CN109428124A - 用于制造全固体电池的方法以及通过该方法制造的全固体电池 - Google Patents

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Abstract

一种用于制造全固体电池的方法以及通过该方法制造的全固体电池。提供了一种制造全固体电池的方法和通过该方法制造的全固体电池，所述方法用于有效地使全固体电池的边缘部分绝缘。特别地，全固体电池可以包括混合集电器，所述混合集电器包括在其边缘部分处的多孔金属集电器，阴极层或阳极层可以进一步通过在混合集电器上涂布阴极活性材料或阳极活性材料而制造。因此，可以防止由于电极的边缘部分处的电极材料的分离而可能发生边缘部分的短路，并可以改进边缘部分电极的使用率和能量密度。

Description

用于制造全固体电池的方法以及通过该方法制造的全固体 电池
技术领域
本发明涉及一种用于制造全固体电池的方法以及通过该方法制造的全固体电池。
背景技术
随着使用电能的车辆的发展和传播，对于安全性增强的二次电池的兴趣日益增加。例如，商业化的锂离子二次电池已经使用锂电解质，锂电解质具挥发性且易受热损坏，锂离子二次电池可以具有更高的能量密度。因此，锂离子二次电池往往可能具有起火和爆炸的风险。因此，具有低爆炸风险和高热稳定性的全固体电池处于公众注意的中心。
在相关技术中，在制造全固体电池时已应用压制工序以改进全固体电解质和电极之间的接触，在此时，电极的边缘部分在高压条件下受压的工序中可能分离，从而造成电池的短路。因此，可能需要通过确保全固体电池的边缘部分的绝缘性能来制造全固体电池。
在相关技术中，例如，已经公开了通过将绝缘体插入电极的边缘部分而确保全固体电池的边缘部分的绝缘性能的技术。然而，当电池在电池制造工序中受压时，边缘部分可能分离，绝缘体本身可能破裂，因此边缘部分的短路问题还没有被根本解决。
此外，已经公开了可以通过使用含有保护胶带(tap)的软包(pouch)将电极分离部分附接至保护胶带从而防止短路的技术，但可能存在由于软包和边缘部分之间的间隙造成短路的较高可能性。
公开于该发明背景技术部分的上述信息仅仅旨在加深对发明背景的理解，因此其可以包含的信息并不构成在本国已为本领域技术人员所公知的现有技术。
发明内容
在优选的方面，本发明可以提供一种制造全固体电池的方法以及通过该方法制造的全固体电池。全固体电池可以在增加全固体电池的边缘部分的使用率的同时在边缘部分有效地绝缘。
本文中描述的术语“全固体电池单元”或“全固体电池”是指包括纯固态或基本固态组件(如固态电极(例如阳极和阴极)和固体电解质)的电池单元或电池。因此，在优选的方面，全固体电池单元不包括流体和/或可流动电解质组件作为材料或组件。
在一方面，本发明提供一种制造全固体电池的方法。所述方法可以包括：形成阴极层，形成阳极层，形成电解质层，以及层压所述阴极层、所述阳极层和所述电解质层以形成电池单元结构，使得电解质层可以设置在阴极层和阳极层之间。在优选的方面，阴极层和阳极层的至少一个可以包括混合集电器，所述混合集电器可以包括多孔金属集电器。
优选地，多孔金属集电器可以设置在混合集电器的边缘部分处。在某些实施方案中，阴极层和阳极层均可以包括含有多孔金属集电器的混合集电器。
在本文中使用的术语“混合集电器”是指可以包括至少两种或更多种不同组件材料或结构的集电器。优选地，混合集电器可以至少包括多孔材料和含有非多孔材料(如金属)的其他集电器。
可以通过将多孔金属集电器焊接至阴极层或阳极层的金属集电器基层的外部边缘部分来制造混合集电器。
所述方法可以进一步包括，在制造混合集电器后，用阳极复合浆料或阴极复合浆料涂布混合集电器。
所述方法可以进一步包括将电池单元结构插入并密封至软包中并压制在软包中密封的电池单元结构。
优选地，多孔金属集电器的孔径可以合适地为约10μm至0.8mm。优选地，涂布在混合集电器的边缘部分上的阴极复合浆料或阳极复合浆料的厚度可以为多孔金属集电器的厚度的约20％至60％。
可以形成阴极层、电解质层和阳极层以具有基本相同或相同的面积，多孔金属集电器可以合适地形成在阴极层或阳极层的所有边缘部分上。
在另一方面，提供一种全固体电池，其包括阴极层、阳极层和设置在阴极层和阳极层之间的电解质层。具体地，阴极层和阳极层的至少一个可以包括混合集电器，所述混合集电器包括多孔金属集电器。
优选地，多孔金属集电器可以设置在混合集电器的边缘部分处。在某些实施方案中，阴极层和阳极层均包括含有多孔金属集电器的混合集电器。
例如，混合集电器可以包括金属集电器基层和焊接至金属集电器基层的外部边缘部分的多孔金属集电器。
优选地，阳极复合浆料可以涂布在阳极层中的混合集电器上，和/或阴极复合浆料可以涂布在阴极层中的混合集电器上。
优选地，多孔金属集电器的孔径可以为约10μm至0.8mm。此外，涂布在混合集电器的边缘部分上的阴极复合浆料或阳极复合浆料的厚度可以为多孔金属集电器的厚度的约20％至60％。
优选地，阴极层、电解质层和阳极层可以具有基本相同或相同的面积，多孔金属集电器可以形成在阴极层或阳极层的所有边缘部分上。
此外，提供一种包括如本文所述的全固态电池的车辆。
同样地，阴极和阳极材料可以在增压工序中浸入混合集电器的多孔边缘部分中，由此防止电极的边缘部分的短路。
此外，即使在电池的边缘部分中不包括绝缘材料，也可以防止边缘部分的短路，从而由于去除了边缘部分的绝缘材料而简化工序并减少制造成本。
在特定方面，在阴极材料和阳极材料浸入多孔混合集电器中的同时可以形成边缘部分，由此增加全固体电池的边缘部分的使用率，并增加电池的能量密度。
下面讨论本发明的其它方面和优选实施方案。
附图说明
接下来将参照某些示例性实施方案及其所显示的附图详细地描述本发明的以上和其它特征，在此之后所给附图仅作为显示的方式，因而对本发明是非限定性的，其中：
图1为根据本发明的示例性实施方案的示例性的全固体电池的横截面图；
图2显示图1的全固体电池中B-B’的横截面；
图3为显示图1的全固体电池的区域A的放大图；以及
图4A至图4C显示根据本发明的示例性实施方案的用于制造示例性的全固体电池的示例性方法。
列于附图中的附图标记包括对如下进一步讨论的如下元件的参考：
10：阴极层
11：混合集电器(阴极侧)
11a：金属集电器 11b：多孔金属集电器
12：阴极复合浆料(cathode composite slurry)
20：阳极层
21：混合集电器(阳极侧)
21a：金属集电器 21b：多孔金属集电器
22：阳极复合浆料(anode composite slurry)
30：电解质层 P：电极材料粒子。
应当了解，所附附图不是必须按比例地显示了本发明的基本原理的说明性的各种优选特征的略微简化的画法。在此所公开的本发明的特定的设计特征，包括例如特定的尺寸、定向、位置和形状，将部分地由特定目的的应用和使用环境加以确定。
在这些图形中，附图标记在贯穿附图的多幅图形中指代本发明的同样的或等同的部件。
具体实施方式
本文所使用的术语仅为了描述特定实施方案的目的，并不旨在限制本发明。除非上下文中清楚作出相反表示，如本文所使用的单数形式“一”和“一个”旨在也包括复数形式。应当进一步了解，当在本说明书中使用术语“包含”、“包括”“具有”等时，其指定所述特征、区域、整数、步骤、操作、元件和/或组件的存在，但不排除一种或多种其他特征、区域、整数、步骤、操作、元件、组件和/或其组合的存在或添加。
应当理解，此处所使用的术语“车辆”或“车辆的”或其它类似术语一般包括机动车辆，例如包括运动型多用途车辆(SUV)、大客车、卡车、各种商用车辆的乘用汽车，包括各种舟艇、船舶的船只，航空器等等，并且包括混合动力车辆、电动车辆、可插式混合动力电动车辆、氢动力车辆以及其它替代性燃料车辆(例如源于非石油的能源的燃料)。正如此处所提到的，混合动力车辆是具有两种或更多动力源的车辆，例如汽油动力和电力动力两者的车辆。
此外，除非特别指出或明显区别于上下文，本文中所用的术语“约”理解为在本领域内的普通公差的范围内，例如均值的2个标准偏差内。“约”可以理解为在所述值的10％、9％、8％、7％、6％、5％、4％、3％、2％、1％、0.5％、0.1％、0.05％或0.01％内。除非上下文明确说明，本文所提供的所有数值通过术语“约”修改。
现在将在下文中详细地提及本发明的各个实施方案，这些实施方案的示例示意在附图中并描述如下。虽然本发明与示例性的实施方案相结合进行描述，但是应当了解，本说明书不是要将本发明限制为那些示例性的实施例。相反，本发明旨在不但覆盖这些示例性实施方案，而且覆盖可以被包括在由所附权利要求所限定的本发明的精神和范围之内的各种替换、修改、等同和其它实施方案。
下面将参考所附附图对本发明的优选的示例性实施方案进行具体描述。
如图1中所示，根据本发明的示例性的全固体电池可以包括混合集电器，所述混合集电器包括多孔金属集电器。例如，多孔金属集电器可以包括在电池的边缘部分中。层压结构的电池单元结构可以通过层压阴极层、阳极层和电解质层而形成，使得电解质层30插在阴极层10和阳极层20之间。在一个优选的方面，根据本发明的制造全固体电池的方法可以包括：i)形成阴极层10，ii)形成阳极层20，以及iii)形成电解质层30。此外，所述方法可以进一步包括层压阴极层、阳极层和电解质层而使得电解质层设置在阴极层10和阳极层20之间。
特别地，在根据本发明的全固体电池中，阴极层10和阳极层20的至少一个可以分别包括混合集电器11和混合集电器21。混合集电器11、21的边缘部分可以由多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b形成，从而防止边缘部分的短路。
混合集电器11和混合集电器21可以通过将多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b沿着其外侧与中央金属集电器11a和中央金属集电器21a焊接而制造。在此时可以应用的焊接方法可以包括热焊接、超声波焊接、激光焊接等，但不限于此。
根据本发明的阴极层10或阳极层20可以通过在混合集电器11和21上涂布阴极复合浆料12或阳极复合浆料22而形成。例如，如图4B中所示，阴极复合浆料12或阳极复合浆料22可以涂布在混合集电器11和21的整个区域上。在此时，阴极层10或阳极层20可以在整个区域上以预定的厚度涂布。替代地，阴极复合浆料12或阳极复合浆料22可以涂布在混合集电器11和21的预定的区域上。
阳极复合浆料22可以包括阳极活性材料，如可以通常适用于二次电池中的硅(Si)、锡(Sn)和石墨。此外，阴极复合浆料12可以包括阴极活性材料，阴极活性材料可以合适地包括通常用于二次电池中的基于锂镍钴锰(NCM)、锂钴氧化物(LCO)、锂镍钴铝(NCA)和磷酸铁锂(LFP)的材料。
阳极复合材料和阴极复合材料可以以阳极活性材料和阴极活性材料分别与导电材料和粘合剂组合的形式。优选地，阳极复合材料和阴极复合材料分别可以以浆料的形式涂布。对于在此时的涂布方法，可以应用通常用于电极涂布的方法，如棒式涂布和凹版式涂布。
电解质层30设置在阴极层10和阳极层20之间，通过层压或涂布方法，插入包含离子电导率为约10至34s/cm或更大的基于硫化物或氧化物的材料的固体电解质而可以形成电解质层30。
图2显示了图1中B-B’的横截面以用于描述混合集电器的配置。例如，如图2中所示，在根据本发明的示例性实施方案的全固体电池中，电极的整个边缘部分可以由多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b形成，由此防止电极材料在多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b的增压过程中分离。
用作基层的金属集电器11a和金属集电器21a可以合适地为通常在现有技术中使用的铝(Al)、镍(Ni)、铜(Cu)或用铜(Cu)电镀的镍(Ni)，边缘部分的多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b可以合适地包括与中央部分使用的金属集电器11a和金属集电器21a的材料相同或不同的材料。
优选地，为了有效地防止短路，多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b可以形成在阴极层10或阳极层20的外部方向上的全部边缘部分上，如图2所示。
优选地，在垂直于层压方向的方向上，多孔金属集电器11b的宽度W可以形成在约1mm至5cm的范围内。当边缘部分的多孔金属集电器的宽度W小于约1mm时，在冷等静压制过程中，多孔金属集电器可能不覆盖电极的全部的分离部分；当多孔金属集电器的宽度W大于约5cm时，在冷等静压制过程中，多孔金属集电器可能具有用于覆盖电极的分离的区域的不必要的区域。
在此情况中，因为在涂布过程中多孔金属集电器浸渍有比普通金属集电器更大量的电极材料，所以其在离子导电性方面与普通金属集电器相比可能是不利的。此外，当施加压力时，电极表面可能在电极材料可以浸入多孔金属集电器的工序中被过度地压缩。多孔金属集电器可以合适地仅存在于边缘部分处以用于防止短路，考虑到电池尺寸等，多孔金属集电器的边缘部分可以形成为具有5cm或更小的宽度。
多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b的孔可以合适地以约10μm至0.8mm的平均尺寸形成。
例如，图3为图1中的区域A的放大图。电极材料的粒子P可以浸入多孔金属集电器21b的孔中。
因此，因为多孔金属集电器的优选的孔径与电极材料组件(如通常使用的阴极和阳极活性材料和导电材料)的尺寸相比较大，所以孔的尺寸可以至少为10μm。然而，当孔径大于约0.8mm时，在涂布电极浆料时，由于浆料穿过多孔金属集电器而可能不能涂布浆料，因此孔径可以合适地为0.8mm或更小。
在本发明的优选的实施方案中，多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b的孔隙率可以为约20％至98％。因为孔随机地形成并布置在多孔金属集电器中，所以孔隙率可以至少为20％或更大，从而可以通过压迫工序而浸渍电极材料。另一方面，即使孔隙率为98％，仍可以浸渍电极材料，但孔隙率大于98％时，在涂布电极浆料时由于浆料完全穿过多孔金属集电器而可能不能涂布浆料，因此孔隙率可以合适地为约98％或更小。
同时，当阳极或阴极材料涂布在混合集电器上时，涂层厚度可以为多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b的厚度t1的约20％至60％。
例如，涂布在混合集电器的边缘部分上的阴极复合浆料12或阳极复合浆料22的厚度t2可以为多孔金属集电器11b和多孔金属集电器21b的厚度t1的约20％至60％。
通常，在制造层压的电池单元中电极涂布的表面均匀时，可以制造层压的电池单元而没有间隙。当电极材料以小于多孔金属集电器的厚度的约20％涂布时，涂布材料可以完全浸入多孔金属集电器中，由此可能形成非均匀涂布的表面。另一方面，当电极材料以大于多孔金属集电器的厚度的约60％涂布时，电极材料可能穿过多孔金属集电器，因此，涂层厚度可能为多孔金属集电器的厚度的60％或更小。
根据本发明优选的实施方案的制造全固体电池的方法显示在图4A至图4C中。
如图4A中所示，多孔金属集电器11b可以沿着金属集电器11a的边缘部分焊接以制造混合集电器11。
在制造混合集电器11时，如图4B中所示，阴极层10可以通过在混合集电器11上涂布阴极复合浆料12而制造。阳极层20也可以以相同的方式制造。
当制造阴极层10或阳极层20时，在图4C中所示的层压的电池单元可以通过层压或涂布方法将固体电解质插在其间而制造。通过以上方法制造的层压的电池单元可以插入发泡软包中并真空密封。
由以上方法完成的软包电池单元通过冷等静压制方法等压缩以完成具有绝缘的边缘部分的电池。冷等静压制可以包括在低温下通过液体全方向均匀施加压力。例如，在含有液体的容器中层压的电池单元可以配置成放置在软包中容纳的软包电池单元并承受软包电池单元的全方向的均匀压力。在此情况中，所述方法可以在低温条件下进行，例如包含在容器中的液体的低温条件。因此，在冷等静压制工序中的压力条件可以为约3吨/m2至5吨/m2。
当全固体电池通过这种工序制造时，阴极和阳极材料可以在冷等静压制期间浸入混合集电器的多孔边缘部分中以防止短路。因此，可以去除用于使全固体电池的边缘部分绝缘的绝缘材料，由此减少生产成本。此外，与使用绝缘材料的情况相比，因为阴极和阳极材料浸入混合集电器的多孔边缘部分中，涂布的电极材料可以用于产生电力，由此改进电池的使用率。
参考本发明的各个示例性实施方案详细描述了本发明。然而，应理解，本领域技术人员可以对这些实施方案作出改变而不脱离本发明的原理和本质，本发明的范围限定在所附权利要求其等同方案中。

Claims (20)

1.一种制造全固体电池的方法，其包括：
形成阴极层，
形成阳极层，以及
形成电解质层；
层压所述阴极层以形成电池单元结构，其中，所述阳极层和所述阴极层使得所述电解质层设置在所述阴极层和所述阳极层之间，
其中，所述阴极层和所述阳极层的至少一个包括混合集电器，所述混合集电器包括多孔金属集电器。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述多孔金属集电器设置在所述阴极层和/或所述阳极层的边缘部分处。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极层和所述阳极层均包括含有多孔金属集电器的混合集电器。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，通过将所述多孔金属集电器焊接至所述阴极层或所述阳极层的金属集电器基层的外部边缘部分来制造混合集电器。
5.根据权利要求4所述的方法，其进一步包括：在制造所述混合集电器后，用阳极复合浆料或阴极复合浆料涂布所述混合集电器。
6.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括：
将所述电池单元结构插入并密封在软包中；以及
压制密封在所述软包中的电池单元结构。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述多孔金属集电器的孔径为10μm至0.8mm。
8.根据权利要求4所述的方法，其中，涂布在所述混合集电器的边缘部分上的所述阴极复合浆料的厚度是所述阴极层中所述多孔金属集电器的厚度的20％至60％。
9.根据权利要求5所述的方法，其中，涂布在所述混合集电器的边缘部分上的所述阳极复合浆料的厚度是所述阳极层中所述多孔金属集电器的厚度的20％至60％。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阴极层、所述电解质层和所述阳极层形成为具有相同的面积，所述多孔金属集电器形成在所述阴极层或所述阳极层的所有边缘部分上。
11.一种全固体电池，其包括：
阴极层，
阳极层，以及
电解质层，其中，所述电解质层设置在所述阴极层和所述阳极层之间，
其中，所述阴极层和所述阳极层的至少一个包括混合集电器，所述混合集电器包括多孔金属集电器。
12.根据权利要求11所述的全固体电池，其中，所述多孔金属集电器设置在所述阴极层和/或所述阳极层的边缘部分处。
13.根据权利要求11所述的全固体电池，其中，所述阴极层和所述阳极层均包括含有多孔金属集电器的混合集电器。
14.根据权利要求11所述的全固体电池，其中，所述混合集电器包括金属集电器基层和焊接至所述金属集电器基层的外部边缘部分的多孔金属集电器。
15.根据权利要求13所述的全固体电池，其中，阳极复合浆料涂布在所述阳极层中的所述混合集电器上，和/或阴极复合浆料涂布在所述阴极层中的所述混合集电器上。
16.根据权利要求11所述的全固体电池，其中，所述多孔金属集电器的孔径为10μm至0.8mm。
17.根据权利要求14所述的全固体电池，其中，涂布在所述混合集电器的边缘部分上的所述阴极复合浆料的厚度是所述阴极层中所述多孔金属集电器的厚度的20％至60％。
18.根据权利要求14所述的全固体电池，其中，涂布在所述混合集电器的边缘部分上的所述阳极复合浆料的厚度是所述阳极层中所述多孔金属集电器的厚度的20％至60％。
19.根据权利要求11所述的全固体电池，其中，所述阴极层、所述电解质层和所述阳极层形成为具有相同的面积，所述多孔金属集电器形成在所述阴极层或所述阳极层的所有边缘部分上。
20.一种车辆，其包括权利要求11所述的全固体电池。
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