡと、セルＢにおけるタブＢとは、平面視上、少なくとも一部が重複しており、固定部により固定されている。固定部は、タブＡおよびタブＢの相対位置を固定できれば特に限定されないが、溶接部であることが好ましい。溶接部は、公知の溶接方法により形成することができる。また、固定部は、接着部であってもよい。接着部は導電性を有していてもよく、導電性を有していなくてもよい。接着部は、公知の接着剤を用いることにより形成することができる。固定部は、平面視上、タブＡおよびタブＢが重複する領域の一部に形成されていてもよく、全部に形成されていてもよい。
また、タブＢのタブＡとは反対の面側、および、タブＡのタブＢとは反対の面側の少なくとも一方に、第１絶縁部が配置されていることが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。
ここで、固定部により固定された２つのタブをタブ構造部と称する。例えば図３には、タブＡ（セルＡにおけるタブ１Ｔ）およびタブＢ（セルＢにおけるタブ５Ｔ）が固定部７により固定されたタブ構造部Ｐと、タブＢ（セルＢにおけるタブ１Ｔ）およびタブＣ（セルＣにおけるタブ５Ｔ）が固定部７により固定されたタブ構造部Ｑとが存在する。タブ構造部Ｐおよびタブ構造部Ｑが電気的に接続されると、短絡が発生する。図３では、タブ構造部Ｐにおいて、タブＢ（セルＢにおけるタブ５Ｔ）のタブＡ（セルＡにおけるタブ１Ｔ）とは反対の面側に、第１絶縁部６が配置されているため、タブ構造部Ｐがタブ構造部Ｑに接触した場合であっても、両者を絶縁でき、短絡の発生を抑制できる。なお、図３に示すように、固定部７が、第１絶縁部６の一部にも形成され、かつ、導電性を有する場合、後述するように、屈曲構造を形成して固定部７を内側に収納するか、絶縁性接着部で固定部７の露出面をカバーすることが好ましい。
また、図３においては、タブＡ（タブ１Ｔ）の端部ｔ１、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５、および、第１絶縁部６の端部ｔ６の位置が一致している。タブ構造部の端部は短絡発生の原因になりやすいため、図４（ａ）に示すように、第１絶縁部６の端部ｔ６が、タブＡ（タブ１Ｔ）の端部ｔ１よりも突出していることが好ましい。図４（ｂ）は、図４（ａ）における矢印方向から観察した概略平面図であり、第１絶縁部６の外縁が、平面視上、タブＡ（タブ１Ｔ）の外縁よりも外側に位置している。図４（ｂ）に示すように、第１絶縁部６の端部ｔ６と、タブＡ（タブ１Ｔ）の端部ｔ１との距離をＬ１とした場合、Ｌ１は、例えば０．１ｍｍ以上であり、５ｍｍ以上であってもよい。一方、Ｌ１は、例えば２ｃｍ以下である。
また、図４（ａ）において、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５、および、第１絶縁部６の端部ｔ６の位置が一致している。これに対して、図４（ｃ）に示すように、第１絶縁部６の端部ｔ６が、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５よりも突出していてもよい。すなわち、第１絶縁部６の外縁が、平面視上、タブＢ（タブ５Ｔ）の外縁よりも外側に位置していてもよい。一方、図４（ｄ）に示すように、タブＡ（タブ１Ｔ）の端部ｔ１が、第１絶縁部６の端部ｔ６よりも突出している場合、形状によっては、タブ構造部Ｐにおける端部ｔ１と、タブ構造部Ｑにおける端部ｔ１とが接触し、短絡が発生する可能性がある。
図３および図４では、タブＢのタブＡとは反対の面側に第１絶縁部が配置されている場合を例示したが、図５および図６に示すように、タブＡのタブＢとは反対の面側に、第１絶縁部が配置されていてもよい。
図５では、タブ構造部Ｐにおいて、タブＡ（セルＡにおけるタブ１Ｔ）のタブＢ（セルＢにおけるタブ５Ｔ）とは反対の面側に、第１絶縁部６が配置されているため、タブ構造部Ｐが、セルＡにおける第２集電体Ａ（第２集電体５）に接触した場合であっても、両者を絶縁でき、短絡の発生を抑制できる。なお、図５に示すように、固定部７が、第１絶縁部６の一部にも形成され、かつ、導電性を有する場合、後述するように、屈曲構造を形成して固定部７を内側に収納するか、絶縁性接着部で固定部７の露出面をカバーすることが好ましい。
また、図５においては、第１絶縁部６の端部ｔ６、タブＡ（タブ１Ｔ）の端部ｔ１、および、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５の位置が一致している。タブ構造部の端部は短絡発生の原因になりやすいため、図６（ａ）に示すように、第１絶縁部６の端部ｔ６が、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５よりも突出していることが好ましい。図６（ｂ）は、図６（ａ）における矢印方向から観察した概略平面図（便宜上、セルＡにおける第２集電体５の記載は省略する）であり、第１絶縁部６の外縁が、平面視上、タブＢ（タブ５Ｔ）の外縁よりも外側に位置している。図６（ｂ）に示すように、第１絶縁部６の端部ｔ６と、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５との距離をＬ２とした場合、Ｌ２の好ましい範囲は、上述したＬ１の好ましい範囲と同様である。
また、図６（ａ）において、タブＡ（タブ１Ｔ）の端部ｔ１、および、第１絶縁部６の端部ｔ６の位置が一致している。これに対して、図６（ｃ）に示すように、第１絶縁部６の端部ｔ６が、タブＡ（タブ１Ｔ）の端部ｔ１よりも突出していてもよい。すなわち、第１絶縁部６の外縁が、平面視上、タブＡ（タブ１Ｔ）の外縁よりも外側に位置していてもよい。一方、図６（ｄ）に示すように、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５が、第１絶縁部６の端部ｔ６よりも突出している場合、形状によっては、タブＢ（タブ５Ｔ）の端部ｔ５と、セルＡにおける第２集電体Ａ（第２集電体５）とが接触し、短絡が発生する可能性がある。
第１絶縁部の材料の一例としては、樹脂が挙げられる。樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）等のポリエステル、ポリウレタン、ポリイミドが挙げられる。第１絶縁部の材料の他の例としては、金属酸化物が挙げられる。例えば、集電体の表面を酸化することで、金属酸化物の被膜を形成し、第１絶縁部として用いることができる。タブの面積をＳ１とし、平面視上、タブと重複する第１絶縁部の面積をＳ２とした場合、Ｓ１に対するＳ２の値は、例えば７０％以上であり、９０％以上であってもよく、１００％であってもよい。
また、図７（ａ）では、図３と同様に、タブ構造部Ｐおよびタブ構造部Ｑを示している。図７（ｂ）に示すように、タブ構造部ＰにおけるタブＡ（タブ１Ｔ）およびタブＢ（タブ５Ｔ）は、第１絶縁部６が外側となるように屈曲されていてもよい。さらに、固定部７は、屈曲中心Ｃよりも内側に位置していてもよい。このような屈曲構造を形成することにより、固定部７による短絡の発生を効果的に抑制できる。「内側」とは、面内方向において、セルの発電要素（第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層）が存在する方向をいい、図７（ｂ）では、紙面右側が該当する。なお、「内側」を「発電要素側」と称してもよい。さらに、図７（ｂ）に示すように、タブ構造部ＰにおけるタブＡ（タブ１Ｔ）およびタブＢ（タブ５Ｔ）は、タブＡ（タブ１Ｔ）同士が対向するように、屈曲されていることが好ましい。屈曲構造を形成する場合、柔軟性の観点からは、第１絶縁部の材料が、ポリオレフィンまたはポリウレタンであることが好ましい。特に、第１絶縁部は、単層構造を有していてもよく、複層構造を有していてもよい。単層構造の第１絶縁部の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンを含有する第１絶縁部が挙げられる。複層構造の第１絶縁部の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンを含有する層と、ＰＥＴ等のポリエステルを含有する層とを有する第１絶縁部が挙げられる。一方、耐熱性の観点からは、第１絶縁部の材料が、ポリイミドまたはポリエステルであることが好ましい。
また、図８（ａ）に示すように、固定部７の少なくとも一方の面側に、絶縁性接着部８が配置されていてもよい。固定部７をカバーすることにより、固定部７による短絡の発生を効果的に抑制できる。さらに、図８（ｂ）に示すように、タブＡ（タブ１Ｔ）およびタブＢ（タブ５Ｔ）は、第１絶縁部６が外側となるように屈曲されていてもよい。さらに、固定部７は、屈曲中心Ｃよりも内側に位置し、固定部７の露出面側に、絶縁性接着部８が配置されていてもよい。絶縁性接着部８を配置することで、例えば振動により屈曲構造が崩れることを防止できる。この場合、固定部７は屈曲中心Ｃよりも内側に位置するため、絶縁性接着部８の絶縁性は高い必要はなく、絶縁性接着部８の代わりに、任意の接着部を用いてもよい。また、特に図示しないが、第１絶縁部が外側となるように屈曲された状態の複数のタブ構造部は、互いに、熱融着によって固定化されていてもよく、紫外線硬化性樹脂等の樹脂による埋没によって固定化されていてもよい。
第１実施態様の全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルを備える。セル数は、少なくとも２以上であり、３以上であってもよく、１０以上であってもよく、２０以上であってよい。一方、セル数は、例えば１０００以下であり、５００以下であってもよい。セル数が３以上である場合、対向する２つのセルが、上述したセルＡおよびセルＢの関係と同様の関係を有することが好ましい。また、全固体電池は、通常、複数のセルを収納する外装体を備える。外装体は、可撓性を有していてもよく、有していなくてもよい。前者の一例としては、アルミラミネートフィルムが挙げられる。後者の一例としては、セルケースが挙げられる。さらに、全固体電池は、一次電池であってもよく、二次電池であってもよいが、後者が好ましい。繰り返し充放電でき、例えば車載用電池として有用だからである。
２．セルの構成
第１実施態様の全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルを備える。
セルは、第１集電体、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層および第２集電体を、厚さ方向に沿って、この順に有する。セルの種類は特に限定されないが、リチウムイオン電池であることが好ましい。
第１集電体は、負極集電体であってもよく、正極集電体であってもよい。前者の場合、第２集電体は正極集電体となり、後者の場合、第２集電体は負極集電体となる。正極集電体の材料としては、例えば、アルミニウム、ＳＵＳ、ニッケル、カーボンが挙げられる。負極集電体の材料としては、例えば、銅、ＳＵＳ、ニッケル、カーボンが挙げられる。集電体の形状としては、例えば、箔状が挙げられる。
第１集電体は、第１活物質層と重複しない位置にタブを有する。ここで、第１集電体が、平面視上、第１活物質層と重複する部分を重複部とした場合に、タブの材料は、重複部の材料と同じであることが好ましい。また、重複部からタブまで連続的に第１集電体が形成されていることが好ましい。これらの点については、第２集電体についても同様である。
第１活物質層は、負極活物質層であってもよく、正極活物質層であってもよい。前者の場合、第２活物質層は正極活物質層となり、後者の場合、第２集電体は負極活物質層となる。また、負極活物質層の電極面積は、正極活物質層の電極面積よりも大きいことが好ましい。より安全性が高い全固体電池が得られるからである。活物質層は、活物質を少なくとも含有し、固体電解質、導電材およびバインダーの少なくとも一つを含有していてもよい。
正極活物質としては、例えば、酸化物活物質が挙げられる。酸化物活物質としては、例えば、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＶＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２等の岩塩層状型活物質、ＬｉＭｎ２Ｏ４、Ｌｉ（Ｎｉ０．５Ｍｎ１．５）Ｏ４、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、等のスピネル型活物質、ＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４、ＬｉＮｉＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４等のオリビン型活物質が挙げられる。正極活物質の形状としては、例えば粒子状が挙げられる。
負極活物質としては、例えば、金属活物質、カーボン活物質および酸化物活物質が挙げられる。金属活物質としては、例えば、Ｌｉ、Ｉｎ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、および、これらの少なくとも１種を含む合金が挙げられる。カーボン活物質としては、例えば、グラファイト、ハードカーボン、ソフトカーボンが挙げられる。酸化物活物質としては、例えば、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、ＳｉＯ、Ｎｂ２Ｏ５が挙げられる。負極活物質の形状としては、例えば粒子状が挙げられる。
固体電解質としては、例えば、硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、窒化物固体電解質、ハロゲン化物固体電解質等の無機固体電解質が挙げられる。硫化物固体電解質は、例えば、Ｌｉ元素、Ｘ元素（Ｘは、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎの少なくとも一種である）、および、Ｓ元素を含有することが好ましい。また、硫化物固体電解質は、Ｏ元素およびハロゲン元素の少なくとも一方をさらに含有していてもよい。固体電解質の形状としては、例えば粒子状が挙げられる。また、導電材としては、例えば、炭素材料が挙げられる。また、バインダーとしては、例えば、ゴム系バインダー、フッ化物系バインダーが挙げられる。
固体電解質層は、固体電解質を少なくとも含有し、必要に応じてバインダーを含有していてもよい。固体電解質およびバインダーについては、上述した通りである。
Ｂ．第２実施態様
図９は、第２実施態様におけるセルユニットを例示する概略断面図である。図９に示すセルユニット２０は、第１集電体１１と、第１集電体１１の第１面１１Ｘ側から順に配置された、第１活物質層１２Ｘ、固体電解質層１３Ｘ、第２活物質層１４Ｘおよび第２集電体１５Ｘと、第１集電体１１の第１面１１Ｘとは反対の第２面１１Ｙ側から順に配置された、第１活物質層１２Ｙ、固体電解質層１３Ｙ、第２活物質層１４Ｙおよび第２集電体１５Ｙと、を有する。第２集電体１５Ｘは、平面視上、第２活物質層１４Ｘと重複しない位置にタブ１５ＴＸを有する。第２集電体１５Ｙは、平面視上、第２活物質層１４Ｙと重複しない位置にタブ１５ＴＹを有する。第１集電体１１は、平面視上、第１活物質層１２Ｘおよび第１活物質層１２Ｙと重複しない位置にタブ１１Ｔを有する。また、タブ１５ＴＸの一方の面側に、第１絶縁部１６ａが配置されている。
図１０は、第２実施態様の全固体電池を例示する概略断面図である。図１０に示す全固体電池１００は、セルユニットＺおよびセルユニットＡ〜Ｃを備える。セルユニットＡにおける第２集電体１５Ｙ（第２集電体ＡＹ）と、セルユニットＢにおける第２集電体１５Ｘ（第２集電体ＢＸ）とは、第２絶縁部１６ｂを介して、対向するように配置されている。同様に、セルユニットＺおよびセルユニットＡの間、セルユニットＢおよびセルユニットＣの間にも、それぞれ、第２絶縁部１６ｂが配置されている。
図１０において、セルユニットＡにおけるタブ１５ＴＸ（タブＡＸ）、セルユニットＡにおけるタブ１５ＴＹ（タブＡＹ）、および、セルユニットＢにおけるタブ１１Ｔ（タブＢ）の位置は、固定部１７により固定されている。同様に、セルユニットＺにおけるタブ１５ＴＸ（タブＺＸ）、セルユニットＺにおけるタブ１５ＴＹ（タブＺＹ）、および、セルユニットＡにおけるタブ１１Ｔ（タブＡ）の位置は、固定部１７により固定されている。同様に、セルユニットＢにおけるタブ１５ＴＸ（タブＢＸ）、セルユニットＢにおけるタブ１５ＴＹ（タブＢＹ）、および、セルユニットＣにおけるタブ１１Ｔ（タブＣ）の位置は、固定部１７により固定されている。このように、セルユニットＺおよびセルユニットＡ〜Ｃは、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続されている。
第２実施態様によれば、セルユニットＡおよびセルユニットＢにおいて、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢが固定部により固定されていることから、厚さ方向に沿って配置された複数のセルの位置ズレを防止可能な全固体電池とすることができる。
上述したように、集電体の一方の面側に正極活物質層を配置し、他方の面側に負極活物質層を配置したバイポーラ電極を採用した場合、プレス条件によっては、負極活物質層と正極活物質層との伸縮性の違いにより、集電体にひずみが生じ、負極活物質層または正極活物質層に割れが発生する場合がある。これに対して、第２実施態様におけるセルユニットでは、第１集電体の両面に、同極の第１活物質層Ｘおよび第１活物質層Ｙが配置されることから、活物質層の伸縮性の違いにより生じるひずみの発生を抑制できる。さらに、第２実施態様におけるセルユニットでは、第１集電体の両面に、２つのセルが形成されていることから（第１集電体が２つのセルの集電体を兼ねていることから）、例えば、第１実施態様におけるセルを２個用いた場合に比べて、エネルギー密度を高くすることができる。
１．全固体電池の構成
第２実施態様の全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える。さらに、全固体電池は、上記セルユニットとして、セルユニットＡおよびセルユニットＢを少なくとも備える。
セルユニットＡにおけるタブＡＸ、セルユニットＡにおけるタブＡＹ、および、セルユニットＢにおけるタブＢは、平面視上、それぞれ少なくとも一部が重複しており、固定部により固定されている。固定部は、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢの相対位置を固定できれば特に限定されないが、上述した溶接部または接着部であることが好ましい。固定部は、平面視上、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢが重複する領域の一部に形成されていてもよく、全部に形成されていてもよい。
また、タブＡＸのタブＡＹとは反対の面側に、第１絶縁部が配置されていることが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。
ここで、固定部により固定された３つのタブをタブ構造部と称する。例えば図１０には、タブＡＸ（セルユニットＡにおけるタブ１５ＴＸ）、タブＡＹ（セルユニットＡにおけるタブ１５ＴＹ）およびタブＢ（セルユニットＢにおけるタブ１１Ｔ）が固定部１７により固定されたタブ構造部Ｒが存在する。図１０では、タブ構造部Ｒにおいて、タブＡＸのタブＡＹとは反対の面側に、第１絶縁部１６ａが配置されているため、タブ構造部Ｒが、セルユニットＺにおける第１集電体Ｚ（第１集電体１１）に接触した場合であっても、両者を絶縁でき、短絡の発生を抑制できる。なお、図１０に示すように、固定部１７が、第１絶縁部１６ａの一部にも形成され、かつ、導電性を有する場合、後述するように、屈曲構造を形成して固定部１７を内側に収納するか、絶縁性接着部で固定部１７の露出面をカバーすることが好ましい。
また、図１０に示すように、第１絶縁部１６ａと、第２絶縁部１６ｂとは、第２集電体１５Ｘの第２活物質層１４Ｘとは反対の面側において、連続的に形成されていることが好ましい。図１０においては、第２集電体１５Ｘの第２活物質層１４Ｘとは反対の面側に、絶縁層１６が配置されており、その一部を、第１絶縁部１６ａまたは第２絶縁部１６ｂとして用いている。例えば、集電体の一方の面側に絶縁層が配置された積層体を用いてセルユニットを作製することで、第１絶縁部１６ａおよび第２絶縁部１６ｂが連続的に形成されたセルユニットを得ることができる。上記積層体において、絶縁層は、平面視上、集電体の全面を被覆していることが好ましい。
また、図１０においては、第１絶縁部１６ａの端部ｔ１６ａ、タブＡＸ（タブ１５ＴＸ）の端部ｔ１５ｘ、タブＡＹ（タブ１５ＴＹ）の端部ｔ１５ｙ、および、タブＢ（タブ１１Ｔ）の端部ｔ１１の位置が一致している。タブ構造部の端部は短絡発生の原因になりやすいため、図１１（ａ）に示すように、第１絶縁部１６ａの端部ｔ１６ａが、タブＢ（タブ１１Ｔ）の端部ｔ１１よりも突出していることが好ましい。図１１（ｂ）は、図１１（ａ）における矢印方向から観察した概略平面図（便宜上、セルユニットＺにおける第１集電体１１の記載は省略する）であり、第１絶縁部１６ａの外縁が、平面視上、タブＢ（タブ１１Ｔ）の外縁よりも外側に位置している。図１１（ｂ）に示すように、第１絶縁部１６ａの端部ｔ１６ａと、タブＢ（タブ１１Ｔ）の端部ｔ１１との距離をＬ３とした場合、Ｌ３の好ましい範囲は、上述したＬ１の好ましい範囲と同様である。
また、図１１（ａ）において、タブＡＸ（タブ１５ＴＸ）の端部ｔ１５ｘ、タブＡＹ（タブ１５ＴＹ）の端部ｔ１５ｙ、および、第１絶縁部１６ａの端部ｔ１６ａの位置が一致している。これに対して、図１１（ｃ）に示すように、第１絶縁部１６ａの端部ｔ１６ａが、タブＡＹ（タブ１５ＴＹ）の端部ｔ１５ｙより突出していてもよい。すなわち、第１絶縁部１６ａの外縁が、平面視上、タブＡＹ（タブ１５ＴＹ）の外縁よりも外側に位置していてもよい。同様に、図１１（ｄ）に示すように、第１絶縁部１６ａの端部ｔ１６ａが、タブＡＸ（タブ１５ＴＸ）の端部ｔ１５ｘより突出していてもよい。すなわち、第１絶縁部１６ａの外縁が、平面視上、タブＡＸ（タブ１５ＴＸ）の外縁よりも外側に位置していてもよい。一方、図１１（ｅ）に示すように、タブＢ（タブ１１Ｔ）の端部ｔ１１が、第１絶縁部１６ａの端部ｔ１６ａよりも突出している場合、形状によっては、タブＢ（タブ１１Ｔ）の端部ｔ１１と、セルユニットＺにおける第１集電体Ｚ（第１集電体１１）とが接触し、短絡が発生する可能性がある。
また、図１２（ａ）では、図１０と同様のタブ構造部Ｒと、タブ構造部Ｒと隣り合うタブ構造部Ｓとを示している。図１２（ｂ）に示すように、タブ構造部ＲにおけるタブＡＸ（タブ１５ＴＸ）、タブＡＹ（タブ１５ＴＹ）およびタブＢ（タブ１１Ｔ）は、第１絶縁部１６ａが外側となるように屈曲されていてもよい。さらに、固定部１７は、屈曲中心Ｃよりも内側に位置していてもよい。このような屈曲構造を形成することにより、固定部１７による短絡の発生を効果的に抑制できる。さらに、図１２（ｂ）に示すように、タブ構造部ＲにおけるタブＡＸ（タブ１５ＴＸ）、タブＡＹ（タブ１５ＴＹ）およびタブＢ（タブ１１Ｔ）は、タブＢ（タブ１１Ｔ）同士が対向するように、屈曲されていることが好ましい。
また、図１３（ａ）に示すように、固定部１７の少なくとも一方の面側に、絶縁性接着部１８が配置されていてもよい。固定部１７をカバーすることにより、固定部１７による短絡の発生を効果的に抑制できる。さらに、図１３（ｂ）に示すように、タブ構造部ＲにおけるタブＡＸ（タブ１５ＴＸ）、タブＡＹ（タブ１５ＴＹ）およびタブＢ（タブ１１Ｔ）は、第１絶縁部１６ａが外側となるように屈曲されていてもよい。さらに、固定部１７は、屈曲中心Ｃよりも内側に位置し、固定部１７の露出面側に、絶縁性接着部１８が配置されていてもよい。絶縁性接着部１８を配置することで、例えば振動により屈曲構造が崩れることを防止できる。
本開示においては、第１活物質層ＡＸのタブＡＸ側の端面、および、第１活物質層ＡＹのタブＡＹ側の端面の少なくとも一方に、第３絶縁部が配置されていることが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。また、本開示においては、第２活物質層ＡＸのタブＡ側の端面、および、第２活物質層ＡＹのタブＡ側の端面の少なくとも一方に、第４絶縁部が配置されていることが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。また、第４絶縁部は、セルユニットＡにおける第２集電体５Ｘの端面、および、セルユニットＡにおける第２集電体５Ｙの端面を、それぞれ覆っていてもよい。また、本開示においては、平面視上、タブ構造部と重複する位置に、第５絶縁部が配置されていてもよい。
第２実施態様の全固体電池の好ましい他の構成については、上記「Ａ．第１実施態様」に記載した内容と同様であるので、ここでの記載は省略する。その際、「Ａ．第１実施態様」に記載した「セル」を、「セルユニット」に読み替えることができる。例えば、第１実施態様における「セル数」を、「セルユニット数」に読み替えることができる。
２．セルユニットの構成
第２実施態様の全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える。
セルユニットは、第１集電体と、第１集電体の第１面側から順に厚さ方向に沿って配置された、第１活物質層Ｘ、固体電解質層Ｘ、第２活物質層Ｘおよび第２集電体Ｘと、第１集電体の第１面とは反対の第２面側から順に厚さ方向に沿って配置された、第１活物質層Ｙ、固体電解質層Ｙ、第２活物質層Ｙおよび第２集電体Ｙと、を有する。セルユニットを構成する各層については、上記「Ａ．第１実施態様」に記載した内容と同様であるので、ここでの記載は省略する。
本開示は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本開示における特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本開示における技術的範囲に包含される。
１ … 第１集電体
２ … 第１活物質層
３ … 固体電解質層
４ … 第２活物質層
５ … 第２集電体
６ … 第１絶縁部
７ … 固定部
８ … 絶縁性接着部
１０… セル
１１ … 第１集電体
１２ … 第１活物質層
１３ … 固体電解質層
１４ … 第２活物質層
１５ … 第２集電体
１６ … 絶縁層
１６ａ … 第１絶縁部
１６ｂ … 第２絶縁部
１７ … 固定部
１８ … 絶縁性接着部
２０… セルユニット
１００… 全固体電池

Claims (12)

  1. 厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルを備える全固体電池であって、
    前記全固体電池は、前記セルとして、セルＡおよびセルＢを備え、
    前記セルＡは、第１集電体Ａ、第１活物質層Ａ、固体電解質層Ａ、第２活物質層Ａおよび第２集電体Ａを、この順に有し、
    前記セルＢは、第１集電体Ｂ、第１活物質層Ｂ、固体電解質層Ｂ、第２活物質層Ｂおよび第２集電体Ｂを、この順に有し、
    前記セルＡにおける前記第１集電体Ａと、前記セルＢにおける前記第２集電体Ｂとが、対向するように配置され、
    前記第１集電体Ａは、平面視上、前記第１活物質層Ａと重複しない位置にタブＡを有し、
    前記第２集電体Ｂは、平面視上、前記第２活物質層Ｂと重複しない位置にタブＢを有し、
    前記タブＡおよび前記タブＢは、固定部により固定されている、全固体電池。
  2. 前記タブＢの前記タブＡとは反対の面側に、第１絶縁部が配置され、
    前記第１絶縁部の外縁が、平面視上、前記タブＡの外縁よりも外側に位置する、請求項１に記載の全固体電池。
  3. 前記タブＢの外縁が、平面視上、前記タブＡの外縁よりも外側に位置する、請求項２に記載の全固体電池。
  4. 前記タブＡおよび前記タブＢは、前記第１絶縁部が外側となるように屈曲されており、
    前記固定部は、屈曲中心よりも内側に位置する、請求項２または請求項３に記載の全固体電池。
  5. 前記固定部の少なくとも一方の面側に、絶縁性接着部が配置されている、請求項１から請求項４までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
  6. 前記固定部が溶接部である、請求項１から請求項５までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
  7. 厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える全固体電池であって、
    前記全固体電池は、前記セルユニットとして、セルユニットＡおよびセルユニットＢを備え、
    前記セルユニットＡは、
    第１集電体Ａと、
    前記第１集電体Ａの第１面側から順に配置された、第１活物質層ＡＸ、固体電解質層ＡＸ、第２活物質層ＡＸおよび第２集電体ＡＸと、
    前記第１集電体Ａの前記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層ＡＹ、固体電解質層ＡＹ、第２活物質層ＡＹおよび第２集電体ＡＹと、を有し、
    前記セルユニットＢは、
    第１集電体Ｂと、
    前記第１集電体Ｂの第１面側から順に配置された、第１活物質層ＢＸ、固体電解質層ＢＸ、第２活物質層ＢＸおよび第２集電体ＢＸと、
    前記第１集電体Ｂの前記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層ＢＹ、固体電解質層ＢＹ、第２活物質層ＢＹおよび第２集電体ＢＹと、を有し、
    前記セルユニットＡにおける第２集電体ＡＹと、前記セルユニットＢにおける第２集電体ＢＸとが、第２絶縁部を介して、対向するように配置され、
    前記第２集電体ＡＸは、平面視上、前記第２活物質層ＡＸと重複しない位置にタブＡＸを有し、
    前記第２集電体ＡＹは、平面視上、前記第２活物質層ＡＹと重複しない位置にタブＡＹを有し、
    前記第１集電体Ｂは、平面視上、前記第１活物質層ＢＸおよび前記第１活物質層ＢＹと重複しない位置にタブＢを有し、
    前記タブＡＸ、前記タブＡＹおよび前記タブＢは、固定部により固定されている、全固体電池。
  8. 前記タブＡＸの前記タブＡＹとは反対の面側に、第１絶縁部が配置され、
    前記第１絶縁部の外縁が、平面視上、前記タブＢの外縁よりも外側に位置する、請求項７に記載の全固体電池。
  9. 前記タブＡＸの外縁が、平面視上、前記タブＢの外縁よりも外側に位置する、請求項８に記載の全固体電池。
  10. 前記タブＡＸ、前記タブＡＹおよび前記タブＢは、前記第１絶縁部が外側となるように屈曲されており、
    前記固定部は、屈曲中心よりも内側に位置する、請求項８または請求項９に記載の全固体電池。
  11. 前記固定部の少なくとも一方の面側に、絶縁性接着部が配置されている、請求項７から請求項１０までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
  12. 前記固定部が溶接部である、請求項７から請求項１１までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
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