KR102440683B1 - 전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지 - Google Patents

전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명에서는 전고체 전지의 엣지부를 보다 효과적으로 절연시킬 수 있는 전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지에 관한 것이다. 특히, 본 발명에서는 엣지부가 다공질 금속 집전체로 이루어진 하이브리드 집전체 및 이 하이브리드 집전체 상에 양극 활물질 또는 음극 활물질을 코팅하여 양극층 또는 음극층을 제작함으로써, 전극 엣지부에서 발생할 수 있는 전극 물질의 탈락에 의한 엣지부 단락 현상을 효과적으로 방지함과 동시에 엣지부 전극 이용률 및 에너지 밀도를 향상시키는 것에 특징이 있다.

Description

전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지 {All-solid battery and method for manufacturing the same}
본 발명은 전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지에 관한 것이다.
전기에너지를 이용한 차량의 개발과 보급에 따라, 안전성이 강화된 이차전지에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 상용화된 리튬이온이차전지는 휘발성이 있고 열에 취약한 액체 전해질을 이용하기 때문에, 리튬이온이차전지는 점차 고 에너지밀도화 된다. 그러므로, 리튬이온이차전지는 발화 및 폭발에 대한 위험성을 항상 가지고 있다. 이에 폭발 위험이 적고 열적 안정성이 높은 전고체 전지가 각광받고 있다.
그러나, 전고체 전지 제조 시 전고체 전해질과 전극 간 접촉을 향상시키기 위해 가압 공정이 적용되는데, 이때 고압의 조건에서 가압되는 과정에서 전극의 엣지부가 탈락되어 전지 쇼트의 원인이 되곤 한다. 이에 전고체 전지의 엣지부의 절연 성능을 확보하여 전고체 전지를 제작하는 것이 요청된다.
한편, 전고체 전지 엣지부의 절연 성능을 확보하기 위한 기술로 일본 공개특허 특개2015-125893호(특허문헌 1)에서는 절연체를 전극 엣지부에 삽입하는 기술을 제시하고 있으나, 전지 제조 공정에서 전지를 가압할 때 엣지부가 탈락되면서 절연체 자체가 파괴되는 문제가 발생할 수 있기 때문에, 엣지부 단락 문제를 근본적으로 해결할 수 없었다.
또한, 일본 공개특허 특개2015-76272호에서는 테이프가 포함된 파우치를 이용하여, 전극 탈락부가 테이프에 붙어 단락을 방지하는 기술이나, 파우치와 엣지부 간의 유격 등의 문제로 단락이 발생될 가능성이 높은 문제점이 존재하였다.
일본 공개특허 특개2015-125893호 (2015.07.06) 일본 공개특허 특개2015-76272호 (2015.04.20)
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로, 본 발명에서는 전고체 전지의 엣지부의 이용률을 증가시키면서 보다 효과적으로 엣지부를 절연시킬 수 있는 전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지를 제공하는 것에 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위해, 본 발명의 바람직한 일 실시예에서는 전고체 전지의 제조 방법에 있어서, 양극층을 제작하는 공정, 음극층을 제작하는 공정, 양극층과 음극층 사이에 위치하는 전해질층을 제작하는 공정을 포함하고, 상기 양극층과 상기 음극층 중 적어도 하나는 그 엣지부가 다공질 금속 집전체로 이루어진 하이브리드 집전체를 포함하도록 제작되는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
또한, 상기 하이브리드 집전체를 포함하는 양극층 또는 상기 하이브리드 집전체를 포함하는 음극층을 제작하는 공정에서는, 금속 집전체 기재를 중심으로 그 외측 엣지부에 다공질 금속 집전체를 융착시켜 하이브리드 집전체를 제작하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
또한, 상기 하이브리드 집전체를 제작하는 단계 이후, 상기 하이브리드 집전체 위에 음극복합체 슬러리 또는 양극복합체 슬러리를 코팅하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
또한, 상기 양극층, 상기 전해질층 및 상기 음극층이 적층된 셀 구조를 파우치에 삽입하여 밀봉하고, 파우치에 밀봉된 셀 구조를 가압하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
또한, 상기 다공질 금속 집전체의 공극 크기는 10㎛ 내지 0.8㎜인 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
또한, 상기 하이브리드 집전체의 엣지부 위에 코팅되는 양극복합체 슬러리 또는 음극복합체 슬러리의 두께는 상기 다공질 금속 집전체 두께의 20% 내지 60%인 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
또한, 상기 다공질 금속 집전체는 상기 양극층 또는 상기 음극층의 외측 방향의 모든 엣지부 상에 형성되는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
한편, 본 발명에서는 양극층과 음극층, 그리고 전해질층을 포함하는 전고체전지에 있어서, 상기 양극층과 상기 음극층 중 적어도 하나는 그 엣지부가 다공질 금속 집전체로 이루어진 하이브리드 집전체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지를 제공한다.
또한, 상기 하이브리드 집전체는, 금속 집전체 기재와 그 외측 엣지부에 융착된 다공질 금속 집전체를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전고체 전지를 제공한다.
또한, 상기 양극층과 상기 음극층 중 적어도 하나는 상기 하이브리드 집전체 위에 음극복합체 슬러리 또는 양극복합체 슬러리가 코팅된 것을 특징으로 하는 전고체 전지를 제공한다.
또한, 상기 다공질 금속 집전체의 공극 크기는 10㎛ 내지 0.8㎜인 것을 특징으로 하는 전고체 전지를 제공한다.
또한, 상기 하이브리드 집전체의 엣지부 위에 코팅되는 양극복합체 슬러리 또는 음극복합체 슬러리의 두께는 상기 다공질 금속 집전체 두께의 20% 내지 60%인 것을 특징으로 하는 전고체 전지를 제공한다.
또한, 상기 다공질 금속 집전체는 상기 양극층 또는 상기 음극층의 외측 방향의 모든 엣지부 상에 형성되는 것을 특징으로 하는 전고체 전지를 제공한다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 가압 공정에서 하이브리드 집전체의 다공질 엣지부에 양극 및 음극 물질이 함입되므로, 전극 엣지부의 단락이 방지될 수 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 전지 엣지부에 절연물질을 포함하지 않더라도 엣지부 단락을 방지할 수 있으므로, 공정이 단순화되고 엣지부 절연물질 제거로 인해 제작 원가가 저감되는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 엣지부에 다공질의 하이브리드 집전체가 양극 및 음극 물질을 함입한 채 형성하므로, 전고체전지 엣지부의 이용률이 증가되어 전지의 에너지 밀도가 증가되는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 바람직한 구현예에 따른 전고체 전지의 구성을 개략적으로 도시한 단면도이고,
도 2는 도 1의 전고체 전지에서 B-B'에 대한 단면을 도시한 것이고,
도 3은 도 1의 A 영역을 확대 도시한 것이고,
도 4a 내지 도 4c는 본 발명의 바람직한 구현예에 따른 전고체 전지의 제조 방법을 도시한 것이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명의 바람직한 구현예를 상세하게 설명한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 전고체 전지는 양극층(10)과 음극층 사이에 전해질층이 삽입된 적층 구조를 형성함에 있어서, 전지의 엣지부에 다공질 금속 집전체로 이루어진 하이브리드 집전체가 포함되도록 구성하는 것에 특징이 있다. 이를 위해, 본 발명에 따른 전고체 전지의 제조 방법에서는 양극층(10)을 제작하는 공정, 음극층(20)을 제작하는 공정, 양극층(10)과 음극층(20) 사이에 위치하는 전해질층(30)을 제작하는 공정을 포함한다.
특히, 본 발명에 따른 전고체 전지에서는 엣지부가 다공질 금속 집전체(11b, 21b)로 이루어진 하이브리드 집전체(11, 21)가 양극층(10)과 음극층(20) 중 적어도 어느 하나의 전극층에는 포함되어야 한다. 엣지부 단락 방지를 위해서는, 양극층(10)과 음극층(20) 모두의 엣지부가 다공질 금속 집전체(11b, 21b)로 이루어지는 것이 바람직하다.
이러한 하이브리드 집전체(11, 21)는 중앙의 금속 집전체(11a, 21a)를 기재로 하여, 그 외측부를 따라 다공질 금속 집전체(11b, 21b)를 융착하는 방식으로 제작될 수 있다. 이 때 적용될 수 있는 융착 방식으로는 열융착, 초음파융착, 레이저융착 등이 있다.
본 발명에 따른 양극층(10) 또는 음극층(20)은 이러한 하이브리드 집전체(11, 21) 상으로 양극복합체 슬러리(12) 또는 음극복합체 슬러리(22)가 코팅됨에 따라 제작된다. 즉, 도 4b에서와 같이, 하이브리드 집전체(11, 21)의 전 영역에 걸쳐 양극복합체 슬러리(12) 또는 음극복합체 슬러리(22)가 코팅된다. 이 때 전체 양극층(10) 또는 음극층(20)의 두께는 전 영역에 걸쳐 일정한 수준으로 코팅이 이루어지게 된다.
음극복합체 슬러리(22)에는 실리콘(Si), 주석(Sn), 흑연과 같은 이차전지에서 통상적으로 사용되는 음극 활물질이 함유된다. 또한, 양극복합체 슬러리(12)에는 양극 활물질이 함유되며, 이러한 양극 활물질로는 이차전지에서 통상적으로 사용되는 리튬 니켈 코발트 망간계(NCM계), 리튬 산화 코발트계 (LCO계), 리튬 니켈 코발트 알루미늄계(NCA계), 리튬 인산철계(LFP계) 물질 등이 될 수 있다.
음극 복합체와 양극 복합체는 각각 음극 활물질과 양극 활물질에 도전재 및 바인더가 복합된 형태이며, 바람직하게는 이들 음극 복합체와 양극 복합체가 각각 슬러리 형태로 코팅된다. 이 때의 코팅 방법은 바(bar) 코팅, 그라비아(gravure) 코팅 등 전극 코팅에서 일반적으로 사용되는 방식이 적용될 수 있다.
이와 같은 방식으로 제작된 양극층(10)과 음극층(20) 사이에 전해질층(30)이 삽입되며, 이러한 전해질층(30)은 이온전도도 10 내지 10-3s/㎝ 이상의 황화물계 또는 산화물계 소재로 이루어진 고체 전해질을 라미네이션 또는 코팅 방법으로 삽입하여 형성할 수 있다.
도 2는 이러한 하이브리드 집전체의 구성을 설명하기 위한 것으로, 도 1의 B-B' 단면을 도시한 것이다. 즉, 도 2를 참조하면, 본 발명의 바람직한 구현예에 따른 전고체 전지에서는 전지 엣지부 전체가 다공질 금속 집전체(11b, 21b)로 이루어져 있으며, 이러한 다공질 금속 집전체(11b, 21b)에 의해 가압 과정에서 발생할 수 있는 전극물질의 탈락 등이 방지될 수 있다.
기재가 되는 금속 집전체(11a, 21a)는 업계에서 통상적으로 쓰이는 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)이 도금된 구리(Cu) 등이 될 수 있으며, 엣지부의 다공질 금속 집전체(11b, 21b)는 중앙부에 쓰이는 금속 집전체(11a, 21a)와는 같은 재질이거나 또는 다른 재질일 수도 있다.
바람직하게는, 효과적인 단락 방지를 위해, 상기 다공질 금속 집전체(11b, 21b)는 도 2에서와 같이 상기 양극층(10) 또는 상기 음극층(20)의 외측 방향의 모든 엣지부 상에 형성된다.
적층방향에 수직한 방향으로, 다공질 금속 집전체(11b)의 폭(W)는 1㎜ 내지 5㎝ 범위로 형성됨이 바람직하다. 엣지부의 다공질 금속 집전체의 폭(W)이 1㎜ 미만이면, 냉간 등방 가압 시 전극이 탈락되는 부위를 모두 포함할 수 없으며, 다공질 금속 집전체의 폭(W)이 5㎝를 초과할 때는 냉간 등방 가압 시 전극이 탈락 되는 부위에 비하여, 상대적으로 넓은 면적을 다공질 금속 집전체가 차지하게 된다.
이 경우, 다공질 금속 집전체는 일반 금속 집전체와 비교하여, 코팅 시 보다 많은 양의 전극 물질을 함입하므로, 이온전도도 측면에서 일반 금속 집전체에 비하여 불리할 수 있다. 또한 압력이 가해질 시, 전극 물질이 다공질 금속 집전체에 함입되는 과정에서 전극 표면이 과도하게 압착되는 경우도 발생할 수 있다. 따라서 다공질 금속 집전체는 단락방지용으로 엣지부에 한정적으로 존재하는 것이 바람직하며, 전지 사이즈 등을 고려하여 5㎝ 이하로 다공질 금속 집전체 엣지부를 형성하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 다공질 금속 집전체(11b, 21b)가 갖는 공극의 크기는 평균적으로 10㎛ 내지 0.8㎜로 형성됨이 바람직하다.
이와 관련, 도 3은 도 1의 A영역을 확대 도시한 것으로, 다공질 금속 집전체(21b)의 공극으로 전극 물질의 입자(P)들이 함입되게 된다.
따라서, 본 발명의 바람직한 구현예에서는, 일반적으로 이용되는 양극, 음극 활물질 및 도전재 등 전극 물질 구성요소의 크기에 비하여, 다공질 금속 집전체의 공극 크기는 상대적으로 큰 것이 바람직하므로, 공극의 크기는 최소 10㎛ 이상이어야 한다. 다만, 공극의 크기가 0.8㎜를 초과하면, 전극 슬러리 코팅 시 슬러리가 다공질 금속 집전체를 통과하여 코팅되지 않는 경우가 발생할 수 있기 때문에 공극의 크기가 0.8㎜ 이하인 것이 적절하다.
또한, 본 발명의 바람직한 구현예에서의 다공질 금속 집전체(11b, 21b)는 공극률이 20% 내지 98%로 구성될 수 있다. 다공질 금속 집전체는 공극이 랜덤하게 형성 및 배치되어 있기 때문에 전극 물질이 압력 공정에 의해 함입되기 위해서는 공극률이 적어도 20% 이상인 것이 유리하다. 반면, 공극률이 98%이어도 전극 물질을 함입할 수 있으나, 공극률이 98%를 초과할 경우 전극 슬러리 코팅 시 슬러리가 다공질 금속 집전체를 완전히 통과하여 코팅되지 않는 경우가 발생할 수 있기 때문에 공극률이 98% 이하인 것이 적당하다.
한편, 하이브리드 집전체 위에 음극 또는 양극 물질 코팅 시, 코팅 두께는 다공질 금속 집전체(11b, 21b)의 두께(t1) 대비 20% 내지 60%로 형성됨이 바람직하다.
즉, 본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 하이브리드 집전체의 엣지부 위에 코팅되는 양극복합체 슬러리(12) 또는 음극복합체 슬러리(22)의 두께(t2)는 상기 다공질 금속 집전체(11b, 21b) 두께(t1)의 20% 내지 60%로 설정된다.
통상적으로, 적층셀 제조 시 전극 코팅면이 균일해야, 유격 없이 적층셀이 제조될 수 있다. 만일 전극 물질을 다공질 금속 집전체 두께 대비 20% 미만으로 코팅할 경우, 코팅 물질 모두가 다공질 금속 집전체 내부로 함입되어, 불균일한 코팅면이 형성될 우려가 있다. 반면, 전극 물질을 다공질 금속 집전체 두께 대비 60%를 초과하여 코팅할 경우, 전극 물질이 다공질 금속 집전체를 통과할 수 있기 때문에 코팅 두께는 다공질 금속 집전체 두께 대비 60% 이하로 구성하는 것이 바람직하다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따른 전고체 전지의 제조 방법은 도 4a 내지 도 4c에 도시되어 있다.
도 4a에서와 같이 금속 집전체(11a)의 엣지부를 따라 다공질 금속 집전체(11b)를 융착시켜 하이브리드 집전체(11)를 제작한다.
하이브리드 집전체(11)가 제작되면, 도 4b에서와 같이 하이브리드 집전체(11) 위에 양극복합체 슬러리(12)를 코팅하여 양극층(10)을 제작한다. 음극층(20) 또한 동일한 방식으로 제작될 수 있다.
양극층(10) 또는 음극층(20)이 제작되면, 두 전극층 중 어느 한쪽의 표면에 고체전해질을 라미네이션 또는 코팅 방법으로 도포하고 그 위에 나머지 전극층을 적층해 도 4c와 같은 적층셀을 제작한다. 위의 방법을 통해 만들어진 적층셀을 포밍된 파우치에 삽입하여 진공 밀봉한다.
위의 방법으로 완성된 파우치셀을 냉간 등방 가압법 등을 이용해 압착하여 엣지부가 절연된 전지를 완성한다. 냉간 등방 가압은 저온 상태에서 액체에 의한 압력이 모든 방향에서 균일하게 적용되는 것을 의미한다. 예를 들어, 내부에 액체가 담긴 베셀 내에 적층된 셀이 파우치에 수납된 파우치 셀을 위치시키고, 파우치 셀의 모든 방향으로 균일한 압력을 받도록 구성할 수 있다. 이 때, 냉간은 저온의 온도 조건을 의미하며, 베셀 내에 담긴 액체의 온도 조건을 의미한다. 따라서, 냉간 등방 가압 공정에서의 압력 조건은 3 ton/m2 내지 5 ton/m2 일 수 있다.
이와 같은 공정을 통해 전고체 전지를 제작할 경우, 냉간 등방 가압 시 하이브리드 집전체의 다공질 엣지부에 양극 및 음극 물질이 함입되어 단락이 방지될 수 있다. 이로 인해 전고체전지 엣지부를 절연하기 위한 절연물질을 제거할 수 있어, 생산 원가가 절감될 수 있다. 또한, 절연물질을 사용하는 경우에 비해, 본 구현예에 따르면, 하이브리드 집전체의 다공질 엣지부에는 양극 및 음극 물질이 함입되기 때문에, 코팅된 전극 물질을 발전에 이용할 수 있어, 전지 이용률이 향상되는 효과가 있다.
본 발명은 바람직한 실시 예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술분야의 숙련된 당업자는 본 발명의 범위를 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명의 요소들에 대한 수정 및 변경의 가능함을 이해할 수 있을 것이다. 또한, 본 발명의 필수적인 영역을 벗어나지 않는 범위 내에서 특별한 상황들이나 재료에 대하여 많은 변경이 이루어질 수 있다. 그러므로, 본 발명은 본 발명의 바람직한 실시 예의 상세한 설명으로 제한되지 않으며, 첨부된 특허청구범위 내에서 모든 실시 예들을 포함할 것이다.
10: 양극층
11: 하이브리드 집전체 (양극 측)
11a: 금속 집전체 11b: 다공질 금속 집전체
12: 양극복합체 슬러리
20: 음극층
21: 하이브리드 집전체 (음극 측)
21a: 금속 집전체 21b: 다공질 금속 집전체
22: 음극복합체 슬러리
30: 전해질층

Claims (13)

  1. 전고체 전지의 제조 방법에 있어서,
    양극층을 제작하는 공정, 음극층을 제작하는 공정, 양극층과 음극층 사이에 위치하는 전해질층을 제작하는 공정을 포함하고,
    상기 양극층과 상기 음극층 중 적어도 하나는 그 엣지부가 다공질 금속 집전체로 이루어진 하이브리드 집전체를 포함하도록 제작되며,
    상기 하이브리드 집전체를 포함하는 양극층 또는 상기 하이브리드 집전체를 포함하는 음극층을 제작하는 공정에서는,
    금속 집전체 기재를 중심으로 그 외측 엣지부에 다공질 금속 집전체를 융착시켜 하이브리드 집전체를 제작하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  2. 삭제
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 하이브리드 집전체를 제작하는 단계 이후, 상기 하이브리드 집전체 위에 음극복합체 슬러리 또는 양극복합체 슬러리를 코팅하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 양극층, 상기 전해질층 및 상기 음극층이 적층된 셀 구조를 파우치에 삽입하여 밀봉하고, 파우치에 밀봉된 셀 구조를 가압하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 다공질 금속 집전체의 공극 크기는 10㎛ 내지 0.8㎜인 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  6. 청구항 3에 있어서,
    상기 하이브리드 집전체의 엣지부 위에 코팅되는 양극복합체 슬러리 또는 음극복합체 슬러리의 두께는 상기 다공질 금속 집전체 두께의 20% 내지 60%인 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 다공질 금속 집전체는 상기 양극층 또는 상기 음극층의 외측 방향의 모든 엣지부 상에 형성되는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  8. 양극층과 음극층, 그리고 전해질층을 포함하는 전고체전지에 있어서,
    상기 양극층과 상기 음극층 중 적어도 하나는 그 엣지부가 다공질 금속 집전체로 이루어진 하이브리드 집전체를 포함하고,
    상기 하이브리드 집전체는,
    금속 집전체 기재와 그 외측 엣지부에 융착된 다공질 금속 집전체를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전고체 전지.
  9. 삭제
  10. 청구항 8에 있어서,
    상기 양극층과 상기 음극층 중 적어도 하나는 상기 하이브리드 집전체 위에 음극복합체 슬러리 또는 양극복합체 슬러리가 코팅된 것을 특징으로 하는 전고체 전지.
  11. 청구항 8에 있어서,
    상기 다공질 금속 집전체의 공극 크기는 10㎛ 내지 0.8㎜인 것을 특징으로 하는 전고체 전지.
  12. 청구항 10에 있어서,
    상기 하이브리드 집전체의 엣지부 위에 코팅되는 양극복합체 슬러리 또는 음극복합체 슬러리의 두께는 상기 다공질 금속 집전체 두께의 20% 내지 60%인 것을 특징으로 하는 전고체 전지.
  13. 청구항 8에 있어서,
    상기 다공질 금속 집전체는 상기 양극층 또는 상기 음극층의 외측 방향의 모든 엣지부 상에 형성되는 것을 특징으로 하는 전고체 전지.
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