JP2019140039A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
図1には、正極100の一部の厚さ方向断面が示されている。正極100は、正極集電体101および正極合材層102を含む。正極合材層102は、第1層11および第2層12を含む。第1層11は、第1正極活物質11aおよび被覆粒子11bを含んでいる。第2層12は、正極集電体101と第1層11との間に配置されている。第2層12は、第2正極活物質12aを含んでいる。以下、釘刺し時における電池温度上昇が抑制され得るメカニズム、および燃焼抑制剤を正極合材層102に添加しても電池抵抗増加が抑制され得るメカニズムを説明する。
一般的に釘刺しが発生した際には、低抵抗体である釘を介して正極と負極とが低抵抗で短絡し、大きなジュール熱が発生する。係るジュール熱により釘周辺のセパレータが溶けて正・負極合材層が接触して、より大きな短絡電流が継続して流れて発熱し、熱暴走に至る。また、釘を介した短絡だけでなく、正極(負極)集電体が負極(正極)合材層と直接接触すると、短絡が発生し、結果的に更なる熱暴走に至る。
(1)釘が電池に刺さることにより一部で短絡が発生し、電池内において、ジュール熱により温度が局所的に上昇する。
(2)第1層11は、第1正極活物質11aおよび被覆粒子11bを含んでいる。被覆粒子11bは、燃焼抑制剤が樹脂材料により被覆された粒子である。被覆粒子11bは、樹脂材料による被覆により、正極電位による酸化分解の影響が低減されると考えられる。被覆粒子11bに含まれる燃焼抑制剤により、第1正極活物質11a(高Ni材料)からの酸素の発生が抑制され、更には第1正極活物質11aから発生した酸素と電解液との反応による発熱が抑制されるものと考えられる。
(3)第2層12は、第2正極活物質12aを含む。第2正極活物質12aは低Ni材料である。低Ni材料を含む第2層12は、低Ni材料を含んでいるため高Ni材料に比べ電子抵抗が高い。低Ni材料が正極集電体101近傍に存在することで、短絡時のジュール発熱を小さくできる。そのため、正極集電体101の近傍に低Ni材料(すなわち、第2正極活物質12a)が配置されることにより、正極集電体101の近傍における発熱が抑制されるものと考えられる。
被覆粒子11bは、燃焼抑制剤が樹脂材料により被覆された粒子である。そのため、燃焼抑制剤が正極合材層102中で正極電位により酸化分解されることが抑制されると考えられる。これにより本開示に係る電池は、電池抵抗の増加が抑制され得ると考えられる。
図2は、本実施形態の非水電解質二次電池の構成の一例を示す概略図である。
電池1000の外形は、角形である。すなわち電池1000は、角形電池である。ただし本実施形態の電池1000は角形電池に限定されるべきではない。本実施形態の電池1000は、たとえば円筒形電池であってもよい。図2では図示されていないが、電池1000は、正極、負極、セパレータ、および非水電解質を少なくとも含む。
電池1000は、ケース1001を含む。ケース1001は密閉されている。ケース1001は、たとえばアルミニウム(Al)合金等により構成され得る。ただしケース1001が密閉され得る限り、ケースは、たとえばAlラミネートフィルム製のパウチ等であってもよい。すなわち本実施形態の電池1000は、ラミネート型電池であってもよい。
電極群500は、巻回型である。すなわち電極群500は、正極100、セパレータ300、負極200およびセパレータ300がこの順序で積層され、さらにこれらが渦巻状に巻回されることにより形成されている。ただし本実施形態の電極群500は巻回型に限定されるべきではない。本実施形態の電極群500は、積層(スタック)型であってもよい。積層型の電極群500は、たとえば、正極100および負極200の間にセパレータ300が挟まれつつ、正極100および負極200が交互に積層されることにより形成され得る。
図4は、本実施形態の正極の構成の一例を示す概略図である。
電池1000は、正極100を少なくとも含む。正極100は、帯状のシートであり得る。正極100は、正極合材層102および正極集電体101を含む。図5では図示されていないが、正極合材層102は第1層11(図1)および第2層12(図1)を含む。第2層12は、正極集電体101と第1層11との間に配置されている。
正極集電体101は、導電性を有する電極基材である。正極集電体101は、たとえば1μm以上20μm以下の厚さを有してもよい。正極集電体101は、たとえばアルミニウム(Al)箔等であってもよい。
正極合材層102は、第1層11(図1)および第2層12(図1)を含む。正極合材層102は、たとえば片面で50μm以上100μm以下の厚さを有してもよい。第1層11と第2層12との厚みの比は、第2層12の厚みを1とした場合、第1層11の厚みが4以上19以下である。第2層12の厚みを1とした場合において、第1層11の厚みが第4未満の場合、第2層12が厚いことを意味する。係る場合には電池抵抗が上昇する可能性がある。第2層12は、高抵抗であると考えられるためである。第2層12の厚みを1とした場合において、第1層11の厚みが19を超える場合、第2層12が薄いことを意味する。係る場合には第2層12に含まれる低Ni材料の絶対量が不足し、釘刺し時等における電池温度上昇の抑制に改善の余地が生じるおそれがある。正極合材層102は、たとえば80質量%以上98質量%以下の正極活物質、1質量%以上10質量%以下の導電材、および1質量%以上10質量%以下のバインダを含んでもよい。
第1層11は、第1正極活物質11aおよび被覆粒子11bを含む。すなわち、第1層11は第1正極活物質11aおよび被覆粒子11bを少なくとも含む。第1正極活物質11aは、LiNiaCobMcO2(Mは、Mn、Al、Ti、MgおよびZrからなる群より選択される一種以上の元素であり、0.7≦a≦0.95、0.02≦b≦0.15、0.03≦c≦0.15、a+b+c=1)である。すなわち、第1正極活物質11aは高Ni材料である。第1正極活物質11aにおいてLiを除く金属元素の総モル数に対するNiの割合が95モルを超えると、釘刺時等の異常時において第1正極活物質11aから発生する酸素が増加し、電池温度が高くなると考えられる。第1正極活物質11aにおいてLiを除く金属元素の総モル数に対するNiの割合が70モル未満の場合、電池容量が低下すると考えられる。被覆粒子11bは、燃焼抑制剤が樹脂材料により被覆された粒子である。第1層11は、たとえば80質量%以上98質量%以下の第1正極活物質11aおよび1質量%以上5質量%以下の被覆粒子11bを含んでもよい。第1層11は、さらに導電材およびバインダを含んでもよい。導電材およびバインダの詳細は、上述の通りである。
第2層12は、第2正極活物質12aを含む。すなわち、第2層12は少なくとも第2正極活物質12aを含む。第2正極活物質12aは、LiNiaCobMncO2(0.1≦a≦0.5、0.2≦b≦0.5、0.3≦c≦0.4、a+b+c=1)である。第2正極活物質12aにおいてLiを除く金属元素の総モル数に対するNiの割合が50モルを超えると、第2層12の抵抗が低下するため、釘刺時等の異常時における電池温度が高くなると考えられる。第2正極活物質12aにおいてLiを除く金属元素の総モル数に対するNiの割合が10モル未満の場合、電池容量が低下すると考えられる。第2層12は、たとえば80質量%以上98質量%以下の第2正極活物質12aを含んでもよい。第2層12は、さらに導電材およびバインダを含んでもよい。導電材およびバインダの詳細は、上述の通りである。
図5は、本実施形態の負極の構成の一例を示す概略図である。電池1000は、負極200を少なくとも含む。負極200は、帯状のシートであり得る。負極200は、負極集電体201および負極合材層202を含む。
負極集電体201は、導電性を有する電極基材である。負極集電体201は、たとえば5μm以上20μm以下の厚さを有してもよい。負極集電体201は、たとえば、純銅(Cu)箔、Cu合金箔等であってもよい。
負極合材層202は、負極集電体201の表面に形成されている。負極合材層202は、負極集電体201の表裏両面に形成されていてもよい。負極合材層202は、たとえば片面で40μm以上100μm以下の厚さを有してもよい。負極合材層202は、負極活物質を少なくとも含む。負極合材層202は、たとえば90質量%以上99質量%以下の負極活物質、および1質量%以上10質量%以下のバインダを含んでもよい。
図3は、本実施形態の電極群500の構成の一例を示す概略図である。
図3に示すように、電池1000は、セパレータ300を含み得る。セパレータ300は、帯状のフィルムである。セパレータ300は、正極100および負極200の間に配置されている。セパレータ300は、たとえば5μm以上30μm以下の厚さを有してもよく、10μm以上30μm以下の厚さを有することが望ましい。セパレータ300は多孔質である。セパレータ300は、正極100および負極200を電気的に絶縁している。セパレータ300は、たとえば、PE製、PP製等の多孔質フィルムであってもよい。
電池1000は、非水電解質を含む。非水電解質は、非水溶媒および支持塩を含む。非水溶媒は、たとえばエチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)等の環状あるいは鎖状の炭酸エステル類でよい。支持塩は、たとえばヘキサフルオロ燐酸リチウム(LiPF6)、テトラフルオロ硼酸リチウム(LiBF4)等のLi塩でよい。Li塩の濃度は、たとえば0.5〜2.0mоl/L程度でよい。非水電解質は、ビニレンカーボネート(VC)、シクロヘキシルベンゼン(CHB)等の添加剤を含んでいてもよい。
1.被覆粒子の準備
以下の材料が準備された。
燃焼抑制剤:ポリリン酸メラミン
樹脂材料:PP
増粘剤:CMC
溶媒:水
以下の材料が準備された。
第2正極活物質:NCM111
導電材:AB
バインダ:PVdF
溶媒:N−メチル−2−ピロリドン(NMP)
正極集電体:Al箔(厚さ12μm)
以下の材料が準備された。
第1正極活物質:NCM80/10/10
導電材:AB
バインダ:PVdF
被覆粒子:PPにより被覆されたポリリン酸メラミン
溶媒:NMP
正極集電体:第2層が形成されたAl箔
以下の材料が準備された。
負極活物質:黒鉛と酸化珪素との混合物
バインダ:SBRおよびCMC
溶媒:水
負極集電体:Cu箔(厚さ8μm)
ポリエチレン製のセパレータ300(厚さ16μm)が準備された。セパレータ300は帯状の平面形状を有する。正極100、セパレータ300、負極200、およびセパレータ300がこの順序で積層され、さらにこれらが渦巻状に巻回された。これにより電極群500が製造された。幅26mm、長さ148mm、高さ91mmのアルミニウム製のケース1001が準備された。ケース1001に電極群500が収納された。
溶媒:[EC:DMC:EMC=3:4:3(体積比)]
支持電解質:LiPF6(1mоl/l)
下記表1に示されるように、第1正極活物質11a、第2正極活物質12a、第1層11と第2層12との厚みの比、燃焼抑制剤、および第1層11における被覆粒子11bの含有量が変更されたことを除いては、実施例1と同様に電池1000が製造された。
下記表1に示されるように、第2正極活物質12a、第1層11と第2層12との厚みの比、ポリリン酸メラミンに対するPPコートの有無、および第1層11における被覆粒子11bの有無が変更されたことを除いては、実施例1と同様に電池1000が製造された。
下記表1に示されるように、第1正極活物質11aとしてLiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM60/20/20)が用いられたことを除いては、実施例1と同様に電池1000が製造された。すなわち、正極合材層102には高Ni材料が含まれていない。
下記表1に示されるように、第1層11に被覆粒子11bが含まれなかったことを除いては、参考例1と同様に電池1000が製造された。
1.電池容量の測定
25℃環境下において、20A、4.2VでCCCV充電を4時間行った。その後、2.5Vまで20AでCC放電した。このCC放電容量を電池容量とした。
25℃環境下において電池1000が3.7Vまで充電された。その際のOCV(開放電圧:Open Circuit Voltage)がV1(V)とされた。電池1000が60Aで10秒間放電された。10秒間の放電後の電圧がV2(V)とされた。以下の式(1)より、電池抵抗が算出された。結果は、下記表1の「電池抵抗」の欄に示されている。
電池抵抗(Ω)=(V1−V2)/60 ・・・(1)
釘が準備された。電池1000が25℃において4.2Vまで充電された。充電後の電池1000が60℃に加温された。1mmの直径を有する釘が準備された。釘が1mm/sの速度で電池1000に差し込まれた。内部短絡が発生してから1分後に、釘が刺し込まれた位置から1cm離れた位置においてケース1001の表面温度が測定された。結果は、下記表1の「到達温度」の欄に示されている。到達温度が低い程、釘刺し試験時における電池温度の上昇が抑制されていることが示されている。
正極100が樹脂埋めされ、研磨された。これにより、SEM用サンプルが準備された。2種類の正極活物質が分離できるよう、検出する元素が選定された。EMPAにより、元素マッピング分析が行われた。元素マッピングされた画像が処理された。これにより、正極集電体101から所定の領域(4μm)における、第2正極活物質12aの割合が測定された。
上記表1に示されるように、実施例1〜実施例10は、釘刺し時における電池温度上昇の抑制と、電池抵抗増加の抑制とが両立されていた。すなわち、釘刺し時における電池温度上昇の抑制と、電池抵抗増加の抑制とが両立された、正極活物質として高Ni材料が用いられる非水電解質二次電池を提供されることが示された。
(2)第1層11は、第1正極活物質11aおよび被覆粒子11bを含んでいる。被覆粒子11bは、ポリリン酸メラミンがPPにより被覆された粒子である。被覆粒子11bにおいては、PPによる被覆により、正極電位による酸化分解の影響が低減されたと考えられる。被覆粒子11bに含まれるポリリン酸メラミンにより、第1正極活物質11aからの酸素発生が抑制され、更には第1正極活物質11aから発生した酸素と電解液との反応による発熱が抑制されたと考えられる。
(3)第2層12は、第2正極活物質12aを含む。第2正極活物質12aは低Ni材料である。低Ni材料を含む第2層12は、低Ni材料を含んでいるため高Ni材料に比べ電子抵抗が高い。低Ni材料が正極集電体101近傍に存在することで、短絡時のジュール発熱を小さくできる。そのため、正極集電体101の近傍に低Ni材料が配置されることにより、正極集電体101の近傍における発熱が抑制されたものと考えられる。
Claims (1)
- 正極、負極、セパレータおよび非水電解質を少なくとも含み、
前記正極は、正極集電体および正極合材層を含み、
前記正極合材層は、第1層および第2層を含み、
前記第1層は、第1正極活物質および被覆粒子を少なくとも含み、
前記第1正極活物質は、LiNiaCobMcO2(Mは、Mn、Al、Ti、MgおよびZrからなる群より選択される一種以上の元素であり、0.7≦a≦0.95、0.02≦b≦0.15、0.03≦c≦0.15、a+b+c=1)であり、
前記被覆粒子は、燃焼抑制剤が樹脂材料により被覆された粒子であり、
前記第2層は、前記正極集電体と前記第1層との間に配置されており、
前記第2層は、第2正極活物質を少なくとも含み、
前記第2正極活物質は、LiNiaCobMncO2(0.1≦a≦0.5、0.2≦b≦0.5、0.3≦c≦0.4、a+b+c=1)であり、
前記第1層と前記第2層との厚みの比は、前記第2層の厚みを1とした場合、前記第1層の厚みが4以上19以下である、
非水電解質二次電池。
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