KR20200070723A - 단락 방지를 위한 절연부재를 구비한 전고체 전지 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 단락 방지를 위한 절연부재를 구비하고 있는 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 구체적으로 평면상 사각형 구조의 제1 음극, 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 마련된 제1 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제1 절연부재를 포함하는 제1 적층체 및 평면상 사각형 구조의 제2 음극, 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 마련된 제2 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제2 절연부재를 포함하는 제2 적층체를 포함하고, 상기 제1 적층체의 제1 양극-고체전해질 복합체가 상기 제2 음극의 타면의 중심부에 접하도록 상기 제1 적층체와 제2 적층체가 적층된 전고체 전지에 관한 것이다.
Description
본 발명은 단락 방지를 위한 절연부재를 구비하고 있는 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
오늘날 이차전지는 자동차, 전력저장시스템 등의 대형기기에서부터 휴대폰, 캠코더, 노트북 등의 소형기기까지 널리 사용되고 있다.
이차전지의 적용 분야가 넓어짐에 따라 전지의 안전성 향상 및 고성능화에 대한 요구가 높아지고 있다.
이차전지 중 하나인 리튬 이차 전지는 니켈-망간 전지나 니켈-카드뮴 전지에 비해 에너지 밀도가 높고 단위면적당 용량이 크다는 장점이 있다.
그러나 종래의 리튬 이차 전지에 사용되는 전해질은 대부분 유기 용매 등의 액체전해질이었다. 따라서 전해질의 누액 및 이에 따른 화재의 위험성 등의 안전성 문제가 끊임없이 제기되었다.
이에 따라 최근에는 리튬 이차 전지의 안전성을 높이기 위해 액체전해질이 아니라 고체전해질을 이용하는 전고체 전지에 대한 관심이 높아지고 있다.
전고체 전지는 양극과 음극 사이에 고체전해질층이 위치하기 때문에 액체전해질을 사용하는 리튬 이차 전지와 달리 분리막을 포함하지 않는다. 따라서 전고체 전지에 특화된 전극 간 단락 방지 기술이 필요한 실정이다.
미국공개특허 2017-0352923호는 전극과 고체전해질층을 교대로 적층한 적층체의 외측으로 고분자 물질을 채워 넣어 전극 간 직접적인 접촉을 방지하고자 하였다. 그러나 위와 같은 방법은 공정이 복합하고, 생산 비용이 높다. 또한 상기 고분자 물질로 전극 및/또는 고체전해질층과 반응하지 않는 것을 사용해야 하므로 그 종류가 한정적이다. 게다가 상기 고분자 물질을 채워 넣기 전, 전극과 고체전해질층의 적층 과정에서 단락이 발생할 가능성도 있다.
본 발명은 전극의 적층 수가 많더라도 단락이 발생하지 않는 전고체 전지 및 이의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한 본 발명은 간단한 공정을 통해 단락이 발생하는 것을 방지할 수 있는 전고체 전지의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지는 평면상 사각형 구조의 제1 음극, 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 마련된 제1 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제1 절연부재를 포함하는 제1 적층체 및 평면상 사각형 구조의 제2 음극, 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 마련된 제2 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제2 절연부재를 포함하는 제2 적층체를 포함하고, 상기 제1 적층체의 제1 양극-고체전해질 복합체가 상기 제2 음극의 타면의 중심부에 접하도록 상기 제1 적층체와 제2 적층체가 적층된 것일 수 있다.
상기 전고체 전지는 제1 적층체의 일면측 또는 양면측으로 복수 개의 제2 적층체가 적층된 것일 수 있다.
상기 전고체 전지는 어느 하나의 제2 적층체의 제2 양극-고체전해질 복합체가 인접한 다른 하나의 제2 적층체의 제2 음극의 타면과 접하도록 적층된 것일 수 있다.
상기 전고체 전지는 상기 제1 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제1 절연부재의 측부가 접하고, 상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제2 양극-고체전해질 복합체와 동일 평면 상에 마련된 상기 제2 절연부재의 측부가 접하는 것일 수 있다.
상기 전고체 전지는 상기 제1 절연부재는 상기 제1 음극의 가장자리부를 완전히 덮는 것이고, 상기 제2 절연부재는 상기 제2 음극의 가장자리부를 완전히 덮는 것일 수 있다.
상기 제1 절연부재의 두께는 상기 제1 양극-고체전해질 복합체 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하이고, 상기 제2 절연부재의 두께는 상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하일 수 있다.
상기 제1 절연부재 및 제2 절연부재는 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephthalate, PET), 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리프로필렌(Polypropylene, PP), 폴리스티렌(Polystyrene, PS) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
상기 제1 절연부재 및 제2 절연부재는 점착 테이프일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지의 제조방법은 평면상 사각형 구조의 제1 음극, 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 마련된 제1 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제1 절연부재를 포함하는 제1 적층체를 준비하는 단계, 평면상 사각형 구조의 제2 음극, 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 마련된 제2 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제2 절연부재를 포함하는 제2 적층체를 준비하는 단계 및 상기 제1 적층체의 제1 양극-고체전해질 복합체가 상기 제2 음극의 타면의 중심부에 접하도록 상기 제1 적층체와 제2 적층체를 적층하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 전고체 전지의 제조방법은 상기 제1 적층체의 일면측 또는 양면측으로 복수 개의 제2 적층체를 적층하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 복수 개의 제2 적층체를 적층하는 단계는 어느 하나의 제2 적층체의 제2 양극-고체전해질 복합체가 인접한 다른 하나의 제2 적층체의 제2 음극의 타면과 접하도록 적층하는 것일 수 있다.
상기 제1 적층체를 준비하는 단계는 상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 제1 절연부재를 부착하는 단계 및 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 제1 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 제1 적층체를 준비하는 단계는 상기 제1 절연부재가 상기 제1 음극의 가장자리부를 완전히 덮도록 상기 제1 절연부재를 부착하고, 상기 제1 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제1 절연부재의 측부가 접하도록 상기 제1 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 것일 수 있다.
상기 제2 적층체를 준비하는 단계는 상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 제2 절연부재를 부착하는 단계 및 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 제2 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 제2 적층체를 준비하는 단계는 상기 제2 절연부재가 상기 제2 음극의 가장자리부를 완전히 덮도록 상기 제2 절연부재를 부착하고, 상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제2 절연부재의 측부가 접하도록 상기 제2 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 것일 수 있다.
본 발명에 따르면 적은 생산 비용으로 간편하게 단락 방지를 위한 절연부재를 포함하는 전고체 전지를 얻을 수 있다.
또한 본 발명에 따르면 전고체 전지를 구성하는 각 적층체를 적층하는 과정에서 단락이 발생하지 않는다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지에 포함된 각 적층체를 설명하기 위한 참고도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전고체 전지에 포함된 각 적층체를 설명하기 위한 참고도이다.
도 4는 상기 제1 적층체를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 5는 상기 제1 음극을 개략적으로 도시한 평면도이다.
도 6은 상기 제1 음극의 가장자리부에 구비된 제1 절연부재를 개략적으로 도시한 평면도이다.
도 7은 상기 제2 적층체를 개략적으로 도시한 단면도이다
도 8은 본 발명에 따른 전고체 전지의 제조방법을 도시한 흐름도이다.
도 9는 실시예에 따른 전고체 전지의 충방전 실험 결과이다.
도 10은 비교예2에 따른 전고체 전지의 충방전 실험 결과이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지에 포함된 각 적층체를 설명하기 위한 참고도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전고체 전지에 포함된 각 적층체를 설명하기 위한 참고도이다.
도 4는 상기 제1 적층체를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 5는 상기 제1 음극을 개략적으로 도시한 평면도이다.
도 6은 상기 제1 음극의 가장자리부에 구비된 제1 절연부재를 개략적으로 도시한 평면도이다.
도 7은 상기 제2 적층체를 개략적으로 도시한 단면도이다
도 8은 본 발명에 따른 전고체 전지의 제조방법을 도시한 흐름도이다.
도 9는 실시예에 따른 전고체 전지의 충방전 실험 결과이다.
도 10은 비교예2에 따른 전고체 전지의 충방전 실험 결과이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
달리 명시되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 성분, 반응 조건, 폴리머 조성물 및 배합물의 양을 표현하는 모든 숫자, 값 및/또는 표현은, 이러한 숫자들이 본질적으로 다른 것들 중에서 이러한 값을 얻는 데 발생하는 측정의 다양한 불확실성이 반영된 근사치들이므로, 모든 경우 "약"이라는 용어에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 기재에서 수치범위가 개시되는 경우, 이러한 범위는 연속적이며, 달리 지적되지 않는 한 이러한 범 위의 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지의 모든 값을 포함한다. 더 나아가, 이러한 범위가 정수를 지칭하는 경우, 달리 지적되지 않는 한 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지를 포함하는 모든 정수가 포함된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지를 개략적으로 도시한 단면도이다. 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지에 포함된 각 적층체를 설명하기 위한 참고도이다. 도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전고체 전지에 포함된 각 적층체를 설명하기 위한 참고도이다.
상기 전고체 전지는 제1 적층체(10) 및 하나 이상의 제2 적층체(20)가 적층된 것이다. 구체적으로 도 2와 같이 제1 적층체(10)의 일면측으로 하나 이상의 제2 적층체(20)가 적층되거나, 도 3과 같이 제1 적층체(10)의 양면측으로 하나 이상의 제2 적층체(20)가 적층된 것일 수 있다.
도 4는 상기 제1 적층체(10)를 개략적으로 도시한 단면도이다. 이를 참조하면, 상기 제1 적층체(10)는 평면상 사각형 구조의 제1 음극(11), 상기 제1 음극(11)의 양면의 중심부에 마련된 제1 양극-고체전해질 복합체(13) 및 상기 제1 음극(11)의 양면의 가장자리부에 마련된 제1 절연부재(15)를 포함한다.
도 5는 상기 제1 음극(11)을 개략적으로 도시한 평면도이다. 상기 제1 음극(11)은 상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13)가 구비되는 중심부(111) 및 상기 제1 절연부재(15)가 구비되는 가장자리부(113)를 포함한다.
상기 중심부(111) 및 가장자리부(113)는 물리적으로 구획되어 있는 공간일 수도 있고, 관념적으로 구분되는 공간일 수도 있다.
상기 제1 음극(11)은 음극 활물질, 도전재 및 고체전해질을 포함하는 복합 음극일 수도 있고, 리튬 호일 등의 금속 음극일 수도 있다.
상기 음극 활물질은 특별히 제한되는 것이 아니지만 예를 들면 탄소 활물질, 금속 활물질일 수 있다.
상기 탄소 활물질은 메소카본 마이크로비즈(MCMB), 고배향성 흑연(HOPG) 등의 흑연, 하드 카본 및 소프트 탄소 등의 비정질 탄소일 수 있다.
상기 금속 활물질은 In, Al, Si, Sn 및 이들의 원소를 적어도 하나 함유하는 합금 등일 수 있다.
상기 도전재는 상기 전극 내에서 전자 전도 경로를 형성하는 구성이다. 상기 도전재는 카본블랙(Carbon black), 전도성 흑연(Conducting graphite), 에틸렌 블랙(Ethylene black), 탄소나노튜브(Carbon nanotube) 등과 같은 sp2 탄소 재료 또는 그래핀(Graphene)일 수 있다.
상기 고체전해질은 산화물계 고체전해질 또는 황화물계 고체전해질일 수 있다. 다만 리튬 이온 전도도가 높은 황화물계 고체전해질을 사용하는 것이 바람직할 수 있다.
상기 황화물계 고체전해질은 Li2S-P2S5, Li2S-P2S5-LiI, Li2S-P2S5-LiCl, Li2S-P2S5-LiBr, Li2S-P2S5-Li2O, Li2S-P2S5-Li2O-LiI, Li2S-SiS2, Li2S-SiS2-LiI, Li2S-SiS2-LiBr, Li2S-SiS2-LiCl, Li2S-SiS2-B2S3-LiI, Li2S-SiS2-P2S5-LiI, Li2S-B2S3, Li2S-P2S5-ZmSn(단, m, n는 양의 수, Z는 Ge, Zn, Ga 중 하나), Li2S-GeS2, Li2S-SiS2-Li3PO4, Li2S-SiS2-LixMOy(단, x, y는 양의 수, M은 P, Si, Ge, B, Al, Ga, In 중 하나), Li10GeP2S12 등일 수 있다.
상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13)는 상기 제1 음극(11)의 중심부(111)에 구비된다. 상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13)는 제1 양극(131) 및 상기 제1 양극(131)과 제1 음극(11) 사이에 마련되는 제1 고체전해질층(133)을 포함한다.
상기 제1 양극(131)과 상기 제1 고체전해질층(133)은 그 측부의 끝단이 일치하도록 평면상 동일한 면적 및 형상을 갖는 것일 수 있다. 상기 제1 양극(131)과 상기 제1 고체전해질(133)의 두께는 특별히 한정되지 않고, 일반적인 전고체 전지에 포함되는 양극 및 고체전해질층의 두께와 실질적으로 동일 내지는 유사한 범위에 속할 수 있다.
상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13)는 그 평면상 면적이 상기 제1 음극(11)의 평면상 면적에 비해 작은 것일 수 있다. 상기 제1 음극(11)에 상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13) 및 제1 절연부재(15)가 모두 구비될 수 있도록 하기 위함이다.
상기 제1 양극(131)은 양극 활물질, 도전재 및 고체전해질을 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질은 특별히 제한되는 것이 아니지만 예를 들면 산화물 활물질, 황화물 활물질일 수 있다.
상기 산화물 활물질은 LiCoO2, LiMnO2, LiNiO2, LiVO2, Li1 + xNi1 /3Co1 /3Mn1 /3O2 등의 암염층형 활물질, LiMn2O4, Li(Ni0 .5Mn1 .5)O4 등의 스피넬형 활물질, LiNiVO4, LiCoVO4 등의 역스피넬형 활물질, LiFePO4, LiMnPO4, LiCoPO4, LiNiPO4 등의 올리빈형 활물질, Li2FeSiO4, Li2MnSiO4 등의 규소 함유 활물질, LiNi0 .8Co(0.2-x)AlxO2(0＜x＜0.2)과 같이 천이 금속의 일부를 이종 금속으로 치환한 암염층형형 활물질, Li1+xMn2-x-yMyO4(M은 Al, Mg, Co, Fe, Ni, Zn 중 적어도 일종이며 0＜x+y＜2)와 같이 천이 금속의 일부를 이종 금속으로 치환한 스피넬형 활물질, Li4Ti5O12 등의 티탄산 리튬일 수 있다.
상기 황화물 활물질은 구리 쉐브렐, 황화철, 황화 코발트, 황화 니켈 등일 수 있다.
상기 제1 양극(131)에 포함된 도전재 및 고체전해질은 상기 제1 음극(11)에 포함되는 것과 동일하거나 다른 것일 수 있다.
상기 제1 고체전해질층(133)은 고체전해질을 포함할 수 있고, 상기 고체전해질은 상기 제1 음극(11) 및/또는 제1 양극(131)에 포함된 것과 동일하거나 다른 것일 수 있다.
상기 제1 절연부재(15)는 상기 제1 음극(11)의 양면의 가장자리부(113)에 구비된다.
상기 제1 절연부재(15)는 그 측부가 상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13)의 측부와 접하도록 구비된 것일 수 있다.
도 6은 상기 제1 음극(11)의 가장자리부(113)에 구비된 제1 절연부재(15)를 개략적으로 도시한 평면도이다. 이를 참조하면, 상기 제1 절연부재(15)는 상기 제1 음극(11)의 가장자리부(113)를 완전히 덮을 수 있는 면적으로 형성된 것일 수 있다.
도 6을 참조하면, 상기 제1 절연부재(15)는 그 측부의 끝단이 상기 제1 음극(11)의 측부의 끝단보다 외측에 위치하나, 상기 제1 절연부재(15)의 형상이 이에 한정되는 것은 아니고, 상기 제1 절연부재(15)의 측부의 끝단이 상기 제1 음극(11)의 측부의 끝단과 일치할 수도 있다.
상기 제1 절연부재(15)는 두께가 상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13)의 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하일 수 있다. 0.5배 미만이면 전고체 전지(1)의 적층 구조가 불안정해질 수 있고, 1.25배 초과이면 제1 양극-고체전해질 복합체(13)와 제1 음극(11)의 접촉 불량이 발생할 수 있다.
상기 제1 절연부재(15)의 폭은 특별히 한정되지 않으나, 상기 제1 음극(11)의 가장자리부(113)의 평면상 폭의 1배 이상 및 1.5배 이하일 수 있다.
상기 제1 절연부재(15)는 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephthalate, PET), 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리프로필렌(Polypropylene, PP), 폴리스티렌(Polystyrene, PS) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
또한 상기 제1 절연부재(15)는 위와 같은 소재로 이루어진 점착 테이프일 수 있다. 구체적으로 상기 제1 절연부재(15)는 일면 또는 양면에 점착제가 도포된 테이프일 수 있다.
도 7은 상기 제2 적층체(20)를 개략적으로 도시한 단면도이다. 이를 참조하면, 상기 제2 적층체(20)는 평면상 사각형 구조의 제2 음극(21), 상기 제2 음극(21)의 일면의 중심부에 마련되고, 제2 양극(231) 및 제2 고체전해질층(233)을 포함하는 제2 양극-고체전해질 복합체(23) 및 상기 제2 음극(21)의 양면의 가장자리부에 마련된 제2 절연부재(25)를 포함한다.
상기 제2 적층체(20)는 상기 제1 적층체(10)와 달리 제2 양극-고체전해질 복합체(23)가 양면이 아니라 일면에만 마련된다.
상기 제2 음극(21)은 그 구성, 형상, 소재 등이 상기 제1 음극(11)과 동일한 것일 수 있다. 이에 이하 제2 음극(21)에 대한 구체적인 설명은 생략한다.
상기 제2 양극-고체전해질 복합체(23)는 상기 제2 음극(21)의 중심부에 구비된다. 상기 제2 양극-고체전해질 복합체(23)는 제2 양극(231) 및 상기 제2 양극(231)과 제2 음극(21) 사이에 마련되는 제2 고체전해질층(233)을 포함한다.
상기 제2 양극(231)과 상기 제2 고체전해질층(233)은 그 측부의 끝단이 일치하도록 평면상 동일한 면적 및 형상을 갖는 것일 수 있다. 상기 제2 양극(231)과 상기 제2 고체전해질(233)의 두께는 특별히 한정되지 않고, 일반적인 전고체 전지에 포함되는 양극 및 고체전해질층의 두께와 실질적으로 동일 내지는 유사한 범위에 속할 수 있다.
상기 제2 양극-고체전해질 복합체(23)는 그 평면상 면적이 상기 제2 음극(21)의 평면상 면적에 비해 작은 것일 수 있다. 상기 제2 음극(21)의 일면에 상기 제2 양극-고체전해질 복합체(23) 및 제2 절연부재(25)가 모두 구비될 수 있도록 하기 위함이다.
상기 제2 양극(231) 및 제2 고체전해질층(233)의 소재는 각각 상기 제1 양극(131) 및 제1 고체전해질층(131)과 동일하므로 이하 구체적인 설명은 생략한다.
상기 제2 절연부재(25)는 상기 제2 음극(21)의 양면의 가장자리부에 구비된다.
상기 제2 음극(21)의 어느 한 일면에 형성된 상기 제2 절연부재(25)는 그 측부가 상기 제2 양극-고체전해질 복합체(23)의 측부와 접하도록 구비된 것일 수 있다.
상기 제2 절연부재(25)는 상기 제2 음극(21)의 가장자리부를 완전히 덮을 수 있는 면적으로 형성된 것일 수 있다.
상기 제2 절연부재(25)는 그 측부의 끝단이 상기 제2 음극(21)의 측부의 끝단보다 외측에 위치하거나 일치하는 것일 수 있다.
상기 제2 절연부재(25)는 두께가 상기 제2 양극-고체전해질 복합체(23)의 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하일 수 있다. 0.5배 미만이면 전고체 전지(1)의 적층 구조가 불안정해질 수 있고, 1.25배 초과이면 제2 양극-고체전해질 복합체(23)와 제2 음극(21)의 접촉 불량이 발생할 수 있다.
상기 제2 절연부재(25)의 폭은 특별히 한정되지 않으나, 상기 제2 음극(21)의 가장자리부의 평면상 폭의 1배 이상 및 1.5배 이하일 수 있다.
상기 제2 절연부재(25)는 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephthalate, PET), 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리프로필렌(Polypropylene, PP), 폴리스티렌(Polystyrene, PS) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
또한 상기 제2 절연부재(25)는 위와 같은 소재로 이루어진 점착 테이프일 수 있다. 구체적으로 상기 제2 절연부재(25)는 일면 또는 양면에 점착제가 도포된 테이프일 수 있다.
상기 전고체 전지(1)는 상기 제1 적층체(10)와 하나 이상의 상기 제2 적층체(20)가 적층된 것일 수 있다.
구체적으로 상기 제1 적층체(10)의 제1 양극-고체전해질 복합체(13)가 상기 제2 음극(20)의 타면의 중심부에 접하도록 상기 제1 적층체(10)와 제2 적층체(20)가 적층된 것일 수 있다. 이때, 상기 제1 양극-고체전해질 복합체(13)의 측부의 일부가 상기 제2 음극(20)의 타면의 가장자리부에 마련된 제2 절연부재(25)의 측부와 접할 수 있다. 따라서 도 1에 도시된 바와 같이, 제1 적층체(10)와 제2 적층체(20)가 적층될 때, 상기 제1 절연부재(15)와 제2 절연부재(25)가 면접촉을 하여 제1 음극(11)과 제2 음극(13) 사이의 공간을 메움으로써, 전극 간 단락이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
하나 이상의 상기 제2 적층체(20)가 적층될 때에는 어느 하나의 제2 적층체(20)의 제2 양극-고체전해질 복합체(23)가 인접한 다른 하나의 제2 적층체(20)의 제2 음극(21)의 타면과 접하도록 적층될 수 있다.
도 8은 본 발명에 따른 전고체 전지의 제조방법을 도시한 흐름도이다. 상기 전고체 전지의 제조방법은 전술한 제1 적층체를 준비하는 단계(S10), 전술한 제2 적층체를 준비하는 단계(S20) 및 상기 제1 적층체와 제2 적층체를 적층하는 단계(S30)를 포함한다.
상기 전고체 전지의 제조방법은 제1 적층체의 일면측 또는 양면측으로 복수 개의 제2 적층체를 적층하는 단계(S40)를 더 포함할 수 있다.
상기 제1 적층체를 준비하는 단계(S10)는 상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 제1 절연부재를 부착하는 단계(S11) 및 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 제1 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 단계(S12)를 포함하고, 이를 통해 제1 적층체를 얻을 수 있다(S13).
구체적으로 상기 제1 절연부재가 상기 제1 음극의 가장자리부를 완전히 덮도록 상기 제1 절연부재를 상기 제1 음극의 양면에 부착(S11)하고, 상기 제1 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제1 절연부재의 측부가 접하도록 상기 제1 양극-고체전해질 복합체를 적층(S12)할 수 있다.
상기 제1 양극-고체전해질 복합체를 준비하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 일정 두께 및 면적의 고체전해질층을 형성한 뒤, 이의 일면에 양극 슬러리를 도포 및 건조하여 제조할 수 있다.
상기 제2 적층체를 준비하는 단계(S20)는 상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 제2 절연부재를 부착하는 단계(S21) 및 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 제2 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 단계(S22)를 포함하고, 이를 통해 제2 적층체를 얻을 수 있다(S23).
구체적으로 상기 제2 절연부재가 상기 제2 음극의 가장자리부를 완전히 덮도록 상기 제2 절연부재를 상기 제2 음극의 양면에 부착(S21)하고, 상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제2 절연부재의 측부가 접하도록 상기 제2 음극의 일면에 상기 제2 양극-고체전해질 복합체를 적층(S22)할 수 있다.
상기 제2 양극-고체전해질 복합체를 준비하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 일정 두께 및 면적의 고체전해질층을 형성한 뒤, 이의 일면에 양극 슬러리를 도포 및 건조하여 제조할 수 있다.
상기 제1 적층체와 제2 적층체를 적층하는 단계(S30)는 상기 제1 적층체의 제1 양극-고체전해질 복합체가 상기 제2 음극의 타면의 중심부에 접하도록 상기 제1 적층체와 제2 적층체를 적층하는 것일 수 있다.
상기 복수 개의 제2 적층체를 적층하는 단계(S40)는 어느 하나의 제2 적층체의 제2 양극-고체전해질 복합체가 인접한 다른 하나의 제2 적층체의 제2 음극의 타면과 접하도록 적층하는 것일 수 있다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시에 불과하며, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예
도 1 및 도 2와 같은 구조의 전고체 전지를 도 8의 방법으로 제조하였다. 제1 절연부재 및 제2 절연부재로 PET 재질의 점착 테이프(테이팩스社)를 사용하였고, 그 두께는 각각 제1 양극-고체전해질 복합체 및 제2 양극-고체전해질 복합체의 두께의 약 1.05배가 되도록 하였다.
비교예1
실시예와 동일한 방법 및 구성으로 전고체 전지를 제조하되, 절연부재를 부착하지 않았다.
비교예2
실시예와 동일한 방법 및 구성으로 전고체 전지를 제조하되, 제1 절연부재 및 제2 절연부재로 그 두께가 각각 제1 양극-고체전해질 복합체 및 제2 양극-고체전해질 복합체의 두께의 약 1.29배인 것을 사용하였다.
실험예 - 충방전 실험
상기 실시예, 비교예1 및 비교예2에 따른 전고체 전지의 충방전 실험을 진행하였다. 비교예1의 경우 절연부재를 포함하지 않기 때문에 즉각적인 단락이 발생하여 충방전이 불가하였다.
도 9는 실시예에 따른 전고체 전지의 충방전 실험 결과이고, 도 10은 비교예2에 따른 전고체 전지의 충방전 실험 결과이다. 이를 참조하면, 실시예에 따른 전고체 전지는 정상적으로 작동되는 반면에, 비교예2에 따른 전고체 전지의 경우 절연부재의 두께가 너무 두꺼워 충방전이 제대로 진행되지 않음을 알 수 있다.
이상, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징으로 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
1: 전고체 전지
10: 제1 적층체 11: 제1 음극 13: 제1 양극-고체전해질 복합체
15: 제1 절연부재 111: 중심부 113: 가장자리부
131: 제1 양극 133: 제1 고체전해질층
20: 제2 적층체 21: 제2 음극 23: 제2 양극-고체전해질 복합체
25: 제2 절연부재 231: 제2 양극 233: 제2 고체전해질층
10: 제1 적층체 11: 제1 음극 13: 제1 양극-고체전해질 복합체
15: 제1 절연부재 111: 중심부 113: 가장자리부
131: 제1 양극 133: 제1 고체전해질층
20: 제2 적층체 21: 제2 음극 23: 제2 양극-고체전해질 복합체
25: 제2 절연부재 231: 제2 양극 233: 제2 고체전해질층
Claims (18)
- 평면상 사각형 구조의 제1 음극, 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 마련된 제1 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제1 절연부재를 포함하는 제1 적층체; 및
평면상 사각형 구조의 제2 음극, 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 마련된 제2 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제2 절연부재를 포함하는 제2 적층체를 포함하고,
상기 제1 적층체의 제1 양극-고체전해질 복합체가 상기 제2 음극의 타면의 중심부에 접하도록 상기 제1 적층체와 제2 적층체가 적층된 것인 전고체 전지. - 제1항에 있어서,
제1 적층체의 일면측 또는 양면측으로 복수 개의 제2 적층체가 적층된 것인 전고체 전지. - 제2항에 있어서,
어느 하나의 제2 적층체의 제2 양극-고체전해질 복합체가 인접한 다른 하나의 제2 적층체의 제2 음극의 타면과 접하도록 적층된 것인 전고체 전지. - 제1항에 있어서,
상기 제1 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제1 절연부재의 측부가 접하고,
상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제2 양극-고체전해질 복합체와 동일 평면 상에 마련된 상기 제2 절연부재의 측부가 접하는 것인 전고체 전지 - 제1항에 있어서,
상기 제1 절연부재는 상기 제1 음극의 가장자리부를 완전히 덮는 것이고,
상기 제2 절연부재는 상기 제2 음극의 가장자리부를 완전히 덮는 것인 전고체 전지. - 제1항에 있어서,
상기 제1 절연부재의 두께는 상기 제1 양극-고체전해질 복합체 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하이고,
상기 제2 절연부재의 두께는 상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하인 전고체 전지. - 제1항에 있어서,
상기 제1 절연부재 및 제2 절연부재는 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephthalate, PET), 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리프로필렌(Polypropylene, PP), 폴리스티렌(Polystyrene, PS) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것인 전고체 전지. - 제1항에 있어서,
상기 제1 절연부재 및 제2 절연부재는 점착 테이프인 전고체 전지. - 평면상 사각형 구조의 제1 음극, 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 마련된 제1 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제1 절연부재를 포함하는 제1 적층체를 준비하는 단계;
평면상 사각형 구조의 제2 음극, 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 마련된 제2 양극-고체전해질 복합체 및 상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 마련된 제2 절연부재를 포함하는 제2 적층체를 준비하는 단계; 및
상기 제1 적층체의 제1 양극-고체전해질 복합체가 상기 제2 음극의 타면의 중심부에 접하도록 상기 제1 적층체와 제2 적층체를 적층하는 단계를 포함하는 전고체 전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 적층체의 일면측 또는 양면측으로 복수 개의 제2 적층체를 적층하는 단계를 더 포함하는 전고체 전지의 제조방법. - 제10항에 있어서,
복수 개의 제2 적층체를 적층하는 단계는 어느 하나의 제2 적층체의 제2 양극-고체전해질 복합체가 인접한 다른 하나의 제2 적층체의 제2 음극의 타면과 접하도록 적층하는 것인 전고체 전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 적층체를 준비하는 단계는
상기 제1 음극의 양면의 가장자리부에 제1 절연부재를 부착하는 단계; 및 상기 제1 음극의 양면의 중심부에 제1 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 단계를 포함하는 전고체 전지의 제조방법. - 제12항에 있어서,
상기 제1 절연부재가 상기 제1 음극의 가장자리부를 완전히 덮도록 상기 제1 절연부재를 부착하고,
상기 제1 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제1 절연부재의 측부가 접하도록 상기 제1 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 것인 전고체 전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제2 적층체를 준비하는 단계는
상기 제2 음극의 양면의 가장자리부에 제2 절연부재를 부착하는 단계; 및 상기 제2 음극의 일면의 중심부에 제2 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 단계를 포함하는 전고체 전지의 제조방법. - 제14항에 있어서,
상기 제2 절연부재가 상기 제2 음극의 가장자리부를 완전히 덮도록 상기 제2 절연부재를 부착하고,
상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 측부와 상기 제2 절연부재의 측부가 접하도록 상기 제2 양극-고체전해질 복합체를 적층하는 것인 전고체 전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 절연부재의 두께는 상기 제1 양극-고체전해질 복합체 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하이고,
상기 제2 절연부재의 두께는 상기 제2 양극-고체전해질 복합체의 두께의 0.5배 이상 및 1.25배 이하인 전고체 전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 절연부재 및 제2 절연부재는 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephthalate, PET), 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리프로필렌(Polypropylene, PP), 폴리스티렌(Polystyrene, PS) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것인 전고체 전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 절연부재 및 제2 절연부재는 점착 테이프인 전고체 전지의 제조방법.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020180158187A KR20200070723A (ko) | 2018-12-10 | 2018-12-10 | 단락 방지를 위한 절연부재를 구비한 전고체 전지 및 이의 제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020180158187A KR20200070723A (ko) | 2018-12-10 | 2018-12-10 | 단락 방지를 위한 절연부재를 구비한 전고체 전지 및 이의 제조방법 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR20200070723A true KR20200070723A (ko) | 2020-06-18 |
Family
ID=71143206
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|---|---|---|---|
| KR1020180158187A KR20200070723A (ko) | 2018-12-10 | 2018-12-10 | 단락 방지를 위한 절연부재를 구비한 전고체 전지 및 이의 제조방법 |
Country Status (1)
| Country | Link |
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| KR (1) | KR20200070723A (ko) |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20170352923A1 (en) | 2016-06-01 | 2017-12-07 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Manufacturing method for all-solid-state battery, manufacturing apparatus for all-solid-state battery, and all-solid-state battery |
-
2018
- 2018-12-10 KR KR1020180158187A patent/KR20200070723A/ko not_active Application Discontinuation
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20170352923A1 (en) | 2016-06-01 | 2017-12-07 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Manufacturing method for all-solid-state battery, manufacturing apparatus for all-solid-state battery, and all-solid-state battery |
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