JP2018133175A - ラミネート全固体電池の製造方法 - Google Patents

ラミネート全固体電池の製造方法 Download PDF

Info

Publication number
JP2018133175A
JP2018133175A JP2017025247A JP2017025247A JP2018133175A JP 2018133175 A JP2018133175 A JP 2018133175A JP 2017025247 A JP2017025247 A JP 2017025247A JP 2017025247 A JP2017025247 A JP 2017025247A JP 2018133175 A JP2018133175 A JP 2018133175A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
solid
filler
current collector
laminate
electrode current
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP2017025247A
Other languages
English (en)
Other versions
JP6673249B2 (ja
Inventor
和仁 加藤
Kazuhito Kato
和仁 加藤
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toyota Motor Corp
Original Assignee
Toyota Motor Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Toyota Motor Corp filed Critical Toyota Motor Corp
Priority to JP2017025247A priority Critical patent/JP6673249B2/ja
Priority to US15/869,392 priority patent/US10971707B2/en
Priority to CN201810114300.0A priority patent/CN108428815B/zh
Publication of JP2018133175A publication Critical patent/JP2018133175A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP6673249B2 publication Critical patent/JP6673249B2/ja
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00—Electrodes
    • H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/64—Carriers or collectors
    • H01M4/66—Selection of materials
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/052—Li-accumulators
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
    • H01M10/0561—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of inorganic materials only
    • H01M10/0562—Solid materials
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/058—Construction or manufacture
    • H01M10/0585—Construction or manufacture of accumulators having only flat construction elements, i.e. flat positive electrodes, flat negative electrodes and flat separators
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery
    • H01M50/102—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by their shape or physical structure
    • H01M50/105—Pouches or flexible bags
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery
    • H01M50/116—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by the material
    • H01M50/117—Inorganic material
    • H01M50/119—Metals
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery
    • H01M50/116—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by the material
    • H01M50/121—Organic material
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery
    • H01M50/116—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by the material
    • H01M50/124—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by the material having a layered structure
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery
    • H01M50/116—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by the material
    • H01M50/124—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by the material having a layered structure
    • H01M50/126—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery characterised by the material having a layered structure comprising three or more layers
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery
    • H01M50/183—Sealing members
    • H01M50/186—Sealing members characterised by the disposition of the sealing members
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/10—Primary casings, jackets or wrappings of a single cell or a single battery
    • H01M50/183—Sealing members
    • H01M50/19—Sealing members characterised by the material
    • H01M50/193—Organic material
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2300/00—Characterised by the use of unspecified polymers
    • C08J2300/22—Thermoplastic resins
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2300/00—Characterised by the use of unspecified polymers
    • C08J2300/24—Thermosetting resins
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00—Electrodes
    • H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/62—Selection of inactive substances as ingredients for active masses, e.g. binders, fillers
    • H01M4/621—Binders
    • H01M4/622—Binders being polymers
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Abstract

【課題】製造工程において、全固体電池積層体の面方向端部の変形を来たさず、且つ体積当たりの電池性能に優れるラミネート全固体電池の製造方法を提供すること。【解決手段】負極集電タブ１ａを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブ５ａを有する正極集電体層がこの順に積層された全固体電池素子を１個以上有する全固体電池積層体１５を、ラミネートフィルム２１から成る外装体２０内に収容すること、外装体２０の外側から、外装体２０内に収納された全固体電池積層体１５を積層方向に加圧すること、加圧を維持しながら外装体２０内に充填材を注入すること、並びに外装体２０を封止することを含む、ラミネート全固体電池１００の製造方法。【選択図】図２

Description

本発明は、ラミネート全固体電池の製造方法に関する。
エネルギー密度及び出力密度が高く、且つ軽量な電池として、複数個の発電要素をラミネートフィルム内に封入したラミネート電池が知られている。
例えば特許文献１には、正極板、セパレータ、及び負極板を積層又は巻回した発電要素を、高分子−金属を複合したラミネートフィルム外装材中に収納した組電池が記載されている。この特許文献１には更に、該特許文献所定の電池に固体電解質を適用できること、発電要素をラミネートフィルム内に挿入した後、封止する前に真空引きを行うことが記載されている。
特許文献２は、全固体電池素子を熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂から成る外装材で被覆した全固体電池に関する。該特許文献２の実施例には、全固体電池素子をポリブタジエン樹脂組成物で被覆した後、ラミネートフィルム内に収納した例が記載されている。
特許文献３は、集箔部の面上に絶縁性層を設けたバイポーラ電池に関する。該特許文献の実施態様の例として、絶縁性層が集電箔の外側に単セルの厚さより長く突き出した構造、各電極端部を覆う別の絶縁性層を更に有する構造等が記載されている。
特開２００４−０２２２０８号公報 特開２００８−１０３２８８号公報 特開２００４−１３４１１６号公報
特許文献１の技術によると、発電要素、典型的には全固体電池積層体、をラミネートフィルム内に真空封入するときに、発電要素の端部が変形する等して、短絡する場合がある。
特許文献１の組電池に、特許文献２及び３の技術を適用すると、全固体電池積層体端部の変形等、及びこれらに起因する短絡は防止することができると考えられる。しかし、全固体電池素子の全体が樹脂被覆された特許文献２の電池、及び長く突き出した構造の絶縁体層又は複数の絶縁体層を備える特許文献３の電池は、発電に寄与する素子以外の構成要素の、電池全体に占める体積割合が比較的大きく、体積当たりの電池性能の点で不利である。
本発明は、上記のことに鑑みてなされた。従って本発明の目的は、製造工程において、全固体電池積層体の面方向端部の変形を来たさず、且つ体積当たりの電池性能に優れるラミネート全固体電池の製造方法を提供することである。
本発明の別の目的は、全固体電池積層体の面方向端部の変形がなく、体積当たりの電池性能に優れるラミネート全固体電池を提供することである。
本発明は、以下のとおりである。
［１］負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された全固体電池素子を１個以上有する全固体電池積層体を、ラミネートフィルムから成る外装体内に収容すること、
前記外装体の外側から、前記外装体内に収納された前記全固体電池積層体を積層方向に加圧すること、
前記加圧を維持しながら前記外装体内に充填材を注入すること、並びに
前記外装体を封止すること
を含む、ラミネート全固体電池の製造方法。
［２］前記充填材が硬化性樹脂であり、
前記外装体内に充填材を注入した後、前記外装体の封止の前又は後に、
前記外装体内に注入した充填材を硬化すること、
を更に含む、［１］に記載の製造方法。
［３］前記充填材の硬化後の粘度が１０万ｃｐｓ以上である、［２］に記載の製造方法。
［４］前記充填材の硬化後の粘度が３０万ｃｐｓ以下である、［２］又は［３］に記載の製造方法。
［５］前記充填材が、２液硬化型樹脂、熱硬化性樹脂、及び高分子ゲルより成る群から選択される、［１］〜［４］のいずれか一項に記載の製造方法。
［６］前記ラミネートフィルムが、金属箔の片面又は両面に樹脂フィルムを有する樹脂ラミネート金属箔である、［１］〜［５］のいずれか一項に記載の製造方法。
［７］負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された単位電池を１個以上有する全固体電池積層体、並びに
充填材
がラミネートフィルムから成る外装体内に収容され、
前記全固体電池積層体の面方向端部と前記ラミネートフィルムとの間には前記充填材が存在し、且つ
前記全固体電池積層体が、積層方向で前記ラミネートフィルムと接している、
ラミネート全固体電池。
［８］前記充填材の粘度が１０万ｃｐｓ以上である、［７］に記載の全固体電池。
［９］前記充填材の粘度が３０万ｃｐｓ以下である、［７］又は［８］に記載の全固体電池。
［１０］前記充填材が、２液硬化型樹脂、熱硬化性樹脂、及び高分子ゲルより成る群から選択される、［７］〜［９］のいずれか一項に記載の全固体電池。
［１１］前記ラミネートフィルムが、金属箔の片面又は両面に樹脂フィルムを有する樹脂ラミネート金属箔である、［７］〜［１０］のいずれか一項に記載の全固体電池。
本発明によると、製造工程及び使用段階において全固体電池積層体の面方向端部の変形が抑制され、且つ体積当たりの電池性能に優れるラミネート全固体電池の製造方法が提供される。
本発明によると、更に、全固体電池積層体の面方向端部の変形が抑制され、且つ体積当たりの電池性能に優れるラミネート全固体電池が提供される。
図１は、本発明のラミネート全固体電池における全固体電池積層体の一例を示す概略図である。 図２は、本発明のラミネート全固体電池の製造方法を説明するための概略図である。
本発明のラミネート全固体電池の製造方法は、
負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された全固体電池素子を１個以上有する全固体電池積層体を、ラミネートフィルムから成る外装体内に収容すること（収納工程）、
前記外装体の外側から、前記外装体内に収納された前記全固体電池積層体を積層方向に加圧すること（加圧工程）、
前記加圧を維持しながら前記外装体内に充填材を注入すること（充填材注入工程）、並びに
前記外装体を封止すること（封止工程）
を含む。
本発明においては、全固体電池積層体を外装体内に収容した後、外装体の外側から全固体電池積層体を積層方向に加圧しながら外装体内に充填材を注入し、封止する。
このような工程を経由してラミネート全固体電池は、全固体電池積層体の面方向端部が、該積層体の面方向端部とラミネートフィルムとの間に存在する充填材によって保護されている。そのため、外装体内を真空引きしながら外装体の封止を行った場合であっても、全固体電池積層体の面方向端部の変形が抑制され、短絡を防止することができる。
「全固体電池積層体の面方向端部」とは、特に、負極集電タブ及び正極集電タブの近傍領域を意味する。
以下、本実施形態に好適に使用される全固体電池積層体及び外装体の例について説明した後、本発明のラミネート全固体電池の製造方法について、好ましい実施形態を中心に説明する。
＜全固体電池積層体＞
本実施形態における全固体電池積層体は、負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された全固体電池素子を１個以上含む。
全固体電池積層体が２個以上の全固体電池素子を含む場合、隣接する全固体電池素子における各層の積層順は、積層方向に向かって同じ順番であってもよいし、逆の順番であってもよい。また、全固体電池積層体が２個以上の全固体電池素子を含む場合、隣接する全固体電池素子は、正極集電体層又は負極集電体層を共有する構成であってよい。
全固体電池積層体は、
例えば、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、正極集電体層、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層の積層順で、積層順を同じくする２個の全固体電池素子を有していてもよく、
例えば、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層の積層順で、正極集電体層を共有し、積層順が逆方向である２個の全固体電池素子を有していてもよい。
図１に、本実施形態における全固体電池積層体１５の一例を示した。図１（ａ）は上面図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）のＡ−Ａ線断面図である。
全固体電池積層体１５は、負極集電タブ１ａを有する負極集電体層１、負極活物質層２、固体電解質層３、正極活物質層４、及び正極集電タブ５ａを有する正極集電体層５がこの順に積層された全固体電池素子１０が、負極集電体層１及び正極集電体層５を共有し、積層順を逆方向として３個積層されている。負極集電タブ１ａ及び正極集電タブ５ａは、それぞれ、負極集電体層１及び正極集電体層５から面方向に突出している。負極集電体層１、負極活物質層２、及び固体電解質層３の３層は、正極活物質層４及び正極集電体層５の２層よりも、面方向のサイズが大きい。
図１の全固体電池積層体１５において、負極集電タブ１ａ及び正極集電タブ５ａ近傍の領域が、本実施形態によって特に保護される全固体電池積層体１５の面方向端部である。
＜外装体＞
本実施形態のラミネート全固体電池における外装体は、金属箔の片面又は両面に樹脂フィルムを有する樹脂ラミネート金属箔であってよい。典型的には、金属箔の片方の面に機械的強度を付与するための樹脂フィルムを積層し、且つ、反対側の面にヒートシール性を有する樹脂フィルムを積層して成る構成の樹脂ラミネート金属箔が例示される。
樹脂ラミネート金属箔における金属箔は、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金等から成る箔であってよい。機械的強度を維持するための樹脂フィルムは、例えば、ポリエステル、ナイロン等から成るフィルムであってよい。ヒートシール性を有する樹脂フィルムは、例えば、ポリオレフィン等から成るフィルムであってよく、具体的には例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等から成るフィルムであってよい。
本実施形態における外装体を構成するラミネートフィルムは、片面又は両面がエンボス加工を施されたものであってもよい。
＜ラミネート全固体電池の製造方法＞
本実施形態のラミネート全固体電池の製造方法について、全固体電池積層体及び外装体として、それぞれ上記の好ましい構成のものを使用する場合を例として、説明する。
［収納工程］
本実施形態における収納工程は、負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された全固体電池素子を１個以上有する全固体電池積層体を、ラミネートフィルムから成る外装体内に収容する工程である。
図２（ａ）及び図２（ｂ）に、ラミネートフィルムとして樹脂ラミネート金属箔を用いる場合の例を示した。
２枚のラミネートフィルム２１を、ヒートシール性を有する樹脂フィルムが内側となるように対向させ、その間隙に全固体電池積層体１５を配置する（図２（ａ））。ラミネートフィルム２１の外周４辺のうち、負極集電タブ１ａ及び正極集電タブ５ａが突出している辺、並びにこれに隣接する２辺を、ヒートシール２２ａによって封止して、袋状の外装体２０を成形する（図２（ｂ））。これにより、全固体電池積層体が、ラミネートフィルムから成る外装体２０内に収容される。
［加圧工程］
次いで、加圧工程において、外装体２０の外側から、外装体２０内に収納された全固体電池積層体１５を積層方向に加圧する（図２（ｃ））。このときの加圧により、全固体電池積層体１５の面方向全面にわたって均一な圧力を印加してよい。加圧の方法は、例えば、機械加圧、ガス加圧等の適宜の方法であってよい。
機械加圧としては、例えば、モーターの駆動を、ボールネジ又は油圧を介して全固体電池積層体の積層方向の圧力に変換し、この圧力により加圧を行う方法等であってよい。ガス加圧としては、ガスボンベに充填した加圧ガスによって全固体電池積層体の積層方向に加圧を行う方法等であってよい。
加圧工程において印加する圧力は、後述の充填材注入工程における充填材の注入圧より大きければよい。例えば、１ＭＰａ以上、５ＭＰａ以上、１０ＭＰａ以上、又は１５ＭＰａ以上であってよく、例えば、４５ＭＰａ以下、４０ＭＰａ以下、３５ＭＰａ以下、又は３０ＭＰａ以下であってよい。
［充填材注入工程］
充填材注入工程においては、上記加圧工程で印可した加圧を維持しながら、外装体２０内に充填材を注入する（図２（ｄ））。充填材としては、公知の樹脂材料を好ましく使用することができる。
本実施形態における充填材としては、充填材注入工程において、注入が容易なものとなり、且つ、保護すべき全固体電池積層体の面方向端部に到達することを担保するために、注入時の粘度が過度に高くないものを選択して用いてよい。注入時の充填材の粘度としては、例えば、２５℃において、２００ｃｐｓ以下、１５０ｃｐｓ以下、１００ｃｐｓ以下、５０ｃｐｓ以下、３０ｃｐｓ以下、又は２０ｃｐｓ以下であってよい。
しかしながら、封止工程の際に好ましく行われる真空引きの際に、全固体電池積層体の面方向端部を効果的に保護する観点から、封止工程時においては粘度が有意に高いことが望まれる。この観点から、封止工程時の充填材の粘度は、２５℃において、例えば、１０万ｃｐｓ以上、１５万ｃｐｓ以上、又は２０万ｃｐｓ以上であってよい。
更に、本実施形態のラミネート全固体電池は、充放電に伴って全固体電池積層体の体積変化する場合がある。この体積変化に追随し、ラミネート全固体電池の耐久性をより高くするために、充填材はある程度の流動性を有していることが好ましい。この観点から、ラミネート全固体電池の使用時における充填材の粘度は２５℃において、例えば、３０万ｃｐｓ以下、２５万ｃｐｓ以下、又は２０万ｃｐｓ以下であってよい。
本実施形態における充填材は、上記のとおり、充填材注入工程における注入時には、２５℃において例えば２００ｃｐｓ以下の低粘度であり、封止工程時及び使用時には２５℃において例えば１０万ｃｐｓ以上３０万ｃｐｓ以下の高粘度とすることができる、硬化性樹脂であってよい。
本実施形態における充填材として、２液型硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、高分子ゲル等から選ばれる硬化性樹脂を使用してよい。２液型硬化性樹脂として、例えば、２液型エポキシ硬化性樹脂、信越化学工業（株）のブランド「信越シリコーン」製のシリコーンゲル等を使用してよい。熱硬化性樹脂として、例えば、ヘンケル社製のＴＥＣＨＮＯＭＥＬＴ ＳＵＰＲＡ ４８１ ＣＯＯＬ等を使用してよい。高分子ゲルとして、例えば、トルエン及び架橋剤から成る組成物を使用してよい。
本実施形態における充填材として、例えば上記のような硬化性樹脂を用いた場合、充填材注入工程に引き続いて、注入した充填材を硬化する硬化工程を行ってよい。この硬化工程は、使用する硬化性樹脂の種類に応じて適宜に行ってよい。硬化工程は、例えば、加熱、室温静置等によって行われてよい。
［封止工程］
最後に、封止工程において外装体２０を封止することにより、本実施形態のラミネート全固体電池１００を得ることができる。
外装体２０の封止は、ラミネートフィルムの外周４辺のうち、収納工程において封止していない残りの一辺を、例えばヒートシール２２ｂによって行ってよい。
外装体２０を封止する際には、外装体２０の内部に真空を印加しながら封止を行ってよい。
＜ラミネート全固体電池＞
上記のような方法によって製造された本実施形態のラミネート全固体電池は、
負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された単位電池を１個以上有する全固体電池積層体、並びに
充填材
がラミネートフィルムから成る外装体内に収容され、
前記全固体電池積層体の面方向端部と前記ラミネートフィルムとの間には前記充填材が存在し、且つ
前記全固体電池積層体は、積層方向で前記ラミネートフィルムと接している。
本実施形態のラミネート全固体電池は、全固体電池積層体の面方向端部とラミネートフィルムとの間に充填材が存在するから、該積層体の面方向端部領域が保護されている。従って、該電池の使用の際に、該端部領域、特に集電タブの破損が高度に抑制されている。
本実施形態のラミネート全固体電池は、更に、全固体電池積層体の積層方向でラミネートフィルムと接している。このことは、該積層体の積層方向の最外層とラミネートフィルムとの間に、余分の充填材が存在しないことを意味する。従って、このようなラミネート全固体電池は、電池反応に寄与しない余分の体積が削減された構造を有するから、体積当たりの電池性能に優れる。
本実施形態のラミネート全固体電池は、外装体の外側から、全固体電池積層体をその積層方向に加圧して拘束した状態で使用に供してよい。この場合の拘束圧は、例えば、０ＭＰａを超え、０．１ＭＰａ以上、０．２ＭＰａ以上、０．３ＭＰａ以上、又は０．４ＭＰａ以上であってよく、例えば、１ＭＰａ以下、０．９ＭＰａ以下、０．８ＭＰａ以下、又は０．７ＭＰａ以下であってよい。
＜ラミネート全固体電池の各要素の構成材料＞
本実施形態のラミネート全固体電池の要素のうち、上記に説明した外装体及び充填材以外の要素を構成する材料について、以下に説明する。
［負極集電体層］
本実施形態のラミネート全固体電池における負極集電体層を構成する材料としては、例えば、ＳＵＳ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｎ等から成る箔を使用することができる。
［負極活物質層］
負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含み、例えば、グラファイト等の公知の負極活物質を適宜用いることができる。
負極活物質層における固体電解質としては、硫化物系固体電解質を好適に使用することができ、具体的には例えば、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５との混合物（混合質量比Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝５０：５０〜１００：０、特に好ましくはＬｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝７０：３０）を挙げることができる。
負極活物質層におけるバインダーとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）に代表されるフッ素原子含有樹脂等を使用することができる。
負極活物質層における導電材としては、カーボンナノファイバー（例えば昭和電工（株）製のＶＧＣＦ等）、アセチレンブラック等の公知の導電材を挙げることができる。
［固体電解質層］
固体電解質層は、少なくとも固体電解質を含み、好ましくは更にバインダーを含有する。
固体電解質層における固体電解質としては、負極活物質層に使用できるものとして上述した材料を用いることができる。
固体電解質層におけるバインダーとしてはブタジエンゴム（ＢＲ）が好適である。
［正極活物質層］
正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、好ましくは更に、固体電解質、バインダー、及び導電材を含有する。
上記正極活物質としては、例えば、コバルト酸リチウムなど公知の正極活物質を適宜用いることができる。
正極活物質層における固体電解質、バインダー及び導電材としては、それぞれ、負極活物質層に使用できるものとして上述した材料を適宜用いることができる。
［正極集電体層］
正極集電体層を構成する材料としては、例えば、ステンレス（ＳＵＳ）、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ等から成る箔を使用することができる。
１ 負極集電体層
１ａ 負極集電タブ１ａ
２ 負極活物質層
３ 固体電解質層
４ 正極活物質層
５ 正極集電体層
５ａ 正極集電タブ
１０ 全固体電池素子
１５ 全固体電池積層体
２０ 外装体
２１ ラミネートフィルム
２２ａ ヒートシール
２２ｂ ヒートシール
１００ ラミネート全固体電池

Claims (11)

  1. 負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された全固体電池素子を１個以上有する全固体電池積層体を、ラミネートフィルムから成る外装体内に収容すること、
    前記外装体の外側から、前記外装体内に収納された前記全固体電池積層体を積層方向に加圧すること、
    前記加圧を維持しながら前記外装体内に充填材を注入すること、並びに
    前記外装体を封止すること
    を含む、ラミネート全固体電池の製造方法。
  2. 前記充填材が硬化性樹脂であり、
    前記外装体内に充填材を注入した後、前記外装体の封止の前又は後に、
    前記外装体内に注入した充填材を硬化すること、
    を更に含む、請求項１に記載の製造方法。
  3. 前記充填材の硬化後の粘度が１０万ｃｐｓ以上である、請求項２に記載の製造方法。
  4. 前記充填材の硬化後の粘度が３０万ｃｐｓ以下である、請求項２又は３に記載の製造方法。
  5. 前記充填材が、２液硬化型樹脂、熱硬化性樹脂、及び高分子ゲルより成る群から選択される、請求項１〜４のいずれか一項に記載の製造方法。
  6. 前記ラミネートフィルムが、金属箔の片面又は両面に樹脂フィルムを有する樹脂ラミネート金属箔である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の製造方法。
  7. 負極集電タブを有する負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電タブを有する正極集電体層がこの順に積層された単位電池を１個以上有する全固体電池積層体、並びに
    充填材
    がラミネートフィルムから成る外装体内に収容され、
    前記全固体電池積層体の面方向端部と前記ラミネートフィルムとの間には前記充填材が存在し、且つ
    前記全固体電池積層体が、積層方向で前記ラミネートフィルムと接している、
    ラミネート全固体電池。
  8. 前記充填材の粘度が１０万ｃｐｓ以上である、請求項７に記載の全固体電池。
  9. 前記充填材の粘度が３０万ｃｐｓ以下である、請求項７又は８に記載の全固体電池。
  10. 前記充填材が、２液硬化型樹脂、熱硬化性樹脂、及び高分子ゲルより成る群から選択される、請求項７〜９のいずれか一項に記載の全固体電池。
  11. 前記ラミネートフィルムが、金属箔の片面又は両面に樹脂フィルムを有する樹脂ラミネート金属箔である、請求項７〜１０のいずれか一項に記載の全固体電池。
JP2017025247A 2017-02-14 2017-02-14 ラミネート全固体電池の製造方法 Active JP6673249B2 (ja)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017025247A JP6673249B2 (ja) 2017-02-14 2017-02-14 ラミネート全固体電池の製造方法
US15/869,392 US10971707B2 (en) 2017-02-14 2018-01-12 Laminated all-solid-state battery including a filler
CN201810114300.0A CN108428815B (zh) 2017-02-14 2018-02-06 层叠型全固体电池的制造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017025247A JP6673249B2 (ja) 2017-02-14 2017-02-14 ラミネート全固体電池の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2018133175A true JP2018133175A (ja) 2018-08-23
JP6673249B2 JP6673249B2 (ja) 2020-03-25

Family

ID=63105902

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2017025247A Active JP6673249B2 (ja) 2017-02-14 2017-02-14 ラミネート全固体電池の製造方法

Country Status (3)

Country Link
US (1) US10971707B2 (ja)
JP (1) JP6673249B2 (ja)
CN (1) CN108428815B (ja)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20200094049A (ko) 2019-01-29 2020-08-06 현대자동차주식회사 전고체 전지의 케이스 구조 및 이것을 이용한 모듈 구조
WO2020179934A1 (ja) * 2019-03-07 2020-09-10 Tdk株式会社 全固体電池
WO2021215125A1 (ja) 2020-04-23 2021-10-28 パナソニックＩｐマネジメント株式会社 電池及び電池の製造方法
US11329322B2 (en) 2018-10-03 2022-05-10 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Battery module
US11417911B2 (en) 2018-12-05 2022-08-16 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha All-solid-state battery and method for producing the same
KR20230013620A (ko) 2021-07-19 2023-01-26 도요타 지도샤（주） 전지 및 그 제조 방법
US11876173B2 (en) 2020-03-18 2024-01-16 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha All-solid-state battery, method of producing battery element, and method of producing all-solid-state battery

Families Citing this family (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR102529492B1 (ko) * 2017-11-17 2023-05-04 현대자동차주식회사 전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지
KR102166475B1 (ko) * 2017-12-14 2020-10-16 주식회사 엘지화학 배터리 모듈의 제조 방법
JP6915587B2 (ja) * 2018-05-09 2021-08-04 トヨタ自動車株式会社 積層電池の製造方法
JP7172127B2 (ja) * 2018-05-14 2022-11-16 トヨタ自動車株式会社 全固体電池及びその製造方法
US20210328292A1 (en) * 2018-09-26 2021-10-21 Maxell Holdings, Ltd. Flat-shaped all-solid battery and method for manufacturing same
JP7247595B2 (ja) * 2019-01-18 2023-03-29 トヨタ自動車株式会社 全固体電池
CN113383449A (zh) * 2019-01-31 2021-09-10 株式会社村田制作所 固体电池及其制造方法
JPWO2020184693A1 (ja) * 2019-03-12 2020-09-17
JP7383389B2 (ja) * 2019-03-28 2023-11-20 太陽誘電株式会社 全固体電池
JP2020173955A (ja) * 2019-04-10 2020-10-22 本田技研工業株式会社 電池用電極群、該電極群を備える巻回型電池および電池用電極群の製造方法
JP2021190282A (ja) * 2020-05-29 2021-12-13 本田技研工業株式会社 固体電池モジュール及び固体電池セル
JP2022035619A (ja) * 2020-08-21 2022-03-04 トヨタ自動車株式会社 全固体電池

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001325945A (ja) * 2000-03-06 2001-11-22 Mitsubishi Chemicals Corp 電池及びその製造方法
JP2008140633A (ja) * 2006-11-30 2008-06-19 Nissan Motor Co Ltd 双極型二次電池のモジュール構造
WO2011052094A1 (ja) * 2009-11-02 2011-05-05 トヨタ自動車株式会社 固体電解質電池の製造方法
WO2013018196A1 (ja) * 2011-08-02 2013-02-07 トヨタ自動車株式会社 リチウムイオン二次電池
JP2015076272A (ja) * 2013-10-09 2015-04-20 トヨタ自動車株式会社 全固体電池
JP2015519703A (ja) * 2012-05-29 2015-07-09 エルジー・ケム・リミテッド 二次電池及びそれを製造する方法
JP2015179566A (ja) * 2014-03-18 2015-10-08 トヨタ自動車株式会社 固体電池及びその製造方法並びに組電池及びその製造方法

Family Cites Families (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4825992B2 (ja) * 1999-08-11 2011-11-30 綜研化学株式会社 アクリル系粘着剤組成物、該組成物を用いた粘着テープの製造方法および粘着テープ
JP4830250B2 (ja) 2002-06-12 2011-12-07 日産自動車株式会社 組電池
JP4144312B2 (ja) 2002-10-08 2008-09-03 日産自動車株式会社 バイポーラ電池
AU2006227348A1 (en) * 2005-03-17 2006-09-28 Dow Global Technologies Inc. Adhesive and marking compositions made from interpolymers of ethylene/alpha-olefins
JP2008103288A (ja) * 2006-10-20 2008-05-01 Idemitsu Kosan Co Ltd 全固体電池
JP5653015B2 (ja) * 2009-08-12 2015-01-14 日本ゴア株式会社 補強された膜電極組立体の製造方法および補強された膜電極組立体
FR2964256B1 (fr) * 2010-08-24 2012-09-28 Commissariat Energie Atomique Accumulateur electrochimique bipolaire a emballage ameliore
JP2015097195A (ja) * 2013-10-09 2015-05-21 日東電工株式会社 燃料電池用膜／電極複合体の製造方法
KR101738729B1 (ko) * 2014-02-28 2017-05-22 주식회사 엘지화학 높은 전단 강도를 갖는 감압 점착제 조성물 및 이의 제조방법
CN106033823B (zh) * 2015-03-11 2018-11-13 北京好风光储能技术有限公司 一种注液量可控的高电压动力电池及其制备方法
JP6557857B2 (ja) * 2015-06-26 2019-08-14 パナソニックＩｐマネジメント株式会社 太陽電池モジュール
JP6772855B2 (ja) * 2017-01-20 2020-10-21 トヨタ自動車株式会社 全固体電池
KR102440680B1 (ko) * 2017-05-24 2022-09-05 현대자동차주식회사 쇼트 방지형 전고체 전지의 제조 방법
KR102529492B1 (ko) * 2017-11-17 2023-05-04 현대자동차주식회사 전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001325945A (ja) * 2000-03-06 2001-11-22 Mitsubishi Chemicals Corp 電池及びその製造方法
JP2008140633A (ja) * 2006-11-30 2008-06-19 Nissan Motor Co Ltd 双極型二次電池のモジュール構造
WO2011052094A1 (ja) * 2009-11-02 2011-05-05 トヨタ自動車株式会社 固体電解質電池の製造方法
WO2013018196A1 (ja) * 2011-08-02 2013-02-07 トヨタ自動車株式会社 リチウムイオン二次電池
JP2015519703A (ja) * 2012-05-29 2015-07-09 エルジー・ケム・リミテッド 二次電池及びそれを製造する方法
JP2015076272A (ja) * 2013-10-09 2015-04-20 トヨタ自動車株式会社 全固体電池
JP2015179566A (ja) * 2014-03-18 2015-10-08 トヨタ自動車株式会社 固体電池及びその製造方法並びに組電池及びその製造方法

Cited By (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US11329322B2 (en) 2018-10-03 2022-05-10 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Battery module
US11417911B2 (en) 2018-12-05 2022-08-16 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha All-solid-state battery and method for producing the same
KR20200094049A (ko) 2019-01-29 2020-08-06 현대자동차주식회사 전고체 전지의 케이스 구조 및 이것을 이용한 모듈 구조
WO2020179934A1 (ja) * 2019-03-07 2020-09-10 Tdk株式会社 全固体電池
CN113508487A (zh) * 2019-03-07 2021-10-15 Tdk株式会社 全固体电池
JP7414058B2 (ja) 2019-03-07 2024-01-16 Tdk株式会社 全固体電池
CN113508487B (zh) * 2019-03-07 2024-03-08 Tdk株式会社 全固体电池
US11876173B2 (en) 2020-03-18 2024-01-16 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha All-solid-state battery, method of producing battery element, and method of producing all-solid-state battery
WO2021215125A1 (ja) 2020-04-23 2021-10-28 パナソニックＩｐマネジメント株式会社 電池及び電池の製造方法
KR20230013620A (ko) 2021-07-19 2023-01-26 도요타 지도샤（주） 전지 및 그 제조 방법

Also Published As

Publication number Publication date
US10971707B2 (en) 2021-04-06
JP6673249B2 (ja) 2020-03-25
US20180233711A1 (en) 2018-08-16
CN108428815A (zh) 2018-08-21
CN108428815B (zh) 2021-04-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6673249B2 (ja) ラミネート全固体電池の製造方法
US10629867B2 (en) All-solid-state battery and production method thereof
JP5266618B2 (ja) バイポーラ電池
KR100987849B1 (ko) 바이폴라 전지 및 그 제조 방법
JP6547768B2 (ja) 全固体リチウムイオン電池の製造方法
JP2007188746A (ja) バイポーラ電池、組電池及びそれらの電池を搭載した車両
WO2010047079A1 (ja) 積層型リチウムイオン二次電池
KR101893608B1 (ko) 전지 및 이의 제조 방법
JPWO2017158986A1 (ja) 電池セル
JP6394480B2 (ja) 全固体電池の製造方法
JP2006054119A (ja) バイポーラ電池および組電池
JP2018092772A (ja) 全固体電池
JP2016039094A (ja) 積層型電池及び電池モジュール
JP2018107008A (ja) 全固体電池の製造方法
JP7024540B2 (ja) 電気化学素子
CN112670597A (zh) 一种电极组件、电化学装置及电子设备
JP7158449B2 (ja) 非水電解液二次電池
JP5522222B2 (ja) バイポーラ電池の製造方法
JP7304369B2 (ja) 非水電解液二次電池
JP7245212B2 (ja) 非水電解液二次電池
KR101661562B1 (ko) 실링부를 실란트로 실링한 이차전지
JP2018181705A (ja) 二次電池およびその製造方法
JP6957952B2 (ja) 二次電池およびその製造方法
JP2010238425A (ja) 電池の製造方法および製造装置
JP2024007195A (ja) 蓄電デバイス用ラミネート外装材、蓄電デバイス及び組蓄電デバイス

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20180827

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20190612

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20190625

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20190809

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20191105

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20200107

A911 Transfer to examiner for re-examination before appeal (zenchi)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A911

Effective date: 20200115

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20200204

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20200217

R151 Written notification of patent or utility model registration

Ref document number: 6673249

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R151